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Eine flexible Steuerung des elektromagnetischen Verhaltens von Graphen-Oligomeren durch Abstimmung des chemischen Potentials

Zusammenfassung

In dieser Arbeit zeigen wir, dass die elektromagnetischen Eigenschaften von Graphen-Oligomeren durch lokale Modifikationen der chemischen Potentiale drastisch verändert werden können. Die Variationen des chemischen Potentials verschiedener Positionen im Graphen-Oligomer haben unterschiedliche Auswirkungen sowohl auf Extinktionsspektren als auch auf elektromagnetische Felder. Das flexible Maßschneidern der Lokalisationen der elektromagnetischen Felder kann durch die genaue Einstellung der chemischen Potentiale der Graphen-Nanoscheiben an entsprechenden Positionen erreicht werden. Die in dieser Arbeit vorgeschlagenen Nanostrukturen führen zu praktischen Anwendungen von graphenbasierten plasmonischen Geräten wie Nanosensorik, Lichteinfang und Photodetektion.

Einführung

In letzter Zeit wurde eine zunehmende Anzahl von Komponenten und Strukturen im Subwellenlängenbereich auf der Grundlage von Metamaterialien (MMs) entworfen und hergestellt, die durch die Vielseitigkeit der Steuerung des elektromagnetischen (EM)-Verhaltens ins Rampenlicht gerückt werden [1]. MMs unterstützen einzigartige Phänomene, die in der Natur nicht vorkommen können, darunter negativer Brechungsindex [2], außergewöhnliche optische Transmission [3] und elektromagnetisch induzierte Transparenz [4]. Aufgrund der einzigartigen Eigenschaften von MMs haben die aus MMs zusammengesetzten Nanogeräte deutlichere Vorteile, dass die Nanogeräte eine ausgeprägte und flexible Fähigkeit besitzen, EM-Verhalten zu regulieren und zu kontrollieren, was die Entwicklung von Nanogeräten in Richtung hoher Qualität und Integrierbarkeit führt. Plasmonische MMs sind eine Art von Metamaterialien, die Oberflächenplasmonen (SPs) nutzen, um neuartige optoelektrische Eigenschaften zu erreichen [5, 6]. SPs sind die Schwingungen freier Elektronen in Metall, die aus der Wechselwirkung von Licht mit metalldielektrischen Materialien entstehen. Unter bestimmten Umständen kann die Wechselwirkung von einfallendem Licht mit den Oberflächenplasmonen autarke, sich ausbreitende elektromagnetische Wellen erzeugen, die als Oberflächenplasmonenpolaritonen (SPPs) bekannt sind und sich entlang der Metall-Dielektrikum-Grenzfläche ausbreiten [7]. Die SPPs haben eine viel kürzere Wellenlänge als einfallendes Licht, was für Nanostrukturen mit Subwellenlängen-Fußabdruck geeignet ist [8]. Licht, das auf die plasmonischen MMs trifft, wird in SPPs umgewandelt, was zum Auftreten einer starken Feldlokalisierung in diesen Strukturen bei den Resonanzfrequenzen führt. Die EM-Eigenschaften plasmonischer Strukturen werden in erster Linie durch ihre Geometrie gesteuert, was es ermöglicht, das elektrische und magnetische Verhalten über einen weiten Bereich zu optimieren [9,10,11,12]. In der Praxis sind Elektronenstrahllithographie und fokussiertes Ionenstrahlfräsen zwei gängige Verfahren, um plasmonische Strukturen auf planaren Substraten herzustellen. Das ausgezeichnete EM-Verhalten beruht auf den einzigartigen Eigenschaften plasmonischer Strukturen mit Eigenschaften, die kleiner als die Wellenlänge des Lichts sind, die durch Subwellenlängenabstände getrennt sind, was einen bemerkenswerten Weg aufzeigt, Anwendungen im Nanomaßstab zu entwickeln, wie z. B. Sensorik [13], oberflächenverstärkte Spektroskopie [14] und nichtlineare Optik [15]. Die häufigsten plasmonischen MMs bestehen aus Gold und Silber, die eine negative reelle Permittivität aufweisen [16]. Edelmetalle haben jedoch einen relativ großen ohmschen Verlust und eine geringe Flexibilität, sodass das EM-Verhalten, sobald die Struktur fixiert ist, nicht weiter optimiert werden kann, was die Entwicklung von Nanovorrichtungen auf Basis plasmonischer Strukturen einschränkt [17, 18].

Graphen ist ein zweidimensionales Material aus sp 2 Hybridisierung von Kohlenstoffatomen in der Wabengitterstruktur. Aufgrund des überragenden Verhaltens von Graphen in der Elektronik sowie Photonik untersuchen verschiedene Forschungsgruppen Graphen mit unterschiedlichen Methoden, um plasmonische Strukturen zu erzeugen, die geringere Verluste, höhere Eingrenzung und Durchstimmbarkeit der EM-Felder aufweisen [19,20,21,22,23] . Graphen ist in der Lage, SPPs in einem großen Bereich von Terahertz- bis zu mittleren Infrarotfrequenzen aufzunehmen [24,25,26]. Graphen hat aufgrund von SPs mit starkem Lichteinschluss ein großes Potenzial zur Verbesserung der Licht-Materie-Wechselwirkungen in einem zweidimensionalen Regime [27]. Graphen-Oligomere bilden plasmonische Moleküle (PMs) über Wechselwirkungen zwischen Komponenten, wobei die EM-Felder mit starken Feldverstärkungen Symmetrien folgen, die der Kopplung von Atomen in chemischen Molekülen analog sind [28]. Durch die Veränderung des chemischen Potentials von Graphen können die Graphen-PMs eine hohe Qualität und Flexibilität erreichen [29]. Es gibt jedoch mehr einstellbare Strukturparameter wie das chemische Potenzial von Graphen in verschiedenen Positionen für Graphen-Nanostrukturen, um das EM-Verhalten zu steuern. Die meisten der berichteten Graphen-Nanostrukturen konzentrieren sich auf die Veränderung des chemischen Potenzials der gesamten Struktur, was die Beziehung zwischen dem chemischen Potenzial von Graphen in verschiedenen Positionen und dem EM-Verhalten der Graphen-Nanostruktur nicht aufklärt. Die vorgeschlagenen Graphen-Nanostrukturen können überragende EM-Eigenschaften stimulieren und eine breite Palette von plasmonischen Anwendungen beeinflussen.

Um die Wirkungsmechanismen von auf Graphen basierenden PMs zu verifizieren, wurde in dieser Arbeit eine numerische Studie am Graphen-Oligomer bestehend aus 13 gleich großen Graphen-Nanoscheiben systematisch durchgeführt, indem das chemische Potenzial von partiellem Graphen absichtlich variiert wurde. Das Graphen-Oligomer mit D12h Symmetrie ist in der Lage, zwei plasmonische Moden im berechneten Bereich aufrechtzuerhalten. Die weitere Nutzung von Graphen-Oligomer beruht auf der präzisen Kontrolle des lokalen chemischen Potentials von Graphen. Durch selektive Variation der chemischen Potentiale von Graphen-Oligomer werden die beiden angeborenen plasmonischen Modi tiefgreifend moduliert. Die Abstimmung des chemischen Potenzials prominenter Graphen-Nanoscheiben in zwei plasmonischen Moden hat jeweils einen unterschiedlichen Einfluss auf zwei plasmonische Moden. Die Änderung des chemischen Potentials des Schnittteils zwischen den beiden plasmonischen Moden verstärkt beide plasmonischen Resonanzen und führt zur Degeneration der plasmonischen Moden. Darüber hinaus beeinflusst die Änderung des chemischen Potenzials der zentralen Graphen-Nanoscheibe auch die EM-Eigenschaften des Graphen-Oligomers signifikant. Die simulierten Ergebnisse zeigen, dass das Graphen-Oligomer eine hohe Einstellbarkeit und Flexibilität besitzt und neue Freiheitsgrade für das Design von plasmonischen Nanovorrichtungen bietet, die in der Lage sind, die zweidimensionale Lichteingrenzung maßzuschneidern.

Simulierte Methoden und Modelle

In unserem Modell wird das Graphen als ein dünner Film mit einer Atomschichtdicke ∆ behandelt und durch eine komplexe Permittivität ε modelliert [22].

$$ \upvarepsilon =1+\frac{i{\sigma}_g{\eta}_0}{k_0\Delta}, $$ (1)

wobei ∆ = 0.334 nm, σ g ist die komplexe Oberflächenleitfähigkeit von Graphen, ŋ 0 =377 Ω steht für die Impendenz des freien Raumes und k 0 = 2π /λ ist die Wellenzahl des Lichts in Luft. Die komplexe Oberflächenleitfähigkeit σ g der Graphen-Monoschicht wird durch Kubos Formulierung modelliert, die aus Beiträgen sowohl der Intraband-Elektronen-Photonen-Streuung σ . besteht intra und Interband-Elektronen-Elektronen-Übergang σ inter [30],

$$ {\sigma}_g={\sigma}_{intra}+{\sigma}_{inter}, $$ (2)

wo

$$ {\sigma}_{intra}=\frac{2{e}^2{k}_BT}{\pi {\mathrm{\hslash}}^2}\cdot \frac{i}{\omega + i{\tau}^{-1}}\left[\ln \left(2\cosh\left(\frac{\mu_c}{k_BT}\right)\right)\right], $$ (3) $ $ {\sigma}_{inter}=\frac{e^2}{4\mathrm{\hslash}}\left[\frac{\sinh \left(\frac{\mathrm{\hslash \upomega }}{ 2{k}_BT}\right)}{\cosh \left(\frac{\mu_c}{k_BT}\right)+\cosh \left(\frac{\mathrm{\hslash \upomega}}{2{k }_BT}\right)}-\frac{i}{2\pi}\ln \frac{{\left(\mathrm{\hslash}\omega +2{\mu}_c\right)}^2}{ {\left(\mathrm{\hslash}\omega -2{\mu}_c\right)}^2+{\left(2{k}_BT\right)}^2}\right]. $$ (4)

In diesen Gleichungen ist e die Ladung eines Elektrons, ist die reduzierte Planck-Konstante, kB ist die Boltzmann-Konstante, T ist die auf 300 K eingestellte Temperatur, τ ist die auf 0,5 ps eingestellte Impulsrelaxationszeit, ω ist die Bogenfrequenz und μ c ist das chemische Potenzial von Graphen.

Wir integrieren Graphen-Nanodisk-Arrays in ein Graphen-Oligomer mit D12h Symmetrie (Abb. 1a), um das EM-Verhalten zu untersuchen. Das Graphen-Oligomer besteht aus 13 gleich großen Graphen-Nanoscheiben, wobei eine Nanoscheibe in der Mitte platziert ist und die anderen sie mit Zwölfeck-Symmetrie umgeben. Der Radius des konzentrischen Kopfkreises R0 beträgt 240 nm und der Radius einzelner Nanoscheiben R1 beträgt 50 nm. Das aus einer großen Anzahl von Graphen-Nanoscheiben bestehende Graphen-Oligomer hat Vorteile in der flexiblen Auswahl, um chemische Potentiale zu ändern. Wie in Abb. 1b gezeigt, ist das Graphen-Oligomer von Luft umgeben, die durch einen Brechungsindex n1 . beschrieben wird = 1 und haftet an einem Siliziumdioxid-Substrat mit einem Brechungsindex n2 = 1,5. Das einfallende Licht ist vertikal zum Graphen-Oligomer und die Polarisation ist entlang der y-Achse. Theoretisch wird der effektive Brechungsindex von Graphen beschrieben durch

$$ {n}_{eff}=\frac{2i{\varepsilon}_{\mathrm{e} ff}{\varepsilon}_0c}{\sigma_g}. $$ (5)

wo ε eff ist die effektive Permittivität der Umgebungsmedien, ε 0 ist die Vakuumpermittivität und c ist die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum. Aus den Gleichungen (2, 3, 4 und 5) ergibt sich, dass n eff ist eine Funktion von μ c und die Beziehung ist in Abb. 1c und d aufgetragen, was bedeutet, dass die Resonanz unserer vorgeschlagenen Struktur durch Manipulation des chemischen Potentials von Graphen zweckmäßig modifiziert werden kann. Es sollte darauf hingewiesen werden, dass |Ich (n eff )|/|Re (n eff )| ist deutlich klein. Also der Realteil von neff wirken sich hauptsächlich auf die Rechenergebnisse und den Imaginärteil von neff . aus hat wenig Einfluss auf unser Modell, da sich das chemische Potenzial ändert. Wir vernachlässigen daher den Effekt des Imaginärteils von neff in dieser Studie.

a Das schematische Diagramm des Graphen-Oligomers mit der Symmetrie D12h bestehend aus 13 identischen Graphenscheiben. b Das Simulationsmodell des Graphen-Oligomers. Das Graphen-Oligomer wird mit n2 . auf dem Silica-Substrat platziert = 1.5 und ist von Luft mit n1 . umgeben = 1. c , d Der Realteil und Imaginärteil von n eff mit dem chemischen Potential von Graphen im Bereich von 0,4 bis 0,8 eV

Die elektrischen Felder und Extinktionsspektren von Graphen-Oligomer werden in der kommerziellen Finite-Elemente-Methode (FEM)-Software COMSOL Multi-Physics, RF Module berechnet. Der Extinktionsquerschnitt σ ext erhält man als σ ext = σ sc + σ Bauchmuskeln , wobei σ sc entspricht dem Streuquerschnitt

$$ {\sigma}_{sc}=\frac{1}{I_0}\int \int \left(\overrightarrow{n}\cdot \overrightarrow{S_{sc}}\right) dS, $$ (6 )

und der Absorptionsquerschnitt σ Bauchmuskeln , wird bestimmt durch

$$ {\sigma}_{abs}=\frac{1}{I_0}\int \int \int \kern0.5em QdV. $$ (7)

In diesen Gleichungen ist I0 ist die einfallende Intensität. \( \overrightarrow{n} \)bezeichnet den vom plasmonischen Nanocluster nach außen weisenden Normalenvektor, \( \overrightarrow{S_{SC}} \)bezeichnet den Poynting-Vektor für das Streufeld. Das Integral in Gleichung (6) wird über die geschlossene Fläche der Streuung genommen. Q ist die Leistungsverlustdichte im Oligomer. Das Integral in Gleichung (7) wird über sein Volumen genommen. Die Extinktionsspektren werden im ausgewählten Wellenlängenbereich des mittleren Infrarot berechnet. Die Perfectly Matched Layer (PML) wird um die vorgeschlagene Nanostruktur herum aufgebracht, um die reflektierten Lichtfelder zu vermeiden. Die Dicke des Graphens ist mit mindestens fünf Schichten vernetzt, um die Simulationsgenauigkeit zu gewährleisten.

Simulationsergebnisse und Diskussionen

Die Wirkung der lokalen chemischen Potenzialänderung von Graphen-Nanoscheiben in plasmonischen Modi

Für die vorgeschlagene Struktur zeigen die Extinktionsspektren (Abb. 2) zwei markante Resonanzen, die mit der Anregung von Plasmonen im Graphen-Oligomer verbunden sind. Das Graphen-Oligomer kann zwei plasmonische Modi aufrechterhalten, die beide auf das chemische Potential von Graphen reagieren μ c . Durch Variation von μ c des gesamten Graphen-Oligomers von 0.4 eV bis 0.6 eV werden beide plasmonischen Resonanzen intensiv, und die Positionen bewegen sich gleichzeitig in den höheren Frequenzbereich. Die deutliche Steigerung der Absorption im Graphen-Oligomer wird auf die Förderung der Ladungsträgerdichte mit zunehmendem μ . zurückgeführt c , die eine optische Lücke erzeugt, in der Plasmonen durch Kopplung an Elektron-Loch-Paare (Landau-Dämpfung) nicht gelöscht werden. Die Zunahme der erlaubten virtuellen Elektron-Loch-Paarübergänge führt zu der signifikanten Wechselwirkung kohärent gekoppelter Graphen-Nanoscheiben, die das Extinktionsmaximum verstärkt [21]. Wir wählen das Extinktionsspektrum mit μ c = 0.5eV als Benchmark und die beiden mit A0 labeled gekennzeichneten Peaks und B0 stellen zwei verschiedene plasmonische Moden dar und die entsprechenden elektrischen Felder sind in Abb. 2b dargestellt. Starke konzentrierte elektrische Felder erscheinen als nanoskaliger elektromagnetischer Hotspot und führen zu einer Verstärkung der Extinktion. Für Peak A0 , konzentrieren sich die Hot Spots hauptsächlich auf die acht Nanoscheiben oben und unten und konzentrieren sich insbesondere auf die vier Nanoscheiben an den höchsten und niedrigsten Positionen in der Nanostruktur. Für Peak B0 , konzentrieren sich die Hotspots hauptsächlich auf die acht Nanoscheiben auf der linken und rechten Seite, und die hellsten vier Nanoscheiben befinden sich auf den äußersten linken und rechten Positionen in der Nanostruktur, die senkrecht zum Modus des Peaks A0 . Basierend auf den unterschiedlichen Verteilungen des elektrischen Felds von Peak A0 und B0 , definieren wir den Modus von Peak A0 als Y-Modus und Peak-Modus B0 als X-Modus für einen klaren Ausdruck. Die vier hellsten Graphen-Nanoscheiben im Y-Modus sind im X-Modus extrem dunkel und umgekehrt. Weitere vier Graphen-Nanoscheiben, die aus einem Quadrat bestehen, sind sowohl im Y-Modus als auch im X-Modus, der als Schnittpunkt definiert ist, relativ hell. Wir teilen die peripheren Graphen-Nanoscheiben in drei Teile mit unterschiedlichen chemischen Potentialen μ c 1 , μ c 2 und μ c 3 (gezeigt in Fig. 3a und b). Die Nanoscheiben mit μ c 2 oder μ c 3 sind der hellste Teil im Y-Modus oder X-Modus. Das chemische Potenzial von Schnittpunkt und Zentrum μ c 1 behält 0,5 eV in der nächsten Berechnung bei. Zuerst μ c 2 erhöht sich auf 0,6 eV und andere behalten 0,5 eV bei (gezeigt in Abb. 3a). Dann μ c 3 erhöht sich auf 0,6 eV und andere behalten 0,5 eV bei (gezeigt in Abb. 3b). Durch Ändern von μ c 2 oder μ c 3 bis 0,6 eV erscheint eine Reihe von spektralen Variationen sichtbar in Abb. 3c. Wir können sehen, dass durch Ändern des chemischen Potenzials von geschnittenen Graphen-Nanoscheiben und Konstanthalten der anderen Parameter eine flexible Rekonfiguration der gesamten Spektralform erreicht wird, die sich in einer systematischen Änderung der Höhe von zwei Resonanzpeaks manifestiert. In Fig. 3d sind die elektrischen Felder der Varianten Y-Mode und X-Mode im Detail aufgetragen. Wie in Abb. 1c gezeigt, ist der Realteil von neff ist umgekehrt proportional zum chemischen Potential. Damit wird die Begrenzung des einfallenden Lichts schwach, wenn das chemische Potential ansteigt. Der Mechanismus der lokalen Änderung des chemischen Potenzials in Graphen-Oligomer besteht darin, dass die Zunahme des chemischen Potenzials die Wechselwirkung zwischen Licht und den Graphen-Nanoscheiben reduziert und die Hotspots auf die umgebenden Nanoscheiben drückt. Wenn die Stoßrichtung auf den Ort starker plasmonischer Resonanz ausgerichtet ist, wird die Resonanz auffallend verstärkt, andernfalls reduziert. Dies bedeutet, dass der Effekt der lokalen chemischen Potentialänderung von den elektrischen Feldverteilungen verschiedener Moden abhängt. Wenn μ c 2 steigt auf 0,6 eV, Spitze A0 nimmt deutlich ab und Rotverschiebung zum Peak A1 aufgrund der schwachen Begrenzung der vier hellsten Graphen-Nanoscheiben für das einfallende Licht, wo sich die Hotspots hauptsächlich auf den Schnittpunkt konzentrieren. Gleichzeitig Peak B0 deutlich ansteigen und Blauverschiebung zu Peak B1 , was darauf zurückgeführt wird, dass der Anstieg von μ c 2 den X-Modus ausreichend verbessern. Für μ c 3 =0,6 eV, umgekehrt. Spitze A0 steigt leicht an und Rot verschiebt sich zum Peak A2 ergibt sich aus der Erweiterung des Y-Modus mit μ c 3 zunehmend. In der Zwischenzeit Peak B0 Blau verschiebt sich zum Peak B2 und nimmt mit der Konzentration von Hot Spots auf dem Kreuzungsteil ab, was mit dem Peak A1 . übereinstimmt .

a Die Extinktionsspektren von Graphen-Oligomer mit einem chemischen Potential im Bereich von 0,4 bis 0,6 eV. b Die simulierten elektrischen Felder (|E|) an den beiden Resonanzpeaks

a , b Schematische Darstellung selektiver Graphen-Nanoscheiben mit unterschiedlicher chemischer Potentialänderung im Graphen-Oligomer. c Die Extinktionsspektren mit unterschiedlichen chemischen Potentialen. d Das simulierte elektrische Feld (|E|) an den Resonanzpeaks A0 , A1 und A2 , B0 , B1 und B2

Diese Variationen des Y-Modus und des X-Modus führen zu einem Abfall oder einer Verstärkung der Extinktionsspektren. Eine flexible Kontrolle über die Extinktionskurven wird durch die Anpassung des EM-Verhaltens des Y-Modus und des X-Modus erreicht, die sich aus der selektiven Addition der chemischen Potentiale von Graphen-Nanoscheiben ergeben, was einen neuen Weg zum Design von Graphen-Nanogeräten mit unterschiedlichen Funktionen eröffnet. Zum Beispiel, wenn μ c 2 = 0.6eV, Spitze A0 niedriger werden, während Peak B0 stark intensiviert, wodurch das Graphen-Oligomer für hocheffiziente Absorber geeignet ist. Umgekehrt, wenn μ c 3 = 0,6eV, nähern sich die Werte von zwei Peaks eng an, was praktisch ist, um Dualband-Nanosensoren zu entwickeln.

Die Modusverstärkung durch Erhöhung des chemischen Potenzials des Kreuzungsteils

Für die elektromagnetischen Felder zweier plasmonischer Moden erscheint ein Schnittpunkt aus vier Graphen-Nanoscheiben zwischen zwei plasmonischen Moden. Wie in Fig. 3d gezeigt, konzentrieren sich die elektrischen Felder hauptsächlich auf die vier Graphen-Nanoscheiben im Schnittpunkt, indem sie das chemische Potential lokal ändern. Daher glauben wir, dass das chemische Potenzial des Kreuzungsteils die EM-Eigenschaften des Graphen-Oligomers und das Profil der Extinktionsspektren signifikant beeinflusst. Wir verteilen die chemischen Potentiale in Graphen-Oligomeren neu. Das chemische Potenzial von vier Graphen-Nanoscheiben im Schnittpunkt wird als μ . festgelegt c 2 . Das chemische Potenzial anderer Nanoscheiben μ c 1 hält bei 0,5 eV (in Fig. 4a gezeigt). Auf der Grundlage der Mechanismen der lokalen chemischen Potentialänderung verstärkt das zunehmende chemische Potential des Kreuzungsteils sowohl den Y-Modus als auch den X-Modus. Wie in Abb. 4b gezeigt, mit zunehmendem μ c 2 , wird das Extinktionsspektrum drastisch verändert. Wenn μ c 2 auf 0,6 eV ansteigt, haben beide Resonanzpeaks eine Förderung gegenüber μ c 2 =0,5 eV. Es ist anzumerken, dass eine neue Resonanzspitze um die Resonanzspitze des Y-Modus herum auftritt. Wenn die μ c 2 weiter auf 0,7 eV ansteigt, werden die beiden Resonanzpeaks stärker und ein neuer Resonanzpeak erscheint offensichtlich um den Resonanzpeak der Y-Mode. Die Aufklärung der starken Verstärkung von Resonanzpeaks ist, dass der Anstieg von μ c 2 intensiviert sowohl den Y-Modus als auch den X-Modus effizient. Der Anstieg von μ c 2 ermöglicht die plasmonischen Schwingungen von vier Graphen-Nanoscheiben im Y-Modus bzw. im X-Modus. Der Resonanzpeak der Y-Mode, der sich in zwei Resonanzpeaks aufspaltet, ist ein Degenerationsprozess. Wie in Fig. 4c gezeigt, haben die beiden Resonanzpeaks, die mit I und II gekennzeichnet sind, dieselben elektrischen Felder, aber die Komponenten des elektrischen Felds sind unterschiedlich. Die Richtungen von Ey der Peaks I und II sind senkrecht zueinander, was zwei plasmonische Moden darstellt, die von der Y-Mode degeneriert sind. Die beiden neuen plasmonischen Moden verschmelzen ursprünglich im Y-Mode, und die beiden Moden beginnen sich mit μ . zu trennen c 2 zunehmend. Außerdem sind die beiden entarteten Resonanzpeaks mit μ c 2 = 0.6eV sind viel größer als der Resonanzpeak mit μ c 2 = 0,5 eV. Auf diese Weise kann man alle Resonanzpeaks in Extinktionsspektren verbessern, indem man die Graphen-Nanoscheiben des Kreuzungsteils wählt, um ihr chemisches Potenzial zu erhöhen. Es wird vorgeschlagen, die Absorption von Graphen-Nanoscheiben durch selektive Änderung der chemischen Potenziale adaptiver Graphen-Nanoscheiben zu verbessern, was dazu beiträgt, plasmonische Nanogeräte zu entwickeln, die mit hoher Effizienz Licht absorbieren können.

a Schematische Darstellung selektiver Graphen-Nanoscheiben mit unterschiedlichen chemischen Potentialen zur Veränderung des chemischen Potentials des Kreuzungsteils. b Die Extinktionsspektren mit zunehmendem chemischem Potential des Kreuzungsteils von 0,5 eV auf 0,7 eV. c Die elektrischen Felder (|E|) und die elektrischen Felder der y-Komponente (Ey) an den Resonanzpeaks I und II

Die Wirkung des chemischen Potenzials der zentralen Nanoscheibe

Die in das Graphen-Oligomer eingebrachten zentralen Graphen-Nanoscheiben sollen den Nanostrukturen mehr Flexibilität verleihen und den Effekt lokaler chemischer Veränderungen an verschiedenen Positionen weiter untersuchen. Aufgrund des großen Abstands zwischen der zentralen Graphen-Nanoscheibe und den peripheren Graphen-Nanoscheiben kann die zentrale Graphen-Nanoscheibe nicht in zwei plasmonischen Modi mit den anderen Graphen-Nanoscheiben koppeln. In diesem Abschnitt setzen wir das chemische Potenzial der zentralen Graphen-Nanoscheibe als μ c 2 . Andere sind als μ . festgelegt c 1 Beibehaltung von 0,5 eV (gezeigt in Abb. 5a). Änderung des chemischen Potenzials der zentralen Graphen-Nanoscheibe μ c 2 ist in der Lage, EM-Felder des Graphen-Oligomers zu modifizieren, ohne die Geometrie zu ändern. Die Ergebnisse durch Erhöhung von μ c 2 sind in Abb. 5b und c gezeigt. Der Anstieg von μ c 2 verstärkt die plasmonischen Schwingungen zentraler Graphen-Nanoscheiben. Wenn jedoch ein Anstieg von μ c 2 relativ klein ist, reicht die Oszillatorstärke der zentralen Graphen-Nanodisk nicht aus, um neue plasmonische Moden zu unterstützen und die intrinsischen Moden zu beeinflussen, daher ist das Extinktionsspektrum μ c 2 = 0.6eV hat fast keine Änderung im Vergleich zu μ c 2 = 0.5eV, wobei noch zwei Resonanzpeaks erscheinen (in Fig. 5b gezeigt). Wenn μ c 2 einen großen Wert (0.8 eV) erreicht, erscheint offensichtlich ein neuer Resonanzpeak im Extinktionsspektrum (dargestellt in Abb. 5c). Die enorme Verbesserung der plasmonischen Oszillationen verändert das Profil des Extinktionsspektrums grundlegend. Der neue Resonanzpeak entsteht durch die starke Wechselwirkung zwischen dem einfallenden Licht und der zentralen Graphen-Nanoscheibe, deren EM-Felder sich hauptsächlich auf die zentrale Graphen-Nanoscheibe konzentrieren, die als zentrale Mode bezeichnet wird. Der von der Zentralmode unterstützte Resonanzpeak ist viel größer als zwei Eigenresonanzpeaks, während die beiden Eigenresonanzpeaks drastisch unterdrückt werden und sogar im Extinktionsspektrum verschwinden. Die Wirkung von μ c 2 unterscheidet sich von dem zuvor diskutierten Effekt, da die zentrale Graphen-Nanoscheibe nicht in den angeborenen plasmonischen Moden enthalten ist. Die Wirkung von μ c 2 besteht darin, das chemische Potenzial des gesamten Graphen-Oligomers zu ändern, was eingangs diskutiert wird. Durch Erhöhen von μ c 2 , kann man das neuartige plasmonische Gerät konstruieren, das einfallendes Licht effizient absorbieren kann. In Kombination mit den oben genannten Studien kann die flexible Anpassung der Lokalisierungen des elektromagnetischen Felds durch genaues Einstellen der chemischen Potentiale der Graphen-Nanoscheibe in verschiedenen Positionen erreicht werden.

a Schematische Darstellung selektiver Graphen-Nanoscheiben mit unterschiedlichen chemischen Potentialen zur Veränderung des chemischen Potentials der zentralen Graphen-Nanoscheiben. b Die Extinktionsspektren des Graphen-Oligomers mit dem chemischen Potenzial der zentralen Graphen-Nanoscheibe μ c 2 = 0.5eV und μ c 2 = 0,6eV. c Das Extinktionsspektrum des Graphen-Oligomers mit dem chemischen Potenzial einer zentralen Graphen-Nanoscheibe μ c 2 = 0,8eV. Der Einschub zeigt die elektrischen Felder (|E|) am Resonanzpeak

In der Praxis wird zunächst eine kontinuierliche atomare Einzelschicht aus Graphen unter Verwendung eines optimierten chemischen Gasphasenabscheidungsverfahrens mit CH4 . gezüchtet als Kohlenstoffquelle. Dann wird durch Raman-Messungen bestimmt, dass der Graphenfilm einschichtig ist. Die Elektronenstrahllithographie mit Poly(methylmethacrylat) (PMMA) als Elektronenstrahlresist wird verwendet, um den Graphenfilm zu strukturieren, um die vorgeschlagenen Nanostrukturen zu erzeugen, und der belichtete Bereich wird durch das Sauerstoffplasma weggeätzt, wobei das Muster aus Graphen geschützt bleibt durch eine PMMA-Schicht mit anschließendem Lift-off mit Aceton. Danach ist das Gerät zum Test bereit. Das chemische Potential kann durch Manipulation der chemischen und elektrostatischen Dotierung eingestellt werden. Für die chemische Dotierung kann eine lokale chemische Potenzialänderung realisiert werden, indem die erforderlichen Graphen-Nanoscheiben HNO3 . ausgesetzt werden Dampf und verhindert gleichzeitig den Kontakt zwischen anderen Graphen-Nanoscheiben und HNO3 Dampf. Für die elektrostatische Dotierung kann eine geeignete Top-Gate-Konfiguration das chemische Potential von Graphen durch Anlegen einer Top-Gate-Spannung lokal manipulieren.

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend haben wir die Vielseitigkeit des Graphen-Oligomers demonstriert, um das EM-Verhalten und die spektrale Linienform durch Variieren des chemischen Potentials von Graphen auf der Nanoskala zu modifizieren. Die Eigenschaften werden aus den elektrischen Feldern und Extinktionsspektren der verschiedenen chemischen Potentiale zusammengefasst. Erstens erscheint durch Änderung des chemischen Potentials von zwei Graphen-Nanoscheiben im Y-Modus bzw. im X-Modus eine flexible Variation von zwei Resonanzpeaks in Extinktionsspektren. Die beiden Resonanzpeaks können durch Veränderung der unterschiedlichen chemischen Potentiale des Graphen-Oligomers verstärkt oder reduziert werden. Zweitens verstärkt die Erhöhung des chemischen Potentials des Kreuzungsteils die beiden Resonanzpeaks und führt zu einer Degeneration des Y-Modus. Drittens ist das hohe chemische Potenzial der zentralen Graphen-Nanodisk in der Lage, einen starken Resonanzpeak zu unterstützen und gleichzeitig zwei angeborene Resonanzpeaks zu hemmen. Die Abhängigkeit des Graphen-Oligomers vom chemischen Potenzial legt nahe, dass man das EM-Verhalten der Graphen-Nanostruktur mit dem chemischen Potenzial modifizieren kann, ohne die Geometrie zu verändern. Die früheren Studien, die auf Graphen-Nanostrukturen basieren, können nur einen Absorptionspeak ändern, indem das chemische Potenzial des gesamten Graphens geändert wird [19,20,21,22,23], aber die Methode zur Änderung des chemischen Potenzials von Graphen in diesem Artikel kann die Spektren mit zusätzlichen Flexibilität, die noch mehr überragende EM-Phänomene hervorbringt. Im Bereich praktischer Anwendungen bieten unsere Studien einen neuen Freiheitsgrad für die Modifizierung der Graphen-Plasmonik durch die Abstimmung des chemischen Potenzials der Graphen-Nanostrukturen. Die Graphen-Nanostrukturen bieten eine einfache Plattform, um das EM-Verhalten mit Licht in zwei Dimensionen zu kultivieren, was den Weg für das Design von Graphen-basierten plasmonischen Nanogeräten für Nanosensorik, Lichteinfang und Photodetektion ebnet.

Abkürzungen

EM:

Elektromagnetisch

MMs:

Metamaterialien

PML:

Perfekt abgestimmte Schicht

PNs:

Plasmonische Moleküle

SPPs:

Oberflächenplasmonenpolaritonen

SPs:

Oberflächenplasmonen


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