Innovative 3D-Nanomaterialien durch DNA-programmierbare Assembly erstellen

Columbia University, New York, NY

Elektronenmikroskopie-Bild eines 3D-Nanopartikels, zusammengesetzt mit DNA-programmierbaren Bindungen. (Bild: Oleg Gang)

Als das Empire State Building gebaut wurde, erhoben sich seine 102 Stockwerke über Midtown Stück für Stück, wobei sich jedes einzelne Element kombinierte, um für 40 Jahre das höchste Gebäude der Welt zu werden. Uptown an der Columbia bauen Oleg Gang und sein chemisches Engineering-Lab keine Art-Deco-Architektur; ihre Wahrzeichen sind unglaublich kleine Geräte, gebaut aus nanoskopischen Bausteinen, die sich selbst anordnen.

„Wir können jetzt komplex vorgeschriebene 3D-Organisationen aus selbstassemblierten Nanokomponenten bauen, eine Art nanoskalige Version des Empire State Building“, sagte Gang, Professor für Chemical Engineering und Applied Physics and Materials Science an der Columbia Engineering und Leiter der Center for Functional Nanomaterials' Soft and Bio Nanomaterials Group am Brookhaven National Laboratory.

„Die Fähigkeiten, 3D-Nanoskalematerialien nach Design herzustellen, sind kritisch für viele aufkommende Anwendungen, von Lichtmanipulation bis neuromorphes Computing, und von katalytischen Materialien bis biomolekulare Gerüste und Reaktoren“, sagte Gang.

In zwei Papers, eines veröffentlicht in Nature Materials und ein zweites in ACS Nano, beschreiben Gang und seine Kollegen eine neue Methodik zur Fertigung gezielter 3D-Nanoskalestrukturen via Selbstassembly, die in einer Vielzahl von Anwendungen nutzbar sind, und sie stellen einen Design-Algorithmus für andere zur Nachfolge bereit. Und es basiert alles auf den grundlegendsten biomolekularen Bausteinen: DNA.

Bei der kleinskaligen Fertigung von Mikroelektronik basieren konventionelle Ansätze auf Top-Down-Strategien. Ein gängiger Ansatz ist Photolithografie, die starkes Licht und komplexe Schablonen nutzt, um Schaltkreise zu ätzen. Aber Mainstream-Lithografietechniken kämpfen mit komplexen, dreidimensionalen Strukturen, während Additive Fertigung, besser bekannt als 3D-Druck, noch nicht im Nanomaßstab fertigen kann. In Bezug auf Workflow fertigen beide Methoden jedes Merkmal eins nach dem anderen, seriell. Das ist ein intrinsisch langsamer Prozess für den Bau 3D-Objekte.

Indem er sich von Bio-Systemen inspirieren lässt, baut Gang 3D-Materialien und -Geräte Bottom-Up via Selbstassembly-Prozesse, die durch DNA gesteuert werden. Er hat seine Methode durch Kollaborationen mit anderen Wissenschaftlern verfeinert, um beispielsweise extrem kleine Elektronik zu bauen, die sie für ihre Arbeit benötigen.

Vor zwei Monaten lieferten er und sein ehemaliger Student Aaron Michelson, jetzt Staff Scientist am Brookhaven National Laboratory's Center for Functional Nanomaterials, einen Prototyp für Kollaborateure an der University of Minnesota, die an der Erstellung von 3D-Lichtsensoren interessiert waren, integriert auf Mikrochips. Sie bauten die Sensoren, indem sie DNA-Gerüste auf einem Chip wachsen ließen und diese dann mit lichtempfindlichem Material beschichteten.

Dieses Gerät war nur das erste von vielen. In ihrem neuesten Paper in Nature Materials etablieren Gang und sein Team eine inverse Design-Strategie für die Erstellung gewünschter 3D-Strukturen aus einem Satz nanoskaliger DNA-Komponenten und Nanopartikel. Die Studie präsentiert vier weitere Anwendungen ihres „DNA-Origami“-Ansatzes zum Materialdesign: eine kristallähnliche Struktur aus eindimensionalen Strings und zweidimensionalen Layern; ein Mimik der Materialien, die üblicherweise in Solarpaneelen gefunden werden; ein weiterer Kristall, der sich in einer helikalen Spirale dreht; und für Kollaborateur Nanfang Yu, Professor für Applied Physics an der Columbia Engineering, eine Struktur, die Licht auf bestimmte Weise reflektiert für sein Ziel, einen optischen Computer zu erstellen.

Mit fortschrittlichen Charakterisierungstechniken wie Synchrotron-basiertem Röntgenstreuung und Elektronenmikroskopie-Methoden an Columbia und Brookhaven National Laboratories bestätigte das Team, dass die resultierenden Strukturen ihren Designs entsprachen und enthüllte designbezogene Überlegungen zur Verbesserung der Strukturtreue. Jede dieser einzigartigen Strukturen assemblierte sich selbst in Wasserwellen in Gangs Labor. Diese Art der Materialbildung ist parallel in ihrer Natur, da die Komponenten während des Assemblierungsprozesses zusammenkommen, was signifikante Zeit- und Kosteneinsparungen für die 3D-Fertigung im Vergleich zu traditionellen Methoden bedeutet. Der Fertigungsprozess ist auch umweltfreundlich, da die Assembly in Wasser erfolgt.

„Diese Assembly-Methodik, gekoppelt mit Flüssigrobotik-Automatisierung, an der ich jetzt am BNL arbeite, eröffnet neue Möglichkeiten für die Etablierung von 3D-Nanomanufacturing für eine breite Palette von Anwendungen“, sagte Brian Minevich, Co-Erstautor des Papers, der Ph.D.-Student in Gangs Labor war und jetzt Postdoktorand am BNL ist.

„Das ist eine Plattform, die auf viele Materialien mit vielen verschiedenen Eigenschaften anwendbar ist: biologisch, optisch, elektrisch, magnetisch“, sagte Gang. „Das Endergebnis hängt einfach vom Design ab.“

DNA faltet sich vorhersehbar, da die vier Nukleinsäuren, die es ausmachen, nur in bestimmten Kombinationen paaren können. Aber wenn die gewünschte Struktur Millionen, wenn nicht Milliarden von Teilen enthält, wie kommt man auf die korrekte Startsequenz? Gang und seine Kollegen lösen diese Herausforderung mit einem inversen strukturellen Design-Ansatz. „Wenn wir die große Struktur mit der Funktion kennen, die wir erstellen wollen, können wir sie in kleinere Komponenten zerlegen, um unsere Bausteine mit den strukturellen, bindenden und funktionalen Attributen zu erstellen, die erforderlich sind, um die gewünschte Struktur zu formen“, sagte Gang.

Die Bausteine sind DNA-Stränge, die sich in eine mechanisch robuste oktaedrische Form falten, die Gang als Voxel bezeichnet, mit Verbindern an jeder Ecke, die jeden Voxel miteinander verbinden. Viele Voxels können so designed werden, dass sie sich über DNA-Codierung in ein bestimmtes repetitives 3D-Motiv verbinden, ähnlich wie Puzzleteile ein komplexes Bild formen. Die repetitiven Motive werden wiederum parallel assembliert, um die gezielte hierarchisch organisierte Struktur zu erstellen. Kollaborateur Sanat Kumar, der Michael Bykhovsky und Charo Gonzalez-Bykhovsky Professor für Chemical Engineering an der Columbia, lieferte eine computergestützte Verifikation von Gangs inversem Design-Ansatz.

Um die inverse Design-Strategie zu ermöglichen, müssen die Forscher herausfinden, wie man diese DNA-basierten nanoskaligen „Puzzleteile“ mit der minimalen Anzahl designs, die benötigt werden, um die gewünschte Struktur zu bilden. „Man kann es wie Dateikomprimierung denken. Wir wollen die Informationsmenge für die DNA-Selbstassembly minimieren, um am effizientesten zu sein“, sagte Erstautor Jason Kahn, Staff Scientist am BNL und zuvor Postdoc in Gangs Gruppe. Getauft als Mapping of Structurally Encoded Assembly, oder MOSES, ist dieser Algorithmus wie nanoskaliges CAD-Software, fügte Gang hinzu. „Er wird Ihnen sagen, welchen DNA-Voxel Sie verwenden sollen, um ein bestimmtes, beliebig definiertes 3D-hierarchisch geordnetes Gitter zu machen.“

Von dort können Sie diverse Arten von Nano-„Fracht“ in die DNA-Voxels einbringen, die der finalen Struktur bestimmte Eigenschaften verleihen. Zum Beispiel wurden Gold-Nanopartikel eingebettet, um einzigartige optische Eigenschaften zu geben, wie in Yus Experimenten demonstriert. Aber wie zuvor gezeigt, können sowohl anorganische als auch bio-basierte Nanokomponenten in diese DNA-Gerüste integriert werden.

Einmal war das Gerät assembliert, „mineralisierte“ das Team es auch. Sie beschichteten Gerüste mit Siliziumdioxid und setzten sie dann Hitze aus, um die DNA zu zersetzen, was die ursprüngliche organische Gerüststruktur effektiv in eine hochrobuste anorganische Form umwandelte.

Gang kollaboriert weiterhin mit Kumar und Yu, um Designprinzipien zu entdecken, die die Engineering und Assembly komplexer Strukturen ermöglichen werden, in der Hoffnung, noch kompliziertere Designs zu realisieren, einschließlich eines 3D-Schaltkreises, der die komplexe Konnektivität des menschlichen Gehirns nachahmen soll.

„Wir sind auf gutem Weg, eine Bottom-Up-3D-Nanomanufacturing-Plattform zu etablieren. Wir sehen dies als nächste-Generation-3D-Druck im Nanomaßstab, aber für jetzt erlaubt die Kraft der DNA-basierten Selbstassembly uns, massiv parallele Fertigung zu etablieren“, sagte Gang.

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