Metallsubstrat-induzierte Linienbreitenkompression in der magnetischen Dipolresonanz einer Silizium-Nanosphäre, die von einem fokussierten azimutal polarisierten Strahl beleuchtet wird

Hintergrund

Dielektrische Nanopartikel mit großen Brechungsindizes und Durchmessern von 100 bis 250 nm, die ausgeprägte Mie-Resonanzen im sichtbaren bis nahen Infrarot-Spektralbereich unterstützen, sind in den letzten Jahren in den Fokus vieler Studien geraten, da sie als vielversprechende Bausteine ​​für Metamaterialien, die bei optischen Frequenzen arbeiten [1-7]. Die Koexistenz von magnetischem Dipol (MD) und elektrischem Dipol (ED) sowie ihre kohärente Wechselwirkung in solchen Nanopartikeln führt zu vielen faszinierenden Phänomenen wie der verstärkten und unterdrückten Vorwärts- und Rückwärtsstreuung bei bestimmten Wellenlängen (z zweite Kerker-Bedingungen) [8-12]. Darüber hinaus kann die Interferenz zwischen den elektrischen und magnetischen Multipolmoden zu einer außergewöhnlichen gerichteten Streuung in verschiedene Richtungen führen [13–15].

Die in dielektrischen Nanopartikeln mit großen Brechungsindizes angeregten elektrischen und magnetischen Resonanzen können mit verschiedenen Methoden manipuliert werden [16–31]. Diese einzigartige Funktion bietet uns die Möglichkeit, die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften einzelner Nanopartikel und aus solchen Nanopartikeln bestehender Metamaterialien zu modifizieren. Beispielsweise können die in einem Nanopartikel angeregten elektrischen und magnetischen Resonanzen leicht durch Veränderung seiner Größe oder Form verändert werden [16–25]. Darüber hinaus hat sich gezeigt, dass das zum Tragen eines Nanopartikels verwendete Substrat auch verwendet werden kann, um die optischen Reaktionen des Nanopartikels zu manipulieren. Insbesondere die Partikel-Film-Hybridsysteme, bei denen ein dielektrischer Nanopartikel auf einem Metallsubstrat platziert ist, haben aufgrund der Bildung neuer Resonanzmoden aufgrund der kohärenten Wechselwirkung zwischen den Multipolmoden des dielektrischen Nanopartikels und ihren Spiegelbildern, die durch das Metallsubstrat [26–32]. Unter Anregung von linear polarisiertem Licht führt die Interferenz der ED einer Si-Nanosphäre (NS) und ihres Spiegelbildes durch einen Au-Film zur Bildung einer MD, die sich am Kontaktpunkt zwischen dem Si-NS und dem Au . befindet Film, bei dem das Magnetfeld deutlich verstärkt ist [26–29]. Bei schrägem Einfall kann die Linienbreite der spiegelbildinduzierten MD im Si-NS durch Variation der Polarisation des einfallenden Strahls gesteuert werden [30].

Abgesehen vom Substrat fungiert strukturiertes Licht wie ein zylindrischer Vektorstrahl als leistungsstarkes Werkzeug zur Manipulation der optischen Reaktionen dielektrischer Nanopartikel [33–42]. So wurde beispielsweise die selektive Anregung der ED- oder MD-Resonanz eines Nanopartikels unter Verwendung von radial polarisierten oder azimutal polarisierten (AP) Strahlen untersucht [35–42]. Wenn ein Nanopartikel im Brennpunkt eines AP-Strahls platziert wird, werden nur die magnetischen Moden des Nanopartikels angeregt und alle elektrischen werden unterdrückt, da das elektrische Feld Null entlang der Strahlachse liegt [38–42]. Aus diesem Grund können die magnetischen Resonanzen des dielektrischen Nanopartikels selektiv angeregt werden, und die idealen magnetischen Analogmoden können auch mit 4 π . aktiviert werden -Beleuchtung mit zwei AP-Strahlen [42]. Darüber hinaus bieten die MD-Moden dielektrischer Nanopartikel, die durch einen fokussierten AP-Strahl angeregt werden, eine perfekte Plattform für die Anpassung des MD-Übergangs [43, 44].

Bisher wurden die Studien zu den Streueigenschaften von Si-NSs, die mit einem fokussierten AP-Strahl beleuchtet wurden, in der Luft suspendiert oder auf SiO₂ . platziert Substrat [38–42]. Die Linienbreiten der MD-Resonanzen solcher Si-NSs genügen noch nicht für die praktischen Anwendungen, wo MD-Resonanzen mit schmalen Linienbreiten oder großen Qualitätsfaktoren sehr wünschenswert sind. Beispielsweise kann eine geringfügige Erhöhung des Qualitätsfaktors der MD-Resonanz zu einer signifikanten Verbesserung der Zwei- und Dreiphotonen-induzierten Absorption von Si-Nanopartikeln führen, indem Si-Nanopartikel mit Femtosekunden-Laserpulsen zum Leuchten gebracht werden [45]. Hier untersuchen wir die Streueigenschaften eines auf einem Metallsubstrat platzierten und von einem fokussierten AP-Strahl beleuchteten Si-NS. Aufgrund der Rotationssymmetrie des AP-Strahls und des Si NS werden nur die magnetischen Multipole des Si NS angeregt. Es zeigt sich, dass die MD und ihr durch das Metallsubstrat induziertes Bild außer Phase sind und ihre kohärente Wechselwirkung zu einer dramatischen Verengung der MD-Resonanz (∼ 20 nm) im Vergleich zu der von in Luft suspendierten Si-NS führt (∼ 53 nm). Dementsprechend wird der Qualitätsfaktor der MD-Resonanz um einen Faktor von 2,5 von ∼ 14,62 auf ∼ 37,25 verbessert. Die scharfe MD-Resonanz, die in der Si-NS durch die Kombination eines Metallsubstrats und eines fokussierten AP-Strahls erreicht wird, könnte potenzielle Anwendungen in photonischen Geräten im Nanomaßstab wie Sensoren und Farbdisplays finden.

Numerische Methoden

Die Streuspektren der in dieser Arbeit untersuchten Si-NSs wurden mit der Finite-Difference-Time-Domain (FDTD)-Methode berechnet [46]. Bei den numerischen Berechnungen wurde das elektrische Feld des AP-Strahls in der Brennebene zunächst mit dem k . berechnet -Raumstrahlprofildefinition [47] und dann für die FDTD-Simulation verwendet. Der Radius des Si NS wurde auf R . festgelegt =100 nm, und das Metallsubstrat wurde in den Abschnitten „Ergebnisse und Diskussion“ und „Bildtheorie der Out-of-Plane-MD“ als perfekter elektrischer Leiter (PEC) und Au im Abschnitt „Praktische Anwendungen“ ausgewählt. Die optischen Konstanten von Si und Au wurden Palik und Ghosh [48] bzw. Johnson und Christy [49] entnommen. Als umgebendes Medium des Si-NS wurde Luft mit einem Brechungsindex von n . angenommen =1,0. Im beleuchteten Bereich wurde eine Maschenweite von 3 nm verwendet, und an der Grenze wurden perfekt aufeinander abgestimmte Schichten verwendet, um den endlichen Simulationsbereich abzuschließen.

Ergebnisse und Diskussion

In Abb. 1a zeigen wir die elektrische Feldverteilung, die für einen fokussierten AP-Strahl in der Brennebene berechnet wurde. Es ist zu bemerken, dass der AP-Strahl eine Rotationssymmetrie mit einem elektrischen Feld von null im Brennpunkt (oder entlang der Achse) besitzt. Das elektrische Feld des AP-Strahls stimmt gut mit dem des Si NS bei der MD-Resonanz überein. In Abb. 1b, d präsentieren wir die Streuspektren, die für das in Luft suspendierte bzw. auf einem PEC-Substrat aufgebrachte Si-NS berechnet wurden. Bemerkenswert ist in beiden Fällen, dass nur die MD- und magnetischen Quadrupol(MQ)-Resonanzen angeregt und alle elektrischen Resonanzen unterdrückt werden, was mit den bisherigen Befunden übereinstimmt [38–42]. Dieses Verhalten kann explizit mit der Multipoltheorie für den eng fokussierten AP-Strahl erklärt werden [42, 50]. Vergleicht man die in Abb. 1b, d gezeigten Streuspektren, so zeigt sich, dass die Einführung des PEC-Substrats zu einer dramatischen Verengung der MD-Resonanz (von ∼ 53 auf ∼ 20 nm) führt. Dadurch wird die Güte der MD-Resonanz um den Faktor ∼ 2,5 (von ∼ 14,62 auf ∼ 37,25) verbessert.

a Die elektrische Feldverteilung eines fokussierten AP-Strahls im Brennpunkt. b Das Streuspektrum des in Luft suspendierten Si-NS. Die Linienbreite der MD-Resonanz beträgt 53 nm. c Der Si NS mit R =100 nm platziert auf einem Metallsubstrat. d Das Streuspektrum des auf einem PEC-Substrat platzierten Si-NS

Um einen tiefen Einblick in die durch das Metallsubstrat induzierte Modifikation des Streuspektrums zu erhalten, haben wir die Gesamtstreuung der Si-NSs in die Beiträge verschiedener magnetischer Moden in einer kartesischen Koordinate zerlegt [16, 25]. Die durch das einfallende Licht induzierte Polarisation beträgt P =ε ₀ (ε _p −ε _d )E , wobei ε ₀ ,ε _p , und ε _d sind die Dielektrizitätskonstante im Vakuum, die relative Dielektrizitätskonstante des Si NS bzw. die relative Dielektrizitätskonstante des umgebenden Mediums und E ist das gesamte elektrische Feld innerhalb des Si NS. Die Zeitabhängigkeit des einfallenden Lichts wird angenommen als exp(−i ω t ) mit ω die Kreisfrequenz. Die Multipole sind in einer kartesischen Koordinate definiert, wobei der Ursprung im Zentrum des Si-NS liegt, und Multipolmomente können durch die Integration der induzierten Polarisationsströme über das Volumen des Si-NS erhalten werden. Somit werden das MD-Moment und der MQ-Tensor des Si-NS wie folgt beschrieben:

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} {\mathbf{M}} =- \frac{{i\omega}}{2}\int_{V} {{\varepsilon_{0}} \left({{\varepsilon_{p}} - {\varepsilon_{d}}} \right)\left[ {{\mathbf{r}}^{\prime} \times {\mathbf{\mathrm{E} }}\left({{\mathbf{r}}^{\prime}} \right)} \right]} d{\mathbf{r}}^{\prime}, \end{array} $$ (1 ) $$\begin{array}{@{}rcl@{}} \widehat {\text{MQ}} =\frac{\omega}{{3i}}\int_{V} {\left\{{\ left[{{\mathbf{r}}^{\prime} \times {\mathbf{P}}\left({{\mathbf{r}}^{\prime}}\right)}\right]{\ mathbf{r}}^{\prime}}\right.\left.{+ {\mathbf{r}}^{\prime}\left[{{\mathbf{r}}^{\prime} \times { \mathbf{P}}\left({{\mathbf{r}}^{\prime}}\right)}\right]}\right\}} d{\mathbf{r}}^{\prime}, \end{array} $$ (2)

wo V ist das Volumen des Si NS und r ^′ ist der Radiusvektor eines Volumenelements innerhalb des Si NS.

Die Streuquerschnitte von MD und MQ können wie folgt ausgedrückt werden [25]:

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} {\sigma_{M}} =\frac{{k_{0}^{4}{\varepsilon_{d}}{\mu_{0}} }}{{6\pi{\varepsilon_{0}}{{\left|{{{\mathbf{{E}}}_{{\mathbf{inc}}}}} \right|}^{2} }}}{\left|{\mathbf{M}}\right|^{2}}, \end{array} $$ (3) $$\begin{array}{@{}rcl@{}} { \sigma_{\text{MQ}}} =\frac{{k_{0}^{6}\varepsilon_{d}^{2}{\mu_{0}}}}{{80\pi {\varepsilon_{ 0}}{{\links| {{{\mathbf{{E}}}_{{\mathbf{inc}}}}} \right|}^{2}}}}{\left| {{\text{MQ}_{\alpha\beta}}} \right|^{2}}, \end{array} $$ (4)

wobei μ ₀ ist die Vakuumdurchlässigkeit und die Indizes α ,β =x ,y ,z .

In Abb. 2 vergleichen wir die Multipolzerlegungen, die für das Si-NS ohne und mit dem PEC-Substrat durchgeführt wurden. In beiden Fällen ist ersichtlich, dass sich die Gesamtstreuung nur aus den Beiträgen der MD- und MQ-Modi zusammensetzt. Außerdem wurde festgestellt, dass die Verengung der Linienbreite nur in der MD-Resonanz auftritt. In Abb. 2c, d präsentieren wir die berechneten elektrischen und magnetischen Feldverteilungen für die beiden Si-NSs bei den MD-Resonanzen. Es ist zu bemerken, dass die MD in der Si-NS angeregt wird, die in +z . orientiert ist Richtung in beiden Fällen. Darüber hinaus wird in Gegenwart des PEC-Substrats eine signifikante Verstärkung der elektrischen und magnetischen Felder des Si-NS beobachtet.

Multipolzerlegung der Gesamtstreuung der Si-NS mit R =100 nm in Luft schwebend (a ), platziert auf einem PEC-Substrat (b ) und von einem fokussierten AP-Strahl beleuchtet. Die entsprechenden elektrischen und magnetischen Feldverteilungen berechnet bei den MD-Resonanzen [775 nm in a und 745 nm in b ] werden in c dargestellt und d , bzw.

Bildtheorie der Out-of-Plane-MD

Die Verengung der MD-Linienbreite kann mit Hilfe der Bildtheorie und dem Ansatz basierend auf der Greenschen Funktion verstanden werden [27, 30]. Wir betrachten einen MD an der Position r ₀ =[x ₀ ,y ₀ ,z ₀ ] und die Grenzfläche zwischen Luft und dem PEC-Substrat im x −y Flugzeug mit z =0. Das magnetische Moment ist gegeben durch:

wobei \({\widehat\alpha_{m}} =\frac{{{\alpha_{h}}}}{{1 - {\alpha_{h}}{G_{M}}}}\) ist die Polarisierbarkeit, die durch die z bestimmt wird Komponente der dyadischen Greenfunktionen für das PEC-Substrat \({G_{M}} =\frac {{2i{k_{0}}{z_{0}} - 1}}{{16\pi z_{0}^ {3}}}\) [30], und die Polarisierbarkeit des Si NS ist \({\alpha_{h}} =6i\pi {b_{1}}/k_{0}^{3}\) , b ₁ und k ₀ sind der Mie-Koeffizient bzw. die Vakuumwellenzahl.

Das Magnetfeld im Zentrum der MD ist gegeben durch:H ₀ =[0,0, cos(k ₀ z ₀ )].

Der Extinktionsquerschnitt der MD kann geschrieben werden als [27]:

wo P _in bezeichnet die Leistung des einfallenden Lichts.

Aufgrund der Rotationssymmetrie des AP-Strahls und des Si NS ist eine MD im +z . orientiert Richtung wird im Si NS angeregt. Währenddessen ein Spiegelbild, das in −z . orientiert ist Richtung wird durch das PEC-Substrat induziert, wie schematisch in Fig. 3a gezeigt. In diesem Fall wird der Verschiebungsstrom spiegelbildlich invertiert, was bedeutet, dass die MD und ihr Spiegelbild phasenverschoben sind. Somit reduziert die kohärente Wechselwirkung dieser beiden gegenphasigen MDs den Strahlungsverlust dramatisch, was zu einer Verengung der MD-Resonanz im Streuspektrum der Si-NS führt [30]. In Abb. 3b vergleichen wir die MD-Resonanzen, die mit der dyadischen Green-Funktionsmethode ohne und mit dem PEC-Substrat berechnet wurden. Neben der Verschmälerung der Linienbreite ist bei dem auf dem PEC-Substrat aufgebrachten Si NS auch eine Blauverschiebung der Resonanzwellenlänge sowie eine Zunahme der Streuintensität (um Faktor ∼ 3.0) zu beobachten. Die in Fig. 3b gezeigte theoretische Vorhersage stimmt gut mit dem in Fig. 1d gezeigten numerischen Ergebnis überein. Daher kann die Linienbreitenkompression in der magnetischen Dipolresonanz des auf dem Metallsubstrat platzierten Si-NS, der von einem AP-Strahl beleuchtet wird, perfekt durch die Bildtheorie und den auf der Green-Funktion basierenden Ansatz erklärt werden.

a Schematische Darstellung der z Komponente von MD angeregt in der Si-NS und das Spiegelbild, das durch das Metallsubstrat und ihre Phasenbeziehung induziert wird. b Normalisierte Streuspektren berechnet für die Si-NS mit R =100 nm in Luft suspendiert und auf einem PEC-Substrat unter Verwendung der dyadischen Green-Funktionsmethode platziert

Praktische Anwendungen

In den obigen Studien wurde theoretisch und numerisch gezeigt, dass eine scharfe MD-Resonanz im Streuspektrum eines Si-NS erzeugt werden kann, indem die Kombination eines Metallsubstrats und eines AP-Strahls verwendet wird. Als einige Beispiele zeigen wir in der folgenden numerischen Simulation die möglichen Anwendungen der scharfen MD-Resonanz in der nanoskaligen Sensorik und Farbdarstellung. Für praktische Anwendungen wird als Metallsubstrat ein 50 nm dicker Au-Film gewählt, der in unserer vorherigen Studie verwendet wurde [28]. Der physikalische Mechanismus für die Linienbreitenkompression der magnetischen Dipolresonanz ist die kohärente Wechselwirkung des magnetischen Dipols und seines durch das Metallsubstrat induzierten Spiegelbilds. Daher sollte das Material des Substrats Metall sein, aber es ist nicht auf einen Au-Film beschränkt.

Sensor

Zuvor wurde gezeigt, dass Intensitätsverschiebungssensoren auf Basis von Si-NS-Dimeren eine viel höhere Empfindlichkeit aufweisen als Wellenlängenverschiebungssensoren auf Basis plasmonischer Nanopartikel/Nanostrukturen [51]. Darüber hinaus wurde in unserer früheren Arbeit die Empfindlichkeit der auf einem Metallsubstrat aufgebrachten und durch linear polarisiertes Licht angeregten Si-NS experimentell untersucht [28]. In unserem Fall ist das Streuspektrum, das von einer scharfen MD-Resonanz mit schmaler Linienbreite dominiert wird, durchaus für Sensoranwendungen geeignet, wie im Folgenden gezeigt wird. Es wird erwartet, dass die scharfe MD-Resonanz gegenüber der Umgebung des Si-NS empfindlich ist, da sie durch die MD des Si-NS und sein Spiegelbild erzeugt wird. Jede Änderung der Umgebung führt zu einer Änderung der MD-Resonanz. Um die Empfindlichkeit der MD-Resonanz zu untersuchen, haben wir die Entwicklung des Streuspektrums des Si-NS mit zunehmendem Brechungsindex der Umgebung berechnet, wie in Abb. 4a gezeigt. Es zeigt sich, dass eine geringfügige Änderung der Umgebung des Si-NS zu einer deutlichen Verbreiterung und deutlichen Rotverschiebung der MD-Resonanz führt, die in Abb. 4b deutlich zu sehen ist. Da der hier vorgeschlagene Brechungsindexsensor die Brechungsindexänderung in der Umgebung erfasst, beeinträchtigen die im Syntheseprozess induzierten Liganden an der Oberfläche des Nanopartikels die Erfassungsfunktion des Sensors nicht. Diese Funktion ist sehr nützlich, um kleine Proben zu erkennen, die auf dem Si NS befestigt sind.

a Entwicklung des Streuspektrums des auf dem 50 nm dicken Au-Substrat aufgebrachten Si-NS mit steigendem Brechungsindex des umgebenden Mediums. b Abhängigkeit der Linienbreite (oberer Teil) und der Spitzenwellenlänge (unterer Teil) der MD-Resonanz vom Brechungsindex des umgebenden Mediums

Farbdisplay

Kürzlich wurde erfolgreich gezeigt, dass eine Farbkontrolle durch die Verwendung dielektrischer Nanopartikel mit großen Brechungsindizes, die Mie-Resonanzen unterstützen, anstelle von verlustbehafteten plasmonischen Nanopartikeln/Nanostrukturen realisiert werden kann [52–55]. Allerdings werden die ED- und MD-Resonanzen eines Si-NS gleichzeitig in Hell- und Dunkelfeldbeleuchtung angeregt, was zu breitbandigem Streulicht führt [52]. In einer kürzlich durchgeführten Studie haben wir eine neuartige Strategie zur Realisierung einer farbabstimmenden Anzeige mit hoher räumlicher Auflösung und guter Chromatizität vorgeschlagen, indem eine evaneszente Welle verwendet wird, um die ED- oder MD-Resonanz im Streuspektrum eines Si-Nanopartikels selektiv anzuregen [55]. In ähnlicher Weise wird erwartet, dass die in dieser Arbeit gefundene scharfe MD-Resonanz aufgrund der schmalen Linienbreite und der erhöhten Streuintensität für die Farbanzeige nützlich ist. Eine deutlich verbesserte Farbsättigung wird erwartet, wenn die scharfe MD-Resonanz in der Farbanzeige verwendet wird. Darüber hinaus kann eine hohe räumliche Auflösung erreicht werden, da die erhöhte Streuintensität die Verwendung kleinerer Pixel für die Farbanzeige ermöglicht. In Abb. 5a zeigen wir die Farbabstimmung, die einfach durch Variation des Radius des Si NS realisiert wird. Es ist ersichtlich, dass in allen Fällen eine MD-Resonanz mit geringer Linienbreite erreicht werden kann. In Abb. 5b präsentieren wir die berechneten Farbindizes für alle Si-NSs mit unterschiedlichen Radien. Es ist zu erkennen, dass die Farbindizes um das RGB-Dreieck herum verteilt sind, was auf die gute Chromatizität der Strukturfarbe hindeutet, die von den auf dem Au-Film aufgebrachten Si-NSs erzeugt wird. Für die praktische Anwendung der Farbanzeige muss eine Anordnung von Si-Nanopartikeln anstelle eines einzelnen Si-Nanopartikels verwendet werden. In diesem Fall bleibt die Linienbreite eines einzelnen Si-Nanopartikels schmal, sofern die Kopplung zwischen den benachbarten Nanopartikeln vernachlässigbar ist. Gemäß der vorherigen Studie [56] kann die Kopplung zwischen Si-Nanopartikeln in einem Array vernachlässigt werden, wenn der Abstand zwischen den benachbarten Nanopartikeln größer als 400 nm ist, was in der praktischen Herstellung leicht erfüllt werden kann.

a Normalisierte Streuspektren, berechnet für Si-NSs mit unterschiedlichen Radien auf einem 50 nm dicken Au-Film. b Farbindizes, die aus den Streuspektren abgeleitet sind, die in a gezeigt sind

Schlussfolgerung

Zusammenfassend haben wir theoretisch und numerisch die dramatische Verengung der MD-Resonanz eines Si-NS untersucht, das mit einem fokussierten AP-Strahl beleuchtet wird, wenn es auf einem Metallsubstrat platziert wird. Aufgrund der Rotationssymmetrie des AP-Strahls und des Si NS werden nur die Multipole vom magnetischen Typ angeregt. Es zeigt sich, dass die durch das Metallsubstrat induzierte Interferenz der MD und ihres Spiegelbildes für die drastische Verengung der Linienbreite von 53 auf ∼ 20 nm verantwortlich ist. Durch numerische Simulationen wird gezeigt, dass die scharfe MD-Resonanz im Streuspektrum des Si-NS Anwendungen in der nanoskaligen Sensorik mit hoher Empfindlichkeit und Farbanzeige mit verbesserter Chromatizität und räumlicher Auflösung finden kann.

Abkürzungen

AP:

Azimutal polarisiert

Au:

Gold

ED:

Elektrischer Dipol

FDTD:

Zeitbereich mit endlicher Differenz

MD:

Magnetischer Dipol

MQ:

Magnetischer Quadrupol

NS:

Nanosphäre

PEC:

Perfekter elektrischer Leiter

Si:

Silizium