Kopplung von Oberflächenplasmonenpolaritonen und magnetischen Dipolresonanzen in Ag-Nanodisk-Metamaterialien

Zusammenfassung

Wir untersuchen numerisch die Kopplungseffekte von Oberflächenplasmonenpolaritonen (SPPs) und magnetischen Dipolresonanzen (MD) in Metamaterialien, die aus einem Ag-Nanodisk-Array und einem SiO₂-Spacer auf einem Ag-Substrat bestehen. Die Periodizität des Ag-Nanodisk-Arrays führt zur Anregung von SPPs an der Oberfläche des Ag-Substrats. Die Nahfeld-Plasmonenwechselwirkungen zwischen einzelnen Ag-Nanodisks und dem Ag-Substrat bilden MD-Resonanzen. Wenn die Anregungswellenlängen der SPPs durch Variation des Array-Periodenabstands der Ag-Nanodisks an die Position der MD-Resonanzen herangeführt werden, koppeln sich SPPs und MD-Resonanzen zu zwei hybriden Modi, deren Positionen sich gut durch ein Kopplungsmodell zweier Oszillatoren vorhersagen lassen. Im starken Kopplungsregime zeigen die hybriden Modi ein deutliches Anti-Crossing, was zum interessanten Phänomen der Rabi-Aufspaltung führt. Zudem werden die Magnetfelder unter den Ag-Nanodisks stark verstärkt, was potenzielle Anwendungen wie magnetische Nichtlinearität ermöglichen könnte.

Hintergrund

Es ist bekannt, dass natürlich vorkommende Materialien jenseits des THz-Bereichs eine Sättigung der magnetischen Antwort aufweisen. Bei Licht-Materie-Wechselwirkungen im optischen Frequenzbereich spielt die magnetische Komponente des Lichts generally eine vernachlässigbare Rolle, da die vom elektrischen Feld auf eine Ladung ausgeübte Kraft viel größer ist als die Kraft des magnetischen Feldes [1]. In den letzten Jahren war die Entwicklung verschiedener metallischer oder dielektrischer Nanostrukturen mit nennenswerter magnetischer Antwort bei optischen Frequenzen Gegenstand intensiver Forschung im Bereich der Metamaterialien. Jüngst wächst das Interesse an der Charakterisierung optischer Magnetfelder im Nanomaßstab, obwohl dies aufgrund der schwachen Materie-optisches-Magnetfeld-Wechselwirkungen eine Herausforderung bleibt [2]. Gleichzeitig gab es viele Bemühungen, starke magnetische Antworten mit Magnetfeldverstärkung in einem breiten Spektralbereich vom sichtbaren [3–22] bis zum Infrarot [23–44] zu erzielen. Der physikalische Mechanismus starker magnetischer Antworten beruht hauptsächlich auf der Anregung von MD-Resonanzen in verschiedenen Nanostrukturen, darunter Metall-Isolator-Metall (MIM)-Sandwichstrukturen [3, 12, 16, 31, 32, 40], metallische Spaltringresonatoren [29, 30, 36, 41, 42], hochbrechende dielektrische Nanopartikel [14, 15, 17, 18, 20, 21], plasmonische Nanoantennen [6, 8, 24–26, 28, 34, 37, 43], Metamoleküle [7, 9, 11, 13, 19, 33, 35, 38] u. a. Um starke magnetische Antworten mit Magnetfeldverstärkung zu erhalten, wird die MD-Resonanz auch mit verschiedenen schmalbandigen Resonanzmodi hoher Güte gekoppelt, z. B. Gitterresonanzen [4, 22, 39, 44], Fabry-Pérot-Hohlraumresonanzen [10, 23], Bloch-Oberflächenwellen [5] und Tamm-Plasmonen [27]. Eine starke magnetische Antwort mit starker Magnetfeldverstärkung bei optischen Frequenzen hat viele potenzielle Anwendungen, wie MD-spontane Emission [45–52], magnetische Nichtlinearität [53–56], optisch gesteuertes magnetisches Feldätzen [57], magnetischer optischer Kerr-Effekt [58], optische Pinzetten basierend auf Magnetfeldgradienten [59, 60], Zirkulardichroismus-Messung (CD) [61] usw. Bekanntlich kann die plasmonische elektrische Dipolresonanz elektrische Fields in der Nähe von Metallnanopartikeln stark verstärken, und ihre Kopplung an SPPs kann elektrische Fields weiter verstärken und andere interessante physikalische Phänomene erzeugen. Es gibt jedoch nur wenige Untersuchungen zu den Kopplungseffekten von SPPs und MD-Resonanzen.

In dieser Arbeit demonstrieren wir numerisch die enorme Verstärkung von Magnetfeldern bei optischen Frequenzen und das interessante Phänomen der Rabi-Aufspaltung aufgrund der Kopplungseffekte von SPPs und MD-Resonanzen in Metamaterialien, die aus einem Ag-Nanodisk-Array und einem SiO₂-Spacer auf einem Ag-Substrat bestehen. Die Nahfeld-Plasmonenwechselwirkungen zwischen einzelnen Ag-Nanodisks und dem Ag-Substrat bilden MD-Resonanzen. Die Periodizität des Ag-Nanodisk-Arrays führt zur Anregung von SPPs an der Oberfläche des Ag-Substrats. Wenn die Anregungswellenlängen der SPPs durch Variation des Array-Periodenabstands der Ag-Nanodisks an die Position der MD-Resonanzen herangeführt werden, koppeln sich SPPs und MD-Resonanzen zu zwei hybriden Modi, deren Positionen sich genau durch ein Kopplungsmodell zweier Oszillatoren vorhersagen lassen. Im starken Kopplungsregime von SPPs und MD-Resonanzen zeigen die hybriden Modi ein offensichtliches Anti-Crossing, was zu einem interessanten Phänomen der Rabi-Aufspaltung führt. Darüber hinaus werden die Magnetfelder unter den Ag-Nanodisks stark verstärkt, was potenzielle Anwendungen wie magnetische Nichtlinearität finden könnte.

Die Elementarzelle der für die Kopplungseffekte von SPPs und MD-Resonanzen entwickelten Metamaterialien ist schematisch in Abb. 1 dargestellt. Die Ag-Nanodisks liegen in der xy-Ebene, und der Koordinatenursprung befindet sich im Zentrum des SiO₂-Spacers. Das einfallende Licht propagiert in negativer z-Richtung, wobei sein elektrisches und magnetisches Feld entlang der x- bzw. y-Achse orientiert sind. Reflexions- und Absorptionsspektren sowie elektromagnetische Feldverteilungen wurden mit der kommerziellen Software "EastFDTD" berechnet, die auf der Finite-Differenzen-Zeitbereich-Methode (FDTD) basiert [62]. In unseren numerischen Berechnungen beträgt der Brechungsindex von SiO₂ 1,45, und die frequenzabhängige relative Permittivität von Ag stammt aus experimentellen Daten [63]. Diese Arbeit konzentriert sich hauptsächlich auf die numerische Untersuchung, aber die entwickelten Metamaterialien sollten experimentell durch folgende Verfahren realisierbar sein: Der SiO₂-Spacer wird zunächst durch thermische Verdampfung auf dem Ag-Substrat aufgebracht, und anschließend wird das Ag-Nanodisk-Array durch fortschrittliche Nanofabrikationstechnologien wie Elektronenstrahllithografie (EBL) auf dem SiO₂-Spacer hergestellt.

Methoden

Abbildung 2 zeigt die berechneten Absorptions- und Reflexionsspektren einer Reihe von Metamaterialien unter Normaleneinfall, wobei der Array-Periodenabstand p_x entlang der x-Achse von 550 auf 900 nm in 50-nm-Schritten erhöht wird. Für jeden p_x finden sich zwei Resonanzmoden in den Spektren, die zu zwei Absorptionsmaxima und zwei Reflexionsminima in Abb. 2a und b führen. Die Positionen und Bandbreiten der beiden Resonanzmoden hängen stark vom Array-Periodenabstand p_x ab. Für p_x = 900 nm erreicht der rechte scharfe Absorptionspeak fast den Wert 1. Eine so starke Lichtabsorption in MIM-Strukturen wird üblicherweise als perfekte Absorption bezeichnet [64–66]. Wir haben auch den Einfluss des Array-Periodenabstands p_y entlang der y-Achse auf die optischen Eigenschaften untersucht (nicht gezeigt). Es zeigte sich, dass eine gleichzeitige Variation von p_y keinen signifikanten Einfluss hat, außer dem Auftreten einer höherordnigen SPP-Mode, wenn sowohl p_x als auch p_y auf 700 nm erhöht werden. Diese höherordnige SPP-Mode zeigt bei weiterer Erhöhung des Periodenabstands einen offensichtlichen Rotverschiebung. In Abb. 2 wird p_y = 500 nm konstant gehalten, sodass im interessierenden Spektralbereich nur die niedrigste SPP-Mode, die sich in x-Richtung ausbreitet, angeregt wird. Im Folgenden zeigen wir, dass diese beiden Resonanzmoden aus der starken Kopplung zwischen SPPs und MD-Resonanzen in den entwickelten Metamaterialien resultieren.

Um den physikalischen Mechanismus der beiden Resonanzmoden in Abb. 2 zu enthüllen, haben wir ein Kopplungsmodell zweier Oszillatoren vorgeschlagen, das die Positionen der beiden Resonanzmoden für verschiedene Array-Perioden p_x genau vorhersagt. In dem Kopplungsmodell ist einer der Oszillatoren die SPPs, der andere die MD. Die starke Kopplung zwischen SPPs und MD führt zur Bildung zweier hybrider Modi, d. h. des hoch- und niedrigenergetischen Zustands, deren Energien durch die Gleichung [67] berechnet werden können:

$$ {E}_{+,-}=\left({E}_{\mathrm{MD}}+{E}_{\mathrm{SPPs}}\right)/2\pm \sqrt{\Delta /2+{\left({E}_{\mathrm{MD}}-{E}_{\mathrm{SPPs}}\right)}^2/4}. $$

Hier sind E_MD und E_SPPs die Anregungsenergien von MD und SPPs, und Δ steht für die Kopplungsstärke. In Abb. 3 zeigen die offenen schwarzen Kreise die Positionen der beiden Resonanzmoden für verschiedene Array-Perioden p_x, und die beiden Zweige der roten Linien geben die entsprechenden Ergebnisse an, die mit dem gekoppelten Oszillatormodell bei einer Kopplungsstärke Δ = 100 meV berechnet wurden. Offensichtlich sagt das obige Modell die Positionen der beiden Resonanzmoden gut vorher. Dies deutet darauf hin, dass das Auftreten der beiden Resonanzmoden in Abb. 2 das Ergebnis der Wechselwirkung von SPPs und MD in den Metamaterialien ist.

Die schwarze Diagonale in Abb. 3 gibt die Anregungswellenlängen der SPPs für verschiedene Array-Perioden p_x an, berechnet durch Anpassung des Reziprokvektors des Ag-Nanodisk-Gitters an den Impuls der SPPs unter Normaleneinfall [68]. Die horizontale grüne Linie in Abb. 3 zeigt die Position der MD-Mode, deren Resonanzwellenlänge hauptsächlich durch die Größe der Ag-Nanodisks und die Dicke des SiO₂-Spacers bestimmt wird, aber unabhängig von den Array-Perioden ist. An der Kreuzung der beiden Linien für p_x = 750 nm überlappen sich SPPs und MD in ihren Positionen und sind stark gekoppelt. Daher zeigen die Positionen der beiden Resonanzmoden in Abb. 2 ein offensichtliches Anti-Crossing, was das interessante Phänomen der Rabi-Aufspaltung bildet [67]. Weit entfernt vom starken Kopplungsregime folgen die Positionen der beiden Resonanzmoden approximativ einer der beiden Linien.

Neben der Rabi-Aufspaltung ist ein weiterer Effekt der starken Kopplung zwischen SPPs und MD die Verstärkung der Magnetfelder. Um diesen Effekt zu zeigen, stellen wir in Abb. 4 zunächst die Verteilungen der elektromagnetischen Felder bei den Resonanzwellenlängen λ₁ und λ₂ dar, die in Abb. 3 für p_x = 550 nm markiert sind. In diesem Fall sind die Positionen von SPPs und MD weit voneinander entfernt, und ihre Kopplung ist schwach, wie in Abb. 3 gezeigt. Bei der Resonanzwellenlänge λ₁ sind die elektrischen Felder stark an den Kanten der Ag-Nanodisks eingeschlossen und weisen zwei Feld-"Hotspots" auf der linken und rechten Seite auf, die in den SiO₂-Spacer hineinreichen (siehe Abb. 4a). Die Magnetfelder sind im SiO₂-Spacer konzentriert und haben ein Maximum unter den Ag-Nanodisks (siehe Abb. 4b). Solche Verteilungsmerkmale elektromagnetischer Felder sind hauptsächlich die typischen Charakteristika einer MD-Resonanz [69–71]. Bei der Resonanzwellenlänge λ₂ bilden sich parallele elektromagnetische Feldbänder, die sich in y-Richtung erstrecken, obwohl sie in der Nähe der Ag-Nanodisks gestört sind (siehe Abb. 4c und d). Tatsächlich entsprechen solche elektromagnetischen Feldverteilungen hauptsächlich der Anregung von SPPs [68].

In Abb. 5 stellen wir die Verteilungen der elektromagnetischen Felder bei den Resonanzwellenlängen λ₃ und λ₄ dar, die in Abb. 3 für p_x = 700 nm markiert sind. In diesem Fall sind die Positionen von SPPs und MD nahe beieinander, und ihre Kopplung wird relativ stärker, wie in Abb. 3 gezeigt. Als Folge verschieben sich die Positionen der beiden Resonanzmoden von λ₁ und λ₂ nach λ₃ und λ₄ in Richtung roter Wellenlängen, und die elektromagnetischen Felder in der Nähe der Ag-Nanodisks werden weiter verstärkt. Wie in Abb. 5a und b deutlich zu sehen, werden bei der Resonanzwellenlänge λ₃ die maximalen elektrischen und magnetischen Felder auf etwa das 3500- bzw. 2560-fache des einfallenden Feldes verstärkt, was 1,80- bzw. 1,82-mal stärker ist als die entsprechenden Werte bei den Resonanzwellenlängen λ₁. In Abb. 5c und d werden die maximalen elektrischen und magnetischen Felder bei der Resonanzwellenlänge λ₄ auf etwa das 1650- bzw. 870-fache des einfallenden Feldes verstärkt, was 6,98- bzw. 3,53-mal stärker ist als die entsprechenden Werte bei den Resonanzwellenlängen λ₂.

Abbildung 6 zeigt die elektromagnetischen Feldverteilungen bei den Resonanzwellenlängen λ₅ und λ₆ aus Abb. 3 für p_x = 900 nm. Der gemischte Modus bei λ₅ hat eine sehr schmale Bandbreite, wie in Abb. 2 deutlich zu sehen. Als Folge sind seine elektromagnetischen Felder enorm verstärkt, wobei die maximalen elektrischen und magnetischen Felder das 6500- bzw. 6100-fache der einfallenden Felder übersteigen. Die enorme Verstärkung elektromagnetischer Felder könnte potenzielle Anwendungen in der nichtlinearen Optik und Sensorik finden [72, 73]. In Abb. 6b existieren drei relativ schwache Feldverstärkungsbänder parallel in y-Richtung und ein ausgeprägter Feld-Hotspot im Zentrum. Eine solche Feldverteilung weist direkt auf den Hybridisierungscharakter von SPPs und MD hin. Der gemischte Modus bei λ₆ hat eine breite Bandbreite und enthält mehr MD- als SPP-Anteile, wie in Abb. 6c und d angedeutet.

Schlussfolgerungen

In dieser Arbeit haben wir numerisch die Kopplungseffekte von SPPs und MD-Resonanzen in Metamaterialien untersucht, die aus einem Ag-Nanodisk-Array und einem SiO₂-Spacer auf einem Ag-Substrat bestehen. Die Nahfeld-Plasmonenwechselwirkungen zwischen einzelnen Ag-Nanodisks und dem Ag-Substrat bilden MD-Resonanzen. Die Periodizität des Ag-Nanodisk-Arrays führt zur Anregung von SPPs an der Oberfläche des Ag-Substrats. Wenn die Anregungswellenlängen der SPPs durch Variation des Array-Periodenabstands der Ag-Nanodisks an die Position der MD-Resonanzen herangeführt werden, koppeln sich SPPs und MD-Resonanzen zu zwei hybriden Modi, deren Positionen sich genau durch ein Kopplungsmodell zweier Oszillatoren vorhersagen lassen. Im starken Kopplungsregime von SPPs und MD-Resonanzen zeigen die hybriden Modi ein offensichtliches Anti-Crossing und führen somit zu dem interessanten Phänomen der Rabi-Aufspaltung. Gleichzeitig werden die Magnetfelder unter den Ag-Nanodisks stark verstärkt, was potenzielle Anwendungen wie magnetische Nichtlinearität finden könnte.