Wärmeleitfähigkeit von zwei Arten von 2D-Kohlenstoffallotropen:eine molekulardynamische Studie

Einführung

Die Kohlenstoffmaterialien, zB Diamant [1], Kohlenstoffnanoröhren [2,3,4,5] und Graphen [6,7,8,9,10,11,12], haben aufgrund ihrer exzellenten Wärmetransporteigenschaften. Besonders die niedrigdimensionalen Kohlenstoffmaterialien zeigen hervorragende Eigenschaften beim Wärmetransport. Als 1D-Material wurde die hohe Wärmeleitfähigkeit (TC) einer einzelnen Kohlenstoffnanoröhre durch Experimente [2, 3] und theoretische Studien [4, 5] beobachtet. Darüber hinaus gilt Graphen als ein einzelnes Atom dickes flaches zweidimensionales (2D) Kohlenstoffmaterial aufgrund seines hohen TC als revolutionäres Material für die zukünftige Generation wärmeleitfähiger verstärkter Verbundwerkstoffe [6,7,8,9,10 ,11,12]. Es wird auch berichtet, dass der TC von Graphen 40% des Graphens erreichen kann und es potenzielle Anwendungen im Wärmemanagement hat [13,14,15].

Inspiriert von den faszinierenden Eigenschaften dieser Kohlenstoff-Allotrope haben sich Forscher in den letzten Jahren intensiv mit den Kohlenstoff-Allotropen und ihren Derivaten beschäftigt. Die experimentellen und theoretischen Ansätze wurden verwendet, um die neuartigen 2D-Kohlenstoffallotrope wie das sp ² . zu untersuchen -ähnliche Kohlenstoffschicht mit fünf-, sechs- und siebengliedrigen Ringen [16]; 2D amorpher Kohlenstoff mit Vierringen [17]; planares Kohlenstoffpentaheptit [18]; 2D-Kohlenstoffhalbleiter mit strukturierten Defekten [19]; mehrere flache 2D-Kohlenstoffnetzwerke [20]; Octagraphen [21]; T-Graphen [22]; und H-Netz [23]. Die Identifizierung der einzigartigen Eigenschaften dieser 2D-Kohlenstoffallotrope ist für zukünftige Generationen von Nanomaterialien in elektronischen, photonischen und thermischen Feldern von Bedeutung [16,17,18,19,20,21,22,23].

Mit wachsendem Interesse an der Erforschung neuer Strukturen der 2D-Kohlenstoffallotrope haben Su et al. [24] schlugen über die First-Principle-Rechnung zwei neue energetisch kompetitive und kinetisch stabile 2D-Kohlenstoffallotrope aus Acht- und Fünfecken vor. Die kinetische Stabilität dieser beiden Kohlenstoffschichten wurde durch Berechnung ihrer Phononendispersionskurven bestätigt. Aufgrund der Tatsache, dass die Strukturen dieser beiden Kohlenstoffallotrope als Kopien des Fünf-Fünf-Acht-Ringes (558) entlang einer geraden Bahn und entlang einer Zickzackbahn angesehen werden können, werden diese beiden Kohlenstoffallotrope daher als Achteck und Fünfeck-Graphen-Linie (OPG-L) bzw. Achteck- und Fünfeck-Graphen-Zickzack (OPG-Z). Die Bildungsenergie dieser beiden Kohlenstoffallotrope beträgt 0,31 eV/Atom bzw. 0,34 eV/Atom. Die Werte sind viel niedriger als die Bildungsenergie von zuvor synthetisiertem Graphin, d. h. 0,76 eV/Atom [25]. Es sei darauf hingewiesen, dass das OPG-Z eine bemerkenswerte Anisotropie der elektronischen Struktur besitzt, die potenzielle Anwendungen in elektronischen Geräten hat [24]. Um die Anforderungen elektronischer Anwendungen von OPG-L und OPG-Z zu erfüllen, ist es daher unvermeidlich und notwendig, die Wärmeableitungseigenschaften der beiden neuartigen Strukturen zu erforschen. Bis jetzt sind die thermischen Eigenschaften dieser beiden Strukturen noch unklar.

In dieser Arbeit untersuchen wir die thermischen Eigenschaften der beiden neuartigen 2D-Kohlenstoffallotrope mit Hilfe von Molekulardynamiksimulationen. Größen-, Dehnungs- und Temperatureffekte auf TC werden untersucht. Die Analyse der Ergebnisse erfolgt durch Berechnung der Schwingungsdichte der Zustände (VDOS) von Phononen. Unsere Untersuchung der thermischen Eigenschaften dieser beiden Kohlenstoff-Allotrope weist auf ihre möglichen Anwendungen in Wärmemanagementgeräten hin.

Modell und Methoden

Die Strukturen von OPG-L (Abb. 1a) und OPG-Z (Abb. 1b) enthalten repräsentative Zellen, die aus Acht- und Fünfecken bestehen [24]. Um die Kantentypen der Strukturen zu unterscheiden, definieren wir die Chiralität von Sessel und Zickzack wie bei Graphen (siehe Abb. 1). Diese beiden Strukturen können durch das repräsentative 558-Band gebildet werden, das durch die roten Atome angezeigt wird, wobei Translationssymmetrie entlang der grünen Reihen verwendet wird.

Die schematischen Modelle von a OPG-L und b OPG-Z. Die schwarzen gestrichelten Rahmen sind die orthogonalen Einheitszellen von OPG-L und OPG-Z, wobei OA und OB Gittervektoren sind. Die primitive Zelle von OPG-L ist in einem blauen gestrichelten Rahmen dargestellt, während die primitive Zelle von OPG-Z dieselbe wie die Kristallzelle ist

Alle MD-Simulationen werden mit dem Large-Scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator (LAMMPS)-Paket durchgeführt [26]. Wir verwenden das optimierte Tersoff-Potential von Lindsay und Broido [27], mit kleinen Modifikationen, d. h. modifiziertem optimiertem Tersoff-Potential, um die Wechselwirkungen zwischen den Kohlenstoffatomen zu beschreiben. Lindsay und Brodio optimierten zwei Parameter im Vergleich zum ursprünglichen Tersoff-Potential [28], einen für den Gleichgewichtsbindungswinkel und einen für die attraktive Wechselwirkungsstärke. Gemäß diesem optimierten Tersoff-Potential [27] beträgt die Gleichgewichtsbindungslänge in Graphen 1.4388 Å, was größer ist als der experimentelle Wert von 1.42 Å [29]. Da die einzigen längenbezogenen Parameter im Tersoff-Potential sind λ ₁ in der abstoßenden Funktion (f ^R = A exp.(-λ ₁ r )) und λ ₂ in der attraktiven Funktion (f ^A = B exp(-λ ₂ r )), erhalten wir die richtige Bindungslänge, indem wir diese beiden Parameter mit dem Faktor 1,4388/1,42 multiplizieren. Das heißt, wir ändern λ ₁ ab 3.4879 Å ⁻¹ bis 3.5333 Å ⁻¹ und λ . ändern ₂ ab 2.2119 Å ⁻¹ bis 2.2407 Å ^− 1 . Diese Modifikationen ändern nur die Längenskala des Potenzials auf globale Weise. Basierend auf diesem modifizierten optimierten Tersoff-Potential lauten die entsprechenden Gleichgewichtsgitterparameter in der MD-Simulation wie folgt:OA = 3.63 Å, OB = 9.38 Å in OPG-L und OA = 6.78 Å, OB = 5.04 Å in OPG-Z, die sind in guter Übereinstimmung mit der vorherigen Studie von Su et al. [24], d. h. OA = 3.68 Å, OB = 9.12 Å in OPG-L und OA = 6.90 Å, OB = 4.87 Å in OPG-Z.

Zur Berechnung des TC werden Simulationen der reversen Nichtgleichgewichts-Molekulardynamik (rNEMD) [30] durchgeführt. Die periodischen Randbedingungen werden in x- und y-Dimension übernommen. Die Strukturen von OPG-L und OPG-Z werden zunächst über die Polak-Ribiered-Version des konjugierten Gradientenalgorithmus [31] optimiert, und später wird ein 0,25-ns-Nosé-Hoover-Thermalbad [32, 33] verwendet, um sicherzustellen, dass das System der Gleichgewichtszustand bei 300 K (mit einem Zeitschritt von 0,25 fs). Nach Annäherung an den Gleichgewichtszustand wird das Modell entlang der Wärmeübertragungsrichtung in 50 Platten unterteilt. Wie in Abb. 2a gezeigt, ist die erste Platte die Wärmesenke, während die 26. (mittlere Platte der Probe) die Wärmequelle ist und der Wärmestrom von der Wärmequelle (heißer Bereich) auf die Wärmesenke übertragen wird ( kalte Region). Die Transportrichtung des Wärmestroms wird als Längsrichtung (L) definiert, während die Querrichtung als Breitenrichtung (W) bezeichnet wird. Der Wärmestrom J wird zwischen diesen beiden Platten freigesetzt/injiziert, indem die kinetischen Energien zwischen dem heißesten Atom mit der höchsten kinetischen Energie in der Kühlkörperplatte und dem kältesten Atom mit der niedrigsten kinetischen Energie in der Wärmequelle ausgetauscht werden Platte. Der Wärmestrom J kann durch Berechnung des Austauschbetrags der kinetischen Energie zwischen der Wärmesenke und der Wärmequellenplatte gemäß den folgenden Gleichungen erhalten werden.

a Schematische Darstellung der rNEMD-Methode. Der Wärmestrom wird von der Wärmequelle (heißer Bereich) zum Kühlkörper (kalter Bereich) übertragen. Die Transportrichtung des Wärmestroms wird als Längsrichtung (L) definiert, während die Querrichtung als Breitenrichtung (W) bezeichnet wird. b Die Verteilung der Durchschnittstemperatur als Funktion der Platten

wo t _tauschen ist die Gesamtzeit für den Austausch kinetischer Energie, N _tauschen bezeichnet die Anzahl der austauschenden Atompaare, m ist die Masse des Atoms und v _h und v _c repräsentieren die Geschwindigkeit des Austauschs von Atomen (das heißeste Atom mit der höchsten kinetischen Energie in der Wärmesenkenplatte und das kälteste Atom mit der niedrigsten kinetischen Energie in der Wärmequellenplatte). Die Temperatur jeder Platte wird erfasst und über 3,0 ns gemittelt, um eine Temperaturverteilung zu erhalten, wenn das System den stationären Nichtgleichgewichtszustand (nach 1,5 ns) erreicht. Der Wert von TC (κ ) wird dann unter Verwendung des Fourier-Gesetzes berechnet als

wo A ist die Querschnittsfläche der Wärmeübertragung (A wird durch Multiplizieren der Breite und Dicke des Modells erhalten) und ∂T /∂L bezeichnet den Temperaturgradienten, nachdem das System den stationären Zustand des Nichtgleichgewichts erreicht hat (siehe Abb. 2b). Der Faktor 2 repräsentiert die Tatsache, dass der Wärmestrom in zwei Richtungen von der Wärmequelle weg transportiert wird. Als Dicke des Modells wird der Gleichgewichtsabstand zwischen den Schichten von Graphen (0,34 nm) angenommen [8, 10, 34, 35].

Ergebnisse und Diskussionen

Wir untersuchen zunächst den Einfluss der Systemgröße auf die TC der beiden Kohlenstoffallotrope. Simulationsproben werden mit der gleichen Breite von 3 nm, aber unterschiedlichen Längen von 50 bis 1000 nm erzeugt. Es ist zu beachten, dass alle in dieser Arbeit erwähnten Werte der Probenlänge die effektive Länge (L _eff ) der Wärmeübertragung. Das heißt, die effektive Samplelänge ist die Hälfte der Samplelänge (L ), d. h. L _eff = L /2, was auf den Wärmefluss zurückzuführen ist, der bei der rNEMD-Methode von der Mitte (der Wärmequelle) zu den beiden Enden (der Wärmesenke) der Probe übertragen wird. Insbesondere haben wir bestätigt, dass der TC nicht von der Probenbreite abhängt, indem wir die Wärmeleitfähigkeiten von Proben mit einer festen Länge von 50 nm, aber unterschiedlichen Breiten von 3 nm, 6 nm, 9 nm bzw. 12 nm berechnet haben, wie in gezeigt Abb. 3. Die TC von OPG-L entlang der Zickzack- und Sesselrichtung werden als κ . bezeichnet _OPG-LZ und κ _OPG-LA , bzw. Ebenso κ _OPG-ZZ und κ _OPG-ZA werden verwendet, um den TC von OPG-Z entlang der Zickzack- und Sesselrichtung darzustellen. Die Simulationsergebnisse zeigen, dass die TC von OPG-L und OPG-Z in den beiden chiralen Richtungen mit einer Probenlänge von 50 bis 1000 nm monoton zunimmt. Es wird darauf zurückgeführt, dass in der langen Probe die akustischen Phononen mit längeren Wellenlängen an der Wärmeübertragung beteiligt sind [9, 36]. Entsprechend sind die TC von 50-nm- und 1000-nm-langen OPG-L und OPG-Z entlang der Zickzack-Richtung κ _OPG-LZ50 = 125 W/mK, κ _OPG-LZ1000 = 296 W/mK, κ _OPG-ZZ50 = 94 W/mK und κ _OPG-ZZ1000 = 236 W/mK. In Sesselrichtung sind die TC von OPG-L und OPG-Z κ _OPG-LA50 = 105 W/mK, κ _OPG-LA1000 = 316 W/mK, κ _OPG-ZA50 = 93 W/mK und κ _OPG-ZA1000 = 214 W/mK.

TC von OPG-L und OPG-Z als Funktion der Breite

Um den TC unendlich langer Abtastwerte zu extrahieren, wird ein inverses Anpassungsverfahren verwendet. Die Beziehung zwischen der inversen Länge und der inversen TC wird ausgedrückt als [37,38,39]:

wo κ _∞ ist der extrapolierte TC einer unendlichen Stichprobe, l ist der mittlere freie Weg des Phonons und L _eff ist die effektive Länge der Wärmeübertragung. Gleichung (3) legt nahe, dass die Beziehung zwischen der inversen Länge und der inversen TC linear sein sollte. Wie in Fig. 4 gezeigt, wird eine lineare Beziehung zwischen der inversen Länge und der inversen TC beobachtet. Durch Extrapolation auf L ⁻¹ = 0, der TC unendlicher Stichproben, d. h. κ _OPG-LZ = 310 W/mK, κ _OPG-LA = 332 W/mK, κ _OPG-ZZ = 247 W/mK und κ _OPG-ZA = 228 W/mK, erhalten.

Inverser TC von a OPG-L und b OPG-Z als Funktion der inversen Länge der Probe bei 300 K. Die offene blaue Raute und die roten Punkte repräsentieren TC entlang der Zickzack- bzw. Sesselrichtung

Darüber hinaus drücken wir die laufende TC auch in der Gleichgewichtsmolekulardynamik (EMD)-Methode aus, indem wir die Probe mit der gleichen Länge und Breite von 20 nm festlegen (diese Simulationsprobengröße wurde als groß genug getestet, um Effekte mit endlicher Größe zu eliminieren). . Nach der Arbeit von Fan et al. [39, 40] basieren die TC-Berechnungen bei der EMD-Methode auf der Green-Kubo-Formel [41, 42], in der der laufende TC entlang der x-Richtung wie folgt ausgedrückt werden kann:

wo κ _B ist die Boltzmann-Konstante, V ist das Volumen des Systems, T ist die absolute Temperatur des Systems, 〈J _x (0)J _x (t ^' )〉 ist die Wärmestrom-Autokorrelationsfunktion, t die Korrelationszeit ist und J _x ist der Wärmestrom in x-Richtung. Das Symbol 〈〉 repräsentiert den zeitlichen Durchschnitt in EMD-Simulationen. Die maximale Korrelationszeit beträgt 2 ns, was getestet wurde, um groß genug zu sein. Wie in Abb. 5 gezeigt, wird der laufende TC für OPG-L und OPG-Z in zwei chiralen Richtungen bei 300 K ausgedrückt, indem der Durchschnitt der Ergebnisse von 100 unabhängigen Simulationen mit unterschiedlicher Anfangsgeschwindigkeit gebildet wird. Wir können den TC einer unendlichen Stichprobe weiter erhalten, indem wir den laufenden TC in der Korrelationszeit von 1,0 bis 2,0 ns mitteln. Das heißt, der konvergierte TC von OPG-LZ, OPG-LA, OPG-ZZ und OPG-ZA beträgt 313 W/mK, 344 W/mK, 261 W/mK bzw. 233 W/mK, also in vernünftige Übereinstimmung mit den Ergebnissen durch Extrapolation in der rNEMD-Methode.

Entwicklung des TC von a OPG-LZ, b OPG-LA, c OPG-ZZ und d OPG-ZA bei 300 K als Funktion der Korrelationszeit. Die dünnen Linien repräsentieren die Ergebnisse von 100 unabhängigen Simulationen und die dicken durchgezogenen und gestrichelten Linien repräsentieren ihre Durchschnitts- und Fehlergrenzen. κ _∞ ist der TC einer unendlichen Stichprobe, der durch Mittelung des laufenden TC in der Korrelationszeit von 1,0 bis 2,0 ns erhalten wird

Es wurde festgestellt, dass der TC dieser beiden Kohlenstoffallotrope viel niedriger ist als der von Graphen (3000–5000 W/mK) [7, 43]. Um dieses Phänomen zu erklären und physikalische Erkenntnisse zu erforschen, berechnen wir drei wichtige Parameter, d. h. C _v , v _g , und l , basierend auf der klassischen Gitter-Wärmetransportgleichung:

wobei C_v ist die Wärmekapazität, v_g ist die effektive Phononengruppengeschwindigkeit und l ist der mittlere freie Weg der Phononen.

Die Probe mit einer Länge und Breite von 20 nm wird verwendet, um die Wärmekapazität bei 300 K zu untersuchen. Die Wärmekapazität wird nach dem Ansatz von McGaughey und Kaviany [44] berechnet, der in der Molekulardynamik des Ansatzes zum Gleichgewicht verwendet wurde Simulationen [45]. Wir berechnen die Gesamtenergie E bei einer Temperatur von T = 290 K, 295 K, 300 K, 305 K, 310 K im kanonischen Ensemble, und die Ergebnisse werden über 60 ps von zehn unabhängigen Simulationen mit unterschiedlicher Anfangsgeschwindigkeit gemittelt. Wie in Abb. 6 gezeigt, ist die Steigung bei der linearen Anpassung der Energie-Temperatur-Kurve die Wärmekapazität.

Die Änderung der Energie als Funktion der Temperatur für a OPG-L und b OPG-Z. Die Steigung der Energie-Temperatur-Kurve bezeichnet die Wärmekapazität. Die entsprechenden Wärmekapazitäten betragen 4,163 E-23 J/K bzw. 4,126 E-23 J/K pro Atom

Es sollte beachtet werden, dass die hier berechnete Phononengruppengeschwindigkeit die effektive Phononengruppengeschwindigkeit v . ist _g anstatt der durchschnittlichen Phononengruppengeschwindigkeit v . Wie in Abb. 7 gezeigt, kann die effektive Phononengruppengeschwindigkeit durch Vergleich der Ergebnisse der rNEMD- und der EMD-Simulationen ermittelt werden. Das heißt, eine effektive Systemlänge L _eff kann in der EMD-Methode durch Multiplikation der oberen Grenze der Korrelationszeit t . definiert werden in der Green-Kubo-Formel Gl. (4) durch eine effektive Phononengruppengeschwindigkeit v _g , L _eff v _g t . Der laufende TC κ (t ) des EMD-Verfahrens kann auch als Funktion der Systemlänge betrachtet werden κ (L _eff ). Im Vergleich zur durchschnittlichen Phononengruppengeschwindigkeit ist die effektive Phononengruppengeschwindigkeit eine grobe Schätzung, sie wurde jedoch ausgiebig bei der Untersuchung des Wärmetransports in niedrigdimensionalen Gittermodellen [46] und auch für Graphen [40] und Allotrope von . verwendet Si [39].

TC von a OPG-LZ, b OPG-LA, c OPG-ZZ und (d ) OPG-ZA als Funktion der effektiven Probenlänge aus EMD- und rNEMD-Simulationen. Die effektive Phononengruppengeschwindigkeit V _g wird durch die Kombination von EMD- und rNEMD-Simulationen erhalten

Basierend auf Gl. (3) kann die mittlere freie Weglänge der Phononen durch Extrapolation im rNEMD-Verfahren erhalten werden. Um den TC dieser beiden Kohlenstoffallotrope mit dem von Graphen zu vergleichen, präsentieren wir auch diese drei Parameter von Graphen. Die Wärmekapazität von Graphen wird durch die obige Methode berechnet, während die effektive Phononengruppengeschwindigkeit und der mittlere freie Weg der Phononen in anderen Arbeiten ermittelt werden [7, 40]. Es zeigt sich, dass die Wärmekapazitäten dieser beiden Kohlenstoffallotrope denen von Graphen nahe kommen; Die effektive Phononengruppengeschwindigkeit und der mittlere freie Weg der Phononen sind jedoch viel niedriger als bei Graphen, was zu einem niedrigeren TC der beiden Materialien führt (siehe Tabelle 1).

Darüber hinaus untersuchen wir die Abhängigkeit von TC von der Temperatur, wie in Abb. 8 gezeigt. Der Temperaturbereich von 200 K bis 300 K ist der Hauptbereich, auf den wir uns konzentrieren. Simulationsproben werden mit der gleichen Breite von 3 nm, aber unterschiedlichen Längen von 50 nm, 75 nm, 100 nm, 150 nm bzw. 200 nm erzeugt. Wie in Abb. 8a, b gezeigt, geben wir den inversen TC von OPG-LZ und OPG-LA bei verschiedenen Temperaturen als Funktion der inversen Probenlänge an. Ähnlich wie bei der Extrapolation des Größeneffekts bei 300 K werden die Wärmeleitfähigkeiten einer unendlichen Probe bei verschiedenen Temperaturen durch ein Extrapolationsverfahren extrahiert. Wie in Abb. 8c, d gezeigt, werden alle konvergierten Wärmeleitfähigkeiten durch den TC bei 300 K (κ ₀ ).

Inverser TC von a OPG-LZ, b OPG-LA bei verschiedenen Temperaturen als Funktion der inversen Probenlänge und der relativen TC (κ /κ ₀ ) von c OPG-L und d OPG-Z als Funktion der Temperatur. κ ₀ ist die TC bei 300 K, die 310 W/mK, 332 W/mK, 247 W/mK und 227 W/mK für κ . beträgt _OPG-LZ , κ _OPG-LA , κ _OPG-ZZ , und κ _OPG-ZA , bzw.

Abbildung 8 zeigt, dass der TC sowohl in der Zickzack- als auch in der Sesselrichtung mit steigender Temperatur sowohl für OPG-L als auch für OPG-Z abnimmt. Der Trend von TC variiert mit der Temperatur (von 200 bis 500 K) und stimmt gut mit denen früherer TC-Studien zu Graphen überein [8, 36, 47]. Dieses Phänomen leitet sich aus der Verstärkung von Umklapp-Streuprozessen ab, die eine entscheidende Rolle beim Wärmetransport spielen [8, 36, 47]. Wenn die Temperatur zwischen 300 und 500 K schwankt, wird außerdem κ _OPG-LZ , κ _OPG-LA , κ _OPG-ZZ , und κ _OPG-ZA sinkt um 42 %, 40 %, 36 % bzw. 37 %. Die Temperaturabhängigkeit der TC dieser beiden Kohlenstoffallotrope zeigt, dass es für ihre praktische Anwendung notwendig ist, die Temperatureffekte zu berücksichtigen.

Die thermischen Eigenschaften der zweidimensionalen Materialien, z. B. Graphen [48, 49], Silicen [34, 50, 51] und Phosphoren [37], sind empfindlich gegenüber Dehnungstechnik. Es wurde berichtet, dass der TC von Graphen mit geringer Größe mit zunehmender Zugspannung abnimmt [48] und der TC auch durch zunehmende Dehnung erhöht werden kann, wenn die Probe größer als 500 μm ist [49]. Die ungewöhnliche Abhängigkeit von TC von Stichprobengröße und -dehnung wird auf die Konkurrenz zwischen der Grenzstreuung und der Phononen-Phononen-Streuung zurückgeführt. Darüber hinaus wird festgestellt, dass der TC von Silicen bei kleinen Zugspannungen zunimmt, jedoch bei großen Dehnungen abnimmt, aufgrund der Konkurrenz zwischen der Phononenerweichung in den Moden in der Ebene und der Phononenversteifung in den Moden außerhalb der Ebene [34, 50, 51]. Daher ist es wichtig und notwendig, die Beziehungen zwischen dem TC-Verhalten und der Zugdehnung sowohl für OPG-L- als auch für OPG-Z-Strukturen zu untersuchen.

Wir untersuchen zunächst die mechanischen Eigenschaften dieser beiden Kohlenstoffallotrope. Die Stichprobengröße ist etwa 5 nm lang und 5 nm breit. Um fälschlich hohe Bindungskräfte und nichtphysikalische Kaltverfestigung zu vermeiden [52, 53], wird der Abschaltabstand auf (R = S = 1,95 Å). Dieser Cut-off-Abstand im modifizierten optimierten Tersoff-Potential stimmt auch mit dem in früheren Tersoff-Potentialen (1.8–2.1 Å) [28, 53,54,55] überein, die zur Simulation von C-C-Bindungen verwendet wurden. Alle Simulationen werden durch Relaxation der atomistischen Konfiguration der Struktur auf einen minimalen potentiellen Energiezustand eingeleitet. Die einachsige Zugdehnung wird mit einer Dehnungsrate von 0,0002 ps ⁻¹ . angewendet . Es sollte beachtet werden, dass der Gleichgewichtsabstand zwischen den Schichten von Graphen (3,4 Å) verwendet wird, um den Gleichgewichtsabstand zwischen den Schichten der beiden Strukturen darzustellen. Die mechanischen Eigenschaften dieser beiden Kohlenstoffallotrope sind in Tabelle 2 aufgeführt, mit einem Vergleich von Graphin und Graphen [56]. Die hochgestellten Merkmale von z und a repräsentieren Zickzack- bzw. Sesselblätter.

Aus Tabelle 2 ist ersichtlich, dass der Young-Modul von OPG-L und OPG-Z in Zickzack-Richtung 538 GPa und 492 GPa beträgt und entlang der Sesselrichtung der Young-Modul 648 GPa bzw. 550 GPa beträgt. Dies weist darauf hin, dass der Young-Modul von OPG-L und OPG-Z dem von Graphin nahe (503.1 ^z und 525.0 ^a ), aber niedriger als die von Graphen (856.4 ^z und 964.0 ^a ). Die Spannungs-Dehnungs-Beziehungen der beiden Kohlenstoff-Allotrope entlang der Zickzack- und der Sesselrichtung sind in Abb. 9 dargestellt. Entsprechend dem Bruchverhalten dieser beiden Kohlenstoff-Allotrope erhalten wir außerdem die Bruchdehnung (Zugspannung) dieser beiden Kohlenstoff-Allotrope. Entlang der Zickzack-Richtung beträgt die Bruchdehnung (Zug) des OPG-L und des OPG-Z 17,2 % bzw. 10,9 %, und entlang der Sesselrichtung beträgt die Bruchdehnung (Zug) 8,7 % bzw. 7,9 %. Wir fanden, dass die Struktur von OPG-L unter Zugbelastung in Zickzackrichtung eine höhere Festigkeit aufweist. Im Vergleich zu Graphin und Graphen sind die Bruchdehnungen (Spannung) der beiden Kohlenstoffallotrope jedoch geringer.

Spannungs-Dehnungs-Beziehungen der beiden Kohlenstoffallotrope entlang der Zickzack- und Sesselrichtung

Anschließend untersuchen wir den Dehnungseffekt dieser beiden Kohlenstoffallotrope auf TC, indem wir eine einachsige Zugspannung entlang der Wärmeübertragungsrichtung anwenden. Simulationsproben haben die gleiche Breite von 3 nm, aber unterschiedliche Längen von 50 nm, 75 nm, 100 nm, 150 nm bzw. 200 nm. Die Wärmeleitfähigkeiten einer unendlichen Probe bei verschiedenen Dehnungen werden durch Extrapolationsverfahren extrahiert (siehe Abb. 10a, b). Wie in Abb. 10c, d dargestellt, werden alle konvergierten Wärmeleitfähigkeiten durch den TC der spannungsfreien Zeit bei 300 K (κ ₀ ), geben wir weiter den relativen TC (κ /κ ₀ ) der beiden Kohlenstoffallotrope als Funktion verschiedener einachsiger Dehnungen. Abbildung 10 zeigt deutlich, dass die TC von OPG-L und OPG-Z mit zunehmender Zugspannung monoton abnimmt, was mit früheren Studien in Graphen [34, 48] übereinstimmt, aber in scharfem Gegensatz zu Silicen [34, 50, 51] und Phosphoren [37]. Wie in Abb. 10 gezeigt, ist die maximale Reduzierung von κ _OPG-LZ , κ _OPG-LA , und κ _OPG-ZZ , κ _OPG-ZA sind 49 %, 44 %, 37 % bzw. 31 %. Insbesondere der TC von OPG-L entlang der Zickzack-Richtung kann durch Dehnung in einem großen Bereich abgestimmt werden.

Inverser TC von a OPG-LZ, b OPG-LA bei verschiedenen einachsigen Dehnungen als Funktion der inversen Probenlänge und der relativen TC (κ /κ ₀ ) von c OPG-L und d OPG-Z als Funktion der Dehnung. κ ₀ ist der TC von stressfrei bei 300 K, der 310 W/mK, 332 W/mK, 247 W/mK und 227 W/mK für κ . beträgt _OPG-LZ , κ _OPG-LA , κ _OPG-ZZ , und κ _OPG-ZA , bzw.

Um den Dehnungseffekt auf die Wärmetransporteigenschaften von OPG-L und OPG-Z weiter aufzuklären, berechnen wir die VDOS von Phononen von OPG-LZ bei typischer Dehnung. Die VDOS werden durch eine Fourier-Transformation der Autokorrelationsfunktion der Atomgeschwindigkeit berechnet. Die Funktion ist wie folgt definiert:

Wie in Abb. 11 dargestellt, wird die Phononenerweichung (Rotverschiebung) in Richtungen innerhalb und außerhalb der Ebene beobachtet. Dieses Phänomen stimmt gut mit früheren Studien an Graphen unter Zugbelastung überein [34, 48]. Insbesondere im Vergleich zum VDOS in Richtung außerhalb der Ebene ist die Phononenerweichung in Richtung in der Ebene offensichtlich. Dies deutet darauf hin, dass der Rückgang von TC von OPG-L und OPG-Z hauptsächlich auf die spannungsinduzierte Phononenerweichung in Richtung in der Ebene zurückzuführen ist.

In der Ebene a und außerhalb der Ebene b VDOS von OPG-L versus einachsiger Zugdehnung in Zickzack-Richtung

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend wurden sowohl EMD- als auch rNEMD-Simulationen durchgeführt, um die thermischen Eigenschaften der beiden neuartigen 2D-Kohlenstoffallotrope aus Acht- und Fünfecken zu untersuchen. Die Größen-, Temperatur- und Dehnungseffekte auf TC werden erhalten. Unsere Ergebnisse zeigen, dass der TC mit zunehmender Größe monoton zunimmt. Die Wärmeleitfähigkeiten unendlicher Größe werden durch lineare Beziehungen der inversen Länge und der inversen TC erhalten. Der konvergierte TC, der durch Extrapolation in der Methode der umgekehrten Nichtgleichgewichts-Molekulardynamik erhalten wurde, stimmt mit derjenigen der Gleichgewichts-Molekulardynamikmethode überein. Die viel niedrigere TC im Vergleich zu Graphen wird der geringeren Geschwindigkeit der Phononengruppe und der mittleren freien Weglänge der Phononen zugeschrieben. Unsere Ergebnisse liefern wichtige Erkenntnisse über die Auswirkungen von Größe, Temperatur und Belastung auf die Wärmetransporteigenschaften von OPG-L und OPG-Z und weisen auf potenzielle Anwendungen in Wärmemanagementgeräten im Bereich der Mikro-/Nanoelektronik hin.

Abkürzungen

558:

Fünf-fünf-achtgliedrige Ringe

OPG-L:

Achteck- und Fünfeck-Graphen-Linie

OPG-Z:

Octagon and pentagon graphene-zigzag

rNEMD:

Reverse non-equilibrium molecular dynamics

TC:

Thermal conductivity

VDOS:

Vibrational density of states