Kopplungsresonanz Graphen-Metamaterial-Absorber: Abstimmbare Mittelinfrarot-Modulation

Abstract

Ein Graphen-beladener Metamaterial-Absorber wird im Mittelinfrarot-Bereich untersucht. Die Licht-Graphen-Wechselwirkung wird durch gekoppelte Resonanz durch einen kreuzförmigen Schlitz erheblich verstärkt. Die Absorptionspeaks zeigen einen signifikanten Blauverschiebung mit zunehmendem Fermi-Level, was einen weiten Abstimmbarkeitsbereich für den Absorber ermöglicht. Ein einfaches Schaltkreismodell erklärt und sagt dieses Modulationsverhalten gut voraus. Unser Vorschlag kann Anwendungen in Bereichen wie Schalten, Sensoren, Modulation und biochemisches Detektieren finden.

Hintergrund

Plasmonische Metamaterial (PM) Absorber arbeiten mit metallischen Nanostrukturen im tief-subwellenlängigen Maßstab. Perfekte Absorption kann erreicht und an bestimmten Wellenlängen maßgeschneidert werden, was zu Anwendungen führt einschließlich Lichtemitter/Detektor, Sensor, Photothermische Therapie, Optomechanische Interaktion und Hyperspektrale Bildgebung [1–7]. PM-Absorber bieten auch eine vielversprechende Plattform für das Design neuartiger funktionaler Bauelemente mit abstimmbaren Eigenschaften. Durch Einführung von Komponenten wie Flüssigkristallen, Halbleitern oder Phasenwechselmaterialien kann die optische Antwort elektrisch, optisch oder thermisch moduliert werden [8–13], was neue Typen von Modulatoren, Schaltern und Multispektral-Detektoren ermöglicht.

Kürzlich hat Graphen beträchtliche Aufmerksamkeit wegen seiner Hochgeschwindigkeits-Modulationsfähigkeit und Abstimmbarkeit als plasmonisches Material erhalten [14–20]. Speziell hängt die Graphen-Leitfähigkeit vom Fermi-Level (E_F) ab, der kontinuierlich durch Bias-Spannung innerhalb weniger Nanosekunden abgestimmt werden kann, was hohe Modulationsraten im Nah- und Mittelinfrarot ermöglicht [17, 19–24]. Da die einzelne Graphen-Schicht jedoch nur atomar dünn ist, ist die Wechselwirkung zwischen einfallendem Licht und plasmonischer Resonanz recht schwach. Und diese Wechselwirkung wird im Mittelinfrarot noch schwächer aufgrund der Pauli-Blockierung von Interband-Übergängen [22]. Als Ergebnis sind der Wellenlängen-Abstimmbereich sowie die Modulationstiefe recht begrenzt. Die Wellenlängenverschiebung beträgt allgemein weniger als 10 % der Resonanzwellenlänge [21, 22, 25–28], was noch eine Herausforderung für praktische Anwendungen in optischer Kommunikation und breitbandiger Spektraldetektion darstellt. Daher muss die Graphen-Licht-Wechselwirkung für effiziente elektro-optische Modulation stark verstärkt werden. In vorangegangenen Studien wurden Fortschritte erzielt. Basierend auf Designs komplexer Nanostrukturen wie Nano-Antennen und Split-Ring-Resonatoren [19, 21, 22, 25, 27, 28] wurde die Verstärkung der Graphen-Licht-Wechselwirkung theoretisch und experimentell demonstriert. Doch diese Designs sind meist kompliziert oder polarisationsabhängig, der Arbeitsfrequenzbereich ist relativ klein und die Abstimmbarkeit bleibt begrenzt.

In dieser Arbeit schlagen wir einen Graphen-beladenen Absorber mit Modulationsbereich von 9 bis 14 µm vor, was für Anwendungen wie biochemisches Sensing und Thermografie von großem Interesse ist [5, 29–31]. Die gekoppelten Resonanzen im kreuzförmigen Schlitz bieten vier Größenordnungen Verstärkung des elektrischen Feldes, was die Graphen-Licht-Wechselwirkung stark intensiviert und eine Verschiebung von bis zu 25 % der Zentralwellenlänge bewirkt. Zusätzlich schlagen wir ein einfaches LC-Schaltkreismodell vor, das das Graphen-induzierte, durch Spannung und geometrische Parameter gesteuerte Modulationsverhalten gut erklärt und vorhersagt. Ein so großer Abstimmbarkeitsbereich wäre in vielen Anwendungen vielversprechend.

Methoden

Wie in Abb. 1a gezeigt, sind gemusterte metallische Patches mit einer Periode Λ = 8 µm auf dem metallischen Substrat angeordnet, getrennt durch einen dielektrischen Spacer. Eine einzelne Graphen-Schicht liegt zwischen den Patches und dem Spacer. Das Substrat ist sehr dick und wirkt als Reflexionsspiegel. Die Dicke der Spacer-Schicht beträgt t_d = 520 nm und die der metallischen Patches t_m = 100 nm. Abb. 1b zeigt die Draufsicht einer Einheitszelle. Zwei Sub-Einheiten sind in diagonaler Symmetrie angeordnet, um Polarisationsunabhängigkeit zu unterstützen. Ein kreuzförmiger Schlitz ist auf jedem quadratischen Patch geätzt, der es in vier kleine identische Teile teilt. Die Größen der kleinen Identischen in S₁ und S₂ betragen l₁ = 1,5 µm und l₂ = 1,7 µm. Die Schlitzbreite für beide Sub-Einheiten ist a = 20 nm. In unserer Studie wird Gold (Au) als metallisches Material gewählt, dessen optische Eigenschaft durch das Drude-Modell \( \varepsilon (\omega)=1-{\omega}_p^2/(\omega(\omega+\tau)) \) mit ω_p = 1,369 × 10¹⁶ Hz und τ = 1,224 × 10¹⁴ Hz [32] beschrieben wird. Der dielektrische Spacer besteht aus Zinksulfid (ZnS), dessen optischer Index n = 2,2 mit vernachlässigbarem Verlust im Mittelinfrarot ist [33].

Die Finite-Differenzen-Zeitbereich-Methode (FDTD; Lumerical FDTD Solutions) wird zur Berechnung von Reflexionsspektren und elektromagnetischer Feldverteilung eingesetzt. Simulationen werden mit periodischen Randbedingungen in x- und y-Richtung und perfekt angepassten Schichtbedingungen in z-Richtung durchgeführt. Die einzelne Graphen-Schicht wird als zweidimensionale Struktur durch den Oberflächenleitfähigkeits-Ansatz modelliert [34]. Die Oberflächenleitfähigkeit der Graphen-Schicht σ_g, einschließlich Interband-Term σ_inter und Intraband-Term σ_intra, kann durch die Kubo-Formel [35] berechnet werden.

$$ {\displaystyle \begin{array}{l}{\sigma}_{\mathrm{g}}(\omega, {E}_{\mathrm{F}},\Gamma, T)={\sigma}_{\mathrm{intra}}+{\sigma}_{\mathrm{inter}}\\ {}=\frac{-{ie}^2}{\pi {\mathrm{\hslash}}^2(\omega +i2\Gamma )}\underset{0}{\overset{\infty }{\int }}\xi \left(\frac{\partial {f}_d(\xi )}{\partial \xi }-\frac{\partial {f}_d(-\xi )}{\partial \xi}\right) d\xi +\frac{ie^2(\omega +i2\Gamma )}{\pi {\mathrm{\hslash}}^2}\underset{0}{\overset{\infty }{\int }}\xi \left(\frac{f_d(-\xi )-{f}_d(\xi )}{{(\omega +i2\Gamma )}^2-4{(\xi /\mathrm{\hslash})}^2}\right) d\xi \end{array}} $$ (1)

wo e und ξ Ladung und Energie des Elektrons sind, ℏ das reduzierte Plancksche Konstant, ω die Winkel-Frequenz, \( {f}_d\equiv 1/({e}^{(\xi -{E}_F)/{k}_BT}+1) \) die Fermi-Dirac-Verteilung bezeichnet, T die absolute Temperatur, Γ die Streurate, k_B die Boltzmann-Konstante und E_F der Fermi-Level. In unserer Berechnung: T = 300 K, Γ = 10 meV [28]. Die Maschengröße nahe der Graphen-Schicht beträgt 0,25 nm und 2,5 nm in den Schlitzen. Die effektive Permittivität von Graphen kann dann ausgedrückt werden als

$$ {\varepsilon}_{\mathrm{g}}=1+\mathrm{i}{\sigma}_{\mathrm{g}}/({\varepsilon}_0\omega {t}_{\mathrm{g}}) $$ (2)

wo ε₀ die Vakuumpermittivität und t_g die Dicke der Graphen-Schicht ist. Gleichungen (1) und (2) demonstrieren, dass die optischen Konstanten von Graphen sich mit E_F ändern. Diese Änderung führt zur Abstimmbarkeit der Absorptionsfrequenz, deren Bereich durch die gekoppelte Resonanz in den Nanostrukturen stark vergrößert werden kann, was die angewendete Spannung in Bauelementen substanziell senkt.

Ergebnisse und Diskussion

Abb. 2a zeigt die Absorptionsspektren für x-polarisierte Welle (φ = 0) bei Normal-Einfall. Wenn der Fermi-Level E_F = 0 eV beträgt, werden zwei Absorptionspeaks bei Wellenlänge λ = 12,4 µm und 13,3 µm beobachtet. Das einfallende Licht von 12,1 bis 13,5 µm wird fast vollständig von der Nanostruktur absorbiert. Mit zunehmendem E_F bewegt sich die Resonanz zu kürzeren Wellenlängen. Bei E_F = 0,2 eV verschieben sich die Absorptionspeaks auf 11,8 µm und 12,46 µm, was jeweils einer relativen Verschiebung von 4,8 % und 6 % entspricht. Gleichzeitig nimmt die Absorption von Peak 2 ab, was auf Impedanz-Mismatch zwischen Metamaterial und Luft bei höherem E_F zurückgeführt wird [28]. Interessant ist, dass Peak 2 schneller blauverschoben wird als Peak 1, wenn der Fermi-Level weiter steigt. Dieses Verhalten wird später durch ein Schaltkreismodell erklärt.

Die Modulation kann durch einen Parameter M = Δλ/λ₀ quantifiziert werden, wo λ₀ die Resonanzwellenlänge bei E_F = 0 eV und Δλ die Wellenlängenverschiebung durch Änderung von E_F ist. Abb. 2a zeigt M₁ = 20,1 % und M₂ = 25,5 % für Peak 1 und 2, jeweils, wenn E_F 0,6 eV erreicht. Der Modulationsbereich der Resonanzen ist viel breiter im Vergleich zu vorangegangenen Arbeiten [19, 21, 22, 25–28]. Eine so große Modulation bei niedrigem E_F ist für viele Anwendungen hochwünschenswert. Separate Berechnungen zeigen, dass die Absorptionspeaks mit abnehmender Spacer-Dicke blauverschoben (Zusatzdatei 1). Daher können wir die Dicke optimieren, um einen geeigneten Startpunkt der Modulation zu setzen. Zusätzlich ist die optische Antwort des vorgeschlagenen Metamaterials polarisationsunabhängig wie in Abb. 2b gezeigt. Das Absorptionsspektrum bleibt unverändert, wenn der Polarisationswinkel φ von 0 bis 90° variiert, aufgrund der Symmetrie des Designs.

Der Mechanismus der perfekten Absorption wird durch Feldverteilungen an den Resonanzen klar illustriert. Aufgrund der bekannten Metall-Isolator-Metall (MIM) Struktur [3, 32, 36–38] wie in Abb. 1 gezeigt, werden lokalisierte SPPs angeregt, um kompakte magnetische Resonanzen in jedem Patch zu bilden. Abb. 3a und b demonstrieren das normierte Magnetfeld |H|² in der Graphen-Schicht für E_F = 0,2 eV bei den Resonanzwellenlängen λ₁ = 11,8 µm und λ₂ = 12,46 µm. Da die SPPs stark lokalisiert sind, können zwei Sub-Einheiten unabhängig arbeiten. Aufgrund der schmalen Breite des Trennschlitzes in jeder Sub-Einheit sind die Resonanzen der vier Identischen jedoch tatsächlich miteinander gekoppelt. Und diese Kopplung erhöht das elektrische Feld im Schlitz enorm, wie in Abb. 3c und d gezeigt. Nur die E-Felder in y-Richtung des Schlitzes sind hier offensichtlich, da das einfallende Licht in x-Polarisation ist. Die Intensität des E-Feldes, verstärkt durch die Resonanzkopplung, ist vier Größenordnungen größer als die des einfallenden Lichts E_inc. Im Gegensatz dazu liegen die intensivsten Felder, die in vorangegangenen Arbeiten für Modulation genutzt wurden, an den Patch-Kanten. Abb. 3e und f zeigen den scharfen Vergleich der Verstärkungen zwischen Schlitzen und Kanten entlang der weißen Linie in Abb. 3c und d.

Solche Feldverteilungen erklären gut, warum die Modulation in unserem Vorschlag so groß ist. Basierend auf Störungstheorie kann der Graphen-induzierte Resonanzversatz als Δω = − iσ_g∫_S|E_s|²dS/W₀ [22] evaluiert werden. Hier ist |E_s|² die Intensität des elektrischen Feldes in der Graphen-Schicht, W₀ die gespeicherte Energie, und S bezeichnet den von Graphen bedeckten Bereich. Der spektrale Versatz der Resonanz (Re(Δω)) wird durch den Imaginärteil von σ_g entschieden, der im Mittelinfrarot viel größer als sein Realteil ist [22, 28]. Wie klar in Abb. 3c–f gezeigt, ist die Verstärkung des elektrischen Feldes im schmalen Schlitz mehr als 10-mal so groß wie an den Kanten. Als Ergebnis wird der Integralwert hauptsächlich durch das stark verstärkte E-Feld in den Patch-Schlitzen beigetragen, was zu einem viel größeren Peak-Versatz führt als in vorangegangenen Fällen, die nur verstärkte E-Felder an den metallischen Kanten besitzen [21, 22, 25, 27, 28].

Basierend auf Feldverteilungen und obigen Diskussionen wird ein LC-Schaltkreismodell vorgeschlagen, um das Abstimmverhalten zu untersuchen. Wie in Abb. 4a gezeigt, sind L_i und C_i (i = 1, 2) jeweils Induktivität und Kapazität für Patch S_i in Abb. 1b. Wenn die Schlitzbreite a sehr groß ist und keine Graphen-Schicht vorhanden ist, können wir die durch Schlitze und Graphen induzierten Effekte ignorieren. Dann können L_i und C_i durch separate Berechnungen via Anpassung an die Resonanzwellenlänge aus Absorptionsspektren [37, 39, 40] bestimmt werden. Die Ergebnisse sind L₁ = 0,07 pH und C₁ = 350 aF für Sub-Einheit S₁, während L₂ = 0,075 pH und C₂ = 380 aF für Sub-Einheit S₂. Der Schlitz-induzierte Kopplungseffekt innerhalb jeder Sub-Einheit kann durch eine Shunt-Kapazität C_c beschrieben werden, die mit zunehmender Schlitzbreite a abnimmt. In unseren Fällen beträgt C_c 290 aF für a = 20 nm und wird 200 aF, 180 aF und 135 aF bei jeder Erhöhung von a um 10 nm. Die Resonanzwellenlänge wird durch Nullsetzen der Schaltkreisimpedanz erhalten, d.h., \( {\lambda}_i^0=2\pi {c}_0\sqrt{L_i{\mathrm{C}}_i^0} \). Hier ist c₀ die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum, „i“ bezieht sich auf Sub-Einheit S_i, und \( {C}_i^0={C}_i+{C}_c \).

Die zweidimensionale Graphen-Schicht wirkt im Wesentlichen als Induktivität. Wie in Abb. 3 gezeigt, kommt der Hauptbeitrag der Graphen-Schicht aus der Schlitzposition, wo das elektrische Feld intensiviert ist. Da die Schlitzbreite viel kleiner als die Betriebswellenlänge und die Wellenlänge des Graphen-Plasmons ist, ist die Quasi-statische Approximation gültig. Die Spannung V und der Strom I über den Schlitz können durch V = aE und I = 2l_it_g(σ_g − iωε₀)E evaluiert werden, wo E das elektrische Feld in der Graphen-Schicht ist. So können wir eine Induktivität L_g = − 1/ω Im(V/I) [41] einführen, die den Beitrag der Graphen-Schicht beschreibt und sich als

$$ {L}_{\mathrm{g}}=\frac{a}{2{l}_i{\omega}^2{\varepsilon}_0\left|\operatorname{Re}\left({\varepsilon}_{\mathrm{g}}\right)\right|{t}_{\mathrm{g}}}\kern0.5em \left(i=1,2\right) $$ (3)

erweist. Diese Induktivität dient als paralleles Element wie in Abb. 4a gezeigt. Als Ergebnis wird die Gesamtinduktivität eines Patches durch \( 1/{L}_i^{\prime }=1/{L}_i+1/{L}_{\mathrm{g}} \) erhalten. Die finale Resonanzwellenlänge jeder Sub-Einheit mit Graphen-Schicht wird

$$ {\lambda}_i^{\prime }=2\pi {c}_0\sqrt{L_i^{\prime }{\mathrm{C}}_i^0}\kern0.5em \left(i=1,2\right) $$ (4)

Da jede Sub-Einheit unabhängig arbeitet, kann die Gesamtimpedanz des Metamaterials aus der Parallelschaltung der Impedanzen der beiden Sub-Einheiten erhalten werden.

Dieses LC-Modell sagt eine Blauverschiebung der Resonanz mit zunehmendem E_F voraus. Abgeleitet aus Gl. (1) und (2) erhalten wir einen größeren Wert von |Re(ε_g)| für Graphen bei höherem E_F, was ein kleineres L_g in Gl. (3) gibt. Aufgrund der Parallelschaltung der Induktivitäten wird der finale Induktor \( {L}_i^{\prime } \) kleiner, was zu einer kürzeren Resonanzwellenlänge in Gl. (4) führt. Das berechnete Ergebnis ist in Abb. 4b zusammengefasst, was gute Übereinstimmung mit der Resonanzwellenlänge aus FDTD-Simulationen zeigt. Kleine Abweichung ist zu sehen, da unser LC-Modell den Beitrag schwacher Felder an den Kanten jedes Patches ignoriert (Abb. 3c–f). Das LC-Modell zeigt auch, wie geometrische Parameter die Blauverschiebung der Resonanz beeinflussen. Differenzieren von Gl. (4) ergibt \( \partial {\lambda}_i^{\prime }/\partial {L}_i^{\prime}\propto 1/\sqrt{L_i^{\prime }} \). Es ist offensichtlich, dass ein kleiner Wert von \( \sqrt{L_i^{\prime }} \) begünstigt, um die Sensitivität dieser Blauverschiebung zu erhöhen. Da die Induktivitäten parallel geschaltet sind und L_i fix ist, bedeutet ein kleiner Wert der Gesamtinduktivität \( {L}_i^{\prime } \) einen kleinen Wert der Graphen-Induktivität L_g. Um den Abstimmungsbereich zu erhöhen, sollte die Schlitzbreite a klein und die Patch-Größe l groß sein, gemäß Gl. (3). Abb. 4c zeigt, dass die Blauverschiebung der Resonanz bei E_F = 0,4 eV von ~6 auf 15 % zunimmt, wenn die Schlitzbreite in S₁ von 50 auf 20 nm abnimmt. Andererseits, wenn wir die Schlitzbreite bei a = 20 nm fixieren, steigt die Resonanz von 15 auf 22 % bei Patch-Größenänderung von 1,5 auf 1,8 µm wie in Abb. 4d gezeigt. Die gute Übereinstimmung mit FDTD-Simulationen demonstriert, dass ein so einfaches Schaltkreismodell eine effiziente Methode für die Untersuchung verwandter Metamaterial-Bauelemente ist.

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend haben wir einen polarisationsunabhängigen, breitbandigen Metamaterial-Absorber mit großem Modulationsbereich entworfen. Für beide Resonanzen erreicht der Abstimmbereich bis zu 20,1 % und 25,5 % der Zentralwellenlänge, wenn E_F von 0 auf 0,6 eV steigt. Eine so große Modulation stammt von der Graphen-Licht-Wechselwirkung, die durch gekoppelte Resonanzen im kreuzförmigen Schlitz jedes metallischen Patches enorm verstärkt wird. Dieser Effekt wird durch einen Graphen-eingeführten Induktor im LC-Modell gut beschrieben. Ein solches einfaches Modell sagt das Modulationsverhalten unter verschiedenen geometrischen Parametern voraus, und die Ergebnisse stimmen gut mit FDTD-Simulationen überein. Unser Vorschlag ist vorteilhaft für potenzielle Anwendungen wie optische Kommunikation, Sensing und Thermografie.

Abkürzungen

E_F:

Fermi-Level

FDTD:

Finite-Differenzen-Zeitbereich

MIM:

Metall-Isolator-Metall

PM:

Plasmonisches Metamaterial

ZnS:

Zinksulfid