Auswirkungen der Cu-Dotierung auf die Leistung von La-basierten RRAM-Bauelementen

Einführung

Resistiver Direktzugriffsspeicher (RRAM) gilt als Entwicklungsrichtung für nichtflüchtige Speichergeräte der nächsten Generation, die aufgrund ihrer einfachen Struktur, des geringen Stromverbrauchs, der hohen Skalierbarkeit, der schnellen Betriebsgeschwindigkeit und der Mehrwerte viel Aufmerksamkeit auf sich gezogen haben Speicherkapazität [1]. RRAM wird häufig in einer Metall-Isolator-Metall-(M-I-M)-Sandwichstruktur hergestellt, und die dielektrische Zwischenschicht hat einen erheblichen Einfluss auf seine Widerstandsschaltleistung (RS). Somit kann eine Vielzahl von Materialien, einschließlich vieler gebräuchlicher hoher Dielektrizitätskonstanten (hoher k ) Materialien (wie HfO₂ [2], Al₂ O₃ [3] und ZrO₂ [4]) wurden ausgiebig für RRAM-Anwendungen untersucht. Unter allen Oxidmaterialien ist Lanthanoxid eines der vielversprechendsten High-k dielektrische Materialien, die aufgrund ihrer hohen k Wert, große Bandlücke und feine thermische Stabilität [5]. Kürzlich wurden bei La-basierten RRAMs gute Widerstandsschalteigenschaften wie niedrige Betriebsspannung, hohes Widerstandsfenster, lange Haltezeit, lange Zyklenbeständigkeit und gute Konsistenz gefunden, was auf die potenzielle Anwendung von La-basiertem High-k Materialien in RRAMs [6, 7].

Aufgrund der Vorteile der ausgezeichneten Gleichmäßigkeit, der präzisen Dickensteuerung und der Kompatibilität mit dem CMOS-Prozess ist die Atomlagenabscheidungstechnologie (ALD) eines der am häufigsten verwendeten Wachstumsverfahren zur Herstellung von dielektrischen Schichten auf La-Basis [8]. Leider sind in ALD-abgeschiedenen RRAM-Bauelementen wegen der dielektrischen Filme guter Qualität immer unerwünscht hohe Formierspannungen erforderlich, was zu einer hohen Ausfallrate, einem niedrigen Ein/Aus-Verhältnis, einer schlechten Lebensdauer und einer breiten Streuung der Bauelemente führen kann [9] . Um RRAM-Bauelemente mit besserer RS-Leistung zu erhalten, müssen Materialien/Bauelementstruktur-Engineering, einschließlich Ionenimplantation [10], Dotierstoffdiffusion [11] oder Einfügen von Nanokristallen (NCs) [12], in das mit ALD hergestellte La . übernommen werden -basierte RRAMs.

In jüngsten Berichten wurden verschiedene Dotierungstechnologien zur Verbesserung des RS-Verhaltens des traditionellen Hoch-k Materialien (HfO₂ [13], ZrO₂ [14] usw.) wurden ausführlich untersucht. Allerdings wurde bisher nicht über das NC-verbesserte RS-Verhalten von La-basierten RRAM-Bauelementen berichtet. Somit ist ein Cu-eingebettetes LaAlO₃ Gerät mit der Struktur von Cu/LaAlO₃ /Cu/LaAlO₃ /Pt wird für Speicheranwendungen hergestellt, und die Aufmerksamkeit wurde auf die Auswirkungen der Cu-Dotierung auf die Leistung und den Schaltmechanismus von La-basierten RRAM-Bauelementen gerichtet.

Methoden

Das schematische Diagramm des hergestellten Bauelements mit der Struktur von Cu/LaAlO₃ /Cu/LaAlO₃ /Pt ist in 1 gezeigt. Der Herstellungsprozess einer La-basierten RRAM-Vorrichtung ist wie folgt:Ein Doppelschichtmetall, 100 nm Pt/10 nm Ti, wurde zuerst auf einem 2-in. SiO₂ /Si-Wafer als untere Elektrode (BE) durch Elektronenstrahlverdampfung. Anschließend wurde die Temperatur des Picosun R-150 ALD-Reaktors auf 300°C und ~10 nm LaAlO₃ . eingestellt (La/Al-Verhältnis als 3:1) Dünnfilm wurde auf dem Pt/Ti/SiO 2 abgeschieden /Si-Substrate mit La( ^i- PrCp)₃ als La-Vorläufer, Al(CH₃ )₃ als Al-Vorstufe und O₃ als Oxidationsmittel. Dann wurde eine ~2-nm-Cu-Schicht auf dem LaAlO₃ . aufgewachsen mit einer Geschwindigkeit von 0,1 /s unter Verwendung eines Elektronenstrahlverdampfers (EBE). Wieder ~ 10 nm LaAlO₃ (La/Al-Verhältnis als 3:1) Dünnfilm wurde durch ALD bei 300 °C abgeschieden. Nach dem LaAlO₃ /Cu/LaAlO₃ Schaltschicht wurde unter Verwendung des ALD-EBE-ALD-Verfahrens hergestellt, ein schnelles thermisches Glühen (RTA) wurde in einem N₂ . durchgeführt Umgebungstemperatur bei 600 °C für 30 s. Die obere Elektrode (TE) aus 10 nm Au/150 nm Cu wurde auf dem LaAlO₃ . abgeschieden Dielektrikum durch Elektronenstrahlverdampfung nach der Lithographie und anschließendes Ablösen zur Herstellung von Bauelementen mit Größen von 50 × 50 μm ² bis 250 × 250 μm ² . Um die Auswirkungen der Cu-Dotierung auf die Leistung von La-basierten RRAM-Bauelementen besser zu verstehen, zwei Kontrollproben, S1:Au/Cu/LaAlO₃ /Pt (ungetempert) und S2:Au/Cu/LaAlO₃ :Cu/Pt (ungetempert) wurden aufgebaut. Und die Probe mit Au/Cu/LaAlO₃ :Cu-NC/Pt-Struktur wurde als S3 zugewiesen.

Schematische Darstellung von in Cu eingebettetem LaAlO₃ Gerät mit der Struktur von Cu/LaAlO₃ /Cu/LaAlO₃ /Pt

Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) wurde verwendet, um die Verteilung der dotierten Cu-Atome zu analysieren, und Querschnittstransmissionselektronenmikroskopie (TEM) wurde verwendet, um die Mikrostruktur der hergestellten RRAM-Bauelemente zu beobachten. Die RS-Eigenschaften wurden unter verschiedenen Modi unter Verwendung eines Agilent B1500A Halbleiterparameteranalysators gemessen. Eine Stromkonformität von 1 mA wurde vorgeschrieben, um die hergestellten Geräteeinheiten vor Beschädigungen durch hohe Ströme während des Umform- und Setzprozesses zu schützen.

Ergebnisse und Diskussion

Abbildung 2 zeigt die Röntgen-Photoelektronenspektroskopie (XPS)-Tiefenanalyse von Cu 2p-Spektren im Cu-dotierten LaAlO₃ Film (Ätzparameter:2 KVM Ar-Ion, ~ 1 /s Ätzrate). Wie in Fig. 2 zu sehen ist, kann der Cu 2p-Peak in der ungetemperten Probe (S2) nach 30 s oder 60 s Ätzen kaum gefunden werden, während nach 90 s Ätzen ein bemerkenswerter Cu 2p-Peak erscheint, was darauf hinweist, dass das Cu Atome konzentrieren sich hauptsächlich in der Cu-eingebetteten Schicht. Anders werden die Cu-Atome im gesamten LaAlO₃ . beobachtet Film nach der Glühbehandlung, d. h. nach dem Ätzen für 30 s, 60 s und 90 s, können offensichtliche Cu 2p-Peaks in S3 beobachtet werden. Die XPS-Ergebnisse bestätigen, dass Hochtemperaturtempern zu einer Umverteilung der dotierten Cu-Atome führt, was dazu beitragen kann, die elektrischen Eigenschaften von La-basierten RRAMs zu verbessern.

XPS-Ergebnisse von Cu 2p-Spektren für S2 und S3 nach Ar-Ionenätzen für 30 s, 60 s und 90 s

Abbildung 3 zeigt das typische Querschnitts-Transmissionselektronenmikroskop (TEM)-Bild der beiden Cu-eingebetteten LaAlO₃ RRAMs (d. h. S2 und S3). Wie in Fig. 3a gezeigt, ist die laminierte Struktur des ungeglühten Cu/LaAlO₃ /Cu/LaAlO₃ /Pt-Gerät war im TEM-Bild von S2 deutlich zu erkennen. Es ist erwähnenswert, dass nach der Abscheidung des oberen LaAlO₃ Schicht bei 300°C des ALD-Prozesses wurde die eingebettete ~2-nm-Cu-Nanoschicht leicht durch thermische Diffusion beeinflusst. Daher sind aus dem hochauflösenden Bild von Fig. 3b die unregelmäßigen und getrennten Cu-Nanopartikel mit einer Größe von 2~6 nm eingebettet in LaAlO₃ Schicht deutlich zu erkennen. Die zusätzliche Glühbehandlung nach dem ALD-Prozess würde die thermische Diffusion von Cu-Atomen weiter verstärken, was es schwierig macht, die Existenz einer Cu-Nanoschicht zu unterscheiden, wie in 3c gezeigt. Mit Hilfe eines höher aufgelösten TEM-Bildes, wie in Abb. 3d gezeigt, wird ungefähr 25 nm dickes LaAlO₃ Es konnte eine Schicht mit eingebetteten mehreren kugelförmigen und getrennten Cu-NCs beobachtet werden, was darauf hindeutet, dass ein Teil der Cu-Nanoschicht bereits in das LaAlO₃ . diffundiert ist Dielektrikum mit einigen kleineren Cu-NCs, die nach einer Glühbehandlung bei 600°C zurückbleiben.

TEM-Bilder der in Cu eingebetteten RRAM-Bausteine. a Ein typisches Querschnitts-TEM-Bild von S2. b Ein HRTEM-Bild von S2. c Ein TEM-Querschnittsbild von S3. d Ein HRTEM-Bild von S3

Der elektrische Formgebungsprozess der Proben S1, S2 und S3 ist in Fig. 4 gezeigt. Wie in Fig. 4 zu sehen ist, ist eine hohe Spannung von ungefähr 12 V beim Formgebungsprozess von S1 und eine viel niedrigere Formierspannung erforderlich (~ 7 V) wird in S2 und S3 benötigt, was zeigt, dass die Bildungsspannung der La-basierten Vorrichtungen durch Einfügen einer Cu-Nanoschicht in den dielektrischen Film effektiv reduziert werden kann. Darüber hinaus verglichen mit dem anfänglichen Widerstandswert von S1 (2,51 × 10 ¹² Ω, abgelesen bei 1 V), ist der Widerstand von S2 viel niedriger (2,65 × 10 ⁶ Ω, gelesen bei 1 V), und dieser Wert erhöht sich nach dem Glühprozess (S3, 2,83 × 10 ¹² Ω, abgelesen bei 1 V). Die obigen Variationen der Formierspannung und des Anfangswiderstands können auf die Änderungen der dielektrischen Eigenschaften von LaAlO₃ . zurückgeführt werden Folien durch Material-/Gerätestruktur-Engineering. Aufgrund der ausgezeichneten Qualität der durch das ALD-Verfahren hergestellten dielektrischen Filme auf La-Basis ist eine extrem hohe elektrische Feldstärke erforderlich, um den Isolator durchzubrechen (d. h. S1). Nachdem die Cu-Nanoschicht in den dielektrischen Film eingefügt wurde, wird die ALD-gewachsene hochwertige Schaltschicht von dieser Metall-Nanoschicht beeinflusst, was den Abbau des Dielektrikums erleichtert und letztendlich zu einer viel niedrigeren Formierspannung in S2 führt. Außerdem könnte die Energiebarriere der Sauerstoffleerstellenbildung effektiv verringert werden und aufgrund der strukturellen Unterschiede zwischen Cu und LaAlO₃ . könnten metastabilere Defekte in den dielektrischen Film eingebracht werden Materialien (Gitter-Match, Wärmedehnungs-Match usw.) [15]. Folglich würde eine größere Anzahl von Defekten (Ladungsfallen, Metallionen, Sauerstoffleerstellen usw.) in das LaAlO₃ . eingeführt resistive Schaltschicht, was zur Reduzierung des Anfangswiderstandes von S2 führt [16]. Diese große Anzahl von Defekten in den dielektrischen Dünnschichten von S2 konnte jedoch durch eine zusätzliche Glühbehandlung effektiv reduziert (oder eliminiert) werden, was zu einem hohen Anfangswiderstand von S3 führte [17]. Darüber hinaus hat die zusätzliche Glühbehandlung einige Cu-NCs und diffundierte Cu-Atome in das LaAlO₃ . gebracht dielektrische Filme, die das lokale elektrische Feld weiter verstärken und zu einer niedrigen Bildungsspannung von S3 führen würden [18].

Bildungsprozess der drei Arten von La-basierten RRAM

Typische bipolare Strom-Spannung (I –V ) Kurven von ~ 100 Gleichstrom-(DC)-Sweep-Zyklen für die drei Arten von La-basierten RRAM-Bauelementen (Flächengröße von 50 µm × 50 µm) sind in Abb. 5a–c erhalten. Die Prüfspannung (0 bis − 1.5 V und − 1.5 bis 0 V für den Reset-Vorgang; 0 bis 5 V und 5 bis 0 V für den Set-Vorgang) wird am TE (Cu) vorgespannt, während der BE (Pt) geerdet ist . Obwohl drei RRAM-Bauelemente auf La-Basis 100 aufeinanderfolgende Zyklen eines wiederholbaren bipolaren RS-Verhaltens zeigen, gibt es einige große Unterschiede zwischen ihnen. Erstens ist die undotierte Probe S1 im Vergleich zu S2 und S3 während der zyklischen Set-Reset-Operationen mit der Reset-Stoppspannung (V _Stopp ) von − 1.5 V (wie in der Einfügung von Abb. 5a gezeigt), was anzeigt, dass das maximale V _Stopp von S1 ist niedriger als die von S2 und S3. In Anbetracht dessen ist ein relativ niedriges V _Stopp von − 1,4 V wird im Fall von Probe S1 verwendet. Ein weiterer Unterschied besteht darin, dass das I –V Kurven von S1 und S2 zeigen abnormale Fluktuationen (Anstieg und Abfall) während des Setzvorgangs, was sich stark von dem glatten I . unterscheidet –V Kurven von S3. Dieses Phänomen steht in engem Zusammenhang mit den Überresten einiger leitfähiger Filamente (CFs) im undotierten (oder dotierten, aber ungetemperten) LaAlO₃ dielektrische Filme nach dem Reset-Prozess. Außerdem hat S3 im Vergleich zu S1 und S2 I –V Kurven zeigen mehr Konsistenz und eine kleinere Verteilung der Setz-/Rücksetzspannungen, was impliziert, dass die Stabilität der RRAM-Bauelemente durch Dotierung und Glühbehandlung effektiv verbessert werden kann. Abbildung 5d–f sind die Dauertests (~ 100 Zyklen, gelesen bei −0,1 V) von S1–S3 aus der linken Seite von Abb. 5a–c. Das maximale Widerstandsverhältnis von Cu/LaAlO₃ /Pt-RRAM-Vorrichtungen, nämlich der maximale hochohmige Zustand (HRS) bis zum minimalen niederohmigen Zustand (LRS) kann bis zu 6 Größenordnungen betragen. Die große zufällige Fluktuation der HRS von S1 und S2 führt jedoch zu einem sehr niedrigen Ein-/Aus-Fenster (~ 10). Im Gegensatz zu S1 und S2 ist das Ein/Aus-Fenster von S3 etwa 100-mal größer als das von S1 und S2, was darauf hinweist, dass die Konsistenzcharakteristik von Cu-dotierten La-basierten RRAM-Bauelementen nach dem Tempern effektiv verbessert wird. Durch die Glühbehandlung in S3 diffundieren nicht nur die Cu-Atome um das gesamte LaAlO₃ Film, sondern bildet auch Cu-NCs im Dielektrikum. Somit wurde das lokale elektrische Feld verstärkt; die Zufälligkeit der CF-Bildung/Ruptur wurde kontrolliert und die HRS (LRS)-Verteilung wurde verbessert [19]. Die obigen Ergebnisse legen nahe, dass die Idee des Einbettens einer Cu-Nanoschicht in den La-basierten RRAM ein gewisses Maß an thermischer Behandlung erfordert, um eine bessere Geräteleistung zu erzielen.

a –c Typisches bipolares I –V Kurven und d –f der Dauertest von S1, S2 und S3

Abbildung 6 a zeigt die kumulative Wahrscheinlichkeit der HRS- und LRS-Widerstände (gelesen bei − 0,1  V) und Abbildung 6b zeigt die kumulative Wahrscheinlichkeit der Setz- und Rücksetzspannungen. In Abb. 6a sind die Mittelwerte (μ ) von LRS und HRS in S1, S2 und S3 zu 50,7 Ω und 1,59 MΩ, 100,6 Ω und 1,51 MΩ bzw. 80,6 Ω und 1,95 MΩ erhalten. Der Variationskoeffizient (σ /μ ) von LRS und HRS variieren stark im Vergleich zu den ungefähr ähnlichen Mittelwerten in S1, S2 und S3. Unter diesen hat S3 den minimalen σ/μ-Wert (LRS − 0.74, HRS − 1.02), gefolgt von S2 (LRS − 1.33, HRS − 1.23), und der σ/μ von S1 ist der schlechteste (LRS − 1.22, HRS − 3,00). Wie in Fig. 6b gezeigt, betragen die Mittelwerte der Rücksetz-/Einstellspannungen etwa – 0,79 V/2,36 V, – 0,83 V/2,49 V und – 1,25 V/2,59 V für die Proben S1, S2 bzw. S3. Die Standardabweichung (σ ) der Rücksetz-/Einstellspannungen, die verwendet werden, um die Streuung der Parameter zu bewerten, werden zu 0,20/0,82 (S1), 0,23/1,16 (S2) bzw. 0,13/0,45 (S3) gefunden. Es kann festgestellt werden, dass große Variationen von HRS, LRS, V _set , und V _{zurücksetzen} in S1 und S2 werden nach dem Tempern verbessert. Verglichen mit S1 und S2 weist das dotierte und getemperte (S3) eine bessere Gleichmäßigkeit auf, was darauf hinweist, dass S3 die beste Betriebsstabilität unter den dreien aufweist. Wie oben erwähnt, wird wahrscheinlich eine große Anzahl von Defekten in S2 eingeführt, die Probleme mit der Zuverlässigkeit und Stabilität der Geräte verursachen. Für S3 wird diese große Anzahl von Defekten durch den thermischen Prozess beseitigt, und die Zufallsbildung/Bruch der CFs wird aufgrund der Existenz von Cu-NCs reduziert. Somit wird in S3 eine feine Gleichmäßigkeit mit kleinen Schwankungen der Schaltspannungen und Widerstandswerte erreicht.

Kumulative Wahrscheinlichkeit von a HRS und LRS (gelesen bei −0,1 V) und b Spannungen einstellen und zurücksetzen

Die Retentionseigenschaften der drei Arten von La-basierten RRAM-Bauelementen bei einer Auslesespannung von −0,1 V bei Raumtemperatur sind in Fig. 7 dargestellt. Während des Retentionstests wurde das Cu/LaAlO₃ :Cu-NC/Pt-Geräte zeigen eine stabile Retentionsleistung von über 10 ⁴ s bei Raumtemperatur mit nahezu konstantem R _HRS /R _LRS Verhältnis von bis zu drei Größenordnungen, was den nichtflüchtigen Eigenschaften der La-basierten RRAMs entspricht. DC SET/RESET 10-Zyklen-Bipolar-Ausbeute wird gemessen, um die Schaltfähigkeit von S1, S2 und S3 zu bewerten. Wie in 8 gezeigt, hat S3 die beste Ausbeute, gefolgt von S2 und S1 ist die schlechteste. Dieses Ergebnis zeigt, dass eine eingebettete Cu-Schicht hilfreich ist, um die Ausbeute von La-basierten RRAMs zu erhöhen, und die Ausbeute der Bauelemente kann durch zusätzliche Wärmebehandlung weiter verbessert werden. Darüber hinaus ist in Fig. 8 zu sehen, dass die Ausbeuten der Geräte mit abnehmender Gerätefläche steigen. Dieses Phänomen weist darauf hin, dass der ohmsche Schaltmechanismus von Cu/LaAlO₃ /Pt-RRAM-Geräte können eng mit dem Joule-Wärmeeffekt verbunden sein, d. h., die Joule-Wärme nimmt an der Bildung/dem Bruch von leitfähigen Filamenten teil und scheint bei Geräten kleinerer Größe stärker ausgeprägt zu sein

Retentionsverhalten von La-basierten RRAM-Bausteinen bei Raumtemperatur

DC SET/RESET 10-Zyklen bipolarer Ertrag von La-basierten RRAM-Bauelementen

Um mehr Einblicke in die Cu-NC-behandelten La-basierten RRAMs zu gewinnen, konzentrierte sich die weitere Analyse auf den Widerstandsschaltmechanismus von S3. Wie in Abb. 9a gezeigt, werden im I . Setz- und Rücksetzspannungen in unterschiedlichen Richtungen angelegt –V Messung von S3. Die Testergebnisse zeigen, dass S3 sowohl ein unipolares als auch ein bipolares Widerstandsschaltverhalten aufweist, was darauf hindeutet, dass die Cu-NC-behandelten La-basierten RRAMs unpolar sind. Forscher glauben, dass das unpolare (unipolare) Widerstandsschaltverhalten eng mit der Joule-Wärme-unterstützten Bildung/Zerbrechen von CFs zusammenhängt [7]. Beim Reset-Prozess von La-basierten RRAMs wird ein Hochstrom-Überschwingungsphänomen beobachtet und dann wird der Joule-Heizeffekt induziert, der zum Schmelzen, Sintern oder thermischen Oxidieren von CFs führt. Abbildung 9b zeigt die doppellogarithmische Darstellung von I –V Kurven und lineare Anpassungen von S3, und die Einfügung zeigt die ln(I /V )–V ^1/2 Kurve des Setzvorgangs. Offensichtlich ist das Ich –V Beziehung in LRS zeigt ein ohmsches Leitungsverhalten mit einer Steigung von etwa 1, was auf die Existenz von CFs im Dielektrikum nach dem Setzprozess hindeutet. Der Leitungsmechanismus von HRS ist jedoch etwas kompliziert, und das I –V Kurven bei HRS lassen sich in drei Geraden mit drei unterschiedlichen Steigungen unterteilen. Im Niederspannungsbereich (<0,8 V, orange Linie) beträgt die Steigung der Anpassungslinie etwa 1,33, was nahe am ohmschen Transportmechanismus liegt. Mit steigender Spannung (~ 0,8 bis ~ 2 V, grüne Linie) steigt die Steigung der Anpassungslinie auf 1,93 (I ~V ^1,93 ), das dem quadratischen Gesetz von Child entspricht (I ~V ² ). Im dritten Bereich (> 2 V, violette Linie) steigt die Steigung der Anpassungslinie weiter an (z. B. 2,86 in diesem Fall) und der Strom steigt stark an, wenn V _set ist erreicht. Der Leitungsmodus von HRS, der sich aus der Ohmschen Transportregion und der Child-Gesetz-Region zusammensetzt, stimmt gut mit dem klassischen Raumladungs-Limited-Current (SCLC)-Mechanismus überein [20, 21]. Das Auftreten des SCLC-Leitungsmechanismus weist auf die Bildung und Unterbrechung des lokalen Leitungspfads [22] hin, der als der Haupt-RS-Mechanismus von Cu/LaAlO₃ . angesehen wird :Cu-NC/Pt-Geräte. Außerdem passt die HRS-Überleitung gut zum Poole-Frenkel-Überleitungsmechanismus (dem Einsatz). Der Poole-Frenkel-Effekt wird hauptsächlich durch die durch das elektrische Feld angeregten Ladungsträger verursacht, die durch die gefangenen Zustände hüpfen [23], was darauf hindeutet, dass es immer noch eine große Anzahl von Defekten im LaAlO₃ . gibt Filme auch nach Glühbehandlung.

a Ich –V Messung von S3 in verschiedenen Spannungsrichtungen. b Doppelte logarithmische Darstellung von I –V Kurven und lineare Anpassungen von S3, und die Einfügung zeigt die ln(I /V )–V ^1/2 Plotten des eingestellten Prozesses

Die Abhängigkeit von S3 von der Elektrodenfläche (Abb. 10a) und der Temperatur (Abb. 10b) wurde untersucht, um den RS-Mechanismus besser zu verstehen. Aus Abb. 10a ist ersichtlich, dass der LRS-Widerstand unabhängig von der Elektrodenfläche ist, während der HRS-Widerstand (und der Anfangswiderstand) mit zunehmender Gerätefläche abnimmt, was darauf hindeutet, dass der RS-Mechanismus von S3 auf Bildung und Bruch zurückzuführen ist von CF. In Abb. 10b nehmen die HRS-Widerstände mit steigender Temperatur ab, was zeigt, dass der AUS-Zustand von S3 mit einem halbleitenden Verhalten in Verbindung gebracht werden kann. Im Gegensatz dazu nehmen die LRS-Widerstände mit steigender Temperatur zu, was auf eine metallische Eigenschaft im EIN-Zustand hinweist [24]. Laut Literatur wird die Beziehung zwischen dem Metallwiderstand und der Temperatur normalerweise durch die Gleichung R . untersucht (T ) =R ₀ [1 + α (T − T ₀ )] [25]. Und die blaue lineare Anpassung in Abb. 10b bestimmt den Temperaturkoeffizienten (α ) 1,03 × 10 ⁻³ . sein K ⁻¹ . Dieser Wert ist etwas kleiner als die in anderen Literaturen angegebenen Werte der Cu-Nanodrähte (2,5 × 10 ⁻³ K ⁻¹ [26], 2,39 × 10 ⁻³ K ⁻¹ [27]). Aufgrund der Tatsache, dass eine große Anzahl von Defekten in das Cu-NC-dotierte LaAlO₃ Filme, ein niedrigeres α Wert von Cu CFs wird in diesem Papier erhalten.

a Elektrodenflächenabhängigkeit des HRS und LRS. b Temperaturabhängigkeit des HRS und LRS

Daher wurde eine vernünftige Erklärung für den RS-Effekt von Cu/LaAlO₃ . vorgeschlagen :Cu-NC/Pt-Geräte in unserem Fall. Die Bildung und das Aufbrechen von Cu-CFs wird sehr wahrscheinlich durch elektrochemische Metallisierung (ECM) und den Joule-Wärmeeffekt vermittelt. 11 zeigt schematische Diagramme für den RS-Mechanismus von Cu/LaAlO3:Cu-NC/Pt-Vorrichtungen in (a) Anfangszustand; (b), (c) Setzprozess; (d) EIN-Zustand; und (e) Rücksetzprozess. Wenn an TE (Cu) eine positive Spannung angelegt wird, kommt es zu einer Oxidationsreaktion, die als Cu → Cu ²⁺ . beschrieben wird + 2e ⁻ , tritt auf dem elektrochemisch aktiven Material auf (Abb. 11b). Unter der Wirkung des elektrischen Feldes wird das bewegliche Cu ²⁺ Kationen wandern in Richtung BE (Pt) durch LaAlO₃ Film und eine Reduktionsreaktion von Cu ²⁺ + 2e ⁻ → Cu tritt an der Kathode auf (Abb. 11c). Es ist erwähnenswert, dass in den La-basierten Dielektrika von S3 einige Cu-NCs und diffundierte Cu-Atome vorhanden sind, die die natürlichen Wege für die Bildung von Cu-CFs sind. Daher neigen die kontinuierlich ausgefällten Cu-Metallatome dazu, entlang dieser natürlichen Wege zu wachsen und schließlich den TE zu erreichen, um einen leitfähigen Kanal zu bilden (Abb. 11d). Wenn die Polarität der angelegten Spannung umgekehrt wird, tritt der Auflösungsprozess, der eng mit dem elektrochemischen Effekt und dem Joule-Wärmeeffekt zusammenhängt, irgendwo entlang des Glühfadens auf, was zu einem fast vollständigen Bruch der CFs und des Geräts in den AUS-Zustand führt (Abb. 11e ).

Schematische Darstellung des RS-Mechanismus von Cu/LaAlO3:Cu-NC/Pt-Bauelemente in a Ausgangszustand; b , c Prozess einstellen; d EIN-Zustand; und e Reset-Prozess

Schlussfolgerung

Zusammenfassend wird ein metalldotiertes Verfahren eingeführt, um die Leistung von La-basierten RRAM-Bauelementen zu verbessern. Offensichtliche Verbesserungen der Widerstandsschalteigenschaften, einschließlich einer niedrigeren Formierspannung, eines höheren Ein/Aus-Verhältnisses, einer besseren elektrischen Gleichmäßigkeit und einer überlegenen Geräteausbeute, werden durch das I . bestätigt –V Messergebnisse der Cu-dotierten und getemperten Probe. Die Ergebnisse der XPS- und TEM-Analyse bestätigten, dass die Verbesserungen der Schaltleistung auf die Diffusion von Cu-Atomen und die Bildung von Cu-Nanokristallen (Cu-NCs) nach dem Temperprozess zurückgeführt werden können. Weitere Studien zeigen, dass der resistive Schaltmechanismus von Cu\LaAlO₃ :Cu-NC\Pt-Bauelemente können auf die Bildung und den Bruch von leitfähigen Cu-Filamenten zurückgeführt werden, was eng mit dem SCLC-Mechanismus und dem Joule-Heizeffekt zusammenhängt. Diese Studie demonstriert eine praktikable Methode zur Steuerung des resistiven Schaltverhaltens von RRAMs durch die Einbettung von Cu-Nanokristallen, und es sind weitere Arbeiten erforderlich, um den physikalischen Mechanismus und die inhärenten Gesetze von La-basierten RRAMs zu verstehen.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die Datensätze, die die Schlussfolgerungen dieses Manuskripts unterstützen, sind im Manuskript enthalten.

Abkürzungen

ALD:

Atomlagenabscheidung; RRAM

Widerstandsspeicher mit wahlfreiem Zugriff; NCs

Nanokristalle; M-I-M

Metall-Isolator-Metall; RS

ohmsches Schalten; Hoch-k

hohe Dielektrizitätskonstante; RS

ohmsches Schalten; BE

untere Elektrode; RTA

schnelles thermisches Glühen; TE

obere Elektrode; XPS

Röntgenphotoelektronenspektroskopie; DC

Gleichstrom; CF

leitfähige Filamente; HRS

hoher Widerstandszustand; LRS

Zustand mit niedrigem Widerstand; SCLC

raumladungsbegrenzter Strom