Erreichen nahezu perfekter Absorption in Graphen-Metall-Strukturen durch plasmonische Interferenz

Zusammenfassung

Die konstruktive Interferenz von hellen und dunklen plasmonischen Modi führt zum plasmoninduzierten Absorptionseffekt (PIA). Hier untersuchen wir theoretisch den PIA-Effekt, der durch konstruktive Interferenz zwischen einem Fabry-Perot (F-P) Resonanzmodus und einem Graphen-Quasigeführten Modus realisiert wird. Numerische Simulationen zeigen mindestens drei Vorteile unserer Struktur gegenüber früheren. Erstens kann das Auslöschungsverhältnis ~99,999 % erreichen, was in einem ultra-hohen Gütefaktor* (FOM*) von bis zu 10⁶ resultiert. Zweitens kann die Intensität dieses ausgeprägten PIA-Effekts durch Anpassung der Kopplungsdistanz optimiert werden. Drittens kann die Resonanzfrequenz einfach durch Einstellen des Graphen-Fermi-Niveaus abgestimmt werden. Dieses System könnte potenzielle Anwendungen in dynamischem optischem Schalten und biochemischem Sensieren haben.

Hintergrund

Plasmonik hat aufgrund ihrer außergewöhnlichen Eigenschaften und ihres enormen Potenzials in vielen Bereichen, einschließlich integrierter Photonik, Biosensing, Energiegewinnung, Photodetektion, breite Aufmerksamkeit erregt. Kürzlich wurde ein neuartiges plasmonisches Phänomen, bekannt als Spoof Surface Plasmons (SSPs), beobachtet, das sich durch perforierte Metalle ausbreiten und das Beugungslimit überwinden kann. SSPs wurden dann im THz-, Mikrowellen- und niedrigeren Frequenzbereich erforscht, und eine Reihe von tiefsubwellenlängenbasierten Geräten basierend auf SSPs wurden vorgeschlagen und demonstriert. Allerdings wird die Anwendung solcher Geräte durch die hohe Dämpfungsrate von SPPs ernsthaft behindert. Eine Lösung für dieses Problem ist das künstliche plasmoninduzierte Transparenz-Medium (PIT), das ein scharfes Transparenzfenster innerhalb eines breiten Absorptionsspektrums aufweist. Der PIT-Effekt beruht hauptsächlich auf der Kopplung eines strahlenden und eines substrahlenden Elements, was weitreichend untersucht wurde. Ein ähnliches Phänomen, plasmoninduzierte Absorption (PIA), wurde kürzlich ebenfalls demonstriert, das aus der konstruktiven Interferenz von hellen und dunklen plasmonischen Modi resultiert. Die PIA-Resonanz kann bemerkenswert schnelle-Licht-Effekte zeigen, die potenzielle Anwendungen in optischem Schalten und Verarbeiten haben.

Allerdings sind herkömmliche Geräte, die auf dem PIA-Effekt metallischer Strukturen basieren, schwer oder unmöglich abzustimmen, was ihre Anwendungen stark einschränkt. Graphen, bekannt für seine Halbmetallizität, hohe Mobilität und hohe Abstimmbarkeit, kann ein hervorragendes Kandidatmaterial für abstimmbare Infrarot-plasmonische Geräte sein. In dieser Arbeit untersuchen wir einen abstimmbaren PIA-Effekt, der durch konstruktive Interferenz eines F-P-Resonanzmodus und eines Quasigeführten Modus erreicht wird, der von einer periodischen Silbernut und Monolagen-Graphen jeweils unterstützt wird. Es wird festgestellt, dass die Resonanzstärke und Linienbreite stark von der Kopplungsdistanz abhängen. Es wird auch gezeigt, dass das Auslöschungsverhältnis ~99,999 % erreichen kann. Das Auslöschungsverhältnis ist definiert als 1-R-T, wobei R und T Reflexion und Transmission sind. In unserem System ist die Transmission 0, daher ist es einfach 1-R. Als Ergebnis kann ein ultra-hoher FOM* von bis zu 10⁶ im Graphen/Metall-System erreicht werden, und die Resonanzfrequenz kann dynamisch durch Anpassen der Gate-Spannung von Graphen abgestimmt werden. Diese herausragenden Eigenschaften können in biochemischem Sensieren und dynamischem optischem Schalten angewendet werden.

Methoden

Das Schema unserer Struktur ist in Abb. 1 dargestellt, bestehend aus einer Monolage Graphen und einer Al₂O₃-Isolierschicht auf einer gerillten Silberschicht. Die Dicke der Al₂O₃-Schicht ist g. Das System wird von einer normal einfallenden ebene Welle mit transversaler magnetischer (TM) Polarisation beleuchtet. Die anderen Strukturparameter sind wie folgt: d ist die Tiefe der Silbernut; w ist die Breite der Silbernut; P ist die Periode der Einheitszelle. Im mittleren Infrarotbereich dominiert Intraband-Streuung in hochdotiertem Graphen, und seine Leitfähigkeit nimmt eine Drude-ähnliche Form an: σ_g = i e² E_F / [π ħ² (ω + i τ⁻¹)]. Die Elektronenrelaxationszeit wird als τ = μ E_F / (e υ_F²) ausgedrückt, wobei υ_F = c/300 die Fermi-Geschwindigkeit, E_F die Fermi-Energie und μ = 10 m²/Vs die Gleichstrommobilität von Graphen ist. In den Finite-Differenzen-Zeitbereich-Simulationen (FDTD) stammen die optischen Konstanten für Silber und Al₂O₃ aus Ref. [33] und [34]. Periodische Randbedingungen werden verwendet, um unendliche periodische Zellstrukturen zu simulieren. Zur Vereinfachung nehmen wir an, dass das Material des Bereichs über der Graphenschicht Vakuum ist (ε₀ = 1).

Ergebnisse und Diskussion

Wir simulierten das Reflexionsspektrum der Silbernut mit w = 100 nm, P = 250 nm, d = 2000 nm, und das Ergebnis ist in Abb. 2a (rote Kurve) gezeigt. Ein breiter Dip kann bei ~28 THz beobachtet werden, mit einem Auslöschungsverhältnis ~44 % und Q-Faktor ~0,8, was auf eine F-P-Resonanz zurückzuführen ist, die durch den von einfallendem Licht angeregten SSP induziert wird. Diese Resonanz hat einen breiten Resonanzbandbereich und kann daher als superstrahlender Modus in unserem PIA-System dienen. Dann berechneten wir das Reflexionsspektrum der Graphenschicht mit Metallrandbedingungen am Boden des Simulationsbereichs, mit einem Fermi-Niveau E_F = 0,3 eV, wie in Abb. 2a (blaue Kurve) gezeigt. Das Reflexionsspektrum zeigt, dass die Graphen-Plasmonenresonanz bei dieser Frequenz nicht direkt durch den Einfall angeregt werden kann. Um den von Graphen unterstützten Plasmonenmodus zu visualisieren und zu optimieren, simulierten wir zunächst die Resonanzmoden, die von Graphen unterstützt werden. Um den potenziellen Einfluss der F-P-Resonanz der Silbernut auszuschließen, nehmen wir an, die Nut sei aus Silizium statt Silber. Die Reflexionsspektren der Struktur wurden für E_F = 0,3 eV und verschiedene Einheitszellenperioden P berechnet und in Abb. 2b gezeigt. Ein Reflexionsdip bei der Resonanzfrequenz f = 32,84 THz kann für P = 250 nm mit einem Q-Faktor ~304 beobachtet werden. Die hohe Q-Resonanz mit schmalem Resonanzband kann als substrahlender (dunkler) Modus in unserem PIA-System dienen. Der Reflexionsdip ist auf die Resonanz des plasmonischen Quasigeführten Modus in Graphen mit Normalincidenz zurückzuführen, da die Nut den Wellenvektormismatch basierend auf der m-ten Ordnungs-Phasenanpassungsbedingung kompensieren kann:

$$ k_0 \operatorname{Re}(n_{\mathrm{eff}}) = |k_x + m G_x|, $$ (1)

wobei k_x = k_0 sin θ, k_0 = 2π/λ der Wellenvektor im freien Raum ist, θ der Winkel zwischen einfallendem Licht und y-Richtung, n_eff der effektive Brechungsindex des TM-Wellenleitermodus im Graphen, und G_x der reziproke Gittervektor des Gitters (G_x = 2π/P). In der folgenden Diskussion ist der Einfallswinkel in y-Richtung null (θ = 0°). Die Situation für andere Einfallswinkel wird in Zusatzdatei 1 diskutiert. Die Positionen dieser Reflexionsdips entsprechen der Resonanzfrequenz des Quasigeführten Modus im Graphen, wie in Abb. 2b gezeigt. Die Simulationsergebnisse stimmen gut mit Gleichung (1) überein, wobei m = 1 und der effektive Brechungsindex ~33 durch FDTD-Lösungen erhalten wird, wie in Abb. 2c gezeigt. Die elektrischen Feldverteilungen E_x des F-P-Modus und des Graphen-Quasigeführten Resonanzmodus sind in Abb. 2d dargestellt. Es sei angemerkt, dass die Energieeinschluss der SSP-Moden, die durch die Si-gerillte Oberfläche aufrechterhalten werden, im Vergleich zum Graphen-Quasigeführten Modus vernachlässigbar sein kann.

In der Kopplungssituation werden die beiden Eigenmoden stark gekoppelt, wenn sie sich einander annähern, und daher wird das Reflexionsspektrum dramatisch verändert. Ein schmaler, unterliniger Dip mit verstärktem Absorptionsvermögen und einem Auslöschungsverhältnis ~99,97 % wird auf dem breiteren Reflexionsdip beobachtet, wie in Abb. 3a gezeigt. Bei Erhöhung der vertikalen Distanz g werden die Nahfeldkopplung und der Quasigeführte Modus schwächer, da die Modulation des Reflexionsdips kleiner wird. Es gibt zwei mögliche Ursachen für den kleineren Reflexionsdip: schwächere Kopplung und schwächere Anregung des Quasigeführten Modus. Daher verwendeten wir das gekoppelte Oszillatormodell, um das PIA-System quantitativ zu verstehen.

$$ \begin{pmatrix} \tilde{a}_1 \\ \tilde{a}_2 \end{pmatrix} = - \begin{pmatrix} (\omega - \omega_1 + i \gamma_1/2) & \tilde{\kappa} \\ \tilde{\kappa} & (\omega - \omega_2 + i \gamma_2/2) \end{pmatrix}^{-1} \begin{pmatrix} b \tilde{E}_0 \\ 0 \end{pmatrix} $$ (2)

Dabei sind \(\tilde{a}_{1,2} = a_{1,2}(\omega) e^{i \omega t}\), ω₁,₂ und γ₁,₂ die zeitlich harmonischen Amplituden, Resonanzfrequenzen und Dämpfungskonstanten des hellen und dunklen Modus. b ist der Kopplungskoeffizient, der misst, wie stark der helle Modus mit dem einfallenden elektrischen Feld koppelt. \(\tilde{\kappa} = \kappa e^{i \varphi}\) ist ein komplexer Kopplungsparameter, der eingeführt wird, um den Phasenverzögerungseffekt auszudrücken. φ ist eine Phasenverschiebung, die ein Schlüsselkoeffizient zur Bestimmung der Form der Interferenz zwischen den beiden kohärenten Wegen ist. Wenn φ = 0 ein reeller Parameter ist, kann das typische Verhalten des PIT-Effekts beobachtet werden, und die Interferenz zwischen den beiden kohärenten Wegen ist destruktiv. Für φ = π/2 ist ein rein imaginärer Parameter und die Interferenz zwischen den beiden kohärenten Wegen wird von destruktiv zu konstruktiv umgewandelt. Die Absorption des Systems kann als dissipierte Energie auf Basis der Formel (2) berechnet werden:

$$ A(\omega) = \Im \left( \frac{b (\omega - \omega_2 + i \gamma_2/2)}{\kappa^2 e^{i 2 \varphi} - (\omega - \omega_1 + i \gamma_1/2)(\omega - \omega_2 + i \gamma_2/2)} \right) $$ (3)

Dann passen wir die numerischen Absorptionsspektren mit Gleichung (3) für verschiedene g an, was in Abb. 3b (rote Kurven) gezeigt wird. Die Simulationsergebnisse stimmen gut mit den analytischen Modellergebnissen basierend auf dem gekoppelten Oszillatormodell überein, was das Designprinzip unseres PIA-Geräts stark bestätigt. Die Anpassungsparameter κ, φ, γ₁ und γ₂ sind in Abb. 4a–c gezeigt. Die zunehmende g führt zu einer Abnahme des Kopplungsparameters κ, wie in Abb. 4a gezeigt. Bei allmählicher Verringerung der Kopplung (Erhöhung von g) bleibt die Phase φ unverändert, und γ₂ nimmt allmählich ab, während γ₁ sich leicht ändert, wie in Abb. 4b, c gezeigt. Der Kopplungsparameter κ übersteigt die Dämpfungskonstanten des dunklen Modus γ₂ für die minimale Abstandsdistanz, was bestätigt, dass die Kopplung vom hellen zum dunklen Modus stärker ist als die Dissipationsprozesse in der Graphenschicht.

Um die konstruktive Interferenz zwischen hellem und dunklem Modus zu visualisieren, untersuchten wir die magnetische Feldentwicklung der Struktur mit der Zeit, und zwei H_z-Monitore wurden 3 nm vom Zentrum des Graphens und 1000 nm vom Boden der Silbernut entfernt platziert. Die oszillierende Phasendifferenz zwischen den beiden Modi beträgt 0,5π, wie in Abb. 5a angegeben. Die magnetische Feldverteilung zu verschiedenen Zeiten wurde bei der PIA-Resonanzfrequenz f_q = 32,5 THz berechnet, wobei ω_q t₁ ~ 2,00π und ω_q t₂ ~ 2,50π, wie in Abb. 5b, c angegeben. Das Maximum des magnetischen Feldes in der Silbernut kann für 2,00π beobachtet werden, während das magnetische Feld im Graphen sein Maximum für 2,50π erreicht, was die ausphasige Kopplung zwischen den beiden Strukturen anzeigt. Daher werden die Entwicklung und Bildung der Resonanz durch konstruktive Interferenz bestimmt.

In praktischen Anwendungen sind ein schmales Reflexionsband und hohes Auslöschungsverhältnis hoch erwünscht. Um diese beiden Bedingungen zu erreichen, können wir die Periode der Einheitszelle P und die Tiefe der Silbernut d anpassen, um unsere Strukturparameter zu optimieren. Nach Berechnung des Reflexionsspektrums verschiedener Strukturparameter P von 1900 bis 2100 nm und d von 245 bis 265 nm mit FDTD erhalten wir ein sehr hohes Auslöschungsverhältnis ~99,999 % bei P = 254 nm und d = 1980 nm. Das Reflexionsspektrum des PIA-Geräts unter verschiedenen Brechungsindexumgebungen ist in Abb. 6a gezeigt. Die Sensorkapazitäten sind definiert als:

$$ \begin{array}{c} S = \Delta f(\text{THz})/\Delta n, \quad FOM = S / \text{FWHM} (\text{THz}), \\ S^* = \Delta I/\Delta n, \quad FOM^* = S^*/I, \end{array} $$ (4)

wobei f und I die Resonanzfrequenz und die spektrale Intensität sind. Beim Messen der Reflexionsintensität eines Sensors kann die Empfindlichkeitsfähigkeit des Sensors durch den FOM*-Wert quantifiziert werden. Je höher der Wert, desto höher die Empfindlichkeit des Sensors. Aus Abb. 6a erhalten wir S = 11,2 THz/RIU und den zugehörigen FOM ~94,1, mit voller Breite bei halber Maximum (FWHM) ~30 nm (0,12 THz). Dieser FOM ist größer als der Wert in Metamaterial-Absorbern basierend auf Oberflächengitterresonanz. Auch unser PIA-Sensor kann zu einem ultra-hohen FOM*-Wert von 3,5 × 10⁶ führen, wie in Abb. 6b angegeben. Wir verglichen die Leistung kürzlich untersuchter Sensoren in Zusatzdatei 1: Tabelle S1.

Im PIA-System spielt Graphen eine weitere Schlüsselrolle. Die Modulation der Resonanzfrequenz kann durch Abstimmung der Gate-Spannung zur Einstellung des Fermi-Niveaus von Graphen erreicht werden. Die simulierten Spektren sind in Zusatzdatei 2: Abb. S1 und 3: Abb. S2 gezeigt. Die frequenzverschiebende aktive Steuerung der PIA-Resonanz ist für Sensor oder Absorber bedeutungsvoll.

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend haben wir numerisch die perfekte Absorption demonstriert, die durch konstruktive Interferenz zwischen F-P-Resonanzmodus und Graphen-Plasmonen-Quasigeführtem Modus induziert wird. Durch die Einführung des Graphen-Plasmonen-Quasigeführten Modus erhalten wir die Spektrallinie mit schmalerer Linienbreite der Silbernut-F-P-Resonanz. Wenn die Distanz g allmählich erhöht wird, nehmen die Resonanzstärke und Linienbreite ab. Für die Anwendung kann der FOM* in unserem System 10⁶ erreichen. Darüber hinaus kann das Absorptionsfenster durch Variation der geometrischen Parameter und des Graphen-Fermi-Niveaus abgestimmt werden. Diese Ergebnisse könnten einen neuen Weg zur Realisierung von nanoskaligen mittleren Infrarot-dynamischen Spektralkontrollen und ultrasensitiven optischen Sensoren bieten.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel [und seinen ergänzenden Informationsdateien] enthalten.

Abkürzungen

FDTD:

Finite-Differenzen-Zeitbereich (Finite-difference time-domain)

FOM*:

Gütefaktor* (Figure of merit*)

F-P:

Fabry-Perot

FWHM:

Vollbreite bei halber Maximum (Full width at half maximum)

PIA:

Plasmoninduzierte Absorption (Plasmon-induced absorption)

PIT:

Plasmoninduzierte Transparenz (Plasmon-induced transparency)

Q-Faktor:

Qualitätsfaktor (Quality factor)

SSPs:

Spoof Surface Plasmons

TM:

Transversale magnetische (Transverse magnetic)