Kontrollierbare Spin-Umschaltung in einer magnetischen Einzelmolekül-Tunnelverbindung

Einführung

Mit der Entwicklung der Materialwissenschaften wurden in den letzten Jahren nanoskalige molekulare elektronische Bauelemente im Hinblick auf ihre potenziellen Anwendungen in nanoskaligen Bauelementen und in der Spintronik umfassend untersucht [1,2,3]. Aufgrund ihrer geringen Größe und ihres geringen Stromverbrauchs wurden viele Grundgeräte unter Verwendung von Molekülen demonstriert, darunter Tunnelübergänge mit negativem Differenzwiderstand [4], Gleichrichter [5], Verstärker [6] und Datenspeicher [7]. Anders als konventionelle Halbleiterbauelemente scheinen molekulare Bauelemente, die aus einzelnen Molekülen bestehen, durchaus geeignet zu sein, als steuerbare molekulare Schalter zu fungieren [8]. Obwohl bei atomaren Quantenpunktkontakten über ein Schalten auf molekularer Ebene berichtet wurde [9,10,11], bieten Einzelmolekülkontakte die zusätzliche Flexibilität, die Ein-/Aus-Leitfähigkeitszustände durch molekulares Design einzustellen. Nach der erfolgreichen Messung von Stromflüssen durch einzelne Moleküle in den letzten Jahrzehnten wurden verschiedene Arten von molekularen Schaltern beschrieben, wie lichtgesteuerte molekulare Schalter [12] und mechanisch gesteuerte Einzelmolekülschalter [13], die verwendet werden können um ein Gerät zwischen Zuständen mit hoher und niedriger Leitfähigkeit zu schalten. Alle diese Schaltschemata ermöglichen jedoch nur die Anpassung der Ladungstransportleitfähigkeit, nicht die spinabhängigen Transporteigenschaften.

In den letzten Jahren wurde gezeigt, dass ein neuer Typ von molekularem Material, bekannt als Single-Molecule-Magnet (SMM), ein geeigneter Kandidat als grundlegender Bestandteil von molekülbasierten Spintronikvorrichtungen ist [14]. Im Gegensatz zu anderen Molekülen ist ein SMM ein Molekül mit einem relativ großen Nettospinmoment (entsprechend der Spinzahl S ) und signifikante einachsige magnetische Anisotropie [15]. Bei niedrigen Temperaturen wird ein SMM in einem von zwei metastabilen Spinzuständen \(|\pm S\rangle\) gefangen [16]. Diese Bistabilität macht SMMs zu einer geeigneten Basis für Speicherzellen [17, 18] und hat viele Bemühungen motiviert, die anderen physikalischen Eigenschaften von SMMs zu untersuchen. Bisher wurden die Elektronenübergänge zwischen einer SMM und normalen Metall-[19,20,21] oder Supraleiter-[22]-Grenzflächen experimentell untersucht, und die Funktionalitäten des Schreibens und Lesens von Informationen auf und von einer SMM mit Hilfe von magnetischen Feldern und elektrischen Biasing wurde auch im Molekül \(\hbox {TbPc}_{{2}}\) nachgewiesen [23]. Inspiriert von diesen Arbeiten wird erwartet, dass die Spinpolarisation des Tunnelstroms in einem SMM auch durch Magnetfelder und Gatespannungen geschaltet werden kann; jedoch wurden noch keine steuerbaren Schaltschemata basierend auf einem solchen SMM-Tunnelübergang vorgeschlagen.

Methoden

In diesem Brief stellen wir einen neuen Typ von Spin-Switching-Effekt in einem SMM-Tunnelübergang vor, der verwendet werden kann, um zwischen reinen elektronischen Spin-Up- und Spin-Down-Strömen umzuschalten, indem die an das Molekül angelegten externen Magnetfelder geändert werden. Wie in Abb. 1a gezeigt, besteht diese Nanostruktur aus einem SMM, das mit zwei normalen Metallelektroden verbunden ist. Das Energieniveau des SMM wird durch die Gatespannung abgestimmt, und die Spin-Magnetisierung des SMM kann durch ein externes Magnetfeld umgeschaltet werden. Aus Abb. 1b können wir sehen, dass die magnetfeldgesteuerte Spininjektion in diesem Gerät ein zweistufiges Schema benötigt:Zuerst wird ein relativ größeres externes Magnetfeld angelegt, um eine Spinorientierung des SMM zu „schreiben“. Der Kernspin der SMM wird in Abhängigkeit von der Richtung des Magnetfelds in einen von zwei metastabilen Spinzuständen \(\pm \,S\) geschaltet. Der Spin-Injektionsprozess besteht darin, eine elektrische Vorspannung zu verwenden, die über die beiden Leitungen in Abwesenheit eines Magnetfelds ausgeübt wird. Aufgrund des unterschiedlichen chemischen Potentials der beiden Leiter und der magnetischen Anisotropie des SMM können nur Elektronen mit dem Spin parallel zur Magnetisierung des SMM durch den Übergang fließen [14], wodurch der Strom stark polarisiert wird. Der gesamte Hamiltonoperator des Systems wird geschrieben als [24, 25]

Dabei ist \(\varepsilon_{0}\) die On-Site-Energie des niedrigsten unbesetzten Molekülorbitals (LUMO) der SMM, die durch eine an die SMM angelegte Gatespannung verschoben werden kann; \(c_{\sigma}^{\dag}\) (\(c_{\sigma}\)) ist der Elektronenerzeugungs-(Annihilations-)Operator mit \(\sigma\) als Pauli-Spin-Index; U bezeichnet die Coulomb-Abstoßungsenergie; und \({\mathcal{D}}\) ist der Parameter der magnetischen einachsigen Anisotropie. J ist die Austauschwechselwirkung zwischen den Spins der leitenden Elektronen, \({\mathbf{s}} =\sum\nolimits_{\sigma\sigma^{\prime}}c_{\sigma}^{\dag}\sigma _{\sigma\sigma^{\prime}}c_{\sigma^{\prime}}/2\), auf dem LUMO-Niveau und dem lokalen Spin \({\mathbf{S}}\). Da wir annehmen, dass die leichte Achse des Moleküls die z-Achse im Spinraum ist, beschreibt \(\Delta B(s^{z}+S^{z})\) die mit dem angelegten Magnetfeld verbundene Zeeman-Aufspaltung entlang dieser leichten Achse, wo die g Faktor und das Bohrsche Magneton \(\mu_{B}\) werden in \(\Delta B\) absorbiert. \(a_{\alpha k\sigma }^{\dag }\) (\(a_{\alpha k\sigma }\)) ist der Erzeugungs-(Vernichtungs-)Operator für Elektronen mit Impuls k , Spin \(\sigma\) und Energie \(\varepsilon_{k\sigma}\) in Blei \(\alpha\). Die Tunnelkopplungsstärke zwischen dem SMM und den normalen metallischen Leitern, die mit \(t_{\alpha}\) bezeichnet wird, ist unabhängig vom Impuls k und Spin \(\sigma\).

Es ist einfach, den Hamiltonoperator \(H_{{\mathrm{mol}}}\) der isolierten SMM zu diagonalisieren, d. h. die ersten fünf Terme in Gl. (1). Definieren wir \({\mathbf{S}}_{T}={\mathbf{s}}+{\mathbf{S}}\), kann gezeigt werden, dass der Eigenwert m von \(S_{T}^{z}\) ist eine gute Quantenzahl wegen der Kommutierungsbeziehung \([S_{T}^{z},H_{{\mathrm{mol}}}]=0\) . In den folgenden Ausdrücken repräsentiert \(|\bullet\rangle_{L({\mathrm{mol}})}\) den Spinzustand des LUMO (SMM). Mit \(n=0,1,2\) definiert als die Anzahl der Elektronen im LUMO, erhält man die Eigenenergien wie folgt [26]:\(\varepsilon_{|0,m\rangle}=-{\ mathcal {D}}m^{2}-\Delta Bm\) für die Eigenzustände \(|0,m\rangle =|0\rangle_{L}\otimes |m\rangle_{{\mathrm{mol}) }}\), \(\varepsilon_{|1,m\rangle^{\pm}}=\varepsilon_0 -\Updelta B m+J/4-{\mathcal{D}}(m^{2} +1/4)\pm \Updelta \varepsilon(m)\) für die Eigenzustände \(|1,m\rangle^{\pm}=C_{1}^{\pm}|\downarrow\rangle_{L }\otimes |m+1/2\rangle_{{\mathrm{mol}}}+C_{2}^{\pm}|\uparrow\rangle_{L}\otimes |m-1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}\), und \(\varepsilon_{|2,m\rangle}=2\varepsilon_0+U-{\mathcal{D}}m^{2}-\Updelta B m\) für die Eigenzustände \(|2,m\rangle =|\uparrow\downarrow\rangle_{L}\otimes |m\rangle_{{\mathrm{mol}}}\). Hier gilt \(\Updelta\varepsilon(m)=\sqrt{{\mathcal{D}}({\mathcal{D}}-J)m^{2}+(J/4)^{2}(2S +1)^{2}}\), und \(C_{1}^{\pm }\) und \(C_{2}^{\pm }\), die in Lit. [24] wirken als effektive Clebsch-Gordan-Koeffizienten.

Der Transportprozess wird durch sequentielles Tunneln durch die SMM-Ebene dominiert, während schwaches Cotunneling und direktes Tunneln sicher vernachlässigt werden können. Für die schwache Kopplung zwischen dem SMM und den Leitungen gilt der Ansatz der Hauptgleichung. Der gesamte Spin-\(\sigma\)-Strom, der durch die SMM fließt, kann geschrieben werden als \(I_{\sigma}=(I_{L\sigma}-I_{R\sigma})/2\), wobei \( I_{L\sigma}\) (\(I_{R\sigma}\)) steht für den Spin-\(\sigma\)-Strom, der von der linken (rechten) Leitung zum SMM fließt, was

so dass der Gesamtstrom gleich \(I=\sum_{\sigma}(I_{L\sigma}-I_{R\sigma})/2\) ist und der Spinpolarisationskoeffizient des Stroms \(\ eta =\frac{ I_{\alpha \uparrow} - I_{\alpha \downarrow}}{ I_{\alpha}} \times 100\%\). In Gl. (2), \(R_{\alpha\sigma}^{f\rightarrow i}\) bezeichnet die Übergangsgeschwindigkeit zwischen den Zuständen \(|i\rangle\) und \(|f\rangle\), ausgedrückt als \( R_{\alpha\sigma}^{f\rightarrow i}=\Gamma_{\alpha\sigma}[f(\varepsilon_{i}-\varepsilon_{f}-\mu_{\alpha})\ langle i|c_{\sigma}^{\dag}|f\rangle^{2}+f(\varepsilon_{i}-\varepsilon_{f}+\mu_{\alpha})\langle f| c_{\sigma}^{\dag}|i\rangle^{2}]\), wobei \(\Gamma_{\alpha\sigma}=2\pi D_{\alpha\sigma}|t_{\alpha }|^{2}\) ist die Linienbreitenfunktion für Blei \(\alpha\), wobei \(D_{\alpha\sigma}\) die Zustandsdichte bei \(E_{F}\) ist, und \(f_{\alpha}\) ist die Fermi-Funktion von Blei \(\alpha\) bei der Temperatur \(T_{\alpha}\) und dem chemischen Potential \(\mu_{\alpha}\). \(P_{i}\) bezeichnet die Wahrscheinlichkeit, die SMM im Zustand \(|i\rangle\) zu finden. Nach dem von Timm [26] und Shen [27] vorgeschlagenen numerischen Verfahren wird die Zeitabhängigkeit der Wahrscheinlichkeit \(P_{i(t)}\) und der stationären Wahrscheinlichkeit \(P_{i(t\rightarrow \infty .) )}\) erhält man durch Lösen eines Satzes von Geschwindigkeitsgleichungen \({\mathrm{d}}P_{i}/{\mathrm{d}}t=\sum _{f}R_{i,f}P_ {i}\).

Hier werden numerische Rechnungen für \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac molekulare Tunnelverbindungen [19, 28] mit Spinzahl \(S=10\), \({\mathcal { D}}=0,06\) meV, \(J=0,1\) meV und \(U=25\) meV. Die betrachteten Elektroden bestehen aus normalem Metall, daher sind die Linienbreitenfunktionen spinunabhängig, dh \(\Gamma_{\alpha\sigma}=\Gamma_{0}\) der Einfachheit halber.

a Schematische Darstellung eines Spinfilters oder Spinspeichers, bestehend aus einem SMM, der mit einem Paar nichtmagnetischer Elektroden gekoppelt ist. b Schematische Darstellung des Umschaltens der Magnetisierung des SMM und der Spinpolarisation des Tunnelstroms durch externe Magnetfelder

a , b Magnetische Hystereseschleifen des SMM für a verschiedene Gleichgewichtstemperaturen und b unterschiedliche Vorspannungen, wenn das äußere Magnetfeld \(\Delta B\) hin und her abgetastet wird. c Spinpolarisation des Tunnelstroms für verschiedene Gleichgewichtstemperaturen und d Spin-\(\sigma\)-Ströme (skaliert durch \(e\Gamma_{0} /\hbar\)) bei \(T=0.5\) K, wenn das äußere Magnetfeld \(\Delta B\) zurückgescannt wird und weiter unter einem festen Bias von \(V=1\) mV

Spin-\(\sigma\)-Ströme \(I_{\uparrow (\downarrow )}\) (skaliert durch \(e\Gamma_{0} /\hbar\)) (a , b ) in Gegenwart externer Magnetfelder von a \(\Delta B=+2\) meV, b \(\Delta B=-\,2\) meV, c , d ohne Magnetfeld als Funktion der Vorspannung

a , c Variationen der molekularen Zustandswahrscheinlichkeiten a da \(\Delta B\) von \({-}\,5\) meV nach \({+}\,5\) meV und c . gescannt wird da \(\Delta B\) von \(+\,5\) meV bis \({-}\,5\) meV gescannt wird. b Zeeman-Diagramm für diese Spinzustände, wenn sich \(\Delta B\) von \({-}\) 5 meV zu \({+}\) 5 meV ändert. d Variationen der molekularen Zustandswahrscheinlichkeiten als Funktionen der Vorspannung, wenn der Spinzustand des Moleküls anfänglich so vorbereitet wird, dass \(P_{|0,+S\rangle}=1\) und \(P_{i}=0\)

Spin-\(\sigma\)-Ströme \(I_{\uparrow (\downarrow )}\) a , b in Gegenwart eines externen Magnetfelds von a \(B=+2\) meV oder b \(B=-\,2\) meV und c , d in Abwesenheit eines Magnetfeldes als Funktion der molekularen Ebene \(\varepsilon_{0}\)

Ergebnisse und Diskussion

Zuerst demonstrieren wir, wie man ein Magnetfeld \(\Delta B\) verwendet, um die Spinzustände einer SMM „einzuschreiben“. In Abb. 2 zeichnen wir die Magnetisierung des SMM, die Spinpolarisation \(\eta\) des Stroms und die Spin-\(\sigma\)-Ströme als Funktionen von \(\Delta B\) mit einer Vorspannung Spannung, die über die Verbindungsstelle ausgeübt wird. Pfeile zeigen die Abtastrichtung des Magnetfelds an, und es wird angenommen, dass der Abtastvorgang langsam genug ist, um dem System zu ermöglichen, sich in einen stationären Zustand zu entspannen. In Abb. 2a–c ist gezeigt, dass sowohl die Magnetisierung des Moleküls als auch die Spinpolarisation des Stroms Schleifenstrukturen aufweisen, wenn das Magnetfeld \(\Delta B\) hin und her abgetastet wird. Zur einfacheren Beschreibung verwenden wir \(\Lambda_{-}\), um den Umkehrpunkt zu bezeichnen, wenn die Magnetisierung der SMM von \(+S\rightarrow -S\) und \(\Lambda_{+}\ ), um den Umkehrpunkt für \(-S\rightarrow +S\) zu bezeichnen. Die Magnetisierung des SMM ist als Funktion von \(\Delta B\) für verschiedene Gleichgewichtstemperaturen und Vorspannungen in Abb. 2a, b aufgetragen. Es ist offensichtlich, dass sowohl thermische Fluktuationen als auch elektrische Vorspannungen in der Lage sind, die Ummagnetisierung zu aktivieren, bevor \(\Delta B\) genau die Aktivierungsenergie erreicht. Folglich schrumpft die magnetische Hystereseschleife mit zunehmender Gleichgewichtstemperatur oder Vorspannung und der Abstand zwischen \(\Lambda_{+}\) und \(\Lambda_{-}\) nimmt ab. Unabhängig davon, wie sehr die magnetische Hystereseschleife schrumpft, kann der Spinpolarisationskoeffizient des Tunnelstroms jedoch immer extrem hohe Werte von \(\eta =\pm 100\%\) erreichen, außer wenn \(\Delta B\) nahe ist die beiden Umkehrpunkte \(\Lambda_{+}\) und \(\Lambda_{-}\). Weiterhin zeigt sich, dass die Spinpolarisation des Stroms im Bereich des kleinen Magnetfelds \(\Updelta B_{\Lambda_{-}}<\Updelta B<\Updelta B_{\Lambda_{+}}\ ) unterscheidet sich deutlich von dem im großen Magnetfeldbereich \(\Updelta B<<\Updelta B_{\Lambda_{-}}\) oder \(\Updelta B>>\Updelta B_{\Lambda_{ +}}\). Wie in Abb. 2c gezeigt, kann der Spinpolarisationskoeffizient \(\eta\) des Tunnelstroms im Bereich großer Magnetfelder zusammengefasst werden als

In diesem Regime, zum Beispiel an Punkt A (Punkt B) in Abb. 2c, d, entspricht ein gegebenes äußeres Magnetfeld \(\Delta B\) einer einzelnen, deterministischen Magnetisierung des Moleküls, und nur ein \(100 \%\) Spin-Up-(Spin-Down-)Elektronenstrom kann durch den Übergang fließen. Im Niedrigmagnetfeldbereich \(\Updelta B_{\Lambda_{-}}<\Updelta B<\Updelta B_{\Lambda_{+}}\) kann jedoch die ursprüngliche Magnetisierung der SMM erhalten bleiben unverändert, und die Spinrichtungen \(+S\) und \(-S\) können beibehalten werden. In Abb. 2d zeichnen wir die \(I_{\sigma}\)-\(\Delta B\)-Kurven für den SMM-Übergang bei einer festen Gleichgewichtstemperatur von \(T=1\) K und einer Spannung von \( V=1\) mV. Es wird deutlich gezeigt, dass ein einzelnes gegebenes \(\Delta B\) zwei möglichen Magnetisierungen des Moleküls entspricht. Wenn wir \(I_{\sigma}^{+-}\) verwenden, um den Spin-\(\sigma\)-Strom anzugeben, wenn \(\Delta B\) von \(+5\) meV nach \( -5\) meV und \(I_{\sigma}^{-+}\), um den Strom anzugeben, wenn das Magnetfeld in die entgegengesetzte Richtung abgetastet wird (\(\Delta B\) ändert sich von -5 meV auf +5 meV), dann lassen sich beide Spinrichtungen der SMM bei \(+S\) oder \(-S\) mit unterschiedlichen Spinpolarisationscharakteristiken im Niedrig-\(\Delta B\)-Regime (z. B. an den Punkten C und D in Abb. 2c, d). In Abb. 2c ist der Spinpolarisationskoeffizient \(\eta\) des Tunnelstroms im Bereich des kleinen Magnetfelds \(\Updelta B_{\Lambda_{-}}<\Updelta B<\Updelta B_{\ Lambda _{+}}\) kann zusammengefasst werden als

Noch wichtiger ist, wie in Abb. 2d gezeigt, dass die Tunnelstromstärke bei \(\Delta B=0\), dh an Punkt C oder D, viel größer ist als im Bereich des großen Magnetfelds unter dieselbe Vorspannung von \(V=1\) mV. Dies bedeutet, dass dieses Gerät in Abwesenheit eines externen Magnetfelds leichter spinpolarisierte Elektronenströme erzeugt, was es als Spinfilter oder Spinspeichergerät geeignet macht.

Um die Spininjektionsfähigkeiten dieses molekularen Übergangs zu diskutieren, zeichnen wir die Spin-\(\sigma\)-Ströme als Funktionen der Vorspannung bei konstanter Gatespannung und niedrigeren Temperaturen. Abbildung 3a, b zeigt das \(I_{\uparrow (\downarrow )}\)-V Kurven bei großen Magnetfeldwerten von \(\Delta B=\pm 2\) meV (entsprechend den Magnetfeldern an den Punkten A und B in Abb. 2), während Abb. 3c, d die Kurven ohne \ (\Delta B\) (entsprechend den Punkten C und D in Abb. 2). Unabhängig davon, welches Magnetfeldregime gewählt wird, ist die Spinfilterungsfunktion offensichtlich. Wie in Abb. 3a (Abb. 3b) gezeigt, können nur Spin-up-(Spin-down-)Elektronen durch den Übergang fließen, während der Elektronenstrom mit der anderen Spinrichtung durch die Spinselektivität des SMM in . vollständig auf Null gedrückt wird die Richtung \(+S\) (\(-S\)). Ähnliche Ergebnisse werden in Abb. 3c, d erhalten, wenn das Magnetfeld \(\Delta B\) aus den Richtungen \(+S\) und \(-S\) auf Null reduziert wird. In Abwesenheit von \(\Delta B\) muss die SMM in einem der beiden bistabilen Grundzustände \(M=\pm S\) gefangen sein. Aus diesem Grund können sowohl die \(+S\) als auch die \(-S\) Spinrichtungen der SMM im \(\Delta B=0\) Regime gut erhalten werden. Wenn wir beispielsweise \(\Delta B\) von \(+5\) meV bis Null scannen, wird \(M=+S\) gespeichert und ein vollständig polarisierter Spin-up-Strom erhalten (siehe Abb. 3c ). Außerdem erreicht der Elektronenstrom, wenn die Vorspannung erhöht wird, in Abwesenheit eines externen Magnetfelds ein relativ hohes Stromplateau früher als im Fall eines großen Magnetfelds. Wie in Abb. 3b, d gezeigt, gibt es zwar keine Spin-up-Ströme sowohl im \(\Delta B=0\) meV- als auch im \(\Delta B=-\,2\) meV-Regime, das \(I_ {\downarrow }\) Ströme in Abb. 3d können bis zu \(0.5e \Gamma_{0}/\hbar\) bei \(V\approx 0.7\) mV erreichen, während die gleiche Strommenge in . erreicht wird In Abb. 3c wird eine größere Vorspannung von mindestens \(V>1,5\) mV benötigt.

Um die zugrunde liegende Physik in den Abb. 2 und 3 zeichnen wir die molekularen Zustandswahrscheinlichkeiten \(P_{|0,\pm S\rangle}\), \(P_{|0, S-1\rangle}\), \(P_{|0, - S+1\rangle}\), \(P_{|\uparrow , S+1/2\rangle}\), \(P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle}\), \( P_{|1, S-1/2\rangle}\) und \(P_{|1, -S+1/2\rangle}\) als Funktionen von \(\Delta B\) beim Abtasten des Magnetfeldes hin und her bei einer festen Gleichgewichtstemperatur von \(T=0,5\) K und einer Vorspannung von \(V=1\) mV. In Abb. 4a wird \(\Delta B\) von \(–5\) meV bis \(+5\) meV langsam genug abgetastet, damit sich das System in den stationären Zustand entspannen kann. Es wird gezeigt, dass im großen Magnetfeldbereich \(\Delta B<-2\) meV die Wahrscheinlichkeiten aller Zustände gleich Null sind, außer \(P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }=1 \), was bedeutet, dass der Spinzustand des SMM in \(-S\)-Richtung fixiert ist und ein Spin-down-Elektron im LUMO-Niveau des Moleküls durch das externe Magnetfeld eingefangen wird. Bei einem relativ großen Wert der Coulomb-Abstoßungsenergie (\(U=25\) meV) und einem im LUMO-Niveau gefangenen Spin-down-Elektron kann auf der SMM-Ebene kein Spin-up-Elektron existieren und der Elektronenstrom wird blockiert . Wenn \(\Delta B\) von \(-2\) meV auf 1 meV ansteigt, entsteht eine von Null verschiedene molekulare Zustandswahrscheinlichkeit \(P_{|0,-S\rangle}\), und der Elektronenstrom wird dominiert von \(\varepsilon_{|0,-S\rangle}\leftrightarrow \varepsilon_{|\downarrow , -S-1/2\rangle}\) Übergang. In diesem \(\Delta B\)-Fenster können die Spinzustände des SMM immer noch in \(-S\)-Richtung gespeichert werden, aber Spin-Down-Elektronen können durch das SMM tunneln, was zu einem reinen Spin-Down-polarisierten Elektronenstrom führt . Wenn jedoch \(\Delta B\) weiter auf den Bereich von \([1\,{\text {meV}}, 2\,{\text {meV}}]\) erhöht wird, werden die inelastischen Tunnelprozesse, die dazu führen, dass der Spin des Moleküls magnetisch geschaltet wird. In diesem Regime haben fast alle Spinzustände der SMM eine Chance, besetzt zu werden, und die Wahrscheinlichkeiten von zwei speziellen Zuständen, \(P_{|0,-S\rangle}\) und \(P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle}\), sind viel größer als die aller anderen Zustände. Interessanter ist, dass der Punkt, an dem \(P_{|0,-S\rangle}=P_{|\uparrow, +S+1/2\rangle}\) genau dem Punkt \(\Lambda_{+}\ ) in Abb. 2a, was darauf hinweist, dass die Magnetisierung des Moleküls beginnt, sich von \(-S\) zu \(+S\) umzukehren. Wenn \(\Delta B\) weiter über 2 meV ansteigt, sinken die Wahrscheinlichkeiten aller Zustände auf Null, außer \(P_{|\uparrow, S+1/2\rangle}\rightarrow 1\), was impliziert, dass die SMMs Spin-Zustand in \(+S\)-Richtung fixiert ist und dass der Tunnelstrom „ausgeschaltet“ wird, indem ein Spin-up-Elektron das LUMO-Niveau des Moleküls blockiert. Wenn das Magnetfeld dagegen von \(+5\) meV bis \(-5\) meV abgetastet wird (siehe Abb. 4c), tritt ein ähnlicher Vorgang erneut auf, und der Umkehrpunkt \(\Lambda _ {-}\) entspricht dem Punkt, an dem \(P_{|0,+S\rangle}=P_{|\downarrow, -S-1/2\rangle}\). In Abb. 4b präsentieren wir das Zeeman-Diagramm für diese Spinzustände. Aufgrund der großen magnetischen Anisotropie des SMM ist das Grundzustands-Dublett mit den Quantenzahlen \(M =\pm S\) (\(S=10\) für \(\hbox {Mn}_{{12}}\ )-Ac) ist von den angeregten Zuständen durch eine Energiebarriere von \(DS^{2}_{z}\approx 60\) K gut getrennt. Außerdem ist der magnetische Schaltpunkt \(\Lambda_{(+)- }\) in Abb. 4 ist ungefähr gleich 1,3 meV, was nahe dem Umkehrpunkt \(2S|{\mathcal{D}}|\) in einzelnen magnetischen Atomen liegt. In Abb. 4d zeichnen wir die molekularen Zustandswahrscheinlichkeiten als Funktionen der Vorspannung für eine feste Temperatur von \(T=0.5\) K und ein Magnetfeld von \(\Delta B=0\). Wenn wir annehmen, dass die SMM in \(+S\)-Spinrichtung gefangen ist, dann kann der Elektronentunnelprozess in Abb. 4d in zwei Teile unterteilt werden:(i) Im Small-Bias-Bereich \(V<2.5\ ) mV wird der Elektronenstrom vom \(\varepsilon _{|0,+S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\uparrow , S+1/2\rangle }\)-Übergang dominiert, und nur Spin- Elektronen können durch den Übergang tunneln. (ii) Wenn die Vorspannung auf den Bereich großer Vorspannung \(V>2,5\) mV ansteigt, obwohl die Vorspannung nicht groß genug ist, um die Energiebarriere zwischen den Spinrichtungen \(+S\) und \(-S . zu überwinden) \), Spinzustände mit höherer Energie in \(+S\)-Richtung, wie \(\varepsilon_{|0,+S-1\rangle}\) und \(\varepsilon_{|1,+S -1/2\rangle}\), besetzt werden, was zusätzliche zusätzliche Kanäle für das Spin-Down-Elektronentunneln durch die SMM einführt. Als Ergebnis wird der Tunnelstrom weiter ansteigen, wenn die Vorspannung weiter ansteigt, aber der Spinpolarisationskoeffizient \(\eta\) nimmt ab.

Schließlich sind die Ergebnisse für den Spin-Up-Strom \(I_{\uparrow}\) und den Spin-Down-Strom \(I_{\downarrow}\) als Funktion der Gate-Spannung (Ortsenergie des LUMO-Niveaus \( \varepsilon _{0}\)) berechnet, mit und ohne äußeres Magnetfeld (siehe Abb. 5). Bei tiefen Temperaturen können 100\(\%\) spinpolarisierte elektronische Ströme durch verschiedene Gatespannungsfenster „an/aus“ geschaltet werden. Wenn \(\Delta B=\pm 2\) meV angelegt wird, entstehen reine Spin-\(\sigma\)-Ströme in einem bestimmten Gatespannungsfenster von \(0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _ {0} <2.8\,{\text {meV}}\), während \(I_{\uparrow} =I_{\downarrow } =0\) außerhalb dieses Regimes liegt. Als Gleichgewichtstemperatur T zunimmt, werden die Peaks von \(I_{\sigma}\) niedriger und breiter, aber der hohe spinpolarisierte Strom, der bei niedrigen Temperaturen beobachtet wird, bleibt erhalten (siehe Abb. 5a, b). Anders als im großen Magnetfeldbereich werden die Spin-\(\sigma\)-Ströme ohne äußeres Magnetfeld im Gatespannungsfenster von \(-0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon_{0} <1.8\,{\text {meV}}\), und die Spinpolarisation zeigt zwei unterschiedliche Ergebnisse (siehe Abb. 5c, d). Im Gatespannungsfenster von \(0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon_{0} <1.8\,{\text {meV}}\), \(\pm \,100\%\) Spinpolarisierte elektronische Ströme können unter einer kleinen Vorspannung von V\(=1\) mV erzeugt werden, entsprechend den Punkten C und D in Abb. 2c. Im Gatespannungsfenster von \(-0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon_{0} <0.8\,{\text {meV}}\) sind jedoch die Energielücken zwischen den Zuständen \( |0,\pm S \rangle\) und \(|1,\pm S\mp 0.5 \rangle\) werden sehr klein, und mehr Spinzustände mit höherer Energie im \(+S\) (oder \(- S\)) Spinrichtung kann über die Vorspannung erreicht werden; somit können sowohl Spin-up- als auch Spin-down-Elektronen durch die SMM tunneln. Folglich wird die Gesamtspinpolarisation \(\eta\) des elektrischen Stroms in diesem Gatespannungsbereich reduziert.

Schlussfolgerung

Zusammenfassend haben wir einen Drei-Zustands-Schalteffekt mit zwei „Ein“-Zuständen für das Spin-Up- und Spin-Down-Stromschalten sowie einem aktuellen „Aus“-Zustand vorgeschlagen. Ein solches spinpolarisiertes Stromschalten kann in einem SMM (zB \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac)-Tunnelübergang realisiert werden und entsteht durch spinselektives resonantes Ein-Elektronen-Tunneln über das LUMO von die SMM. Dieses Drei-Zustands-Schaltverhalten kann mit Hilfe von Magnetfeldern und Gatespannungen ohne Spin-Bahn-Wechselwirkungen oder magnetische Leitungen gesteuert werden und ist ein guter Kandidat für spintronische Bauelemente wie Spinfilter oder Spinspeicher in zukünftigen Spintronikschaltungen.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die in der aktuellen Studie verwendeten Datensätze sind beim entsprechenden Autor dieses Artikels erhältlich.

Abkürzungen

SMM:

Einzelmolekülmagnet

LUMO:

Niedrigstes unbesetztes Molekülorbital

Mn₁₂ -Ac:

[Mn₁₂ O₁₂ (CH₃ CO₂ )₁₅ (H₂ O)₄ ]

TbPc₂ :

[(C₃₂ H₁₆ N₈ )₂ Tb ^III ] Komplex