Präzises Spin-Umschalten in einem Einzelmolekül-Magnetischen Tunnelübergang

Zusammenfassung

Ein neuer Typ von Spin-Strom-Filter wird vorgeschlagen, der aus einem Einzelmolekülmagneten (SMM) besteht, der an zwei normale Metallelektroden gekoppelt ist. Es wird gezeigt, dass dieser Tunnelübergang einen hoch spinpolarisierten Strom erzeugen kann, dessen Spinpolarisation durch Magnetfelder und Gate-Spannungen, die auf den SMM angewendet werden, umgeschaltet werden kann. Dieses Spin-Umschalten im SMM-Tunnelübergang resultiert aus spinselektivem Einzel-Elektron-Resonanztunneln über das niedrigste unbesetzte Molekülorbital (LUMO) des SMM. Das Elektronenstromspektrum ist auch ohne externes Magnetfeld spinpolarisiert, was helfen kann, zu beurteilen, ob der Spinzustand des Moleküls den Grundzustands-Dublett |±S⟩ erreicht hat. Dieses Gerät kann mit aktuellen Technologien realisiert werden und könnte praktischen Nutzen in Spintronik und Quanteninformation haben.

Einleitung

Mit der Entwicklung der Materialwissenschaft wurden nanoskalige molekulare elektronische Geräte in den letzten Jahren hinsichtlich ihrer potenziellen Anwendungen in nanoskaligen Geräten und Spintronik intensiv untersucht [1,2,3]. Aufgrund ihrer geringen Größe und geringen Leistungsaufnahme wurden viele Basiselemente demonstriert, die Moleküle nutzen, einschließlich Tunnelübergänge mit negativem differentiellen Widerstand [4], Gleichrichter [5], Verstärker [6] und Datenspeicher [7]. Im Gegensatz zu herkömmlichen Halbleitergeräten scheinen molekulare Geräte, die aus einzelnen Molekülen bestehen, recht geeignet als kontrollierbare molekulare Schalter [8] zu funktionieren. Obwohl molekulares Schalten an atomaren Quantenpunktkontakten [9,10,11] berichtet wurde, bieten Einzelmolekülübergänge die zusätzliche Flexibilität, die Ein-/Aus-Leitfähigkeitszustände durch molekulares Design einzustellen. Nach der erfolgreichen Messung von Stromflüssen durch einzelne Moleküle in den letzten Jahrzehnten wurden verschiedene Arten von molekularen Schaltern berichtet, wie lichtgesteuerte molekulare Schalter [12] und mechanisch gesteuerte Einzelmolekülschalter [13], die verwendet werden können, um ein Gerät zwischen hohen und niedrigen Leitfähigkeitszuständen zu verschieben. Allerdings ermöglichen alle diese Schaltkonzepte nur die Anpassung des Ladungstransportleitwerts, nicht spinabhängiger Transporteigenschaften.

In den letzten Jahren wurde ein neuer Typ molekularer Materialien, bekannt als Einzelmolekülmagnet (SMM), als geeigneter Kandidat für eine Basiskomponente molekularbasierter spintronischer Geräte demonstriert [14]. Im Gegensatz zu anderen Molekülen ist ein SMM ein Molekül mit einem relativ großen netten Spinmoment (entsprechend der Spinnummer S) und signifikanter uniaxialer magnetischer Anisotropie [15]. Bei niedrigen Temperaturen wird ein SMM in einem von zwei metastabilen Spinzuständen |±S⟩ gefangen [16]. Diese Bistabilität macht SMMs zu einer geeigneten Basis für Speicherzellen [17, 18] und hat viele Anstrengungen motiviert, andere physikalische Eigenschaften von SMMs zu untersuchen. Bisher wurden Elektronenübergänge zwischen einem SMM und normalem Metall [19,20,21] oder Supraleiter [22] Grenzflächen experimentell untersucht, und die Funktionen des Schreibens und Lesens von Informationen zu und von einem SMM mittels Magnetfeldern und elektrischem Bias wurden auch im TbPc₂ Molekül [23] demonstriert. Angeregt durch diese Arbeiten wird erwartet, dass die Spinpolarisation des Tunnelstroms in einem SMM auch durch Magnetfelder und Gate-Spannungen umgeschaltet werden kann; jedoch wurden bisher keine kontrollierbaren Schaltkonzepte basierend auf einem solchen SMM-Tunnelübergang vorgeschlagen.

Methoden

In diesem Brief präsentieren wir einen neuen Typ von Spin-Umschalt-Effekt in einem SMM-Tunnelübergang, der verwendet werden kann, um zwischen reinen Spin-Up- und Spin-Down-Elektronenströmen durch Ändern der auf das Molekül angewendeten externen Magnetfelder zu schalten. Wie in Abb. 1a gezeigt, besteht diese Nanostruktur aus einem SMM, der mit zwei normalen Metallelektroden gekoppelt ist. Die Energieniveaus des SMM werden durch die Gate-Spannung eingestellt, und die Spin-Magnetisierung des SMM kann durch ein externes Magnetfeld umgeschaltet werden. Aus Abb. 1b sehen wir, dass das magnetfeldgesteuerte Spin-Injektionsverfahren in diesem Gerät ein Zwei-Stufen-Schema benötigt: Zunächst wird ein relativ großes externes Magnetfeld angelegt, um eine Spinorientierung des SMM zu „schreiben“. Der Kernspin des SMM wird je nach Richtung des Magnetfelds in einen der beiden metastabilen Spinzustände ±S umgeschaltet. Und der Spin-Injektionsprozess besteht darin, einen elektrischen Bias über die beiden Leitungen in Abwesenheit eines Magnetfelds auszuüben. Aufgrund der unterschiedlichen chemischen Potentiale der beiden Leitungen und der magnetischen Anisotropie des SMM können nur Elektronen mit dem dem Magnetisierungsrichtung des SMM parallelen Spin durch den Übergang fließen [14], was den Strom hoch polarisiert macht. Der Gesamthamilton-Operator des Systems wird wie folgt geschrieben [24, 25]:

H = ε₀∑_σc_σ^†c_σ + Uc_↑^†c_↑c_↓^†c_↓ - D(S^z)² - J s·S - ΔB(s^z+S^z) + ∑_k,σ,α(t_αa_αkσ^†c_σ + t_α^*c_σ^†a_αkσ) + ∑_k,σ,αε_kσa_αkσ^†a_αkσ

Hier ist ε₀ die Ortsenergie des niedrigsten unbesetzten Molekülorbitals (LUMO) des SMM, die durch eine auf den SMM angewendete Gate-Spannung verschoben werden kann; c_σ^† (c_σ) ist der Elektronen-Erzeugungs-(Vernichtungs-)Operator mit σ als Pauli-Spin-Index; U bezeichnet die Coulomb-Abstoßungsenergie; und D ist der magnetische uniaxiale Anisotropieparameter. J ist die Austauschwechselwirkung zwischen dem Spin der leitenden Elektronen, s = ∑_σσ'c_σ^†σ_σσ'c_σ'/2, auf LUMO-Niveau und dem lokalen Spin S. Da wir annehmen, dass die leichte Achse des Moleküls die z-Achse im Spinraum ist, beschreibt ΔB(s^z+S^z) die Zeeman-Aufspaltung, die mit dem entlang dieser leichten Achse angewendeten Magnetfeld assoziiert ist, wobei der g-Faktor und das Bohr-Magneton μ_B in ΔB absorbiert sind. a_αkσ^† (a_αkσ) ist der Erzeugungs-(Vernichtungs-)Operator für Elektronen mit Impuls k, Spin σ und Energie ε_kσ in Leitung α. Die Tunnelkopplungsstärke zwischen SMM und normalen metallischen Leitungen, bezeichnet mit t_α, ist unabhängig vom Impuls k und Spin σ.

Es ist einfach, den Hamilton-Operator H_mol des isolierten SMM zu diagonalisieren, d.h. die ersten fünf Terme in Gleichung (1). Wenn wir S_T = s + S definieren, kann gezeigt werden, dass der Eigenwert m von S_T^z eine gute Quantenzahl ist aufgrund der Kommutationsrelation [S_T^z, H_mol] = 0. In den folgenden Ausdrücken stellt |•⟩_L(mol) den Spinzustand des LUMO (SMM) dar. Mit n = 0,1,2 definiert als Elektronenzahl im LUMO können die Eigenenergien wie folgt erhalten werden [26]: ε_|0,m⟩ = -Dm² - ΔBm für Eigenzustände |0,m⟩ = |0⟩_L⊗|m⟩_mol, ε_|1,m⟩^± = ε₀ - ΔBm + J/4 - D(m²+1/4) ± Δε(m) für Eigenzustände |1,m⟩^± = C₁^±|↓⟩_L⊗|m+1/2⟩_mol + C₂^±|↑⟩_L⊗|m-1/2⟩_mol, und ε_|2,m⟩ = 2ε₀ + U - Dm² - ΔBm für Eigenzustände |2,m⟩ = |↑↓⟩_L⊗|m⟩_mol. Hier ist Δε(m) = √[D(D-J)m² + (J/4)²(2S+1)²], und C₁^± und C₂^±, die in Ref. [24] gegeben sind, wirken als effektive Clebsch-Gordan-Koeffizienten.

Der Transportprozess wird von sequentiellem Tunneln durch das SMM-Niveau dominiert, während schwaches Cotunneln und direktes Tunneln vernachlässigt werden können. Für die schwache Kopplung zwischen SMM und Leitungen gilt der Master-Gleichungs-Ansatz. Der gesamte Spin-σ-Strom, der durch den SMM fließt, kann als I_σ = (I_Lσ - I_Rσ)/2 geschrieben werden, wobei I_Lσ (I_Rσ) für den Spin-σ-Strom steht, der von der linken (rechten) Leitung zum SMM fließt, was ergibt:

I_ασ = -(e/h)∑_i,f(n_i - n_f)R_ασ^f→iP_f

so dass der Gesamtstrom gleich I = ∑_σ(I_Lσ - I_Rσ)/2 ist und der Spinpolarisationskoeffizient des Stroms η = (I_α↑ - I_α↓)/I_α × 100%. In Gleichung (2) bezeichnet R_ασ^f→i die Übergangsrate zwischen Zuständen |i⟩ und |f⟩, ausgedrückt als R_ασ^f→i = Γ_ασ[f(ε_i - ε_f - μ_α)⟨i|c_σ^†|f⟩² + f(ε_i - ε_f + μ_α)⟨f|c_σ^†|i⟩²], wobei Γ_ασ = 2πD_ασ|t_α|² die Linienbreitenfunktion für Leitung α ist, mit D_ασ als Zustandsdichte am E_F, und f_α die Fermi-Funktion von Leitung α bei Temperatur T_α und chemischem Potential μ_α. P_i bezeichnet die Wahrscheinlichkeit, den SMM im Zustand |i⟩ zu finden. Folgend der numerischen Methode, die von Timm [26] und Shen [27] vorgeschlagen wurde, können die Zeitabhängigkeit der Wahrscheinlichkeit P_i(t) und die stationäre Wahrscheinlichkeit P_i(t→∞) durch Lösen eines Systems von Rate-Gleichungen dP_i/dt = ∑_fR_i,fP_i erhalten werden.

Hier werden numerische Berechnungen für Mn₁₂-Ac molekulare Tunnelübergänge [19, 28] durchgeführt, mit Spinnummer S=10, D=0,06 meV, J=0,1 meV und U=25 meV. Die betrachteten Elektroden bestehen aus normalem Metall, so dass die Linienbreitenfunktionen unabhängig vom Spin sind, d.h. Γ_ασ = Γ₀ für Einfachheit.

Ergebnisse und Diskussion

Zunächst demonstrieren wir, wie ein Magnetfeld ΔB verwendet wird, um die Spinzustände eines SMM „einzuschreiben“. In Abb. 2 zeichnen wir die Magnetisierung des SMM, die Spinpolarisation η des Stroms und die Spin-σ-Ströme als Funktionen von ΔB auf, wobei eine Bias-Spannung über den Übergang angelegt wird. Pfeile zeigen die Scan-Richtung des Magnetfelds an, und der Scan-Prozess wird als langsam genug angenommen, um dem System zu erlauben, sich in einen stationären Zustand zu entspannen. In Abb. 2a–c wird gezeigt, dass sowohl die Magnetisierung des Moleküls als auch die Spinpolarisation des Stroms Schleifenstrukturen aufweisen, wenn das Magnetfeld ΔB hin und her gescannt wird. Zur Erleichterung der Beschreibung verwenden wir Λ_- für den Umkehrpunkt, wenn die Magnetisierung des SMM von +S → -S wechselt, und Λ₊ für den Umkehrpunkt für -S → +S. Die Magnetisierung des SMM wird als Funktion von ΔB für verschiedene Gleichgewichtstemperaturen und Bias-Spannungen in Abb. 2a, b dargestellt. Es ist offensichtlich, dass sowohl thermische Fluktuationen als auch elektrischer Bias in der Lage sind, die magnetische Umkehr zu aktivieren, bevor ΔB genau die Aktivierungsenergie erreicht. Folglich schrumpft die magnetische Hysterese-Schleife, wenn die Gleichgewichtstemperatur oder Bias-Spannung zunimmt, und der Abstand zwischen Λ₊ und Λ_- verringert sich. Unabhängig davon, wie stark die magnetische Hysterese-Schleife schrumpft, kann der Spinpolarisationskoeffizient des Tunnelstroms immer extrem hohe Werte von η = ±100% erreichen, außer wenn ΔB in der Nähe der beiden Umkehrpunkte Λ₊ und Λ_- liegt. Darüber hinaus wird festgestellt, dass die Spinpolarisation des Stroms im niedrig-Magnetfeld-Regime ΔB_Λ- < ΔB < ΔB_Λ+ ganz anders ist als im hoch-Magnetfeld-Regime ΔB << ΔB_Λ- oder ΔB >> ΔB_Λ+. Wie in Abb. 2c gezeigt, kann der Spinpolarisationskoeffizient η des Tunnelstroms im hoch-Magnetfeld-Regime wie folgt zusammengefasst werden:

In diesem Regime entspricht beispielsweise an Punkt A (Punkt B) in Abb. 2c, d ein gegebenes externes Magnetfeld ΔB einer einzelnen, deterministischen Magnetisierung des Moleküls, und nur ein 100% Spin-Up (Spin-Down) Elektronenstrom kann durch den Übergang fließen. Im niedrig-Magnetfeld-Regime ΔB_Λ- < ΔB < ΔB_Λ+ kann die ursprüngliche Magnetisierung des SMM unverändert bleiben, und beide +S und -S Spinrichtungen können beibehalten werden. In Abb. 2d zeichnen wir die I_σ-ΔB-Kurven für den SMM-Übergang bei einer festen Gleichgewichtstemperatur von T=1 K und einer Spannung von V=1 mV. Es wird deutlich gezeigt, dass ein einzelnes gegebenes ΔB zwei mögliche Magnetisierungen des Moleküls entspricht. Wenn wir I_σ^+- verwenden, um den Spin-σ-Strom zu bezeichnen, wenn ΔB von +5 meV bis -5 meV gescannt wird, und I_σ^-+ für den Strom, wenn das Magnetfeld in die entgegengesetzte Richtung gescannt wird (ΔB ändert sich von -5 meV bis +5 meV), dann können beide Spinrichtungen des SMM bei +S oder -S im niedrig-ΔB-Regime (wie an Punkten C und D in Abb. 2c, d) mit unterschiedlichen Spinpolarisationsmerkmalen ausgelesen werden. In Abb. 2c kann der Spinpolarisationskoeffizient η des Tunnelstroms im niedrig-Magnetfeld-Regime ΔB_Λ- < ΔB < ΔB_Λ+ wie folgt zusammengefasst werden:

Noch wichtiger ist, wie in Abb. 2d gezeigt, dass die Tunnelstromintensität bei ΔB=0, d.h. an Punkt C oder D, viel größer ist als im hoch-Magnetfeld-Regime unter der gleichen Bias-Spannung von V=1 mV. Das bedeutet, dass dieses Gerät leichter spinpolarisierte Elektronenströme in Abwesenheit eines externen Magnetfelds erzeugen wird, was es als Spin-Filter oder Spin-Speichergerät geeignet macht.

Um die Spin-Injektionsfähigkeiten dieses molekularen Übergangs zu diskutieren, zeichnen wir die Spin-σ-Ströme als Funktionen der Bias-Spannung bei konstanter Gate-Spannung und niedrigeren Temperaturen auf. Abb. 3a, b zeigen die I_↑(↓)-V-Kurven bei großen Magnetfeldwerten von ΔB = ±2 meV (entsprechend den Magnetfeldern an Punkten A und B in Abb. 2), während Abb. 3c, d die Kurven in Abwesenheit von ΔB zeigen (entsprechend Punkten C und D in Abb. 2). Unabhängig davon, welches Magnetfeldregime gewählt wird, ist das Spin-Filter-Merkmal offensichtlich. Wie in Abb. 3a (Abb. 3b) gezeigt, können nur Spin-Up (Spin-Down) Elektronen durch den Übergang fließen, während der Elektronenstrom mit der anderen Spinrichtung durch die Spin-Selektivität des SMM in +S (-S) Richtung vollständig auf null unterdrückt wird. Ähnliche Ergebnisse werden in Abb. 3c, d erhalten, wenn das Magnetfeld ΔB von +S und -S Richtungen auf null reduziert wird. In Abwesenheit von ΔB muss der SMM in einem der beiden bistabilen Grundzustände M=±S gefangen sein. Aus diesem Grund können sowohl +S als auch -S Spinrichtungen des SMM im ΔB=0 Regime gut erhalten bleiben. Zum Beispiel, wenn wir ΔB von +5 meV bis null scannen, wird M=+S gespeichert, und ein vollständig polarisierter Spin-Up-Strom wird erhalten (siehe Abb. 3c). Darüber hinaus erreicht der Elektronenstrom in Abwesenheit eines externen Magnetfelds bei Erhöhung der Bias-Spannung ein relativ hohes Stromplateau früher als im Fall eines großen Magnetfelds. Wie in Abb. 3b, d demonstriert, obwohl es in beiden ΔB=0 meV und ΔB=-2 meV Regimen keine Spin-Up-Ströme gibt, können die I_↓ Ströme in Abb. 3d bis zu 0,5e Γ₀/ℏ bei V≈0,7 mV erreichen, während in Abb. 3c eine größere Bias-Spannung von mindestens V>1,5 mV benötigt wird, um den gleichen Strombetrag zu erreichen.

Um die zugrundeliegende Physik in Abb. 2 und 3 zu klären, zeichnen wir die molekularen Zustandswahrscheinlichkeiten P_|0,±S⟩, P_|0,S-1⟩, P_|0,-S+1⟩, P_{|↑,S+1/2⟩}, P_{|↓,-S-1/2⟩}, P_|1,S-1/2⟩ und P_|1,-S+1/2⟩ als Funktionen von ΔB auf, wenn das Magnetfeld hin und her bei einer festen Gleichgewichtstemperatur von T=0,5 K und einer Bias-Spannung von V=1 mV gescannt wird. In Abb. 4a wird ΔB von -5 meV bis +5 meV langsam genug gescannt, um dem System zu erlauben, sich in den stationären Zustand zu entspannen. Es wird gezeigt, dass im hoch-Magnetfeld-Regime ΔB < -2 meV alle Zustandswahrscheinlichkeiten null sind außer P_{|↓,-S-1/2⟩} = 1, was bedeutet, dass der Spinzustand des SMM in -S Richtung festgelegt ist und ein Spin-Down-Elektron im LUMO-Niveau des Moleküls durch das externe Magnetfeld gefangen ist. Für einen relativ großen Wert der Coulomb-Abstoßungsenergie (U=25 meV) und ein im LUMO-Niveau gefangenes Spin-Down-Elektron kann ein Spin-Up-Elektron nicht auf dem SMM-Niveau existieren, und der Elektronenstrom wird blockiert. Wenn ΔB von -2 meV bis 1 meV zunimmt, tritt eine nicht-null molekulare Zustandswahrscheinlichkeit P_|0,-S⟩ auf, und der Elektronenstrom wird durch den ε_|0,-S⟩ ↔ ε_{|↓,-S-1/2⟩} Übergang dominiert. In diesem ΔB-Fenster können die Spinzustände des SMM noch in -S Richtung gespeichert werden, aber Spin-Down-Elektronen können durch den SMM tunneln, was zu einem rein spin-down polarisierten Elektronenstrom führt. Wenn ΔB jedoch weiter auf den Bereich [1 meV, 2 meV] erhöht wird, finden inelastische Tunnelprozesse statt, die zu magnetischem Umschalten des Molekülspins führen. In diesem Regime haben fast alle Spinzustände des SMM die Chance, besetzt zu werden, und die Wahrscheinlichkeiten zweier spezieller Zustände, P_|0,-S⟩ und P_{|↑,+S+1/2⟩}, sind viel größer als die aller anderen Zustände. Interessanterweise entspricht der Punkt, an dem P_|0,-S⟩ = P_{|↑,+S+1/2⟩} genau dem Punkt Λ₊ in Abb. 2a, was anzeigt, dass die Magnetisierung des Moleküls beginnt, sich von -S zu +S umzukehren. Wenn ΔB weiter über 2 meV ansteigt, sinken alle Zustandswahrscheinlichkeiten auf null außer P_{|↑,S+1/2⟩} → 1, was impliziert, dass der Spinzustand des SMM in +S Richtung festgelegt ist und der Tunnelstrom durch ein Spin-Up-Elektron, das das LUMO-Niveau des Moleküls blockiert, „ausgeschaltet“ wird. Andererseits, wenn das Magnetfeld von +5 meV bis -5 meV gescannt wird (siehe Abb. 4c), tritt ein ähnlicher Prozess erneut auf, und der Umkehrpunkt Λ_- entspricht dem Punkt, an dem P_|0,+S⟩ = P_{|↓,-S-1/2⟩}. In Abb. 4b präsentieren wir das Zeeman-Diagramm für diese Spinzustände. Aufgrund der großen magnetischen Anisotropie des SMM ist der Grundzustands-Dublett mit Quantenzahlen M = ±S (S=10 für Mn₁₂-Ac) durch eine Energiebarriere von DS²_z ≈ 60 K gut von den angeregten Zuständen getrennt. Zudem ist der magnetische Schaltpunkt Λ_(+)- in Abb. 4 ungefähr gleich 1,3 meV, was nahe am Umkehrpunkt 2S|D| in einzelnen magnetischen Atomen liegt. In Abb. 4d zeichnen wir die molekularen Zustandswahrscheinlichkeiten als Funktionen der Bias-Spannung für eine feste Temperatur von T=0,5 K und ein Magnetfeld von ΔB=0. Wenn wir annehmen, dass der SMM in der +S Spinrichtung gefangen ist, dann kann der Elektronen-Tunnelprozess in Abb. 4d in zwei Teile unterteilt werden: (i) Im kleinen-Bias-Regime V < 2,5 mV wird der Elektronenstrom durch den ε_|0,+S⟩ ↔ ε_{|↑,S+1/2⟩} Übergang dominiert, und nur Spin-Up-Elektronen können durch den Übergang tunneln. (ii) Wenn die Bias-Spannung auf das große-Bias-Regime V > 2,5 mV ansteigt, obwohl der Bias nicht groß genug ist, um die Energiebarriere zwischen den Spinrichtungen +S und -S zu überwinden, können Spinzustände mit höherer Energie in der +S Richtung, wie ε_|0,+S-1⟩ und ε_|1,+S-1/2⟩, besetzt werden, was zusätzliche zusätzliche Kanäle für Spin-Down-Elektronentunnelung durch den SMM einführt. Als Ergebnis wird der Tunnelstrom weiter wachsen, aber der Spinpolarisationskoeffizient η wird abnehmen, während die Bias-Spannung weiter ansteigt.

Schließlich werden die Ergebnisse für Spin-Up-Strom I_↑ und Spin-Down-Strom I_↓ als Funktionen der Gate-Spannung (Ortsenergie des LUMO-Niveaus ε₀) berechnet, mit und ohne externes Magnetfeld (siehe Abb. 5). Bei niedrigen Temperaturen können 100% spinpolarisierte elektronische Ströme durch verschiedene Gate-Spannungsfenster „ein/aus“ geschaltet werden. Wenn ΔB = ±2 meV angelegt wird, entstehen reine Spin-σ-Ströme in einem bestimmten Gate-Spannungsfenster von 0,8 meV < ε₀ < 2,8 meV, während I_↑ = I_↓ = 0 außerhalb dieses Regimes. Wenn die Gleichgewichtstemperatur T zunimmt, werden die Peaks von I_σ niedriger und verbreitern, aber der bei niedrigen Temperaturen gesehene hoch spinpolarisierte Strom wird dennoch beibehalten (siehe Abb. 5a, b). Im Gegensatz zum hoch-Magnetfeld-Regime werden die Spin-σ-Ströme ohne externes Magnetfeld im Gate-Spannungsfenster von -0,8 meV < ε₀ < 1,8 meV „eingeschaltet“, und die Spinpolarisation zeigt zwei verschiedene Ergebnisse (siehe Abb. 5c, d). Im Gate-Spannungsfenster von 0,8 meV < ε₀ < 1,8 meV können ±100% spinpolarisierte elektronische Ströme unter einem kleinen Bias von V=1 mV erzeugt werden, entsprechend Punkten C und D in Abb. 2c. Im Gate-Spannungsfenster von -0,8 meV < ε₀ < 0,8 meV werden die Energielücken zwischen den Zuständen |0,±S⟩ und |1,±S∓0,5⟩ sehr klein, und mehr Spinzustände mit höherer Energie in der +S (oder -S) Spinrichtung können mittels Bias-Spannung erreicht werden; somit können sowohl Spin-Up- als auch Spin-Down-Elektronen durch den SMM tunneln. Folglich wird die gesamte Spinpolarisation η des elektrischen Stroms in diesem Gate-Spannungsregime reduziert.

Schlussfolgerung

Zusammenfassend haben wir einen Drei-Zustand-Umschalt-Effekt mit zwei „Ein“-Zuständen für Spin-Up- und Spin-Down-Stromumschaltung sowie einem Strom-„Aus“-Zustand vorgeschlagen. Ein solches spinpolarisiertes Stromumschalten kann in einem SMM (z.B. Mn₁₂-Ac) Tunnelübergang realisiert werden und resultiert aus spinselektivem Einzel-Elektron-Resonanztunneln über das LUMO des SMM. Dieses Drei-Zustand-Umschaltverhalten kann durch Magnetfelder und Gate-Spannungen gesteuert werden, ohne Spin-Orbit-Wechselwirkungen oder magnetische Leitungen, und ist ein guter Kandidat für spintronische Geräte wie Spin-Filter oder Spin-Speicher in zukünftigen spintronischen Schaltkreisen.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die Datensätze, die während der aktuellen Studie verwendet wurden, sind beim korrespondierenden Autor dieses Artikels verfügbar.

Abkürzungen

SMM:

Einzelmolekülmagnet (Single-molecule magnet)

LUMO:

Niedrigstes unbesetztes Molekülorbital (Lowest unoccupied molecular orbital)

Mn₁₂-Ac:

[Mn₁₂O₁₂(CH₃CO₂)₁₅(H₂O)₄]

TbPc₂:

[(C₃₂H₁₆N₈)₂Tb^III] Komplex