Plasmonenverstärkte Lichtabsorption in (p-i-n) Junction-GaAs-Nanodraht-Solarzellen:Eine FDTD-Simulationsmethodenstudie

Einführung

Auf der Suche nach erneuerbaren Energiequellen hat sich die konventionelle Dünnschicht-Photovoltaik (PV) als vielversprechende Kandidaten für kommerziell nutzbare Quellen herausgestellt [1, 2]. Materialmängel, einschließlich Versetzungen, und schlechte Absorption von Dünnfilmen stellen jedoch große Einschränkungen für die Leistung solcher PV-Zellen dar [3]. Um diese Einschränkungen zu überwinden, wurden erhebliche Forschungs- und Entwicklungsanstrengungen auf neue aufkommende PV-Technologien gerichtet [4,5,6,7,8,9,10,11]. Diese Technologien haben das Potenzial, den vorherrschenden konventionellen PV-Markt in Zukunft durch den Einsatz fortschrittlicher Lichtabsorptionstechniken zu stören und zu ersetzen [12,13,14]. In diesem Zusammenhang wurde festgestellt, dass plasmonische Metall-Nanopartikel (NPs) und ihre Oxide, sowohl in zufälliger als auch in periodischer Verteilung, den erzeugten Photostrom erhöhen, wenn sie mit Photodioden [15, 16], Photodetektoren [17, 18], Solarzellendesign kombiniert werden [10, 11, 19, 20, 21, 22] und hybride organische Solarzellen [23, 24].

Auf der Suche nach einem innovativen Ansatz zur Reduzierung der Größe und Kosten von Solar-PV haben Nanostäbe und/oder Nanodrähte (NWs) in den letzten Jahren als spannende neue Bausteine ​​für Solarstrukturen viel wissenschaftliche Aufmerksamkeit auf sich gezogen [25, 26]. Ihre aufregenden optischen und elektrischen Eigenschaften, wie hoher Absorptionskoeffizient, direkte Bandlücke, schnellere Ladungsträgertrennung und höhere laterale Leitfähigkeit als der dreidimensionale Kristall, haben zu einer verbesserten solaren Effizienz geführt [27, 28]. Viele der III-V-Halbleiter-Nanodrähte besitzen eine beeindruckend hohe Trägerbeweglichkeit für Hochgeschwindigkeitsgeräte [29] und flexible Elektronik [30, 31, 32]. In Kombination mit plasmonischen NPs wird erwartet, dass die Lichteinfangfähigkeit innerhalb dieser eindimensionalen NWs verbessert wird. Im Allgemeinen wird festgestellt, dass die Miniaturisierung des Solarzellendesigns sowohl Absorptions- als auch Fluoreszenzspektren in Nanodrähten verschiebt, was auf die Erzeugung mehrerer lokalisierter Exzitonenzustände hinweist [33]. Trotz zahlreicher Literaturveröffentlichungen wurden Studien zu Materialkombinationen mit plasmonischen halbleitenden NWs als aktiven Systemen selten untersucht, noch weniger in III–V-basierten halbleitenden NW-Strukturen. Es wurden nur wenige wissenschaftliche Experimente mit plasmonisch verstärkten III-V-NWs-basierten Solarzellen durchgeführt [34,35,36].

In der aktuellen Studie wird die Finite-Difference-Time-Domain-(FDTD)-Simulationsmethode (Lumerical-Softwarepaket) verwendet, um die Wirkung von Plasmonen auf die optische Reaktion axialer p-i-n-Übergangs-Galliumarsenid-Nanodrähte (GaAs-NWs) auf der Basis von Solarzellenstrukturen zu untersuchen. Wir haben die Leistung der Solarstruktur durch den Einsatz verschiedener NW D . optimiert /P mit verschiedenen Au-Nanopartikeln mit einer Größe zwischen 30 und 60 nm Durchmesser dekoriert. Unser Ziel ist es, die elektromagnetischen Felder (EM-Felder), die eine starke Lichtkopplung ermöglichen, mithilfe eines durch Anregungsplasmonen verstärkten Lichtfallenansatzes abzuschätzen. Dies nutzt den Einbau von Au-Metall-NPs, die relativ stabile optische Eigenschaften aufweisen, um das Licht zu fördern und somit die Zelleffizienz zu erhöhen. Die Neuheit dieser Arbeit ist eine parallele Implementierung einer effektiven und praktischen Methode, die die Herstellung hocheffizienter GaAs-NW-Solarzellen erleichtern könnte. Die Weiterentwicklung unserer Arbeit liegt in der besonderen Aufmerksamkeit, die Bereichen gewidmet wird, in denen das EM-Feld stark an den Grenzflächen zweier benachbarter NP-NW-Kombinationen konzentriert ist.

Materialien und Methoden

Abbildung 1a, b zeigen Illustrationen unserer vorgeschlagenen Struktur der plasmonischen GaAs-Nanodraht-Solarzelle. Jede Zelle enthält ein periodisches NW-Array, von dem ein einzelnes NW gezeigt wird. Die Struktur umfasst periodische GaAs-Nanodrähte mit p-i-n-Übergang mit einem Durchmesser (D = 100 nm) und Periodizität (P = 100–500 nm), deren Seitenwandoberfläche mit Goldnanopartikeln (Au-NPs) mit Durchmessern zwischen 30 und 60 nm verziert ist (Abb. 1a). Die Gesamtlänge der Nanodrähte wurde optimiert (L = 1 µm), um den Dunkelstrom zu reduzieren, der mit der NW-Länge skaliert. In der aktuellen Studie werden GaAs-Nanodrähte in einem darunterliegenden GaAs-Substrat simuliert. Bei allen durchgeführten Simulationen werden Au-NPs in einer gleichmäßig verteilten Anordnung in die NW-Solarzellenstruktur an der NW-Seitenwand eingebaut, sodass Licht aus allen Richtungen in die NWs eingekoppelt wird, wie in Abb. 1b gezeigt. Au-NPs mit Durchmessern zwischen 30 und 60 nm werden in die NW-Solarzellenstruktur eingebaut. Die Simulationen erfolgen mit periodischen Randbedingungen im x –y Richtungen, um die Periodizität der gesamten Struktur zu gewährleisten. Darüber hinaus ist die Simulationsdomäne oben und unten mit einer optisch geeigneten transparenten Schicht abgeschlossen, damit sowohl reflektiertes als auch transmittiertes Licht das Simulationsvolumen verlassen kann. Die Reflexions- und Transmissionsmonitore befinden sich auf der Ober- bzw. Unterseite der GaAs-NWs. Um kohärente Ergebnisse zu gewährleisten, wird die durch die Leistungsmonitore übertragene Leistungsmenge für den gesamten simulierten Wellenlängenbereich auf die Quellleistung normiert. Darüber hinaus wird die Solarbeleuchtung AM1.5G verwendet, um das einfallende Licht von oben darzustellen und wird parallel zur GaAs-NW-Achse (in-z Richtung). Es wird eine ebene Welle mit einfallender Leistungsintensität mit Wellenlängen von 300 bis 1000 nm verwendet, die den Absorptionsbereich des GaAs-Materials abdeckt. Die materialkritischen Parameter für die Struktursimulationen wie minimale Mobilität, SRH-Lebensdauer, effektive Zustandsdichte, Auger-Koeffizient, Oberflächenrekombinationsgeschwindigkeit und die Dispersionseigenschaften von GaAs wurden größtenteils der Literatur entnommen [37, 38]. Die elektrische Modellierung wurde teilweise mit dem Sentaurus Electromagnetic Wave Solver (EMW) und S . durchgeführt -Geräte-Solver-Modulpakete unter Berücksichtigung der wichtigsten physikalischen Eigenschaften von GaAs. Die optischen Erzeugungsprofile sind in das Finite-Elemente-Netz der NWs im Elektrowerkzeug integriert.

a Die Struktur der mit Au-Nanopartikeln dekorierten plasmonischen GaAs-Nanodraht-Solarzelle in 3D und b die simulierte Einheitsstruktur der plasmonischen GaAs-Nanodraht-Solarzelle. Die Einschübe zeigen die Draufsicht eines einzelnen mit Au-Nanopartikeln verzierten GaAs-Nanodrahts (oben) und das p -ich -n Übergangs-Nanostruktur (unten)

Ergebnisse und Diskussion

Die optimale Wahl der NW-Geometrie oder des Verhältnisses von Fülldurchmesser zu Periodizität (D /P Verhältnis) ermöglicht eine hocheffiziente Absorption der Solarzelle. Daher haben wir das D . optimiert /P Verhältnis des NW durch optische Simulation, um die besten optischen Absorptionseigenschaften in einer GaAs-Nanodraht-Solarzelle mit p . zu erreichen -ich -n Kreuzung. Abbildung 2 zeigt die gesamte absorbierte Leistung eines blanken GaAs-Nanodrahts mit einer Länge (L = 1 µm) und Durchmesser (D = 100 nm), bei unterschiedlicher Periodizität zwischen 165 und 500 nm und einem Seitenverhältnis zwischen 0,6 und 0,2. Aus Abb. 2 ist ersichtlich, dass für Wellenlängen von 300–600 nm die Absorptionseffizienz der NWs in allen Simulationen über 90 % gehalten wird, unabhängig von NW D /P Verhältnis, das viel höher ist als das für das Material dünne Filme. Für die NW D /P Verhältnis von 0.2 (durchgezogene Linie) tritt eine starke Abnahme der Absorption für Photonenenergien auf, die kleiner als die entsprechende Bandlücke für reines GaAs NW sind. Oberhalb von 600 nm bis zur Wellenlänge nahe der Bandlücke zeigt Abb. 2, dass die Absorption des NW stark beeinflusst wird, indem D . erhöht wird /P Verhältnis. Das beste Absorptionsspektrum wurde bei einem D . erhalten /P Verhältnis von 0,6 (hohle Kreise). Da die NW-Periodizität mit der Zunahme von D . abnimmt /P Verhältnis, Abb. 2 zeigt, dass der Lichteinfangeffekt der NWs bei der Wellenlänge nahe der Bandlücke für niedrigere NW D . drastisch abnimmt /P Verhältnisse. In der Literatur wurde nachgewiesen, dass die D /P Ratio spielt eine bedeutende Rolle bei der Absorption von GaAs-NWs [34, 35]. FDTD-Rechnungen zeigen, dass die optische Absorption von NWs empfindlich auf geometrische Parameter wie NW-Durchmesser, Länge und größeres D reagiert /P Verhältnis. In Kombination mit Metall-NPs ist jedoch die Absorption von NWs mit einem niedrigeren D /P das Verhältnis bei der Wellenlänge nahe der Bandlücke verbessert sich deutlicher als bei einem höheren NW D /P Verhältnis. Motiviert durch diese Beobachtung führten wir optische Simulationen für unsere GaAs-NW-Strukturen durch, die mit unterschiedlichen NPs-Größen bei kleinerem D . eingebaut waren /P Verhältnisse von 0,2 bzw. 0,3. Als typisches Beispiel zeigt Abb. 3 die berechnete Gesamtabsorptionsleistung für GaAs-NWs bei einem D /P Verhältnis von 0,2 inkorporiert mit verschiedenen Au-NP-Durchmessern von 30 nm (gefüllte Punkte), 40 nm (gefüllte Quadrate), 50 nm (gefüllte Dreiecke) bzw. 60 nm (hohle Kreise). Zum Vergleich ist auch die Absorption des blanken NW aufgetragen (durchgezogene Linie). Aus Abb. 3 kann abgeleitet werden, dass bei der Einführung der Au-NPs eine NP-größenabhängige Feldverstärkung innerhalb des NW gut etabliert ist. Dies ist wahrscheinlich auf die resonante Kopplung der freien Leitungselektronen, die als Plasmonen bezeichnet werden, zurückzuführen, die zu einer verstärkten Absorption im NW führt. Wir haben festgestellt, dass mit zunehmender Größe der eingebauten NPs die NW-Absorption effektiv verbessert wird, am deutlichsten bei der Lichtwellenlänge oberhalb der Schneidkante von 650 nm bis zur Wellenlänge nahe der Bandlücke von 800 nm. Die beste Absorption innerhalb des NW wird erreicht, wenn ein Durchmesser von 60 nm Au-NPs eingebaut wird. Andererseits zeigt die Simulation bei kurzen Wellenlängen von 300–400 nm einen bescheidenen Abfall der Absorptionsleistung von fast 20–30 % nach dem Einbau des gesamten Größenbereichs von Au-NPs. Darüber hinaus nimmt die Absorptionsleistung bei Wellenlängen, die der Plasmonenresonanz der eingebauten Au-NPs entsprechen (Wellenlängen von 440–470 nm), stark ab. Dies ist wahrscheinlich auf lokalisierte Oberflächenplasmonenresonanzen (LSPRs) zurückzuführen, die innerhalb der NPs begrenzt sind. Als nächstes untersuchten wir die Feldverteilung im NW bei der Wellenlänge nahe der Bandlücke von 800 nm, wo die optische Absorption des NW durch die Oberflächenplasmonen effektiv verstärkt wird. Wir haben die Lichtverteilung innerhalb der NW-Struktur vor und nach dem Dekorieren der NWs mit den Au-NPs verglichen, wie in Abb. 4 gezeigt. Letztere zeigt eine Draufsicht der 2D-Intensitätsverteilung im x –y Ebene über dem Querschnitt eines GaAs-NW, erhalten von den Simulations-Top-Monitoren für das elektrische Feld |E | (a) und die absorbierte Gesamtleistung (b) bei einer Wellenlänge von 800 nm vor und nach der Dekoration mit Au-NPs mit Durchmessern von 30, 40, 50 bzw. 60 nm. Der Farbbalken zeigt die auf den Maximalwert normierte Feldstärke an. Aus den Ergebnissen ist ersichtlich, dass für kleine NP das eingefangene elektrische Feld zum lokalisierten Oberflächenplasmonenmodus niedriger Ordnung gehört, während mit zunehmendem Durchmesser des NP der Modus höherer Ordnung angeregt wird. Aus Abb. 4 ist ersichtlich, dass die Lichtkopplung von den Au-NPs im x -Richtung in das benachbarte GaAs-NW ist leicht erkennbar und am deutlichsten, wenn die Größe der eingebauten Au-NPs zunimmt. Im Gegensatz dazu wird kein Effekt von Feldverstärkung und/oder Lichteinkopplung in das NW von den NPs in den y . gefunden -Richtung. Die kollektiven Oszillationen der NPs scheinen sich eher auf die Vorwärts- und Rückwärtsrichtung der NPs als auf die Kopplung in den NW zu konzentrieren. Wenn das D /P Verhältnis der NW-Füllung auf 0,3 erhöht (Abb. 5) und Au-NPs mit Durchmessern von 40 nm (ausgefüllte Kreise), 50 nm (ausgefüllte Dreiecke) bzw. 60 nm (hohle Kreise) aufgenommen werden, die Gesamtabsorptionseffizienz des NW bleibt für die verschiedenen eingebauten NP-Größen über 95 %. Im Vergleich zu Abb. 3 wird eine leichte Abnahme der Absorptionseffizienz für Wellenlängen beobachtet, die der Plasmonenresonanz der eingebauten NPs im Bereich von 440–470 nm entsprechen. Wenn die Größe der eingebauten Au-NPs zunimmt, wird die NW-Absorption effektiv verbessert, und zwar am deutlichsten zwischen den Wellenlängen von 650 nm – bis zum Rand der GaAs-Bandlücke. Darüber hinaus wird die beste NW-Absorption gefunden, wenn ein Au-NP-Durchmesser von 60 nm eingebaut wird. Die Simulationsergebnisse in den Fign. 3, 4 und 5 legen stark nahe, dass der Einbau der Au-NPs in die NWs zu einer stark verbesserten Absorption der GaAs-NWs führt, selbst bei kleinen D /P Verhältnisse, bei denen die Absorption der nackten NWs geringer ist als erwartet. Die LSPR, die an der Oberfläche der Au-NPs auftrat, ist wahrscheinlich die Hauptquelle des verstärkten lokalen Felds innerhalb der ausgerichteten GaAs-NWs. Die LSPR hängt stark von der NP-Größe, -Form und den umgebenden Materialeigenschaften ab [13]. Um die plasmonenverstärkte NW-Absorption genauer zu klären, haben wir die GaAs-NW-Feldverstärkung untersucht, wenn sie mit einem einzelnen NP mit einem Durchmesser von 60 nm dekoriert wurde, was die besten Ergebnisse lieferte. Wir haben die NW-Periodizität auf 0,2 gesetzt und drei typische Lichtwellenlängen von 450, 600 und 800 nm ausgewählt. Bei diesen Lichtwellenlängen beeinflusst die NP-Dekoration wahrscheinlich die NW-Absorption. Wir verglichen die Lichtverteilung innerhalb der NW-Struktur vor und nach der Dekoration mit den NPs, wie in Abb. 6a–h gezeigt. Abbildung 6a zeigt eine Seitenansicht der 2D-elektrischen Feldstärke bei einer Wellenlänge von 450 nm für blankes GaAs NW, berechnet von FDTD. Wie zu sehen ist, zeigt die Lichtverteilung des nackten NW in Abb. 6a ein schönes Absorptionsprofil oben, in der Mitte und unten im NW. Andererseits zeigt die Simulation des GaAs NW mit eingebautem Au in Fig. 6b einen geringen Effekt auf die NW-Absorption, d. h. das einfallende Licht wird entlang der gesamten Länge des NW kaum absorbiert. Das schwache E -Feldverteilung innerhalb des NW weist auf eine schlechte Lichtabsorption hin. Außerdem ist das Lichtfeld eher um die Au-NPs konzentriert als im NW. Dies ist wahrscheinlich auf den geringeren Extinktionskoeffizienten der angeregten LSPR im Nahfeld zurückzuführen [15]. Abbildung 6c zeigt die Lichtverteilung für reines GaAs bei einer Wellenlänge von 600 nm. Die Abbildung zeigt, dass der größte Teil des einfallenden Lichts in der oberen Hälfte des GaAs NW absorbiert wird. Nach der Dekoration mit den Au-NPs zeigt Abb. 6d ein im Vergleich zu Abb. 6b verbessertes Absorptionsprofil. Ein kleiner Teil des E-Feldes ist gleichmäßig mit höherer Intensität über die gesamte Länge des NW verteilt, mit einer Tendenz, sich am oberen Rand des NW zu konzentrieren. Darüber hinaus zeigt Abb. 6d, dass die Anregungsübertragung innerhalb der NPs dominant ist. Bei einer Wellenlänge von 800 nm zeigt die Absorption des bloßen NW eine gleichmäßige Feldverteilung oben, in der Mitte und unten im gesamten NW, wie in Abb. 6e gezeigt. Andererseits wird die NW-Absorption nach Dekoration mit Au-NP stark verstärkt, und die absorbierte Feldstärke innerhalb des GaAs-NW bleibt von oben nach unten im NW fast unverändert (Abb. 6f). Außerdem ist leicht ein konzentriertes Feld um die NPs zu erkennen. Abbildung 6g und h zeigen die Draufsicht der 2D-E-Feldverteilung innerhalb des GaAs-NW bei 800 nm, wie in Abbildung 6e bzw. f gezeigt. Angesichts der Tatsache, dass sich unsere Studie im Vergleich zu veröffentlichten Literaturergebnissen [34] nur auf die Dekoration der GaAs-NWs mit Au-NPs konzentriert, weisen unsere Ergebnisse darauf hin, dass die Metall-NPs die Absorption von GaAs-NWs sogar bei niedrigeren D . verbessern /P Verhältnis, d. h. von 0,2. Die Weiterentwicklung unserer Ergebnisse ist die Möglichkeit, die Absorption der NWs bei höheren Wellenlängen, d. h. 600 und 800 nm, weiter zu verbessern.

Die Gesamtabsorptionsleistung von GaAs NW mit unterschiedlichem D /P Verhältnisse ohne Einbau von Au-Metall-Nanopartikeln

Die Gesamtabsorptionseffizienz von GaAs NW mit D /P Verhältnisse von 0,2 (a ) mit unterschiedlichen Au-NP-Größen von 30 bis 60 nm Durchmesser im Vergleich zu reinem NW

Draufsicht auf die 2D-Lichtverteilung; a die berechnete absorbierte Leistung; b der GaAs-Nanodraht nach dem Einbau der Au-NPs mit 30, 40, 50 und 60 nm Durchmesser, berechnet von FDTD bei der Lichtwellenlänge von 800 nm im Vergleich zum bloßen GaAs-NW

Die Gesamtabsorptionseffizienz von GaAs NW mit D /P Verhältnisse von 0,3 inkorporiert mit unterschiedlichen Au-NP-Größen von 40 bis 60 nm Durchmesser im Vergleich zum bloßen NW

Seitenansicht der 2D-Lichtverteilung für den blanken GaAs-Nanodraht bei Wellenlängen a 450, c 600 und e 800 nm im Vergleich zu GaAs NW, dekoriert mit 60 Au-NPs (b ), (d ) und (f ). Zahlen g und h zeige die Draufsicht von Figures (e ) und (f ) bzw.

Um den Analysesatz zu vervollständigen, wird die gesamte absorbierte Leistung innerhalb des GaAs-NW berechnet, nachdem der 60 nm große Au-NP-Durchmesser bei den drei Schnittlichtwellenlängen von 450, 600 und 800 nm dekoriert wurde (Abb. 7a–f). Auch hier ist zum Vergleich die gesamte absorbierte Leistung für das bloße NW bei diesen drei Lichtwellenlängen enthalten. Aus den Abb. 7a–f kann geschlossen werden, dass im NW nach der Dekoration der Au-NPs eine erhöhte absorbierte Leistung zu sehen ist, insbesondere bei den höheren Wellenlängen von 600 und 800 nm, im Vergleich zum bloßen GaAs-NW. Die beste absorbierte Leistung wird für das mit GaAs-Au dekorierte NW bei einer Wellenlänge von 800 nm gefunden (Abb. 7f). Für letztere ist die Verteilung der absorbierten Leistung in der oberen Hälfte des GaAs NW stark erhöht, was mit den vorherigen Ergebnissen in Abb. 3 übereinstimmt. Abbildung 7g, h zeigt die Draufsicht des 2D E -Feldverteilung innerhalb des GaAs NW bei 800 nm, wie in Abb. 7e bzw. f gezeigt. Diese Simulationsergebnisse deuten darauf hin, dass die Lichtkonzentration aufgrund der Anregung von LSPR um Au-NPs zu verstärkten lokalisierten Photoströmen im GaAs-NW führt, was es ihnen ermöglicht, als effektive nanoskalige Energieübertragungsantennen für das einfallende Licht zu dienen. Um weitere Einblicke in die Absorptionseffizienz der Nanodrähte zu gewinnen, wurden die Extinktionsquerschnittsdaten (Absorption + Streuung) der GaAs-NWs vor und nach der Dekoration mit den 60 nm Au-NPs berechnet. Abbildung 8a, b zeigen den optischen Extinktionsquerschnitt für blanke GaAs-Nanodrähte (a) und mit Au dekorierte Nanodrähte (b) bei senkrechter Beleuchtung. Abbildung 8a zeigt eine maximale Absorption des nackten NW bei einer Wellenlänge von etwa 400 nm. Letzteres erklärt recht gut, dass die GaAs-NWs gute Absorber im UV-Bereich des EM-Spektrums sind. Darüber hinaus wird der Extinktionskoeffizient in Fig. 8a von der NW-Absorption dominiert, während die Lichtstreuung minimal ist. Abbildung 8b zeigt den simulierten optischen Extinktionsquerschnitt von GaAs NW, dekoriert mit Au-NPs von 60 nm Durchmesser. Wie zu sehen ist, zeigt die Lichteinfangfähigkeit von GaAs NW zwei Absorptionspeaks wie folgt:(1) im nahen Infrarotbereich; die NW-Absorption nimmt bei einer Wellenlänge von 650 nm  ~ 8 % ein. Dies sind vermutlich die LSPRs, die auf der Seitenwand um den NW herum begrenzt sind; (2) Im Fernfeld nimmt die NW-Absorption  ~ 35% bei  ~ 800 nm Wellenlänge ein, während ein höherer optischer Extinktionskoeffizient beibehalten wird. Wenn man Fig. 8a, b vergleicht, kann abgeleitet werden, dass der optische Querschnitt effektiv vergrößert wird. Eine Zunahme des optischen Querschnitts um eine Größenordnung ist leicht ersichtlich. Als nächstes werden die optische Erzeugung und die Photokonversionseffizienz unserer Solarzellenstruktur vor und nach der Dekoration mit NPs untersucht. Abbildung 9a zeigt die Effizienz der NW-Solarzellenstruktur mit (rote Linie) und ohne Dekoration von Au-NPs (schwarze Linie) unter AM-1.5G-Beleuchtung. Wir beobachten deutlich einen erhöhten Photostrom infolge der Dekoration mit Au-NPs. Die Leerlaufspannung (V _oc ) steigt leicht von 0,878 (für nackte NWs) auf 0,899 (für verzierte NWs). Darüber hinaus ist die Kurzschlussstromdichte (J _sc ) steigt dramatisch von 18,9 (für blanke NW) auf 24,3 mA/cm ² (für verzierte NWs). Abbildung 9b zeigt eine steigende Photokonversionseffizienz mit steigendem D /P Verhältnis (Maximum bei 0,6). Die Abbildung zeigt, dass die Photokonversionseffizienz mit zunehmendem D . zunimmt /P Verhältnis bis zu Werten zwischen 0,5 und 0,6, oberhalb derer eine Stabilität der Photokonversionseffizienz erreicht wird. Dies ist vermutlich darauf zurückzuführen, dass das einfallende Licht in einem vollen Wellenlängenband von GaAs-Nanodrähten absorbiert werden kann, wenn D /P das Verhältnis ist groß genug. Außerdem steigt die Reflexion bei hohem D /P Verhältnisse, die die Absorptionseffizienz verringern würden. Aus der Abbildung ist ersichtlich, dass die Effizienz der neuen Struktur um den Faktor 24 von 12,96 auf 16,92 % verbessert wird, wenn die D /P Das Verhältnis beträgt 0,4. Da die Photokonversionseffizienz anscheinend von vielen Faktoren beeinflusst wird, ist es aus unseren Ergebnissen denkbar, dass die Verbesserung der Photostromdichte auf den Einbau von Au-NPs in unsere NWs-Strukturen zurückzuführen ist. Letzteres bietet eine Methode zur Verbesserung des Lichteinfangs bei niedrigerem D /P Verhältnisse des GaAs-NWs-Materials. Unsere Studie, die LSPRs mit Nanodraht-Arrays kombiniert, die beide offensichtliche Auswirkungen auf das Einfangen von Licht haben, bietet Einblicke in die weitere Forschung zur Verbesserung der Solareffizienz und kann bei weiterer Optimierung die Kosten von Solarzellen senken.

Seitenansicht der 2D-Absorptionsleistungsverteilung in reinem GaAs bei Wellenlängen a 450, c 600 und 800 nm e im Vergleich zu NPS-dekoriertem GaAs NW (b ), (d ) und (f ). Bilder g und h zeige die Draufsicht von Bildern (e ) und (f ) bzw.

Die Absorptions-, Streu- und Extinktionsquerschnitte (Absorption + Streuung) für reines GaAs NW a unter senkrechter Beleuchtung und b für NW, dekoriert mit 60 Au-NPs (maximal 26 NPs)

a Vergleich von I –V Eigenschaften zwischen blanken NWs und NWs mit 60-nm-Au-NPs; b Photokonversionseffizienz von NWs mit unterschiedlichem D /P dekoriert mit 60-nm-Au-Nanopartikeln

Nach der Lichtabsorption stellen wir drei mögliche Mechanismen der plasmonischen Verstärkung im NW vor, die (1) Streuung einfallender Photonen, (2) Ladungsträgertransfer und (3) Nahfeldverstärkung verwenden. Unter Berücksichtigung von Mechanismus (1) haben unsere NPs mit 60 nm Durchmesser ein ausreichend großes Volumen, um Licht effizient zu streuen. Dies liegt daran, dass die Intensität des Streulichts mit der sechsten Potenz des Partikeldurchmessers variiert [39]. In dieser Hinsicht wirken die plasmonischen NPs als Nanoreflektoren für einfallende Photonen in Vorwärts- und Rückwärtsrichtung durch Absorptions- und Reemissionsmechanismen [40]. Letzteres führt zu einer Verlängerung des mittleren Photonenweges, was zu einer steigenden Einfangrate einfallender Photonen führt. Bei Mechanismus (2) blockiert in der plasmonischen Halbleiter-NW-Kombination eine an der Grenzfläche lokalisierte Schottky-Barriere den Elektronentransfer vom NP zum NW und umgekehrt. Wenn jedoch die absorbierte Energie heißer Elektronen bei LSPR-Anregung der Metall-NPs ausreichend ist, können die Elektronen die Barriere überwinden und in das Leitungsband der NW injiziert werden. In diesem Bild trägt Mechanismus (2) zur plasmonischen Verstärkung der Lichtabsorption innerhalb des vertikal ausgerichteten GaAs-Nanodrahts bei. Außerdem wird einfallendes Licht in einem geeigneten Spektralbereich bei gleichzeitiger Überlappung von LSPR absorbiert und Bandgap-Energie kann die Bandgap-Anregung des Halbleiters im Wesentlichen auslösen. Aus dieser Sicht können im NW-Halbleiter, der dem elektrischen Feld in Mechanismus (3) ausgesetzt ist, erhöhte Geschwindigkeiten der Elektron-Loch-Erzeugung erreicht werden. Darüber hinaus kann die Immobilisierung von Au-NPs in Kontakt mit dem Halbleiter-NW oft die Ladungstrennung bei der Erzeugung von Elektron-Loch-Paaren erleichtern, da die Fermi-Niveaus der plasmonischen NPs viel niedriger sind als die der Leitungsbandkanten der Halbleiter [41] . Da der Mechanismus der Injektion heißer Ladungsträger erfordert, dass die metallischen NPs und die NW in ultimativem Kontakt sind, wurde festgestellt, dass die Ladungsträgererzeugung des Halbleiters durch die LSPR des Metalls sogar unter elektrischer Isolation verbessert wird [42,43,44 ,45,46,47,48,49,50]. In der Nähe der NPs wird ein starkes elektrisches Feld beobachtet; dessen Intensität um mehrere Größenordnungen größer ist als die des einfallenden Fernfeldes [41]. Letzteres wurde in einer optischen Simulationsstudie mit der Finite-Difference-Time-Domain-Methode (FDTD) anschaulich demonstriert [51].

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend wird eine neuartige plasmonenverstärkte Solarzellenstruktur basierend auf einem mit Au-Nanopartikeln dekorierten GaAs-Nanodraht-Array vorgestellt. Die Ergebnisse der GaAs-NW-Absorption werden für den NW-Durchmesser (D = 100 nm), (L = 1 μm) und (D /P = 0,2–0,6). Unsere Berechnung zeigt, dass die beste absorbierte Leistung für GaAs NW  ~ 35% bei  ~ 800 nm Wellenlänge einnimmt, wenn sie mit 60 nm Au-Nanopartikeln dekoriert ist, was viel höher ist als die von dünnen Filmen. Darüber hinaus konzentriert sich die simulierte optische Erzeugung im GaAs-Nanodraht in der oberen Hälfte des Nanodrahts, die vom Anregungstransfer dominiert wird. Es wird angenommen, dass die LSPR, die an der Oberfläche der Au-Nanopartikel auftritt, die Hauptquelle des verstärkten lokalen Felds innerhalb der ausgerichteten GaAs-Nanodrähte ist. Das konzentrierte einfallende Licht führt zu einer Erhöhung der Erzeugungsrate von Elektron-Loch-Paaren innerhalb der Nanodrähte, wodurch der Gesamtwirkungsgrad der Solarzelle verbessert wird. Die Struktur erklärt recht gut, dass die GaAs-Nanodrähte gute Absorber im UV-Bereich des EM-Spektrums sind. Unsere Studie, die LSPR mit Nanodraht-Arrays kombiniert, bietet ein spannendes Werkzeug für die weitere Forschung zur Senkung der Kosten von Solarzellen.