Penta-Graphen als potenzieller Gassensor für die NOx-Detektion

Einführung

Zweidimensionale (2D) Materialien, die aus ein- oder mehrschichtigen planaren Kristallen bestehen [1], wie Graphen und Phosphoren, treten als neues Paradigma in der Materialphysik auf und haben aufgrund ihrer einzigartigen Strukturen und physikalisch-chemischen Eigenschaften zunehmend Aufmerksamkeit auf sich gezogen Eigenschaften [2,3,4,5], die mit einer großen spezifischen Oberfläche und einem vollständig exponierten aktiven Zentrum zusammenhängen [6,7,8]. Diese Eigenschaften verleihen 2D-Materialien sehr spannende Perspektiven für breite potenzielle Anwendungen in den Bereichen Nanoelektronik, Sensoren, Katalyse und Solarenergieumwandlungsgeräte [9,10,11,12,13,14,15,16].

Penta-Graphen (PG), ein neues 2D-Allotrop aus Kohlenstoff basierend auf dem Kairoer fünfeckigen Kachelmuster, ist ein Material mit einer einzelnen Atomschicht, die ausschließlich aus Fünfecken besteht (eine Mischung aus sp ² - und sp ³ -koordinierte Kohlenstoffatome) in einer planaren Blattgeometrie [17]. Im Gegensatz zu Graphen ohne Bandlücke, das seine Anwendungen stark behindert, hat PG eine quasi-direkte intrinsische Bandlücke von ∼ 3,25 eV, die durch Dotierung [18, 19], Hydrierung [19] und elektrisches Feld [20] eingestellt werden kann. Aufgrund seiner ungewöhnlichen Atomstruktur besitzt PG signifikante energetische, dynamische, thermische und mechanische Stabilitäten bis 1000 K [17, 21, 22]. Dank seiner natürlich vorhandenen Bandlücke und robusten Stabilität kann PG höchst wünschenswerte Eigenschaften und ein großes Potenzial für Nanoelektronik, Sensoren und Katalyse bieten [23,24,25]. Ein Beispiel ist, dass eine PG-basierte All-Kohlenstoff-Heterostruktur die abstimmbare Schottky-Barriere durch elektrostatische Ansteuerung oder Stickstoffdotierung aufweist [26], was ihre potenzielle Anwendung in der Nanoelektronik belegt. Interessanterweise beträgt die Energiebarriere des Eley-Rideal-Mechanismus für die Niedertemperatur-CO-Oxidation an PG nur − 0.65 eV [25] (sogar vergleichbar mit vielen Edelmetallkatalysatoren), die durch Dotierung auf − 0.11 und − 0.35 eV reduziert werden kann B bzw. B/N [24], was überzeugend zeigt, dass PG ein potenziell metallfreier und kostengünstiger Katalysator ist. Neuere Studien haben auch gezeigt, dass PG-Nanoblätter eine hochselektive Adsorption von NO zeigen [27] und eine Dotierung die Adsorption von Gasmolekülen wie H₂ . verbessern kann [18], CO und CO₂ [28] auf PG. Die Adsorptionsfähigkeit von Gasmolekülen, wie Graphen mit guten Sensoreigenschaften, die sowohl durch theoretische als auch experimentelle Untersuchungen nachgewiesen wurden [29, 30], deutet darauf hin, dass PG Gassensoreigenschaften haben würde, da sein elektrischer Widerstand durch die Gasmoleküladsorption beeinflusst wird. Nach unserem besten Wissen gab es jedoch keine früheren Berichte über den Einfluss der Moleküladsorption auf die elektronischen Eigenschaften von PG, und angesichts der charakteristischen elektronischen Eigenschaften von PG ist es sehr wünschenswert, die Möglichkeit eines PG-basierten Gases zu untersuchen Sensor.

Hier wurde das Potenzial der PG-Monoschicht als Gassensor mithilfe von Dichtefunktionaltheorie (DFT) und Berechnungen der Green’schen Funktion des Nichtgleichgewichts (NEGF) untersucht. Wir untersuchen zunächst das Adsorptionsverhalten einiger typischer Moleküle CO_x (x = 1, 2), NH₃ und NO_x (x = 1, 2) auf PG. Die bevorzugte Adsorption von NO_x auf PG-Monoschicht mit entsprechender Adsorptionsstärke zeigt die hohe Selektivität von PG gegenüber gasförmigem NO_x . Die dramatische Variation der Strom-Spannungs-(I-V)-Beziehung vor und nach NO₂ Adsorption legt die ausgezeichnete Empfindlichkeit von PG nahe. Sowohl die Empfindlichkeit als auch die Selektivität für Gasmoleküle machen PG zu einem vielversprechenden Kandidaten für Hochleistungs-Sensoranwendungen.

Methoden

Wir führen Strukturrelaxations- und elektronische Berechnungen mit First-Principle-Rechnungen auf Basis der DFT durch, wie sie im Vienna Ab initio Simulation Package (VASP) implementiert sind [31, 32]. Die Austausch-Korrelations-Wechselwirkung wird innerhalb der generalisierten Gradienten-Approximation (GGA) des Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)-Funktionals behandelt [33]. Das PG-Modell ist im xy . periodisch Ebene und entlang der z . um mindestens 15 Å getrennt -Richtung. Die Energiegrenze ist auf 450 eV eingestellt und ein 9 × 9 × 1 Monkhorst−Pack Gitter (9 × 3 × 9 für TRANSIESTA) wird für die Brillouin Zonenintegration für eine 3 × 3 Superzelle verwendet. Um eine genauere Adsorptionsenergie zu erhalten, wird das DFT-D2-Verfahren verwendet. Das Kraftkonvergenzkriterium ist kleiner als 0,03 eV/Å. Spinpolarisation wird in die Berechnungen der Adsorption von NO_{x . einbezogen} weil sie paramagnetisch sind. Die Transporteigenschaften werden mit der Nichtgleichgewichts-Green-Funktions-(NEGF)-Methode untersucht, wie sie im TRANSIESTA-Paket implementiert ist [34]. Der elektrische Strom durch die Kontaktregion wird mit der Landauer−Buttiker Formel [35] berechnet, \( I\left({V}_b\right)={G}_0\;{\int}_{\mu_L}^{ \mu_R}T\;\left(E,{V}_b\right) dE\), wobei G ₀ und T sind die Quantenleitfähigkeitseinheit und die Transmissionsrate von Elektronen, die bei der Energie E . einfallen unter einer potentiellen Vorspannung V _b , bzw. Die elektrochemische Potentialdifferenz zwischen den beiden Elektroden beträgt eV _b = μ _L − μ _R .

Ergebnisse und Diskussion

Bevor wir die strukturellen Eigenschaften und die Energetik eines Adsorptionssystems untersuchen, optimieren wir zunächst die Gitterkonstanten der Monoschicht PG und erhalten a = b = 3,63 Å, in Übereinstimmung mit früheren gemeldeten Werten [17]. Um die günstigsten Konfigurationen zu finden, werden verschiedene Adsorptionsstellen und -orientierungen untersucht, um Gasmoleküle zu adsorbieren, wobei jede von ihnen auf einer 3 × 3-Superzelle PG platziert wird. Nach vollständiger Entspannung stellen wir fest, dass das NO_x Moleküle adsorbieren chemisch über starke chemische Bindungen an PG, während die anderen drei Moleküle (CO_x , NH₃ ) werden physikalisch adsorbiert (Abb. 1). Das CO, CO₂ und NH₃ Moleküle bleiben mit einem Adsorptionsabstand von 2.40, 2.73 bzw. 2.43 Å über PG (Tabelle 1), was eine schwache Van-der-Waals-Wechselwirkung zwischen ihnen zeigt. Im Gegensatz dazu ist das dipolare NO_x Molekül wird von der obersten Position eines C-Atoms angezogen und bildet eine chemische Bindung mit einer Bindungslänge von 1,43 bis 1,56 . Beachten Sie, dass für PG/NO₂ , können in PG sowohl N- als auch O-Atome chemisch an das C-Atom gebunden werden (Abb. 1e).

Adsorptionskonfigurationen. a –d Seitenansicht (oben) und Draufsicht (unten) der vollständig relaxierten Strukturmodelle von Penta-Graphen (PG) mit CO, CO₂ , NH₃ bzw. NO-Adsorption. Der letzte (e ) ist die Seitenansicht der beiden Bindungsmodi bei NO₂ adsorbiert wird, ist die Bindungsenergie (Ea) angegeben. Der Abstand zwischen dem Gasmolekül und der Penta-Graphen-Schicht ist in a . angegeben und die Bindungslängen zwischen C und N (d , e ) und C und O (e ) an der Schnittstelle werden (in Angström-Einheiten) angegeben. Der Einfachheit halber werden diese Strukturmodelle mit a . abgekürzt PG/CO, b PG/CO₂ , c PG/NH₃ , d PG/NO und e PG/NO₂

Die Stabilität von Molekülen auf PG wird durch die Adsorptionsenergie (E _a ), definiert als E _a = E _{pg + Gas} − E _Gas − E _Seite wo E _{pg + Gas} , E _Seite und E _Gas sind die Gesamtenergien von gasabsorbiertem PG, reinem PG bzw. isoliertem Molekül. Tabelle 2 zeigt, dass die Adsorptionsenergien von PG/NO und PG/NO₂ . ähnlich wie bei Graphen und Phosphoren in ihrer möglichen Verwendung als Gassensoren [29, 36] sind − 0,44 eV und − jeweils 0,75 eV pro Molekül (annähernd − 0,5 eV, die als Referenz für die Gasabscheidung verwendet wird), die groß genug sind, um der thermischen Störung bei Raumtemperatur standzuhalten, die auf der Energieskala von k . liegt _B T (k _B ist die Boltzmann-Konstante) [36]. Die Adsorptionsenergien von PG/CO_x und PG/NH₃ sind klein (− 0,05 bis ungefähr − 0,11 eV), was darauf hinweist, dass die CO_x und NH₃ Moleküle können nicht ohne weiteres an PG adsorbiert werden. Die Ergebnisse bestätigen, dass einschichtiges PG eine hohe Selektivität gegenüber toxischem NO_{x . aufweist} Gas. Noch wichtiger sind die Erfassungseigenschaften von PG für NO_x ist einzigartig im Vergleich zu anderen 2D-Nanoblättern wie Graphen, Silicen, Germanen, Phosphoren und MoS₂ , die sie nicht unterscheiden können NO_x und/oder CO_x (NH₃ ), wie in Tabelle 2 gezeigt.

Es hat sich gezeigt, dass die Gasadsorption in den meisten Fällen eine wichtige Rolle des Ladungstransfers bei der Bestimmung der Adsorptionsenergie spielt und eine Änderung des Widerstands der Wirtsschicht bewirkt. Wir berechnen zunächst den Grenzflächenladungstransfer, der sehr intuitiv visualisiert werden kann, durch die 3D-Ladungsdichtedifferenz, Δρ = ρ _tot (r ) − ρ _Seite (r ) − ρ _Gas (r ), wobei ρ _tot (r ),ρ _Seite (r ) und ρ _Gas (r ) sind die Ladungsdichten von PG mit und ohne Gasadsorption bzw. freiem Gasmolekül in derselben Konfiguration [43]. Abbildung 2 zeigt den berechneten Elektronentransfer für die Adsorption von NO_x , CO_x und NH₃ auf PG bzw. Offensichtlich ist die Variation der Ladungsdichte an der Grenzfläche signifikant. Im Vergleich zum chemisch adsorbierten NO_x die Ladungsumverteilung am PG/CO und PG/CO₂ Schnittstellen ist relativ schwach. Dies ist auf die stärkere Wechselwirkung zwischen kovalenten Bindungen als die Van-der-Waals-Kräfte zurückzuführen. Was NH₃ . angeht Adsorption an PG, die Ladungsumverteilung erfolgt um das NH₃ Molekül.

Diagramme der Ladungsdichtedifferenz. Die Adsorptionskonfigurationen und der Ladungstransfer für jeden Fall in einer anderen Reihenfolge als in Abb. 1 sind in a . aufgetragen –e . Die gelbe Isofläche zeigt einen Elektronengewinn an, während die blaue einen Elektronenverlust darstellt. Die Einheit des Isoflächenwertes ist e Å ⁻³ . Offenbar Elektronentransfer in kovalentem a PG/NO und b PG/NO₂ Strukturen sind viel offensichtlicher als andere

Eine weitere Ladungsanalyse basierend auf der Bader-Methode kann ein quantitativeres Maß für die Ladungsumverteilung in diesen Systemen liefern, die in Tabelle 1 aufgeführt sind. Wie erwartet, für die physikalische Adsorption von CO_x und NH₃ auf PG wird nur eine geringe Ladungsmenge (< 0.025 e) zwischen PG und Gasmolekülen übertragen, was eine schwache Bindung weiter beleuchtet. Im Gegensatz dazu ist der Ladungstransfer in den chemisch adsorbierten Systemen mehr als 10-mal höher:bis zu 0,517 e (0,243 e) werden von der PG-Schicht auf das NO₂ . übertragen (NO)-Molekül (Tabelle 1), in Übereinstimmung mit ihrer stärkeren Adsorptionsenergie. Dieser systematische Trend der mit dem Ladungstransfer korrelierten Adsorptionsstärke hilft uns, den Mechanismus der Gasmoleküladsorption auf PG zu verstehen und weist auch darauf hin, dass die Gasadsorption durch ein elektrisches Feld gesteuert werden kann, ähnlich wie im Fall von Gas NO_x (x = 1, 2) Moleküle absorbiert auf Monoschicht MoS₂ [9].

Als nächstes untersuchen wir die Auswirkungen der Gasadsorption auf die elektronischen Eigenschaften von PG. Abbildung 3 zeigt die Gesamtzustandsdichte (DOS) von PG ohne und mit der Gasmoleküladsorption sowie die projizierten DOS der entsprechenden Individuen. In Übereinstimmung mit früheren DFT-Ergebnissen von reinem PG [44] wird eine Bandlücke von 2.10 eV erhalten, da das PBE/GGA-Funktional normalerweise die Bandlücke von Halbleitern unterschätzt. Obwohl dies die Schwellenvorspannung (d. h. die Spannung, die einen beobachtbaren Strom erzeugen kann) beeinflusst, wird erwartet, dass es andere Transporteigenschaften nicht beeinflusst, wie im Folgenden gezeigt wird. Abbildung 3a zeigt die DOS von reinem PG und Abbildung 3b und c zeigen, dass die DOS nahe dem Valenzband (VB) oder Leitungsband (CB) von PG nicht offensichtlich durch das CO_x Adsorption, in perfekter Linie mit ihren kleinen Adsorptionsenergien und der schwachen Ladungsumverteilung. Obwohl die Adsorption von NH₃ -Molekül führt zu einem kleinen Zustand in der Nähe des VB-Oberteils (Abb. 3d), die physikalischen Adsorptionen der Moleküle ändern keine merklichen Variationen der DOS nahe dem Fermi-Niveau. Diese Ergebnisse zeigen, dass die Adsorption von CO_x und NH₃ hat keinen signifikanten Einfluss auf die elektronische Struktur von PG. Im auffälligen Kontrast sind für NO_{x . unterschiedliche Hybridisierungszustände nahe dem Fermi-Niveau zu beobachten} -adsorbiertes PG-Blatt, wie in Fig. 3e und f aufgetragen. Dieses Merkmal, kombiniert mit einer großen Umverteilung der Ladungsdichte, zeigt eine stärkere Wechselwirkung zwischen NO_x und PG-Monoschicht, was zu merklichen Modifikationen der Bandstruktur führt. Dies hat einen großen Einfluss auf die Transporteigenschaften von PG, was es zu einem sehr empfindlichen Gassensor macht.

Gesamte elektronische Zustandsdichte. a Die DOS von unberührtem Penta-Graphen. b –f Gesamt-DOS von Penta-Graphen mit jeder Gasmoleküladsorption (blaue Linien) und die partielle DOS des Gasmoleküls (rote Linien). Das Fermi-Niveau wird als Null angenommen und mit einer schwarzen gestrichelten Linie angezeigt

Studien haben gezeigt, dass einige 2D-Materialien extrem empfindlich auf die Adsorption von Gasmolekülen reagieren, was einer extrem geringen Dichte von Gasmolekülen entspricht. Um die gaskonzentrationsabhängige Sensitivität von PG zu simulieren, haben wir den Effekt der Bedeckung mit adsorbiertem Gas auf die Eigenschaften von PG berechnet. Nehmen wir das PG/NO-System als Beispiel:Wenn die Bedeckung 5,56% beträgt, beträgt die Adsorptionsenergie etwa – 0,44 eV pro Molekül. Wenn die Bedeckung auf 3,13-2,0% abnimmt, wird die Adsorptionsenergie auf etwa – 0,32 eV pro Molekül reduziert. Dies weist darauf hin, dass die Variation der Gaskonzentration die Hauptschlussfolgerungen nicht ändert. In den folgenden Berechnungen wird daher das PG/NO-Systemmodell mit 5,56% Abdeckung (unter Verwendung der 3 × 3-Superzelle) stellvertretend für die Berechnung der elektronischen und Transporteigenschaften gewählt.

Um die Empfindlichkeit der PG-Monoschicht für NO_{x . qualitativ zu bewerten} Monitoring verwenden wir die NEGF-Methode, um die Transportübertragung und die Strom-Spannungs-(I-V)-Beziehungen vor und nach dem NO_{x . zu simulieren} Adsorption mit den Zwei-Sonden-Modellen, wie in Abb. 4 a aufgetragen. Um das physikalische Bild klarer zu machen und auch den Rechenaufwand zu reduzieren, wird ein Zwei-Sonden-System (Pseudo-„Gerät“-Struktur) verwendet, bei dem die „Fake-Elektroden“ gerade aus der periodischen Ausdehnung des sauberen Nanoblatts aufgebaut sind, ebenso weit verbreitet in früheren Arbeiten verwendet [36]. Hier wird eine 3 × 3 PG-Superzelle (wie bei den elektronischen Berechnungen) ohne und mit Gasadsorption für jede der linken und rechten Elektroden bzw. den mittleren Streubereich verwendet (Fig. 4a). Zum Vergleich werden die gleichen Berechnungen für den mittleren Streubereich ohne Gasadsorption durchgeführt. Die berechneten I−V‐Kurven von PG mit und ohne NO_x Adsorption sind in Abb. 4b1 und 4c1 dargestellt. Die Adsorption des paramagnetischen Moleküls NO_x auf PG induziert eine Spinpolarisation, was zu einem spinpolarisierten Strom führt. Wenn eine Vorspannung angelegt wird, verschiebt sich das Fermi-Niveau der linken Elektrode gegenüber dem der rechten Elektrode nach oben. Daher beginnt der Strom erst zu fließen, wenn das VB-Maximum der linken Elektrode das CB-Minimum der rechten Elektrode erreicht hat [36]. Als Ergebnis fließt kein Strom durch den mittleren Streubereich, wenn die Vorspannung kleiner als 3,25 V ist, was nahe der intrinsischen Lücke von PG liegt [17]. Wenn die Vorspannung von 3,25 V ansteigt, steigen die Ströme in beiden Spinkanälen schnell an. Bei einer Vorspannung von 3,9 V beträgt der Strom, der ohne Gasadsorption durch das PG fließt, 13,4 μA; da PG jedoch NO₂ . absorbiert -Molekül wird der Strom bei gleicher Vorspannung stark auf 1,6 μA verringert, was einer Verringerung von etwa 88% entspricht. Wenn PG darüber hinaus NO-Moleküle absorbiert, wird der Strom auf 1,34  μA verringert, was einer Reduzierung von etwa 90 % entspricht. Um den Bedeckungseffekt zu untersuchen, betrachten wir weiterhin ein Molekül, das an 4 × 4 und 5 × 5 adsorbiert ist, wie in Zusatzdatei 1:Abbildung S1 dargestellt. Man sieht, dass sich die Wechselwirkung zwischen Molekülen und dem PG-Faltblatt mit der Bedeckung nicht wesentlich ändert, was zu einer ähnlichen Adsorptionsenergie E . führt _a . Die Transporteigenschaften von PG/NO mit einer 5 × 5-Superzellen-Zentralregion werden berechnet und in Zusatzdatei 1 angegeben:Abbildung S2. Unter einer Vorspannung von 3,9 V wird der Strom durch eine 5 × 5 Superzellen-Zentralregion mit einem NO-Molekül auf 2,87   μA verringert (etwa 79% Reduktion). Die dramatische Stromreduzierung weist auf eine signifikante Erhöhung des Widerstands nach dem NO_{x . hin} Adsorption, die im Experiment direkt gemessen werden konnte. Die signifikante Stromänderung zeigt die ultrahohe Empfindlichkeit des PG-Sensors gegenüber NO_x , das mit anderen 2D-Nanoblättern wie Silicen und Phosphoren konkurriert oder sogar übertrifft [36, 38], wie Tabelle 2 deutlich zeigt.

Illustration der Zwei-Sonden-Systeme (a ), wobei halb-unendliche linke und rechte Elektrodenregionen (rot schattierte Region) in Kontakt mit der zentralen Streuregion sind. Für die Elektroden und Streubereiche werden 3 × 3 Superzellen ohne bzw. mit NO verwendet. In b1 und c1 , zeigen wir die I−V-Kurven von reinem PG und PG mit NO und NO₂ Adsorption. Die Transmissionsspektren unter Null-Bias sind in c1 . dargestellt und c2

Um den Mechanismus der erhöhten Resistenz von NO_{x . aufzuklären} -adsorbiertes PG, die Transmissionsspektren von PG mit NO₂ Adsorption unter Null-Bias werden berechnet und in Abb. 4 c dargestellt. Man sieht, dass um das Fermi-Niveau ein Bereich der Nulltransmission mit einer Breite von 3,25 V beobachtet wird, und jenseits dieses Bereichs gibt es bergähnliche Merkmale in den Transmissionsspektren. Der gleiche Trend von DOS (Abb. 3f) beweist, dass die Wahl des PBE-Funktionals keinen großen Einfluss auf die elektronische Struktur und die Transporteigenschaften hat. Abbildung 3f zeigt, dass sich der niedrigste unbesetzte Molekülorbitalzustand (LUMO) und der höchste besetzte Molekülorbitalzustand (HOMO) an der Lückenkante befinden, die hauptsächlich durch das p . gebildet wird _z Orbitale. Da die Ladung vom C p _z Orbitale zum NO₂ Moleküls können die LUMO- und HOMO-Zustände offensichtlich durch NO₂ . beeinflusst werden Adsorption. Dies weist darauf hin, dass das adsorbierte NO₂ Molekül wird zu starken Streuzentren für Ladungsträger, was zu einer verminderten Mobilität aufgrund des durch NO₂ . induzierten lokalen Zustands um das Zonenzentrum herum führt Molekül. Mit anderen Worten, die verstopften leitenden Kanäle führen zu einer kürzeren Trägerlebensdauer oder mittleren freien Weglänge und damit zu einer geringeren Mobilität in NO_x -adsorbiertes PG.

Als einer der wichtigen Faktoren für Gassensoren ist die Erholungszeit zu berücksichtigen, dh die Zeit, die der Sensor benötigt, um 80 % des ursprünglichen Widerstands wieder herzustellen. Nach der Übergangszustandstheorie [45] kann die Erholungszeit τ nach der Formel τ . berechnet werden = ω ^‐1 exp(E ^∗ /K _B T ), wobei ω ist die Versuchshäufigkeit (~10 ¹³ s ⁻¹ laut vorherigem Bericht [46, 47]), T ist Temperatur und K _B ist die Boltzmann-Konstante (8.318 × 10 ^-3 kJ/(mol*K)), das K _B T beträgt etwa 0,026 eV bei Raumtemperatur, E * ist die Desorptionsenergiebarriere. Man sieht, dass die Erholungszeit eng mit der Desorptionsbarriere zusammenhängt:Je niedriger die Desorptionsbarriere, desto kürzer die Erholungszeit von NO_x auf PG-Oberfläche bei gleicher Temperatur. Da die Desorption als umgekehrter Prozess der Adsorption angesehen werden könnte, ist es vernünftig anzunehmen, dass der Wert von E _Anzeige die potentielle Barriere sein (E ^∗ ). Somit sind die Potenzialbarrieren (E ^∗ ) für PG/NO und PG/NO₂ sind 0,44 eV bzw. 0,75  eV. Die berechneten Reaktionszeiten der beiden Systeme betragen jeweils 2,24 × 10 ⁻⁶ s und 0,34 s bei einer Temperatur von 300 K, was darauf hinweist, dass der PG-Sensor in der Lage ist, seine Anfangszustände vollständig zu erholen. Aus den obigen Ergebnissen kann man schließen, dass PG ein potenzielles Material für NO_{x . ist} Gas mit hoher Empfindlichkeit und schneller Erholungszeit.

Schlussfolgerungen

In dieser Arbeit haben wir die strukturellen, elektronischen und Transporteigenschaften der PG-Monoschicht mit der Adsorption typischer Gasmoleküle mittels DFT-Rechnungen systematisch untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die PG-Monoschicht eine der am meisten bevorzugten Monoschichten für toxisches NO_{x . ist} Gase mit geeigneter Adsorptionsstärke im Vergleich zu anderen 2D-Materialien wie Silicen und Phosphoren. Der elektronische Widerstand von PG nimmt mit der Adsorption von NO₂ . dramatisch zu , was seine ultrahohe Empfindlichkeit anzeigt. Kurz gesagt, PG hat eine überlegene Erfassungsleistung für NO_x Gas mit hoher Empfindlichkeit und schneller Erholungszeit. Solche einzigartigen Eigenschaften machen das Monolayer-PG zu einem wünschenswerten Kandidaten als überlegener Gassensor.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die Datensätze, die die Schlussfolgerungen dieses Artikels stützen, sind in dem Artikel enthalten, und weitere Informationen zu den Daten und Materialien können dem Interessenten auf begründete Anfrage an den korrespondierenden Autor zur Verfügung gestellt werden.

Abkürzungen

2D:

Zweidimensional

CB:

Leitungsband

DFT:

Dichtefunktionaltheorie

GGA:

Verallgemeinerte Gradienten-Approximation

HOMO:

Höchstes besetztes Molekülorbital

LUMO:

Niedrigstes unbesetztes Molekülorbital

NEGF:

Nicht-Gleichgewichts-Green-Funktion

PBE:

Perdew–Burke–Ernzerhof

PG:

Penta-Graphen

PG/CO:

Penta-Graphen mit CO-Adsorption

PG/CO₂ :

Penta-Graphen mit CO₂ Adsorption

PG/NH₃ :

Penta-Graphen mit NH₃ Adsorption

PG/NO:

Penta-Graphen ohne Adsorption

PG/NO₂ :

Penta-Graphen mit NO₂ Adsorption

VASP:

Wien Ab-initio-Simulationspaket

VB:

Valenzband