Perowskit-Leuchtdioden mit hoher Leuchtdichte mit hochpolarem Alkohollösungsmittel, das PEDOT:PSS als Lochtransportschicht behandelt

Zusammenfassung

Hintergrund

Perowskit-Leuchtdioden (PeLEDs) werden mit einer Struktur aus Indium-Zinn-Oxid (ITO)/Poly(3,4-ethylendioxythiophen):Polystyrolsulfonat (PEDOT:PSS)/CH₃ . hergestellt NH₃ PbBr₃ (MAPbBr₃ )/1,3,5-tris(2-N -Phenylbenzimidazolyl) Benzol (TPBi)/Ag. PEDOT:PSS-Filme, die mit Alkoholen wie Methanol, Ethanol und Isopropanol behandelt wurden, werden verwendet, um Hochleistungs-PeLEDs zu realisieren. Unter anderem durch die Verwendung eines mit Methanol behandelten PEDOT:PSS-Films als Lochtransportschicht die PeLED mit einer maximalen Leuchtdichte von 2075 cd m^–2 und eine maximale Stromeffizienz von 0,38 cd A⁻¹ erreicht. Das Ergebnis zeigt unterdessen, dass die Leuchtdichte von PeLEDs mit der Polarität des Alkohollösungsmittels zunimmt. Die Leitfähigkeit von PEDOT:PSS-Filmen und die Kristallisation von Perowskit-Filmen werden analysiert, um einen tiefen Einblick in den Einfluss einer Alkohollösungsmittelbehandlung auf die Geräteleistung zu erhalten. Es wurde auch festgestellt, dass die Behandlung nicht nur eine verbesserte Lochinjektionsfähigkeit, sondern auch eine deutlich verbesserte Kristallisation von Perowskit mit sich bringt. Diese Arbeit zeigt, dass unsere Gründung eine einfache und effektive Methode zur Verbesserung der Geräteleistung von PeLEDs bietet.

Hintergrund

Organisch-anorganische Hybrid-Perowskitmaterialien haben aufgrund ihrer hervorragenden Eigenschaften ein enormes Forschungsinteresse auf sich gezogen. Zu diesen Eigenschaften gehören niedrige Materialkosten, Kompatibilität mit Lösungsverarbeitung, überlegene Trägermobilität und abstimmbare optische Bandlücke [1, 2, 3, 4, 5]. Gleichzeitig haben Perowskitmaterialien eine schmale Halbwertsbreite (FWHM) und eine hohe Photolumineszenz-Quantenausbeute (PLQY) [6,7,8,9]. Diese Eigenschaften machen Perowskitmaterialien zu vielversprechenden Kandidaten für Informationsdisplays und Festkörperlichtquellen im Vergleich zu organischen Leuchtdioden [10, 11] und bieten die Voraussetzung für eine kostengünstige und Rolle-zu-Rolle-Fertigung. 2014 berichteten Friend und Mitarbeiter erstmals über eine neue Perowskit-Leuchtdiode (PeLED), die auf einem lösungsverarbeitenden Organometallhalogenid-Perowskit mit Sandwichstruktur basiert. Bei grünen PeLEDs eine maximale Leuchtdichte von 364 cd m⁻² und eine maximale externe Quanteneffizienz (EQE) von 0,1% wurden erhalten [12]. Seitdem wurden viele bedeutende Arbeiten zur Untersuchung von PeLEDs durchgeführt. 2015 steigerten Tae-Woo Lee und Mitarbeiter die Stromeffizienz (CE) von PeLEDs auf 42,9 cd A⁻¹ durch Erhöhung des Anteils von Methylammoniumbromid in der Perowskit-Vorläuferlösung und Verwendung der nanokristallinen Pinning-Verfahrensmethode beim Schleuderbeschichtungsprozess von Perowskit [13]. Im Jahr 2016 berichteten Jianpu Wang und Mitarbeiter über PeLEDs, die auf selbstorganisierten Mehrfach-Quantentöpfen basieren, und sie erreichten einen sehr hohen EQE von bis zu 11,7 % [14]. Im Jahr 2017 stellten Chih-Jen Shih und Mitarbeiter PeLEDs mit einem hohen PLQY von bis zu 92 % her, indem sie eine Verbindung mit niedriger Dielektrizitätskonstante, Poly(methylmethacrylat) (PMMA), zu einer kolloidalen Perowskitlösung hinzufügten [15]. Diese früheren Arbeiten zeigen, dass PeLEDs ein großes Entwicklungspotenzial im Hochleistungsaspekt haben.

Bekanntlich ist die häufig verwendete Bauelementstruktur von PeLEDs Anode (auf transparentem Substrat, dh Lichtaustrittsrichtung)/Lochtransportschicht (HTL)/Perowskit-Emissionsschicht (EML)/Elektronentransportschicht (ETL)/Kathode [16 ,17,18,19]. In dieser Struktur ist Poly(3,4-ethylendioxythiophen):polystyrolsulfonat (PEDOT:PSS) das am häufigsten verwendete Lochtransportmaterial aufgrund seiner hohen Transparenz im sichtbaren Bereich (380–760 nm) und kompatibel mit der Lösungsverarbeitung [20, 21]. Die Lochinjektionsfähigkeit von der PEDOT:PSS-Schicht zu EML ist jedoch gering. Der Hauptgrund dafür ist, dass es eine hohe Lochinjektionsbarriere von der unberührten PEDOT:PSS-Schicht zur EML gibt, die durch das höchste besetzte Molekülorbital (HOMO) der PEDOT:PSS-Schicht (5,2 eV) viel flacher ist als das HOMO von Perowskitschicht (5,6–5.9 eV) [20,21,22]. Diese hohe Lochinjektionsbarriere (0,4–0,7 eV) behindert die Lochinjektion in die EML effizient, was zu einem Ungleichgewicht der Ladungsträger in der EML führt.

Um dieses Problem zu mildern, wurden viele Anstrengungen unternommen, um die Lochinjektionsbarriere von der PEDOT:PSS-Schicht zur EML zu reduzieren. Tae-Woo Lee und Mitarbeiter kombinierten beispielsweise PEDOT:PSS mit perfluoriertem Ionomer (PFI) als selbstorganisierte Puffer-HTL [13, 23]. Das HOMO des Puffers HTL (Absolutwert) stieg allmählich von der unteren Fläche (5,2 eV) zur oberen Fläche (5,95 eV). Dieser allmähliche Anstieg des HOMO-Niveaus kann die Injektion von Löchern in CH₃ . erleichtern NH₃ PbBr₃ (MAPbBr₃ ) effizienter als makelloser PEDOT:PSS-Film. Bei grünen PeLEDs mit Puffer-HTL eine maximale Luminanz von 417 cd m⁻² wurde erreicht. Da Bin Kim und Mitarbeiter mischten PEDOT:PSS mit MoO₃ (PEDOT:MoO₃ ) als zusammengesetzte HTL zur Reduzierung der Lochinjektionsbarriere [24]. Wenn die Menge an MoO₃ Pulver in PEDOT:PSS-Dispersionslösung beträgt 0,7 Gew.-%, das HOMO von PEDOT:MoO₃ Verbundschicht von 5,15 auf 5,31 eV erhöht. Aber die Zugabe von übermäßigem MoO₃ Pulver in die PEDOT:PSS-Lösung würde die Effizienz des Geräts verringern, was wahrscheinlich auf die ungleichmäßige Morphologie von MAPbBr₃ zurückzuführen ist Film verursacht durch zu viel MoO₃ . Obwohl diese Verfahren die Lochinjektionsbarriere reduzieren können, dotieren sie alle mit neuen Materialien in der PEDOT:PSS-Lösung, die für die großindustrielle Fertigung nicht leitfähig ist. Daher ist es dringend erforderlich, eine bequemere Methode zu entwickeln.

In dieser Arbeit wurden PeLEDs mit hoher Leuchtdichte mit MAPbBr₃ wie die EML wurden durch Schleuderbeschichtung mit Alkohollösungsmittel auf PEDOT:PSS-Filmen vor der Glühbehandlung hergestellt. Durch die Analyse der Eigenschaften von Methanol (MeOH), Ethanol (EtOH) und Isopropanol (IPA) wurde festgestellt, dass die Polarität des alkoholischen Lösungsmittels ein dominanter Faktor für die Verbesserung der Leistung von PeLEDs ist. Alkohole mit hoher Polarität können einen Abschirmeffekt zwischen positiv geladenem PEDOT und negativ geladenem PSS einführen, und so können sie während des Schleuderbeschichtungsprozesses etwas Isolator-PSS von PEDOT:PSS entfernen [20]. Als Ergebnis wird die Lochinjektionsfähigkeit von PEDOT:PSS in den Perowskitfilm dramatisch verbessert. Unterdessen gibt es nach der Behandlung mit Alkoholen mit hoher Polarität einen glatteren PEDOT:PSS-Film, der dazu beitragen kann, kleinere Perowskitkörner und eine bessere Perowskit-Bedeckung zu erhalten, indem die Oberflächenenergie des PEDOT:PSS-Films verbessert wird [25]. MeOH mit der höchsten Polarität kann also die maximale Leuchtdichte von PeLEDs von 261 auf 2075 cd m⁻² . erheblich verbessern , und eine maximale CE von 0,1 bis 0,38 cd A⁻¹ .

Methoden

Die Eigenschaften des in diesem Papier verwendeten Alkohollösungsmittels sind in Tabelle 1 dargestellt. Die Gerätestruktur von PeLEDs und der experimentelle Betriebsprozess sind in Abb. 1 gezeigt. Die Gerätestruktur war Indium-Zinn-Oxid (ITO)/PEDOT:PSS/MAPbBr₃ (70 nm)/1,3,5-tris(2-N -Phenylbenzimidazolyl)benzol (TPBi) (40 nm)/Ag (100 nm). In dieser Gerätestruktur wurden ITO und Ag als Anode bzw. Kathode verwendet, während PEDOT:PSS, MAPbBr₃ , und TPBi wurden als HTL, EML bzw. ETL verwendet. ITO-Substrate mit einem Schichtwiderstand von 15 Ω/sq. wurden nacheinander mit Wasser-Reinigungsmittellösung, Acetonlösungsmittel, entionisiertem Wasser und IPA-Lösungsmittel im Ultraschallbad jeweils 15 min lang gereinigt. Nach dem Trocknen in einem Ofen wurden diese gereinigten ITO-Substrate 15 Minuten lang mit Sauerstoffplasma behandelt. Dann wurde PEDOT:PSS bei 5000 U/min 60 s lang auf einem ITO-Substrat schleuderbeschichtet. Für Kontrollproben wurden PEDOT:PSS/ITO-Substrate direkt ohne jegliche Behandlung bei 120 °C für 20 Minuten getempert. Für Experimentproben wurden MeOH, EtOH und IPA auf PEDOT:PSS/ITO-Substrate bei 5000 U/min jeweils 30 s lang aufgeschleudert; Anschließend wurden diese Substrate 20 Minuten lang bei 120 °C getempert. Danach wurden alle diese Substrate in eine Stickstoff-Handschuhbox überführt. Die MAPbBr₃ Lösung in DMF (5 Gew.-%) wurde auf PEDOT:PSS/ITO-Substrate in zwei Schritten (500 und 3000 U/min für 20 bzw. 60 s) schleuderbeschichtet. Während des Spin-Coating-Prozesses wurden 400 μL Chlorbenzol (CB) auf diese Proben bei einem Countdown der 40. Sekunde getropft. Anschließend wurden alle diese Proben 10 min bei 100 °C getempert. TPBi von etwa 40 nm wurde auf den Perowskitfilm aufgedampft, gefolgt von der Abscheidung von Ag von etwa 100 nm durch thermische Abscheidung im Hochvakuum. Die Überlappungsfläche zwischen ITO-Anode und Ag-Kathode betrug 0,2 cm² . , die die aktive Emissionsfläche von PeLEDs war.

a Gerätestruktur von PeLEDs. b Verfahren zum Schleudern von Alkohol-Lösungsmittel auf PEDOT:PSS-Filmen

Gerätecharakterisierung

Die Stromdichte-Spannungs-Leuchtdichte (J-V-L ) wurden mit einer Keithley 4200-Quelle getestet. Elektrolumineszenz (EL)-Spektren von PeLEDs wurden mit einem Spektrophotometer OPT-2000 getestet. Gerätemessungen wurden in Luft ohne Kapselung durchgeführt. Die Leitfähigkeit wurde durch eine Vierpunkt-Sondentechnik mit einem Hall-Effekt-Messsystem (Suzhou Telecommunications Instrument Factory, SX 1934 (SZ-82)) gemessen. Die Filmdicke wurde mit einem Stufenoberflächenprofiler gemessen. Oberflächenmorphologien der PEDOT:PSS-Filme und MAPbBr₃ Filme wurden durch ein Rasterkraftmikroskop (AFM; AFM 5500, Agilent, Tapping Mode, Chengdu, China) charakterisiert. Kristallisation von MAPbBr₃ Film wurde durch Rasterelektronenmikroskopie (REM; JEOL JSM-7100F) untersucht. Kristallstruktur wurde durch Röntgenbeugung charakterisiert (XRD; X’Pert PRO, PANalytical, Cu Kα Strahlung λ = 0,154056 nm, 40 kV und 40 mA). Die zeitaufgelösten Photolumineszenzspektren (TRPL) wurden mit einem zeitkorrelierten Einzelphotonen-Zählsystem (FL-TCSPC, Horiba Jobin Yvon) mit 368 nm Pikosekunde (10⁻¹² .) aufgenommen s) gepulster Laser. Die Statistiken der erhaltenen Lumineszenzparameter für PeLEDs in zusätzlicher Datei 1:Abbildung S1, die mit der Gaußschen Verteilung übereinstimmen, zeigen, dass die Ergebnisse statistisch signifikant und reproduzierbar sind, was einen starken Beweis für die Diskussion liefert.

Ergebnisse und Diskussion

Leistung von PeLEDs

Abbildung 2 zeigt die Geräteleistung mit und ohne Alkohole zur Behandlung von PEDOT:PSS-Filmen. Und PeLED-Parameter, einschließlich maximaler Leuchtdichte (L _max ) und maximales CE (CE_max ) sind in Tabelle 2 zusammengefasst. Die Kontrollgeräte ohne Alkohol-Lösungsmittel-Behandlung zeigen ein L _max Durchschnitt 261 cd m⁻² und ein CE_max durchschnittlich 0,10 cd A⁻¹ . Im Vergleich zu unbehandelten Geräten ein höherer L _max Durchschnitt von 2075 cd m⁻² wird für MeOH-behandelte Geräte mit einem CE_max . erreicht Durchschnitt 0,38 cd A⁻¹ . Die EtOH-behandelten Geräte haben einen L _max Durchschnitt von 1166 cd m⁻² und CE_max durchschnittlich 0,16 cd A⁻¹ , und die mit IPA behandelten Geräte haben ein L _max durchschnittlich 863 cd m⁻² und CE_max durchschnittlich 0,22 cd A⁻¹ . Offensichtlich ist das L _max der PeLEDs nehmen mit zunehmender Polarität des Alkohollösungsmittels zu. Wir vermuten, dass die Verbesserung der Geräteleistung auf zwei Gründe zurückzuführen sein kann. Eine ist, dass die Behandlung mit Alkohollösungsmittel die Injektion von Löchern in EML erleichtern kann, und die andere ist, dass die Behandlung mit Alkohollösungsmittel die Kristallisation von MAPbBr₃ . fördern kann . Als Ergebnis wird die strahlende Rekombination von Exzitonen verstärkt. Um die obige Annahme zu überprüfen, die Änderungen in PEDOT:PSS-Filmen und MAPbBr₃ Filme werden unten analysiert.

Geräteleistung von PeLEDs. a Leuchtdichte-Spannung (L-V ) Kurven. b Stromdichte-Spannung (J-V ) Kurven. c Aktuelle Effizienz-Spannung (CE-V ) Kurven. d Normalisierte EL-Spektren und Fotos von PeLEDs

Wir haben auch die EL-Eigenschaften von PeLEDs untersucht. Wie in Abb. 2d gezeigt, zentrieren sich die EL-Emissionsspitzen aller Geräte bei einer Spannung von 5,5 V bei 532 nm mit einer FWHM von etwa 27 nm. In der Zwischenzeit wurden die Lumineszenzfotos von PeLEDs bei 6,0 V getestet. Es gibt keine zusätzlichen Emissionspeaks im EL-Spektrum, was darauf hindeutet, dass die Emission dieser PeLEDs von MAPbBr₃ . stammt lediglich.

Charakterisierung von PEDOT:PSS-Filmen

Um den Einfluss der Alkohollösungsmittelbehandlung auf PEDOT:PSS-Filme zu veranschaulichen, wird die Leitfähigkeit des PEDOT:PSS-Films mit einem 4-Punkt-Sondeninstrument gemessen. Die Leitfähigkeitswerte zusammen mit den makellosen PEDOT:PSS-Filmen und nach der Filmbehandlung sind in Tabelle 3 gezeigt. Wie in den Tabellen 1 und 3 gezeigt, steigt die Leitfähigkeit des PEDOT:PSS-Films mit der Verstärkung der Alkohol-Lösungsmittelpolarität. Angesichts dieser Tendenz im Vergleich zu 0,1 S cm⁻¹ für reinen PEDOT:PSS-Film betragen die durchschnittlichen Leitfähigkeitswerte für mit IPA und EtOH behandelte PEDOT:PSS-Filme 230,2 und 327,5 S cm⁻¹ , bzw. Und für MeOH-behandelte Filme eine durchschnittliche Leitfähigkeit von 605,0 S cm^–1 Kann erreicht werden. Es ist bekannt, dass die Coulomb-Wechselwirkung zwischen positiv geladenem PEDOT und negativ geladenem PSS durch polare Lösungsmittel reduziert werden kann [20]. Daher sind Alkohole mit höherer Polarität für eine stärkere Abschirmwirkung zwischen PEDOT und PSS verantwortlich, so dass während des Spin-Coating-Prozesses mehr PSS mit Alkoholen entfernt werden. Als Ergebnis nimmt die Dicke des behandelten PEDOT:PSS-Films ab und der Abnahmegrad der Filmdicke variiert mit der Polarität des verwendeten Alkohollösungsmittels. Wie in Tabelle 3 gezeigt, beträgt die Filmdicke 40 nm für unbehandelte PEDOT:PSS-Schichten, 27, 32 und 35 nm für MeOH-behandelte, EtOH-behandelte bzw. IPA-behandelte PEDOT:PSS-Filme.

Zur weiteren Charakterisierung der Lochinjektionsfähigkeit von PEDOT:PSS-Filmen nach der Alkohollösungsmittelbehandlung wurden die Nur-Loch-Geräte mit einer Struktur von ITO/PEDOT:PSS/MAPbBr₃ (70 nm)/MoO₃ (30 nm)/Ag (100 nm) hergestellt und die Lochstromdichte gemessen, die in Abb. 3 gezeigt ist. Es ist offensichtlich, dass die MeOH-behandelte Vorrichtung die höchste Stromdichte als die Kontrollvorrichtung hat, EtOH- und IPA- behandelten Geräten, was zeigt, dass die Fähigkeit zur Lochinjektion von der PEDOT:PSS-Schicht zur EML umso größer ist, je höher die Polarität der Lösungsmittel ist.

Stromdichte-Spannungs-Kurven (CD-V) von Nur-Loch-PeLEDs mit und ohne Alkohol-Lösungsmittelbehandlung

Die AFM-Messung wird durchgeführt, um die Morphologieänderungen der PEDOT:PSS-Filmoberfläche zu untersuchen. Abbildung 4 zeigt die Topographiebilder von unberührten und behandelten PEDOT:PSS-Filmen auf ITO-Substraten. Der quadratische Mittelwert (RMS) der Rauhigkeit des Films nimmt von 2,53 nm für reinen PEDOT:PSS-Film auf 0,90, 1,85 bzw. 1,97 nm für MeOH-behandelte, EtOH-behandelte bzw. IPA-behandelte PEDOT:PSS-Filme ab. Es ist ersichtlich, dass die Morphologie des behandelten PEDOT:PSS-Films gleichmäßiger ist als der des reinen PEDOT:PSS, und der MeOH-behandelte Film hat die beste optimierte Gleichmäßigkeit als EtOH- und IPA-behandelte Filme.

AFM-Morphologiebilder von PEDOT:PSS-Filmen:a makelloses PEDOT:PSS und b –d behandelt mit MeOH, EtOH bzw. IPA

Charakterisierung von MAPbBr₃ Filme

Um die Wirkung verschiedener Alkoholbehandlungen auf MAPbBr₃ . zu untersuchen Film, die Morphologie und Kristallisation von MAPbBr₃ werden systematisch studiert. Die AFM-Bilder von MAPbBr₃ Filme auf Basis von PEDOT:PSS-Filmen, die mit verschiedenen Alkohollösungsmitteln behandelt wurden, sind in Abb. 5 gezeigt. Für MAPbBr₃ Folien auf Basis makelloser PEDOT:PSS-Folien, die RMS-Rauheit beträgt 46,2 nm. Und die RMS-Rauheit von MAPbBr₃ Filme nehmen für MeOH-behandelte, EtOH-behandelte bzw. IPA-behandelte PEDOT:PSS-Filme auf 38,2, 38,7 und 39,5 nm ab. Es ist zu erkennen, dass die verringerte RMS-Rauheit von MAPbBr₃ Filme können den MAPbBr₃ . glätten Filme. Und die RMS-Rauheit von MAPbBr₃ Film nimmt mit zunehmender Polarität des Alkohols ab, was mit der Variation der RMS-Rauheit des PEDOT:PSS-Films übereinstimmt.

AFM-Morphologiebilder von MAPbBr₃ Filme:a basierend auf makellosem PEDOT:PSS-Film und b –d basierend auf PEDOE:PSS-Filmen, die mit MeOH, EtOH bzw. IPA behandelt wurden

Zur weiteren Bestätigung der Korngröße und Bedeckung von MAPbBr₃ Filmen wird eine Rasterelektronenmikroskopie (SEM) in Draufsicht verwendet, und die mikroskopische Aufnahme ist in Fig. 6 gezeigt. Offensichtlich ist MAPbBr₃ Folie auf Basis von MeOH-behandelter PEDOT:PSS Folie hat die kleinste Korngröße und beste Deckkraft. Die durchschnittliche Korngröße wird von Image J (einer Bildverarbeitungssoftware) unter Verwendung von SEM-Mikrographien geschätzt. Die durchschnittliche Korngröße von MAPbBr₃ Abnahme von 328,0 nm für MAPbBr₃ basierend auf unberührten PEDOT:PSS-Filmen auf 232,0, 252,9 und 272,8 nm basierend auf MeOH-behandeltem, EtOH-behandeltem bzw. IPA-behandeltem PEDOT:PSS. Und die MAPbBr₃ Abdeckungserhöhung von 24,95 auf 37,34 % für MeOH-behandelt, 33,0 % für EtOH-behandelt bzw. 28 % für IPA-behandelt. Darüber hinaus gibt es viele kleine Körner um die großen Körner in der MeOH-Gruppe und der EtOH-Gruppe, aber nur wenige in der IPA-Gruppe und der Kontrollgruppe. Der Grund für dieses Phänomen kann sein, dass das Wachstum von größeren MAPbBr₃ Körner auf Kosten kleinerer Körner wird verhindert. Und der Grund für diesen Verzögerungseffekt ist, dass die Oberflächenenergie des PEDOT:PSS-Films ansteigt, wobei MAPbBr₃ Körner wachsen weiter. Je gleichmäßiger der PEDOT:PSS-Film ist, desto größer ist die Krümmung, die für eine größere Oberflächenenergie verantwortlich ist [25]. Es kann gezeigt werden, dass die Einführung von Alkohollösungsmittel mit hoher Polarität die Oberflächenenergie des PEDOT:PSS-Films erhöht, indem ein gleichmäßigerer Film gebildet wird, wodurch die Möglichkeit einer Ablation kleiner Körner oder einer Vergrößerung großer Körner verringert wird. Dieses Phänomen stimmt sehr gut mit dem Kristallwachstum während der Ostwald-Reifung überein und kann im Fall von Quantenpunktmaterialien leicht beobachtet werden [25, 26]. Aus der obigen Analyse können wir sehen, dass die Methode der Behandlung von PEDOT:PSS-Filmen mit Alkohol-Lösungsmittel die Kristallisation von MAPbBr₃ . verbessert .

REM-Aufnahmen von oben von MAPbBr₃ Filme:a basierend auf makellosem PEDOT:PSS-Film und b –d basierend auf PEDOT:PSS-Filmen, die mit MeOH, EtOH bzw. IPA behandelt wurden

Die Kristallstruktur von MAPbBr₃ Film wird durch Messung von Röntgenbeugungsmustern (XRD) analysiert, wie in Fig. 7a gezeigt. Die Filme haben zwei starke und scharfe Beugungspeaks bei 14,602^o und 29.845^o , entsprechend (100)- bzw. (200)-Ebenen. Diese beiden Beugungspeaks stimmen gut mit dem vorherigen Bericht überein [27, 28], der zeigt, dass MAPbBr₃ Kristalle sind stark orientiert mit einer guten kubischen kristallinen Phase. Um die Größe von Perowskitkristallen zu analysieren, können wir die Scherrer-Gleichung wie folgt verwenden:

$$ L=\frac{K\lambda}{B\cos\theta} $$ (1)

wo L (nm) steht für die Kristallitgröße, K (0,89, sphärisch) repräsentiert die Scherrer-Konstante, λ (0,154056 nm) steht für die Röntgenwellenlänge, B (rad) stellt die volle Breite beim halben Maximum des XRD-Peaks dar und θ (rad) repräsentiert den Röntgenstrahlwinkel. Unter Verwendung von Gl. (1) berechnen wir die Perowskit-Kristallitgröße mit 32,5 ± 0,8 nm. Beim Wechsel des Alkohol-Lösungsmittels ist die Schwankung der Kristallitgröße vernachlässigbar. Dies beweist, dass die Kristallstruktur von MAPbBr₃ ändert sich nicht nach der Behandlung mit Alkohollösungsmittel. Wie in Abb. 7b gezeigt, TRPL-Abklingkurven von MAPbBr₃ Filme auf Basis von PEDOT:PSS-Filmen mit und ohne MeOH-Behandlungen wurden aufgezeichnet. Die PL-Zerfallskurven werden gut durch die biexponentielle Zerfallsfunktion beschrieben, die einen langsamen und einen schnellen Zerfall enthält. Der schnelle Zerfall steht im Zusammenhang mit der Fallen-unterstützten Rekombination (d. h. nicht-strahlende Rekombination), und der niedrigere Zerfall steht im Zusammenhang mit der strahlenden Rekombination [3, 29]. Wenn MeOH zur Behandlung von PEDOT:PSS-Filmen verwendet wird, nimmt die PL-Lebensdauer von Exzitonen ab, was darauf hindeutet, dass bei unveränderter Zusammensetzung und Kristallstruktur von MAPbBr₃ , erhöht sich die Effizienz der Strahlungsrekombination. Aus der obigen Diskussion sehen wir, dass eine Alkohollösungsmittelbehandlung von PEDOT:PSS-Filmen die Korngröße und die Bedeckung von Perowskitfilmen manipulieren könnte, was eine klare Korrelation zwischen der Morphologie des PEDOT:PSS-Films und der Kristallisation von Perowskit aufweist.

a XRD-Bilder von MAPbBr₃ Filme und b zeitaufgelöste PL-Lebensdauer von MAPbBr₃ Filme auf PEDOT:PSS-Filmen mit und ohne MeOH-Behandlung

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend wurde eine Alkohol-Lösungsmittel-Behandlung von PEDOT:PSS-Filmen vorgeschlagen, um die Leuchtdichte von PeLEDs zu verbessern. Im Vergleich zu EtOH und IPA ist MeOH-Lösungsmittel am besten geeignet, um die Leistung von PeLEDs zu verbessern, was zu einem L . führt _max von 2075 cd m⁻² und ein CE_max von 0,38 cd A⁻¹ . Die Verbesserung der Leuchtdichte kann dem synergistischen Effekt der Alkohollösungsmittelbehandlung zugeschrieben werden. Einerseits wird beim Schleuderbeschichten von Alkohollösungsmittel auf PEDOT:PSS/ITO-Substraten umso mehr PSS entfernt, je höher die Polarität des Alkohol-Lösungsmittels ist. Dies führt zu einer höheren Leitfähigkeit der behandelten PEDOT:PSS-Filme und es könnten mehr Löcher in die aktive Perowskitschicht injiziert werden. Andererseits ist die Oberflächenenergie der PEDOT:PSS-Filme, die durch ihre gleichmäßigere Oberfläche verursacht wird, umso größer, je höher die Alkoholpolarität ist. Die erhöhte Oberflächenenergie kann die Ostwald-Reifung hemmen und das Wachstum kleinerer Perowskitkörner und eine bessere Bedeckung fördern, was zu einer effizienten Strahlungsrekombination führt. Dies stellt sicher, dass die Behandlung mit Alkohol-Lösungsmittel eine wertvolle Methode sein kann, um die Basislinie der Leistung von PeLEDs zu erhöhen, die in der zukünftigen kommerziellen Produktion weit verbreitet sein wird.