Überlegene Leistung invertierter Perowskit-Solarzellen mit CdSe-Quantenpunkten und LiF-Elektronentransportschichten

Zusammenfassung

Organisch-anorganische Hybrid-Perowskit-Solarzellen haben sich als vielversprechende Kandidaten für die nächste Generation von nahezu kommerziellen Photovoltaik-Bauelementen etabliert. In dieser Arbeit konzentrieren wir uns auf invertierte Perowskit-Solarzellen und zeigen, dass sich eine bemerkenswerte photovoltaische Leistung erzielen lässt, wenn Cadmiumselenid-Quantenpunkte (CdSe-QDs) als Elektronentransportschicht (ETL) und Lithiumfluorid (LiF) als Pufferlage eingesetzt werden – im Vergleich zum traditionell verwendeten, teuren [6,6]-Phenyl-C61-buttersäuremethylester (PCBM). Die leicht herzustellende, kostengünstige CdSe-QD/LiF-Doppelschicht erleichtert den Elektronentransfer und die Sammlung an der Perowskit/Kathode-Grenzfläche und ermöglicht einen optoelektrischen Umwandlungswirkungsgrad von bis zu 15,1 %, was dem Wert mit herkömmlicher PCBM-ETL sehr nahe kommt. Unsere Arbeit bietet eine weitere vielversprechende Materialwahl für hocheffiziente, kostengünstige Perowskit-Solarzellen.

Hintergrund

Hybrid-organisch-anorganische Perowskit-Solarzellen gelten als vielversprechende neue Generation von Dünnschichtsolarzellen, basierend auf einer bemerkenswerten Verbesserung ihrer photovoltaischen Leistung mit einem aktuellen Rekordwirkungsgrad von 22,1 % [1]. Langzeit-Umweltstabilität konnte über Zeiträume von mehreren hundert bis tausend Stunden demonstriert werden [2, 3]. Innerhalb der großen Familie der Perowskit-Solarzellen wurde der planare Heteroübergang mit invertierter Gerätestruktur aufgrund seines attraktiven Potenzials für milde Fertigungsprozesse und leicht zugängliche Flexibilität besonders betont und intensiv erforscht [4–7]. Typischerweise wird bei dieser Struktur die Perowskitschicht zwischen Anoden- und Kathodenpufferschichten eingebettet, um eine p-i-n-artige Energiebandaustimmung zu bilden. Dabei spielt die n-Typ-Schicht eine entscheidende Rolle bei der Akzeptanz von Elektronen und der Blockierung von Löchern aus der Perowskitschicht.

Bisher wurden verschiedene Halbleitermaterialien als Elektronentransportschichten (ETL) eingesetzt; die klassische Wahl sind das weit verbreitete C₆₀ und sein Derivat PCBM [7–10]. Durch einen gleichmäßigen und exzellenten elektrischen Kontakt mit dem darunterliegenden Perowskitfilm können diese Kleinmolekül-ETLs bemerkenswerte Wirkungsgrade von bis zu 19,9 % liefern [10]. Trotz der hohen Effizienz organischer ETLs rückt zunehmend der hohe Materialkosten, der komplexe Fertigungsprozess und die unzureichende Gerätestabilität in den Fokus. Im Gegensatz dazu gewinnen ETL-Materialien auf Basis anorganischer Nanopartikel an Aufmerksamkeit, da sie potenzielle Vorteile hinsichtlich niedriger Materialkosten, Ladungsträgermobilität, milder Fertigungsintegration und vielversprechender Gerätestabilität bieten [11–15]. Bisher war die Erforschung anorganischer ETLs in invertierter Struktur jedoch relativ selten. Grätzel und Han et al. entwickelten einen hochleitfähigen Nb-dotierten TiO₂-Film auf PCBM und erreichten einen Wirkungsgrad von 16,2 % mit > 90 % Erhalt des PCE nach 1000 h Lichteinwirkung [12]. Ähnlich führte Alex K. et al. einen Zn₂SnO₄-Nanokristall-Dünnfilm auf PCBM-Pufferschicht ein, um die Elektronenextraktion zu erleichtern und die Geräteleistung auf 17,76 % zu steigern [14]. You et al. und Yang et al. fertigten erstmals invertierte Perowskit-Solarzellen auf reinem Metalloxid-Basis mit 16,1 % Wirkungsgrad und deutlich verbesserter Stabilität [15]. Im Allgemeinen hinken sowohl die Anzahl der berichteten Arbeiten als auch die photovoltaische Leistung dieser invertierten Geräte hinter der traditionellen Struktur hinterher. Weitere Untersuchungen an anorganischen ETL-basierten invertierten Perowskit-Solarzellen sind notwendig, um das schnelle Wachstum dieses Feldes zu beschleunigen.

In dieser Arbeit haben wir eine neuartige, rein anorganische ETL für invertierte Perowskit-Solarzellen entwickelt: eine Cadmiumselenid-Quantenpunkt (CdSe-QD)/Lithiumfluorid (LiF) Doppelschicht, die durch Spin-Coating und anschließende Verdampfung hergestellt wird. Die Synthese und optoelektronische Anwendung von CdSe-QDs wurde bisher umfangreich als Elektronenakzeptor berichtet [16–18]. Ultradünne, inselartige LiF-Schichten wurden ebenfalls breit in Kathodenpufferschichten organischer Solarzellen eingesetzt [19, 20]. Diese gut etablierten Referenzen veranlassten uns, sie als anorganische ETL und Kathodenpufferschicht in invertierten Perowskit-Solarzellen zu betrachten. Wir fanden, dass die CdSe/LiF-Schicht eine hervorragende Rolle bei der Extraktion und dem Transfer von Elektronen aus dem darunterliegenden Perowskit zur darüberliegenden Kathode spielt, was einen photovoltaischen Umwandlungswirkungsgrad von bis zu 15,1 % ermöglicht – sehr nahe an der PCBM-Referenz. Unsere Arbeit bietet somit eine weitere vielversprechende Option für kostengünstige, rein anorganische Elektronenextraktionsschichten in invertierten Perowskit-Solarzellen.

Methoden

Synthese von CdSe-QDs

Cadmiumoxid (CdO, 1 mmol), Olsäure (OA, 10 mmol) und 3 g Trioctylphosphinoxid (TOPO) wurden in einem Vierhals-Rundkolben gelöst und bei 140 °C unter N₂-Strömung 30 Minuten lang evakuiert. Anschließend wurde die Temperatur auf ca. 280 °C erhöht, wobei die Lösung klar wurde. Eine TOP-Se-Lösung (enthaltend 1 mmol Se in 3 ml Tri-n-octylphosphin (TOP)) wurde schnell in den Kolben injiziert. Die Reaktion lief bei 260 °C für 4 Minuten, dann wurde der Heizmantel entfernt. Nach Abkühlung auf Raumtemperatur wurden 10 ml Aceton injiziert, um den roten Niederschlag durch Zentrifugation bei 4500 min^-1 zu sammeln. Die erhaltenen CdSe-QDs wurden mindestens viermal mit Chlorbenzol (CB)/Aceton als Lösungsmittel/Antilösungsmittel gereinigt und anschließend in 30 ml Pyridin gelöst und über Nacht bei 50 °C gerührt, um die Oberflächen-OA-Liganden auszutauschen. Die pyridin-kappten CdSe-QDs wurden durch Zugabe von n-Hexan zur Lösung und anschließendes Zentrifugieren bei 4000 min^-1 gesammelt. Etwa 8 ml CB wurden verwendet, um die gesammelten CdSe-QDs zu dispergieren. Die Konzentration der endgültigen Lösung wurde auf 15 mg/ml eingestellt und für die Solarzellenfertigung verwendet.

Gerätefertigung

Das vorkonfigurierte Indium-Zinn-Oxid (ITO)-Glas wurde zunächst 30 Minuten lang nacheinander mit deionisiertem Wasser, Aceton und Isopropanol ultraschallgereinigt und dann mit N₂ getrocknet. 100 µl Poly(3,4-ethylendioxythiophen)poly(styrolsulfonat) (PEDOT:PSS, VPAI 4083) wurden bei 6000 min^-1 auf das ITO spin-beschichtet und an der Luft bei 120 °C getrocknet. Die organisch-anorganische Perowskitlösung wurde durch Mischen von 2 mmol MAI und 2 mmol PbI₂ in 1,6 ml DMF hergestellt. Die Lösung wurde über Nacht bei 70 °C in einem mit N₂ gefüllten Handschuhkasten gerührt. Der Perowskitfilm wurde durch ein zweistufiges Spin-Coating-Verfahren (1000 min^-1 für 10 s und 6000 min^-1 für 30 s) auf dem Substrat abgeschieden. 180 µl Chlorbenzol wurden 5 s nach Beginn der zweiten Spin-Coating-Stufe schnell aufgetropft. Alle Perowskitfilme wurden 10 Minuten bei 100 °C geglüht. Nach dem Abkühlen wurde die vorbereitete CdSe-QD-Chlorbenzol-Lösung auf die Perowskitoberfläche getropft, 5 s belassen und dann mit unterschiedlichen Drehzahlen spin-beschichtet, um verschiedene Schichtdicken zu erhalten. Das Substrat wurde in einen thermischen Verdampfer überführt, wo ein 0,8–1,0 nm dünner LiF-Film oder Partikelinseln abgeschieden wurden (0,2 Å/s, 6 × 10^-4 Pa), gefolgt von 20 nm Au und 80 nm Ag. Eine Maske definierte sechs separate Pixel mit jeweils einer effektiven Fläche von 0,04 cm².

Messungen

Die Filmtopologie mit und ohne CdSe/LiF-Beschichtung wurde mit einem Rasterelektronenmikroskop (FESEM, JEOL 7006F) und einem Rasterkraftmikroskop (SPA400) untersucht. Röntgenbeugung (XRD) wurde an einem Rigaku D/max-gA Diffraktometer mit Cu-Kα-Strahlung durchgeführt. Lichtabsorptionseigenschaften wurden mit einem UV-Vis-NIR-Spektrophotometer (Varian Cary-5000) gemessen. Photolumineszenz (PL)-Spektren wurden auf einem HORIBA Jobin Yvon Fluorlog-3-System aufgenommen. Zeitaufgelöste Photolumineszenz (TRPL)-Spektroskopie wurde mit einem Pulslaser (512 nm) zur Anregung durchgeführt (F980 Lifetime-Spektrometer, Edinburgh Instruments). Die TRPL-Abfälle bei 790 nm wurden mit einem Zeitkorrelierten-Einzelphotonenzähl-Spektrometer (TCSPC) aufgezeichnet. Die photovoltaischen I-V-Kennlinien wurden mit einem Keithley 2440 Source-Meter in Kombination mit einem Newport 94043A Solarsimulator (AM 1.5 Beleuchtung) aufgezeichnet. Die unverkapselten Solarzellen wurden bei Raumtemperatur in Luft getestet. Typischerweise war eine Lichteinwirkung (Light-Soaking) erforderlich, um einen stabilen Wirkungsgrad zu erhalten. Die externe Quantenausbeute (EQE) wurde mit einem IPCE-Messsystem (Crowntech Qtest Station 500ADX) mit einem CM110 Monochromator, einem Keithley 2000 Source-Meter und einer CT-TH-150 Br-W-Lampe gemessen. Das Oberflächenphotovoltage-Spektrum (SPV) wurde mit einem System erfasst, das eine monochromatische Lichtquelle, einen Lock-In-Verstärker (SR830-DSP) mit einem Lichtchopper (SR540) enthielt. Elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) wurde an einem CHI 660E elektrochemischen Arbeitsplatz (Chenhua Inc., Shanghai) gemessen, wobei ein 10-mV-Wechselspannungssignal angelegt und im Frequenzbereich zwischen 1 MHz und 1000 Hz bei verschiedenen angelegten Vorwärtsbias gescannt wurde.

Ergebnisse und Diskussion

Die MAPbI₃-basierten Perowskitfilme wurden im traditionellen Einstufenprozess mit Chlorbenzol als Antilösungsmittel hergestellt. Der bloße Perowskitfilm zeigt eine sehr flache Oberfläche ohne große Poren und Risse (Abb. 1a). AFM-Untersuchungen bestätigen die dichte Packung der Perowskitkristalle mit einer Größe von etwa 500–700 nm (Abb. 1b). Kristallgrenzen sind sowohl in SEM- als auch in AFM-Bildern deutlich sichtbar. Nach der Abscheidung von CdSe/LiF wirkt die Oberfläche sandig und flacher, was darauf hindeutet, dass die Perowskitkristalle sowie ihre Grenzen bereitwillig mit winzigen CdSe-QDs und LiF bedeckt sind (Abb. 1c). Dies spiegelt sich auch im entsprechenden AFM-Bild wider (Abb. 1d). Noch undeutliche Grenzlinien sind in SEM- und AFM-Bildern sichtbar, was darauf hindeutet, dass die aufgebrachte CdSe/LiF-Doppelschicht eine sehr kleine, leistungsoptimierte Dicke besitzt. Da die wurtzit-phasigen CdSe-QDs einen durchschnittlichen Durchmesser von etwa 5,5 nm haben (Zusatzdatei 1: Abb. S1) und die modifizierte LiF-Schicht nur 0,8–1,0 nm dick ist, ist eine exakte Unterscheidung der beiden Materialien schwierig. Die mittlere quadratische Rauheit (RMS) der Filmoberfläche nimmt von 10,6 nm für den bloßen Perowskit auf 4,7 nm für den CdSe/LiF-beschichteten Film ab. Damit bietet die vollständig kontaktierte Perowskit/ETL-Grenzfläche räumliche Bequemlichkeit für den Elektronentransfer und die Sammlung durch die darüberliegende CdSe/LiF-Doppelschicht.

SEM- und AFM-Topologie von blankem Perowskitfilm (a, b) und CdSe/LiF-bedecktem Perowskitfilm (c, d)

Die Absorptionseigenschaften der Filme mit und ohne CdSe/LiF-Schicht sind in Abb. 2a dargestellt. Der bloße MAPbI₃-Film zeigt eine starke Absorption im gesamten sichtbaren Bereich mit einem typischen Absorptionsbeginn bei etwa 770 nm. Nach dem Aufbringen von CdSe/LiF zeigt der Film einen ähnlichen Absorptionsverlauf ohne große Variation. Der leicht erhöhte Absorptionsgrad im sichtbaren Bereich ist wahrscheinlich auf erhöhte Lichtstreuung durch die obere QD-Schicht zurückzuführen. Da die Dicke der CdSe-QD-Schicht viel geringer ist als die des Perowskitfilms, ist die charakteristische Absorption der CdSe-QDs (Zusatzdatei 1: Abb. S2) nicht deutlich erkennbar.

Lichtabsorption (a), Photolumineszenz (b) und zeitaufgelöste PL-Spektren der Perowskitfilme mit und ohne ETL-Schicht (c). Gerätestruktur und Energiebandaustimmung an der Grenzfläche (d)

Um die Ladungstransfer- und Sammelfähigkeit dieser neuartigen Perowskit/CdSe-Grenzfläche zu bewerten, charakterisierten wir die Photolumineszenz (PL)-Eigenschaften verschiedener Proben. Der bloße MAPbI₃-Film auf ITO-Glas zeigt ein starkes PL-Maximum bei etwa 790 nm (Abb. 2b), während diese Spitzenintensität für die mit CdSe/LiF-Schicht bedeckte Probe um bis zu 80 % unterdrückt wird. Dieses Ergebnis spiegelt wider, dass photonengenerierte Ladungen an der Perowskit/CdSe-Grenzfläche effektiv getrennt werden können. Die Einbindung der PEDOT:PSS-Anodenpufferschicht unter der Perowskitschicht unterdrückt die PL-Intensität weiter. Für weitere Beweise wurden zeitaufgelöste Photolumineszenz (TRPL)-Zerfallsspektren gemessen, um den Einfluss der anorganischen Pufferschicht auf die Trägerdynamik in den Solarzellen zu untersuchen. Für reine Perowskitfilme wurde berichtet, dass eine längere PL-Lebensdauer durch Unterdrückung der Ladungsrekombination mit gemischtem Antilösungsmittel oder Oberflächenpassivierung erzielt werden kann [21, 22]. In dieser Arbeit konzentrierten wir uns auf Chlorbenzol zum einfachen Vergleich, obwohl andere Antilösungsmittel ebenfalls eine positive Rolle bei der Herstellung homogener Perowskitfilme spielen können [23]. Die Ergebnisse in Abb. 2c zeigen, dass das TRPL-Signal des mit CdSe/LiF bedeckten Perowskitfilms einen schnelleren Abfall aufweist als der Film ohne Kathodenpuffer, was auf eine schnelle Ladungsinjektion von MAPbI₃ zu CdSe hinweist. Wie in Abb. 2d gezeigt, kann der Perowskit/CdSe-Kontakt einen typischen Typ-II-Heteroübergang bilden, der die Exzitondissoziation und den Ladungstransfer begünstigt. Die Ergebnisse zeigen somit, dass die eingesetzte CdSe-QD/LiF-Schicht als Kathodenpufferschicht elektronisch vorteilhaft für die Ladungsextraktion ist. Daher ist es hocherwartbar, durch Anwendung der PEDOT:PSS/MAPbI₃/CdSe/LiF-Heterostruktur eine vernünftige photovoltaische Leistung zu erzielen. Die planare Solarzelle wurde dementsprechend mit CdSe-QDs und PEDOT:PSS als Kathoden- bzw. Anodenpufferschicht gefertigt, wie in Abb. 2d dargestellt.

Die photovoltaische Leistung einer Solarzelle ohne ETL wurde ebenfalls als Referenz gefertigt und gemessen. Die Leistungsstabilität und Wiederholbarkeit dieses Geräts erwiesen sich als sehr schlecht. Das beste Gerät in unserer Arbeit erzeugte eine Leerlaufspannung (V_oc) von 0,88 V, eine Stromdichte (J_sc) von 10 mA/cm², einen Füllfaktor (FF) von 48 % und einen Umwandlungswirkungsgrad von 4,2 % (Abb. 3a). Die Einführung der CdSe/LiF-Pufferschicht konnte die Leistung deutlich steigern. Eine 10 nm dicke CdSe-QD-Schicht erzeugte bereits stark verbesserte Leistung, während eine Doppelschicht aus 25 nm CdSe und 1 nm LiF die besten Solarzellen lieferte. Ein durchschnittlicher Umwandlungswirkungsgrad von 14,2 % wurde mit einem V_oc von 0,99 V, einer J_sc von 20,5 mA/cm² und einem FF von 69,9 % erreicht. Eine weitere Erhöhung der CdSe-QD-Schichtdicke verschlechtert die Leistung aufgrund des stark erhöhten Serienwiderstands (Tabelle 1). Bemerkenswert ist, dass diese Leistung nur mit pyridin-kappten CdSe-QDs erzielt werden konnte. Der ursprüngliche OA-Ligand spielt stets eine nachteilige Rolle für Ladungstransfer und -sammlung und zeigt eine S-förmige I-V-Kennlinie (Zusatzdatei 1: Abb. S3). Die hervorragende photovoltaische Leistung durch die CdSe/LiF-Pufferschicht wird auch durch die EQE-Ergebnisse bestätigt (Abb. 3b). Die Integration der EQE-Werte ergibt eine J_sc von 20,2 mA/cm², was dem oben gemessenen Wert sehr nahe kommt. Die mit unserem modifizierten Pufferschicht erzielte Leistung gehört zu den Spitzenwerten der berichteten Perowskit-Solarzellen mit anderen Pufferschichten [14, 15] und zeigt die vielversprechende Wirksamkeit dieser neuartigen ETL.

Photovoltaische Leistung von Solarzellen ohne und mit CdSe-QD-Schichten unterschiedlicher Dicke (a). Externe Quantenausbeute und die integrierte Stromdichte der optimierten Solarzelle (b)

Um die Anpassungsfähigkeit der CdSe-QD/LiF-Schicht weiter zu bestätigen, wurden Leistungsdaten von über 50 Geräten aus verschiedenen Chargen gesammelt. Abb. 4a zeigt die Wirkungsgradstatistik der erhaltenen Solarzellen. Die Wirkungsgradverteilung ist etwas breit mit einem Mittelwert von 14,2 %; das beste und das schlechteste Gerät erreichen einen Wirkungsgrad von 15,1 % bzw. 12,7 %. Normalerweise synthetisierten wir frische CdSe-QDs für jede Charge der Solarzellenfertigung. Die QD-Qualität kann zu Leistungsschwankungen zwischen verschiedenen Chargen führen, bedingt durch gelegentliche Aggregation der QDs während des Ligandenaustauschs. In der Nähe des Mittelwerts zeigen die Solarzellen jedoch eine gute Wiederholbarkeit. Das beste Gerät zeigt keine nennenswerte Hysterese bei Vorwärts- und Rückwärts-Scan (Abb. 4b). Zudem ist dieser maximale Wirkungsgrad des CdSe/LiF-ETL-Geräts nahe an dem einer traditionellen PCBM-ETL mit einem maximalen Wirkungsgrad von 16,14 % (Zusatzdatei 1: Abb. S4). Zur Gerätestabilität verfolgten wir die Leistung unter kontinuierlicher Lichteinwirkung. Die Solarzellen mit CdSe/LiF zeigen zu Beginn der Beleuchtung einen leichten Leistungsanstieg aufgrund des Lichteinwirkungseffekts, der häufig bei Perowskit-Solarzellen beobachtet wird [24, 25]. Es sei angemerkt, dass die I-V-Messung erst nach der initialen Lichtexposition für etwa 5 s begann. Daher wurde die Leistungsstabilität ab 5 s nach Beginn der Beleuchtung aufgezeichnet (Abb. 4c). Man sieht, dass die Stromdichte sowie der Umwandlungswirkungsgrad während der dargestellten Lichteinwirkungszeit stabil bleiben, was bedeutet, dass die Perowskit-Solarzellen mit CdSe/LiF-ETL stabil sind. Ohne ETL-Beschichtung zeigen die Solarzellen hingegen einen drastischen Abfall in den ersten Sekunden der Beleuchtung. Dieses Ergebnis demonstriert, dass unsere Pufferschicht eine positive Rolle bei der Hemmung von Feuchtigkeit und Sauerstoff spielen kann, die einen schnellen Leistungsabfall verursachen würden.

Leistungsstatistik der Solarzellen (a), I-V-Kurven des Vorwärts- und Rückwärts-Scans der besten Solarzelle (b) und Vergleich der Leistungsstabilität der Solarzellen mit und ohne ETL (c)

Als Elektronenextraktionsschicht sollte die CdSe/LiF-Schicht effizient Elektronen sammeln und Löcher aus dem Perowskitfilm blockieren. Abb. 5a zeigt den Dunkelstrom bei verschiedenen Vorspannungen. Das Referenzgerät zeigt einen großen Leckstrom aufgrund des Fehlens einer Kathodenpufferschicht. Andererseits wird durch die Einführung der CdSe/LiF-ETL ein deutlich besserer Gleichrichtungsfaktor erzielt, wodurch der Leckstrom reduziert wird. Eine weitere Charakterisierung dieser Eigenschaft erfolgt durch elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS). Abb. 5b zeigt die EIS-Ergebnisse der beiden Geräte im Dunkeln im Offenstromzustand. Im Vergleich zur Referenz zeigt das Zielgerät einen größeren Halbkreisdurchmesser, d. h. einen größeren Ladungsrekombinationswiderstand im Perowskitfilm und an der Perowskit/ETL-Grenzfläche [26, 27]. Die Hinzufügung der Perowskit/CdSe-Grenzfläche erhöht den Ladungstransfer-Rekombinationswiderstand (R_ct-Wert), wie im Inset von Abb. 5b dargestellt, was auf eine verringerte Ladungsrekombination in der Nähe der Kathode hinweist. Unsere Ergebnisse demonstrieren somit einen verbesserten Ladungstransfer und -extraktion durch die CdSe/LiF-ETL.

Dunkelstromdichte (a) und elektrochemische Impedanzspektroskopie (b) der Solarzellen mit und ohne ETL

Um die Ladungssammelfähigkeit dieser Pufferschicht weiter zu bewerten, charakterisierten wir die Kurzschlussstromdichte bei unterschiedlichen Lichtintensitäten; die Ergebnisse sind in Abb. 6a dargestellt. Beide Geräte zeigen einen nahezu linearen Anstieg von J_sc mit steigender Lichtintensität. Das CdSe/LiF-Gerät weist einen viel steileren Anstieg auf als die Referenz, was eine verbesserte Ladungssammelfähigkeit bei höherer Lichtintensität demonstriert. Diese Eigenschaft wird auch durch das Oberflächenphotovoltage-Spektrum (SPV) in Abb. 6b angezeigt. Ohne Pufferschicht erzeugt das Gerät relativ schwache SPV-Signale im sichtbaren Bereich, während die Einführung der CdSe/LiF-Schicht die SPV-Werte im gleichen Bereich stark erhöht. Da das SPV-Signal mit der Ladungserzeugung und dem anschließenden Transport zur Filmoberfläche korreliert [17, 28], kann der größere SPV-Wert im Zielgerät vernünftigerweise durch den verbesserten Ladungstransport und -sammelprozess über einen Typ-II-Heteroübergang an der Perowskit/ETL-Grenzfläche erklärt werden, wie in Abb. 2d gezeigt.

Lichtintensitätsabhängigkeit der Stromdichte (a) und Oberflächenphotovoltage-Spektrum (b) der Solarzellen

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend haben wir planare Perowskit-Solarzellen mit einer CdSe-Quantenpunkt/LiF-Elektronentransportschicht gefertigt, die mit dem Lösungsprozess des Geräts kompatibel ist. Die gleichmäßige und vollständige Bedeckung des Perowskitfilms durch eine 25 nm dicke CdSe-QD-Schicht und 1 nm LiF bietet räumliche und elektronische Bequemlichkeit für den Elektronentransfer und die Extraktion, wie durch TRPL-, EIS- und SPV-Charakterisierung u. a. angezeigt. Die Einführung dieser ETL bewirkt einen signifikanten Anstieg des photovoltaischen Wirkungsgrads, von 4,8 % für das Gerät ohne Pufferschicht auf 14,2 % im optimierten Zielgerät und ein Maximum von 15,1 %. Auch die Leistungsstabilität wird verbessert. Unsere Arbeit liefert einen vielversprechenden Kandidaten für ETLs zur Entwicklung hocheffizienter, kostengünstiger invertierter Perowskit-Solarzellen.