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Hocheffiziente invertierte Perowskit-Solarzellen mit CdSe-QDs/LiF-Elektronentransportschicht

Zusammenfassung

Organisch/anorganische Hybrid-Perowskit-Solarzellen haben sich als vielversprechender Kandidat für die nächste Generation von nahezu kommerziellen Photovoltaik-Bauelementen erwiesen. Hier in dieser Arbeit konzentrieren wir uns auf invertierte Perowskit-Solarzellen und fanden heraus, dass bemerkenswerte photovoltaische Leistung erzielt werden konnte, wenn Cadmiumselenid (CdSe) Quantenpunkte (QDs) als Elektronentransportschicht (ETL) und Lithiumfluorid (LiF) als die Puffer gegenüber dem traditionell eingesetzten und teuren [6,6]-Phenyl-C61-buttersäuremethylester (PCBM). Die einfach zu verarbeitende und kostengünstige CdSe-QDs/LiF-Doppelschicht könnte einen bequemen Elektronentransfer und eine Elektronensammlung an der Perowskit/Kathoden-Grenzfläche ermöglichen und einen optoelektrischen Umwandlungswirkungsgrad von bis zu 15,1 % fördern, der dem des herkömmlichen PCBM-ETL sehr nahe kommt. Unsere Arbeit bietet eine weitere vielversprechende Wahl für ETL-Materialien für die hocheffizienten und kostengünstigen Perowskit-Solarzellen.

Hintergrund

Hybride organisch-anorganische Perowskit-Solarzellen wurden aufgrund ihrer bemerkenswerten Verbesserung ihrer photovoltaischen Leistung mit einem derzeitigen Wirkungsgrad von bis zu 22,1 % als vielversprechende Dünnschichtsolarzellen der neuen Generation anerkannt [1]. Eine langfristige Umweltstabilität könnte auch mit einer Zeitskala von mehreren hundert bis tausend Stunden erreicht werden [2, 3]. In der großen Familie der Perowskit-Solarzellen wurde der planare Heteroübergang mit einem invertierten Geräteskelett aufgrund seines attraktiven Potenzials in einem milden Herstellungsprozess und seiner leicht zugänglichen Flexibilität stark hervorgehoben und intensiv erforscht [4,5,6,7]. Typischerweise ist die Perowskitschicht für diese Vorrichtungsstruktur sandwichartig zwischen der Anoden- und Kathodenpufferschicht angeordnet, um eine p-i-n-geschichtete Energieniveauausrichtung zu bilden. In dieser Struktur spielt die n-Schicht eine kritische Rolle bei der Aufnahme von Elektronen und der Hemmung von Löchern aus der Perowskitschicht.

Bisher wurden verschiedene halbleitende Materialien als Elektronentransportschicht (ETL) verwendet; die traditionelle Wahl ist das weit verbreitete C60 und sein Derivat, [6,6]-Phenyl-C61-buttersäuremethylester (PCBM) [7,8,9,10]. Durch den gleichmäßigen und ausgezeichneten elektrischen Kontakt mit dem darunterliegenden Perowskitfilm können die niedermolekularen ETLs eine bemerkenswerte Effizienz von bis zu 19,9 % bieten [10]. Obwohl für organische ETLs eine hohe Effizienz erzielt wurde, erhebt sich allmählich Aufmerksamkeit auf die hohen Kosten solcher ETL-Materialien, den komplizierten Vorrichtungsherstellungsprozess und die nicht zufriedenstellende Vorrichtungsstabilität. Im Vergleich dazu ziehen ETL-Materialien auf der Basis anorganischer Nanopartikel aufgrund ihres potenziellen Vorteils in Bezug auf niedrige Materialkosten, Ladungsmobilität, milde Herstellungsintegration und vielversprechende Gerätestabilität große Aufmerksamkeit auf sich [11,12,13,14,15]. Bisher war die Untersuchung anorganischer ETLs in invertierter Struktur jedoch relativ selten. M. Grätzel und L. Han et al. entwickelten einen hochleitfähigen Nb-dotierten TiO2-Film auf PCBM, um eine Effizienz von 16,2 % mit>   90 % beibehaltenem PCE nach 1000 h Lichteinwirkung zu erreichen [12]. In ähnlicher Weise haben Alex K et al. führte einen nanokristallinen Zn2SnO4-Dünnfilm auf einer PCBM-Pufferschicht ein, um die Elektronenextraktion zu erleichtern, und steigerte so die Geräteleistung auf 17,76 % [14]. Sie et al. und Yanget al. stellten erstmals invertierte Perowskit-Solarzellen auf Basis einer Ganzmetalloxidschicht her, die einen Wirkungsgrad von 16,1% und eine signifikant verbesserte Stabilität aufweisen [15]. Im Allgemeinen blieb entweder die Menge der gemeldeten Arbeiten oder die photovoltaische Leistung dieser invertierten Geräte hinter der traditionellen Struktur zurück. Weitere Untersuchungen zu anorganischen ETL-basierten invertierten Perowskit-Solarzellen sind erforderlich, um das schnelle Wachstum dieses Bereichs zu beschleunigen.

Hier in dieser Arbeit haben wir eine neuartige vollständig anorganische ETL für die invertierten Perowskit-Solarzellen entwickelt, eine Cadmiumselenid (CdSe)-Quantenpunkt-(QDs)/Lithiumfluorid-(LiF)-Doppelschicht, die durch Aufschleudern und anschließendes Aufdampfen erhalten wird. Bisher wurde ausführlich über die Synthese und optoelektrische Anwendung von CdSe-QDs als Elektronenakzeptor berichtet [16,17,18]. Ultradünnes und inselförmiges LiF wurden auch häufig in Kathodenpufferschichten in organischen Solarzellen verwendet [19, 20]. All diese gut entwickelten Referenzen veranlassen uns, sie als anorganische ETL- und Kathodenpufferschicht in invertierten Perowskit-Solarzellen zu betrachten. Wir haben festgestellt, dass die CdSe/LiF-Schicht eine ausgezeichnete Rolle beim Extrahieren und Übertragen von Elektronen aus dem darunter liegenden Perowskit auf die obige Kathode spielt, was eine photovoltaische Umwandlungseffizienz von bis zu 15,1% ermöglicht, die der PCBM-Referenz sehr nahe kommt. Unsere Arbeit bietet eine weitere vielversprechende Wahl für die kostengünstige und vollständig anorganische Elektronenextraktionsschicht für invertierte Perowskit-Solarzellen.

Methoden

Synthese von CdSe-QDs

Cadmiumoxid (CdO, 1 mmol), Ölsäure (OA, 10 mmol) und 3 g Trioctylphosphinoxid (TOPO) wurden in einem Vierhalsrundkolben gelöst und bei 140 °C unter N2 30 Minuten lang fließen lassen. Danach wurde die Temperatur auf etwa 280 °C erhöht, wobei die Lösung klar wurde. Eine TOP-Se-Lösung (enthaltend 1 mmol Se in 3 ml Tri-n-octylphosphin (TOP) wurde schnell in den Kolben injiziert. Die Reaktion wurde 4 Minuten bei 260 °C belassen und dann wurde der Heizmantel entfernt. Nach Die Lösung wurde auf Raumtemperatur abgekühlt, 10 ml Aceton wurden injiziert, um den roten Niederschlag durch Zentrifugation bei 4500 U/min zu sammeln. Die erhaltenen CdSe-QDs wurden mindestens viermal mit Chlorbenzol (CB)/Aceton-Lösungsmittel/Antilösungsmittel gereinigt und dann in 30 . gelöst ml Pyridin und gerührt bei 50 °C über Nacht, um die Oberflächen-OA-Liganden auszutauschen. Dann wurden die Pyridin-verkappten CdSe-QDs durch Zugabe von n-Hexan zur Lösung und anschließendes Zentrifugieren bei 4000 U/min gesammelt. Etwa 8 ml CB wurden verwendet, um die . zu dispergieren gesammelten CdSe-QDs. Die Konzentration der endgültigen Lösung wurde auf 15 mg/ml eingestellt, die für die Solarzellenherstellung verwendet wurde.

Geräteherstellung

Das vorstrukturierte Indium-Zinn-Oxid (ITO)-Glas wurde zunächst 30 Minuten lang separat mit entionisiertem Wasser, Aceton und Isopropanol beschallt und dann mit N2 . getrocknet weht. Einhundert Mikroliter Poly(3,4-ethylendioxythiophen)poly(styrolsulfonat) (PEDOT:PSS, VPAI 4083) wurden bei 6000 U/min auf das ITO schleuderbeschichtet und dann bei 120 °C an der Luft getrocknet. Die organisch-anorganische Perowskitlösung wurde durch Mischen von 2 mmol MAI und 2 mmol PbI2 . hergestellt in 1,6 ml DMF. Die Lösung wurde über Nacht bei 70 °C in N2 . gerührt - gefülltes Handschuhfach. Der Perowskitfilm wurde durch ein zweistufiges Schleuderbeschichtungsverfahren (1000 U/min für 10 s und 6000 U/min für 30 s) auf dem Substrat abgeschieden. Einhundertachtzig Mikroliter Chlorbenzol wurden innerhalb von 5 s seit Beginn der zweiten Stufe der Schleuderbeschichtung schnell abgeschieden. Alle Perowskitfilme wurden bei 100 °C für 10 Minuten getempert. Nach dem Abkühlen wurde die so hergestellte CdSe-QD-Chlorbenzollösung auf die Perowskitoberfläche getropft, 5 s lang belassen und dann mit unterschiedlicher Geschwindigkeit schleuderbeschichtet, um unterschiedliche Filmdicken zu erhalten. Das Substrat wurde in einen thermischen Verdampfer überführt, in dem ein 0,8–1,0-nm-LiF-Ultradünnfilm oder Partikelinseln abgeschieden wurden (0,2 Å/s, 6 × 10 −4 Pa), gefolgt von 20 nm Au und 80 nm Ag. Mithilfe einer Maske wurden sechs separate Pixel mit jeweils einer effektiven Fläche von 0,04 cm 2 . definiert .

Messungen

Die Filmtopologie mit und ohne CdSe/LiF-Beschichtung wurde mittels Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop (FESEM, JEOL 7006F) und Rastersondenmikroskop (SPA400) untersucht. Röntgenbeugung (XRD) wurde auf einem Rigaku D/max-gA Röntgenbeugungsmesser mit Cu Kα-Strahlung durchgeführt. Die Lichtabsorptionseigenschaften wurden mit einem Ultraviolett-sichtbar-abgeleiteten Spektrophotometer (Varian Cary-5000) gemessen. Photolumineszenz (PL)-Spektren wurden auf einem HORIBA Jobin Yvon Fluorlog-3-System gesammelt. Zeitaufgelöste Photolumineszenz-(TRPL)-Spektroskopiemessungen wurden mit einem Pulslaser (512 nm) zur Anregung (F980-Lifetime-Spektrometer, Edinburgh Instruments, EI) durchgeführt. Die TRPL-Zerfälle bei 790 nm wurden mit einem zeitkorrelierten Single-Photon-Counting (TCSPC)-Spektrometer aufgezeichnet. Die Photovoltaik Ich -V Eigenschaften wurden auf einem Keithley 2440 Source Meter in Kombination mit einem Newport 94043A Sonnensimulator (AM 1,5 Beleuchtung) aufgezeichnet. Die ungekapselten Solarzellen wurden bei Raumtemperatur an Luft getestet. Typischerweise war ein leichtes Einweichen erforderlich, um einen stabilen Leistungsumwandlungswirkungsgrad zu erhalten. Die externe Quanteneffizienz (EQE) wurde auf einem Solarzellen-IPCE-Messsystem (Crowntech Qtest Station 500ADX) mit einem CM110 Monochromator, einem Keithley 2000 Source Meter und einer CT-TH-150 Br-W Lampe gemessen. Das Spektrum der Oberflächenphotospannung (SPV) wurde von einem Messsystem erhalten, das die Quelle für monochromatisches Licht, einen Lock-In-Verstärker (SR830-DSP) mit einem Lichtzerhacker (SR540) enthält. Elektrochemische Impedanzspektren (EIS) wurden von einer elektrochemischen Workstation CHI 660E (Chenhua Inc., Shanghai) gemessen, wobei ein 10-mV-Wechselstromsignal angelegt und in einem Frequenzbereich zwischen 1 MHz und 1000 Hz bei unterschiedlichen angelegten Vorwärtsvorspannungen gescannt wurde.

Ergebnisse und Diskussion

Die MAPbI3-basierten Perowskitfilme wurden mit dem traditionellen einstufigen Verfahren mit Chlorbenzol als Antilösungsmittel hergestellt. Der blanke Perowskitfilm zeigt eine sehr ebene Oberfläche ohne große Löcher und Risse (Abb. 1a). AFM-Test bestätigt weiterhin die dichte Packung von Perowskitkristallen meist mit einer Größe von etwa 500–700 nm (Abb. 1b). Kristallgrenzen können sowohl in den REM- als auch in den AFM-Bildern deutlich beobachtet werden. Nach der Abscheidung von CdSe/LiF erscheint die Oberfläche sandig und flacher, was darauf hindeutet, dass die Perowskitkristalle sowie ihre Grenzen leicht mit winzigen CdSe-QDs und LiF bedeckt sind (Abb. 1c). Dies spiegelt sich auch im entsprechenden AFM-Bild wider (Abb. 1d). Aus den SEM- und AFM-Bildern sind noch einige verschwommene Grenzkonturen zu erkennen, was darauf hindeutet, dass die bedeckte CdSe/LiF-Doppelschicht eine sehr geringe leistungsoptimierte Dicke hat. Da die Wurtzitphase CdSe QD einen mittleren Durchmesser von ca. 5,5 nm hat (Zusatzdatei 1:Abb. S1) und die modifizierte LiF-Schicht nur 0,8–1,0 nm groß ist, ist eine genaue Unterscheidung der beiden Materialien schwierig. Die mittlere Rauheit (RMS) der Filmoberfläche sinkt von 10,6 nm für den blanken Perowskit auf 4,7 nm für das abgeschiedene CdSe/LiF. Somit bietet die vollständig kontaktierte Perowskit/ETL-Grenzfläche räumliche Bequemlichkeit für den Elektronentransfer und die Elektronensammlung durch die obige CdSe/LiF-Doppelschicht.

SEM- und AFM-Topologie eines bloßen Perowskitfilms (a , b ) und CdSe/LiF-bedeckter Perowskitfilm (c , d )

Die Absorptionseigenschaften der Filme mit und ohne CdSe/LiF-Schicht sind in Abb. 2a dargestellt. Der bloße MAPbI3-Film zeigt eine starke Absorption im gesamten sichtbaren Bereich mit einem typischen Absorptionsstart bei etwa 770 nm. Nach dem Auftragen von CdSe/LiF oben zeigt der Film eine ähnliche Absorptionstendenz ohne große Schwankungen. Eine leicht erhöhte Absorptionsintensität im sichtbaren Lichtbereich wird wahrscheinlich einer stärkeren Lichtstreuung von der oberen QD-Schicht zugeschrieben. Da die Dicke der CdSe-QD-Schicht viel dünner ist als die des Perowskitfilms, wird die charakteristische Absorption von CdSe-QDs (Zusatzdatei 1:Abb. S2) nicht klar gezeigt.

Lichtabsorption (a ), Photolumineszenz (b ) und zeitaufgelöstes PL-Spektrum der Perowskitfilme mit und ohne ETL-Schicht (c ). Ausrichtung des Geräteskeletts und des Energieniveaus an der Schnittstelle (d )

Um den Ladungstransfer und die Sammelfähigkeit dieser neuartigen Perowskit/CdSe-Grenzfläche zu bewerten, haben wir die Photolumineszenz(PL)-Eigenschaften verschiedener Proben charakterisiert. Das nackte MAPbI3 Film auf ITO-Glas zeigt einen starken PL-Peak bei etwa 790 nm (Abb. 2b), während diese Peakintensität für die mit CdSe/LiF-Schicht bedeckte Probe bis zu 80 % gelöscht wird. Dieses Ergebnis spiegelt wider, dass die durch Photonen erzeugten Ladungen an der Perowskit/CdSe-Grenzfläche effektiv getrennt werden konnten. Der Einbau der PEDOT:PSS-Anodenpufferschicht unter die Perowskitschicht löscht die PL-Intensität weiter. Für weitere Beweise wurde das Zerfallsspektrum der zeitaufgelösten Photolumineszenz (TRPL) charakterisiert, um die Wirkung der anorganischen Pufferschicht auf die Ladungsträgerdynamik in den Solarzellen zu untersuchen. Für reine Perowskitfilme wurde berichtet, dass eine längere PL-Lebensdauer durch Unterdrückung der Ladungsrekombination mit gemischtem Antilösungsmittel oder Oberflächenpassivierung erreicht werden kann [21, 22]. Hier in dieser Arbeit haben wir uns zum einfachen Vergleich auf Chlorbenzol konzentriert, obwohl auch andere Antilösungsmittel eine positive Rolle bei der Herstellung einheitlicher Perowskitfilme spielen können [23]. Die Ergebnisse in Abb. 2c zeigen, dass das TRPL-Signal des mit CdSe/LiF bedeckten Perowskitfilms im Vergleich zum Film ohne Kathodenpuffer einen schnelleren Abfall aufweist, was auf eine schnelle Ladungsinjektion von MAPbI3 auf CdSe hinweist. Wie in Abb. 2d gezeigt, könnte der Perowskit/CdSe-Kontakt einen typischen Typ-II-Heteroübergang bilden, der die Exzitonendissoziation und den Ladungstransfer erleichtert. Somit zeigen die Ergebnisse, dass die verwendete CdSe-QDs/LiF-Schicht für die Ladungsextraktion als Kathodenpufferschicht elektronisch vorteilhaft ist. Daher ist es sehr zu erwarten, eine angemessene photovoltaische Leistung durch die Anwendung der PEDOT:PSS/MAPbI3/CdSe/LiF-Heterostruktur zu erzielen. Die planare Solarzelle wurde daher mit CdSe-QDs und PEDOT:PSS als Kathoden- bzw. Anodenpufferschicht hergestellt, wie in Abb. 2d gezeigt.

Die photovoltaische Leistung von Solarzellen ohne ETL wurde ebenfalls hergestellt und als Referenz gemessen. Es wurde festgestellt, dass die Leistungsstabilität und Wiederholbarkeit dieses Geräts sehr schlecht sind. Das beste in unserer Arbeit erhaltene Gerät erzeugte eine spannungsorientierte Steuerung (Voc) von 0,88 V, eine Stromdichte (Jsc) von 10 mA/cm 2 , Füllfaktor (FF) von 48 % und eine Umwandlungseffizienz von 4,2 % (Abb. 3a). Die Einführung einer CdSe/LiF-Pufferschicht könnte die Leistung bemerkenswert verbessern. Eine 10-nm-CdSe-QDs-Schicht könnte eine stark verbesserte Leistung erzielen, während eine Doppelschicht mit 25 nm CdSe und 1 nm LiF darüber die besten Zielsolarzellen produziert. Eine durchschnittliche Umwandlungseffizienz von 14,2 % wird mit einem Voc von 0,99 V, einem Jsc von 20,5 mA/cm 2 . erreicht , und einem FF von 69,9 %. Eine weitere Erhöhung der CdSe-QDs-Schichtdicke verschlechtert die Leistung aufgrund des stark erhöhten Serienwiderstands (Tabelle 1). Es ist anzumerken, dass diese Leistung nur mit CdSe-QDs erzielt werden konnte, die mit Pyridin bedeckt waren. Der ursprüngliche OA-Ligand spielt immer eine nachteilige Rolle bei der Ladungsübertragung und -sammlung und zeigt ein S-förmiges I -V Kurve (zusätzliche Datei 1:Abb. S3). Die hervorragende photovoltaische Leistung durch die Verwendung der CdSe/LiF-Pufferschicht wird auch durch die EQE-Ergebnisse bestätigt (Abb. 3b). Die Integration der EQE-Werte erzeugt einen Jsc-Wert von 20,2 mA/cm 2 das kommt dem oben gemessenen sehr nahe. Es ist anzumerken, dass die mit unserer modifizierten Pufferschicht erzielte Leistung zu den Spitzenwerten der berichteten Perowskit-Solarzellen mit einigen anderen Pufferschichten gehört [14, 15], was die vielversprechende Wirksamkeit dieses neuartigen ETL zeigt.

Photovoltaikleistung von Solarzellen ohne und mit CdSe-QD-Schichten unterschiedlicher Dicke (a ). Externe Quanteneffizienz und integrierte Stromdichte der optimierten Solarzelle (b )

Um die Anpassungsfähigkeit der CdSe-QDs/LiF-Schicht weiter zu bestätigen, wurden die Leistungsdaten von über 50 Geräten in verschiedenen Chargen gesammelt. Abbildung 4a zeigt die Effizienzstatistik der erhaltenen Solarzellen. Die Wirkungsgradverteilung ist mit einem Durchschnittswert von 14,2 % etwas groß; die besten und schlechtesten Geräte erzielen einen Wirkungsgrad von 15,1 bzw. 12,7 %. Normalerweise synthetisierten wir frische CdSe-QDs für jede Charge der Solarzellenherstellung. Die QD-Qualität kann aufgrund der gelegentlichen Aggregation von QDs während des Ligandenaustauschs zu Leistungsschwankungen zwischen verschiedenen Chargen führen. Nahe dem Mittelwert weisen die Solarzellen jedoch eine gute Wiederholbarkeit auf. Das beste Gerät zeigt während des Rückwärts- und Vorwärts-Scans keine nennenswerte Hysterese (Abb. 4b). Außerdem stellen wir fest, dass dieses Effizienzmaximum des CdSe/LiF-ETL-Geräts dem eines herkömmlichen PCBM-ETL mit einer maximalen Effizienz von 16,14 % nahekommt (zusätzliche Datei 1:Abb. S4). Aus Gründen der Gerätestabilität haben wir die Leistung unter Dauerlicht verfolgt. Die Solarzellen mit CdSe/LiF zeigen eine leichte Leistungssteigerung zu Beginn der Beleuchtung aufgrund des Light-Soaking-Effekts, der häufig bei Perowskit-Solarzellen beobachtet wurde [24, 25]. Es sollte beachtet werden, dass das I -V Die Messung wurde nach der ersten Explosion für etwa 5 s gestartet. Die Leistungsstabilität wurde also nach 5 s ab Lichtbeleuchtung aufgezeichnet (Abb. 4c). Es ist ersichtlich, dass sowohl die Stromdichte als auch die Konversionseffizienz während der gezeigten Light-Soaking-Zeit stabil sind, was bedeutet, dass die Perowskit-Solarzellen mit CdSe/LiF-ETL stabil sind. Ohne ETL-Abdeckung zeigen die Solarzellen jedoch in den ersten Sekunden der Beleuchtung eine drastische Abnahme. Dieses Ergebnis zeigt, dass unsere Pufferschicht leicht eine positive Rolle bei der Hemmung von Feuchtigkeit und Sauerstoff spielen könnte, die eine schnelle Verschlechterung der Leistung von Solarzellen verursachen könnten.

Leistungsstatistik der Solarzellen (a ), ich -V Kurven des Vorwärts- und Rückwärtsgangs der besten Solarzelle (b ) und Vergleich der Leistungsstabilität der Solarzellen mit und ohne ETL (c )

Als Elektronenextraktionsschicht sollte CdSe/LiF effizient Elektronen sammeln und Löcher aus dem Perowskitfilm verhindern. Abbildung 5a zeigt die Dunkelstromdichte bei unterschiedlichen Vorspannungen. Die Referenzvorrichtung zeigt einen großen Leckstrom aufgrund des Fehlens einer Kathodenpufferschicht. Andererseits wurde durch die Einführung von CdSe/LiF-ETL ein viel besserer Gleichrichtungsfaktor erreicht, und daher wird der Leckstrom reduziert. Eine weitere Charakterisierung dieser Eigenschaft erfolgt durch das elektrochemische Impedanzspektrum (EIS). Abbildung 5b zeigt die EIS-Ergebnisse der beiden Geräte im Dunkeln im Leerlauf. Im Vergleich zur Referenz weist das Zielgerät einen größeren Halbkreisdurchmesser, d. h. einen größeren Ladungsrekombinationswiderstand im Perowskitfilm und an der Perowskit/ETL-Grenzfläche auf [26, 27]. Das Hinzufügen einer Perowskit/CdSe-Grenzfläche könnte den Wert des Ladungstransferrekombinationswiderstands (Rct) erhöhen, wie im Einschub von Fig. 5b gezeigt, was auf eine verringerte Ladungsrekombination in der Nähe der Kathode hinweist. Somit zeigen unsere Ergebnisse einen verbesserten Ladungstransfer und eine verbesserte Extraktion durch den CdSe/LiF-ETL.

Dunkelstromdichte (a ) und elektrochemisches Impedanzspektrum (b ) der Solarzellen mit und ohne ETL

Um die Ladungssammelfähigkeit dieser Pufferschicht weiter zu bewerten, haben wir die Kurzschlussstromdichte bei unterschiedlicher Lichtintensität charakterisiert und die Ergebnisse sind in Abb. 6a gezeigt. Beide Geräte zeigen einen nahezu linearen Anstieg von Jsc nach dem Anstieg der Lichtintensität. Die CdSe/LiF-Vorrichtung zeigt einen viel schnelleren Anstieg als die Referenz, was eine verbesserte Ladungssammelfähigkeit bei höherer Lichtintensität demonstriert. Diese Eigenschaft wird auch aus dem Oberflächenphotospannungsspektrum (SPV) in Abb. 6b angezeigt. Ohne eine Pufferschicht erzeugt die Vorrichtung relativ schwache SPV-Signale im sichtbaren Lichtbereich, während die Verwendung einer CdSe/LiF-Schicht die SPV-Werte im gleichen Bereich stark verbessert. Da das SPV-Signal mit der Ladungserzeugung und dem anschließenden Transport zur Filmoberfläche korreliert [17, 28], könnte der größere SPV-Wert im Zielgerät vernünftigerweise durch die verbesserte Ladungssammlung und den Transport durch einen Typ-II-Heteroübergang am Perowskit . erklärt werden /ETL-Schnittstelle, wie in Abb. 2d gezeigt.

Lichtintensitätsabhängigkeit der Stromdichte (a ) und Oberflächen-Photospannungsspektrum (b ) der Solarzellen

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend haben wir planare Perowskit-Solarzellen mit CdSe-Quantenpunkten/LiF-Elektronentransportschicht hergestellt, die mit dem Lösungsprozess des Geräts kompatibel sind. Die gleichmäßige und vollständige Abdeckung des Perowskitfilms durch 25-nm-CdSe-QDs und 1 nm LiF würde räumliche und elektronische Vorteile für den Elektronentransfer und die Extraktion bieten, wie aus der TRPL-, EIS- und SPV-Charakterisierung usw. hervorgeht. Die Einführung dieser ETL bringt eine deutliche Steigerung des Photovoltaik-Wirkungsgrads von 4,8% ohne Pufferschicht auf 14,2% im optimierten Ziel und maximal 15,1%. Auch die Leistungsstabilität wird verbessert. Unsere Arbeit bietet einen vielversprechenden Kandidaten für ETLs für die Entwicklung hocheffizienter und kostengünstiger invertierter Perowskit-Solarzellen.


Nanomaterialien

  1. Ein kurzer Fortschrittsbericht zu hocheffizienten Perowskit-Solarzellen
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  9. Herstellung einer 20,19 % effizienten einkristallinen Silizium-Solarzelle mit invertierter Pyramiden-Mikrostruktur
  10. Erhöhte Leistungsumwandlungseffizienz von Perowskit-Solarzellen mit einem Up-Conversion-Material aus Er3+-Yb3+-Li+ Tri-dotiertem TiO2