Zugspannungs-Engineering verbessert Photolumineszenz in InGaN/GaN-Quantenwellen-LEDs auf Silizium

Zusammenfassung

Diese Studie untersucht die Photolumineszenz-Leistung von InGaN/GaN-Mehrfach-Quantenwellen (MQW)-LEDs, die auf Siliziumsubstraten gewachsen sind. Die Bauelemente enthalten unterschiedliche zugspannungssteuernde Architekturen – periodische Silicium-δ-Dotierung in der n-typischen GaN-Schicht oder Einfügung von InGaN/AlGaN-Abstandsschichten –, um spannungsvermittelte Rekombinationsmechanismen zu sondieren. PL-Messungen zeigen, dass Proben mit freigesetzter Zugspannung deutlich überlegene externe Quantenwirkungsgrade von 17 % aufweisen – eine siebenfache Steigerung gegenüber der Basiskonfiguration. Detaillierte Analysen zeigen reduzierte nicht-strahlende Rekombinationsraten von (2,5–2,8)×10⁻² s⁻¹ im Vergleich zu (3,6–4,7)×10⁻² s⁻¹ für die Referenzprobe. Strahlende Rekombinationsraten sind ebenfalls erhöht, gemessen bei (5,7–5,8)×10⁻³ s⁻¹ versus (9–7)×10⁻⁴ s⁻¹ bei Raumtemperatur. Diese Verbesserungen werden der Unterdrückung flacher lokalisierter Zustände an MQW-Grenzflächen zugeschrieben, wodurch tiefe strahlende Zentren in den InGaN-Schichten den Rekombinationsprozess dominieren lassen.

Hintergrund

InGaN/GaN MQW-Strukturen auf Silizium statt konventionellem Saphir gewinnen wachsendes Interesse für ihr Potenzial, kostengünstige Festkörperbeleuchtung, Display-Panels und Silizium-Photonik zu ermöglichen [1–5]. Die Hauptforderung liegt in der 56 % thermischen Ausdehnungsdifferenz zwischen GaN und Si, die signifikante Zugspannungen und Rissbildung im GaN-Film induziert [6–9]. Für LEDs und Laserdioden ist eine Si-dotierte n-typische GaN-Schicht essenziell, die weitere Zugspannung hinzufügt. Jüngste Bemühungen zur Milderung umfassen Zwischenschichten mit geeigneter Druckspannung [10–16], δ-Dotierung zur Spannungsrelaxation [17,18] und gitterangepasste Pufferlagen [19,20]. Periodische Si-δ-Dotierung in der n-typischen GaN-Schicht erwies sich als Erzeuger glatterer GaN-Schichten, höherer Kristallqualität und geringerer Rissdichte im Vergleich zu gleichmäßig dotiertem GaN, primär durch Minderung der Zugspannung [17]. Während mehrere Studien Oberflächenmorphologie, Versetzungsdichte und elektrische Eigenschaften von δ-dotiertem GaN auf Saphir oder Silizium untersuchten [21–23], korrelierten wenige die Lumineszenzeffizienz direkt mit Spannungsfreisetzung in InGaN/GaN MQWs – ein essenzieller Link für Bauelementoptimierung. Indirekte Spannungsmessungen, wie mechanischer Druck zur Modulation piezoelektrischer Felder, bleiben der Standardansatz zur Bewertung interner Spannung, da direkte Messung ohne Probenbeschädigung schwierig ist [24–27]. In allen Fällen sind Photolumineszenz-Spektren unverzichtbar für die Beurteilung spannungsbedingter Bauelementleistung.

In dieser Arbeit scheiden wir InGaN/GaN MQW LED-Strukturen auf kristallinen Siliziumsubstraten ab. Wir vergleichen gleichmäßig Si-dotierte n-typische GaN-Schichten mit periodisch Si-δ-dotierten Schichten. Zusätzlich fügen wir dünne AlGaN (druckspannend) oder InGaN (zugspannend) Abstandsschichten auf der gleichmäßig dotierten n-typischen GaN ein, um den Einfluss von Druck- versus Zugspannung auf die Bauelementleistung weiter zu sondieren. Temperaturabhängige stationäre (SS) PL und zeitaufgelöste (TR) PL-Spektren liefern die relativen PL-Wirkungsgrade und Rekombinationslebensdauern für jede Probe, was eine systematische Analyse spannungskontrollierter Rekombinationsmechanismen ermöglicht.

Methoden

Wie in Abbildung 1 illustriert, erfolgte das epitaktische Wachstum der InGaN/GaN MQWs durch metalorganische chemische Gasphasenabscheidung (MOCVD) gemäß dem in Ref. [17] berichteten Protokoll. Die Wachstumssequenz auf einem Si (111) Substrat umfasste eine 100 nm AlN-Nukleationsschicht, einen 660 nm linear graduierten AlGaN-Puffer und einen 200 nm nominal ungedoteten GaN-Puffer, gewachsen bei 1060 °C, 1060 °C und 1020 °C. Für Proben S1, S3 und S4 wurde eine 1 µm Si-gleichmäßig dotierte n-typische GaN-Schicht (≈10¹⁸ cm⁻³) auf dem Puffer abgeschieden. In Proben S3 und S4 wurde nach der n-typischen Schicht eine 20 nm InGaN-Abstandsschicht (≈10 at % In) bzw. eine 20 nm AlGaN-Abstandsschicht (≈20 at % Al) eingefügt. Probe S2 verwendete 20 Perioden Si-δ-Dotierung gefolgt von 50 nm nominal ungedotetem GaN, was eine Gesamtdicke von 1 µm ergab. Anschließend wurden sechs Perioden InGaN/GaN QWs bei 800 °C gewachsen, mit einem Indiumgehalt von ~22 at % und einer durchschnittlichen Well/Barrier-Dicke von 2,4 nm/10 nm. Schließlich wurde eine 220 nm Mg-dotierte p-typische GaN-Schicht bei 1020 °C gewachsen.

SSPL-Messungen nutzten ein Zolix-750-System mit einem 10 mW, 377 nm gepulsten Laseranregung und einer ANDOR Newton CCD (0,09 nm Auflösung). TRPL-Zerfalls-kurven wurden mit einem zeitkorrelierten Einzelphotonenzählsystem über 10–300 K aufgezeichnet.

Ergebnisse und Diskussion

Abbildung 2 zeigt die SSPL-Spektren aller vier MQW-Proben bei 10 K. Die Spektren weisen Fabry-Pérot-Oszillationen auf – typisch für GaN-LEDs auf Si aufgrund der hohen Reflexion an der Puffer/Si-Grenzfläche [28–30]. Nach Dekonvolution (Gaußscher PL-Peak multipliziert mit 1 + A cos(4πnd/λ)) werden die intrinsischen PL-Peaks extrahiert. Probe S1 zeigt einen scharfen grünen Peak bei 531 nm, konsistent mit der Bandlücke von ~22 at % InGaN. Die Si-δ-dotierte Probe S2 ist rotverschoben auf 579 nm, während die InGaN-Abstandsschicht-Probe S3 leicht blauverschoben auf 517 nm und die AlGaN-Abstandsschicht-Probe S4 rotverschoben auf 545 nm ist. Diese Verschiebungen bestätigen, dass Zugspannung an den MQW-Grenzflächen die Emission blauverschibt, während Spannungsfreisetzungsmechanismen (δ-Dotierung, AlGaN-Einfügung) sie rotverschieben. Der Spannungsfreisetzungseffekt der Si-δ-Dotierung ist deutlich stärker als der einer einzelnen Abstandsschicht.

Um Rekombinationsdynamiken zu sondieren, wurden TRPL-Zerfälle bei den Peak-Wellenlängen jeder Probe über 10–300 K aufgezeichnet. Abbildung 3 zeigt die Zerfallskurven für S1 bei repräsentativen Temperaturen. Obwohl ein einzelnes Exponentialmodell (I(t)=I₀e^−t/τ) eine Vereinfachung darstellt – mehrere Rekombinationszentren erfordern oft multi-exponentielle Fits – liefert es eine durchschnittliche Lebensdauer τ, die die gesamte PL-Dynamik erfasst. Die resultierenden Lebensdauern für S1–S4 sind in Abbildung 4a dargestellt, die entsprechenden Rekombinationsraten k=1/τ in Abbildung 4b. Die zugspannungs-freigesetzten Proben S2 und S4 zeigen niedrigere k-Werte über alle Temperaturen, was auf reduzierte Gesamtrekombination hinweist. Zudem ist die Temperaturabhängigkeit von k für diese Proben steiler, was die dominante Rolle nicht-strahlender Rekombination bei erhöhten Temperaturen widerspiegelt. Durch Kombination von k mit dem relativen PL-Wirkungsgrad η (definiert als Verhältnis der PL-Intensität bei Temperatur T zu der bei 0 K) werden die strahlenden (k_r=kη) und nicht-strahlenden (k_nr=k(1−η)) Komponenten extrahiert, wie für S2 in Abbildung 5b illustriert.

Abbildung 5a zeigt die Temperaturabhängigkeit der relativen PL-Wirkungsgrade. S2 und S4 erreichen Wirkungsgrade bis 17 %, weit über den 2,5 % der regulären S1 und 1,6 % der InGaN-Abstandsschicht-S3. Da PL-Intensität nur strahlende Rekombination reflektiert, misst η direkt den Anteil k_r/k. Die extrahierten k_r und k_nr für alle Proben sind in Abbildungen 6a und 6b zusammengefasst. Bei 300 K betragen die nicht-strahlenden Raten für S2 und S4 (2,5–2,8)×10⁻² s⁻¹, deutlich niedriger als für S1 (3,6×10⁻² s⁻¹) und S3 (4,7×10⁻² s⁻¹). Dies bestätigt, dass Spannungsfreisetzung defektvermittelte nicht-strahlende Pfade unterdrückt. Umgekehrt bleiben die strahlenden Raten für S2 und S4 hoch und temperaturstabil (≈5,7–5,8×10⁻³ s⁻¹ bei 300 K) im Vergleich zu S1 (9×10⁻⁴ s⁻¹) und S3 (7×10⁻⁴ s⁻¹). Die Stabilität von k_r deutet darauf hin, dass tiefe strahlende Zentren in den InGaN-Wells die Rekombination dominieren, während flache Grenzflächenzustände – gefördert durch Zugspannung – in den spannungsfreigesetzten Strukturen unterdrückt werden.

Schlussfolgerungen

Temperaturabhängige SSPL- und TRPL-Studien an InGaN/GaN MQWs auf Silizium zeigen, dass die Einbindung von Si-δ-Dotierung oder AlGaN-Abstandsschichten die Gesamtrekombinationsraten signifikant reduziert und den PL-Wirkungsgrad auf 17 % steigert, verglichen mit 2,5 % für die reguläre Struktur und 1,6 % für die InGaN-Abstandsschicht-Variante. Die Verbesserung resultiert primär aus niedrigeren nicht-strahlenden Raten – zurückzuführen auf weniger Versetzungen und Risse – und aus stabileren, höheren strahlenden Raten, die die Dominanz tiefer strahlender Zentren in den InGaN-Wells widerspiegeln, wenn Zugspannung gemildert wird. Diese Ergebnisse liefern einen klaren Pfad zur Optimierung der MQW-LED-Leistung auf Silizium durch Spannungsengineering mittels δ-Dotierung oder kompositorischer Abstandsschichten.

Abkürzungen

IQE

Interner Quantenwirkungsgrad

LD

Laserdiode

LED

Lichtemittierende Diode

MQW

Mehrfach-Quantenwelle

PL

Photolumineszenz

SSPL

Stationäre Photolumineszenz

TRPL

Zeitaufgelöste Photolumineszenz