Steigerung der InGaN/GaN-µLED-Effizienz durch Dünnen von Quantenbarrieren zur Reduzierung der Oberflächenrekombination

Zusammenfassung

Aufgrund des hohen Oberflächen-Volumen-Verhältnisses leiden InGaN-basierte Mikro-Leuchtdioden (µLEDs) stark unter Oberflächenrekombination, die durch Seitenwanddefekte induziert wird. Zudem wird die Stromausbreitung bei abnehmender Chipgröße verstärkt, was die Ladungsträgerinjektion und die externe Quantenausbeute (EQE) weiter limitiert. In dieser Arbeit schlagen wir vor, die nicht-strahlende Rekombinationsrate an Seitenwanddefekten durch Steuerung des Stromausbreitungseffekts zu reduzieren. Dazu verringern wir den vertikalen Widerstand gezielt durch Reduzierung der Quantenbarrendicke, sodass der Strom weniger horizontal zu den Seitenwanddefekten ausbreitet. Dadurch werden deutlich weniger Ladungsträger durch nicht-strahlende Oberflächenrekombination verbraucht. Unsere berechneten Ergebnisse zeigen, dass die unterdrückte Oberflächenrekombination die Lochinjektionseffizienz begünstigt. Wir fertigten zudem µLEDs an, die auf Si-Substraten gewachsen sind, und die Messergebnisse stimmen mit den numerischen Berechnungen überein: Die EQE der vorgeschlagenen µLEDs mit entsprechend dünnen Quantenbarrieren kann dank des geringeren Stromausbreitungseffekts und der verringerten nicht-strahlenden Oberflächenrekombination gesteigert werden.

Einleitung

Aufgrund ihrer charakteristischen Eigenschaften hoher Helligkeit, geringem Stromverbrauch und langer Lebensdauer [1] haben III-Nitrid-basierte Leuchtdioden (LEDs) großes Forschungsinteresse geweckt [2, 3]. Bisher wurden enorme Fortschritte bei großflächigen InGaN/GaN-Blau-LEDs erzielt und diese kommerzialisiert [3], die Anwendung in Festkörperbeleuchtung und großflächigen Paneldisplays finden. Herkömmliche InGaN/GaN-LEDs weisen jedoch eine geringe Modulationsbandbreite auf, was sie für z. B. sichtbare Lichtkommunikation (VLC) [4-6] ungeeignet macht. Gleichzeitig führt die große Chipgröße zu geringer Pixelkapazität für Anwendungen wie Smartphone-Displays oder Wearables. Daher haben InGaN/GaN-Mikro-LEDs (µLEDs) mit Chipgrößen unter 100 µm derzeit große Aufmerksamkeit. Trotz der genannten Vorteile bleiben viele Probleme für die Weiterentwicklung von µLEDs ungelöst, wie hochpräziser Massentransfer [7-9] und größenabhängige Effizienz [10]. Letztere resultiert aus Oberflächenschäden durch Trockenätzen bei der Mesastrukturierung, wodurch große Defektzahlen entstehen, die nicht-strahlende Oberflächenrekombination verursachen. Für verschiedene optoelektronische Bauelemente sind Kristallqualität und Ladungstransport wesentliche Parameter, die die fotoelektronischen Eigenschaften beeinflussen [11-16]. Einzigartig für µLEDs ist, dass die Oberflächenrekombination an defekten Bereichen die interne Quantenausbeute (IQE) signifikant reduzieren kann [17]. Kürzlich fanden Kou et al. zudem, dass mit abnehmender Chipgröße Löcher leichter von Defekten eingefangen werden und die Lochinjektionsfähigkeit bei µLEDs mit kleinerer Chipgröße noch schlechter werden kann [18]. Daher ist es wichtig, die Seitenwanddefektdichte zu reduzieren. Eine sehr praktische Methode zur Passivierung von Seitenwanddefekten ist die Abscheidung einer dielektrischen Passivierungsschicht [19], realisierbar durch plasmaunterstützte chemische Gasphasenabscheidung (PECVD) oder atomare Lagenschichtung (ALD). Es zeigt sich, dass die ALD-Technik aufgrund der noch besseren Schichtqualität Seitenwanddefekte besser annihilieren kann [20]. Die Seitenwanddefektzahl kann durch thermisches Glühen der Passivierungsschicht weiter verringert werden [21], was selbst für 6 µm × 6 µm µLEDs eine gesteigerte EQE zeigt. Bekanntlich wird die Stromausbreitung bei weiter abnehmender Chipgröße aufgrund des reduzierten lateralen Widerstands noch besser [22]. Daher schlagen wir vor, den vertikalen Widerstand zu reduzieren, um den Strom besser innerhalb der Mesas zu begrenzen, wodurch Ladungsträger von Seitenwanddefekten ferngehalten und die nicht-strahlende Oberflächenrekombination unterdrückt wird.

Zur Erreichung dieses Ziels schlagen wir vor, die Dicke der Quantenbarrieren zu verringern, um die Energiebarrieren und den vertikalen Widerstand zu steuern. Unsere numerischen Berechnungen zeigen, dass der Strom lateral stärker in den Mesa eingeschlossen werden kann, was den Lochverbrauch durch nicht-strahlende Oberflächenrekombination reduziert. Die verringerte Oberflächenrekombination erleichtert laut unserem früheren Bericht [18] auch die Lochinjektion. Darüber hinaus homogenisieren die gedünnten Quantenbarrieren die Lochverteilung über die Mehrfach-Quantenwellen (MQWs). Experimentelle Ergebnisse zeigen, dass die EQE für µLEDs mit reduzierter Quantenbarrendicke verbessert wird.

Forschungsmethoden und Physikalische Modelle

Um die Wirksamkeit der vorgeschlagenen Strukturen bei der Unterdrückung der Oberflächenrekombination, der Förderung der Lochinjektion und der Verbesserung der EQE für InGaN-µLEDs nachzuweisen, wurden verschiedene µLED-Sets entworfen, die auf [111]-orientierten Si-Substraten mittels Metalorganischer Chemischer Gasphasenabscheidung (MOCVD) [23, 24] gewachsen sind. Alle Bauelemente besitzen eine 4 µm dicke n-GaN-Schicht mit einer Elektronenkonzentration von 5 × 10¹⁸ cm⁻³. Anschließend werden vier Paare In_0.18Ga_0.82N/GaN MQWs zur Photonenerzeugung genutzt. Die strukturellen Informationen sind in Tabelle 1 dargestellt. Darauf folgt eine 26 nm dicke p-Al_0.15Ga_0.85N-Schicht als p-typige Elektronenblockierschicht (p-EBL) mit einer Lochkonzentration von 3 × 10¹⁷ cm⁻³, die mit einer 100 nm dicken p-GaN-Schicht (Lochkonzentration 3 × 10¹⁷ cm⁻³) abgeschlossen wird. Schließlich werden beide µLED-Proben mit einer 20 nm dicken p-GaN-Schicht abgedeckt. Alle untersuchten InGaN-basierten blauen µLEDs haben eine Chipabmessung von 10 × 10 µm². Eine 200 nm dicke ITO-Schicht dient als Stromausbreitungsschicht, die bei 500 °C für 120 s geglüht wird, um ohmschen Kontakt mit der p-GaN-Schicht herzustellen. Anschließend wird eine Ti/Al/Ni/Au-Legierung simultan auf der Stromausbreitungsschicht und der n-GaN-Schicht als p- bzw. n-Elektrode abgeschieden.

Um die Bauelementphysik tiefgehend zu beleuchten, werden die untersuchten Bauelemente mit APSYS [25, 26] berechnet, das Drift-Diffusions-, Schrödinger- und Poisson-Gleichungen selbstkonsistent löst. Die Lichtextraktionsausbeute wird für Flip-Chip-Bauelemente auf 88,1 % gesetzt [27]. Das Energiebandoffset-Verhältnis zwischen Leitungs- und Valenzband in den InGaN/GaN MQWs wird auf 70:30 festgelegt [28]. Trägerverluste durch nicht-strahlende Rekombination werden in den Berechnungen berücksichtigt, einschließlich Auger-Rekombination mit einem Rekombinationskoeffizienten von 1 × 10⁻³⁰ cm⁶s⁻¹ und Shockley-Read-Hall (SRH)-Rekombination mit einer Trägerlebensdauer von 100 ns [29]. Die nicht-strahlende Rekombination an Mesa-Oberflächen kann für µLEDs nicht vernachlässigt werden. Zur genauen Modellierung der Oberflächenrekombination werden die Fallenniveaus für Elektronen und Löcher auf 0,24 eV unter dem Leitungsband (E_c − 0,24 eV) bzw. 0,46 eV über dem Valenzband (E_v + 0,46 eV) gesetzt. Für Elektronenfallen werden ein Einfangquerschnitt von 3,4 × 10⁻¹⁷ cm² und eine Fallendichte von 1 × 10¹³ cm⁻³ angesetzt [30]. Für Löcher betragen Einfangquerschnitt 2,1 × 10⁻¹⁵ cm² und Fallendichte 1,6 × 10¹³ cm⁻³ [31]. Weitere Parameter finden sich anderswo [32].

Ergebnisse und Diskussion

Nachweis der verbesserten Stromeinschluss im Mesa-Bereich durch Dünnen der Quantenbarrieren für µLEDs

Es ist bekannt, dass eine begünstigte Lochinjektion erzielt werden kann, wenn die Quantenbarrieren dünn werden [33]. Unklar war jedoch, ob dünne Quantenbarrieren helfen, den Strom innerhalb der Mesas für µLEDs einzuschließen. Um dies zu klären, betrachten wir µLEDs A, B und C, deren Quantenbarrendicken laut Tabelle 1 auf 6 nm, 9 nm und 12 nm eingestellt sind. Um den Einfluss der Oberflächenrekombination auf die Trägerverteilung auszuschließen [18], werden keine Fallen im Mesa-Randbereich berücksichtigt. Abb. 1 zeigt die berechnete EQE und optische Leistung in Abhängigkeit der Injektionsstromdichte für µLEDs A, B und C. Wie in Abb. 1 dargestellt, steigen sowohl EQE als auch optische Leistung bei Verringerung der Quantenbarrendicke: Die EQE-Werte für µLEDs A, B und C betragen bei 40 A/cm² 28,8 %, 24,0 % und 22,2 %.

Abb. 2 zeigt die Lochkonzentrationsprofile im MQW-Bereich für µLEDs A, B und C bei einer Stromdichte von 40 A/cm². Bei verringerter Quantenbarrendicke nimmt die Lochkonzentration in den Quantenwellen zu. Gleichzeitig wird die räumliche Gleichmäßigkeit der Lochverteilung in den vier Quantenwellen verbessert. Die Ergebnisse für µLEDs stimmen somit mit denen für großflächige LEDs überein: Angemessen dünne Quantenbarrieren können den Lochtransport fördern [33]. Wie erwähnt, kann der Strom weniger zum Mesa-Rand ausbreiten, wenn dünne Quantenbarrieren verwendet werden. Wir zeigen daher die laterale Lochverteilung in der ersten Quantenwelle, die der p-EBL am nächsten liegt, in Abb. 3a. Die Lochkonzentration nimmt mit zunehmender lateraler Position vom p-Elektroden weg ab. Wir berechnen dann den Abfallgrad für Löcher, definiert als p_left−p_right/p_left, wobei p_left und p_right die Lochkonzentration am linken bzw. rechten Mesa-Rand sind. Die Abfallgrade betragen 10,7 %, 10,3 % und 9,8 % für µLEDs A, B und C. Zur besseren Veranschaulichung normieren wir die laterale Lochkonzentration in Abb. 3b, was ebenfalls zeigt, dass der Abfallgrad mit dünner werdenden Quantenbarrieren zunimmt.

Abb. 4a–c zeigt die Energiebanddiagramme für µLEDs A, B und C. Es veranschaulicht, dass die Valenzband-Barrierehöhen für alle Quantenbarrieren abnehmen, wenn die Quantenbarrendicke reduziert wird. Die reduzierte Valenzband-Barriere kann den Lochtransport über den MQW-Bereich erleichtern, was mit Abb. 2 übereinstimmt. Andererseits erzeugt eine Verdünnung der Quantenbarrieren einen reduzierten vertikalen Widerstand. Laut Che et al. [34] kann bei reduziertem vertikalem Widerstand die laterale Stromausbreitung unterdrückt werden, sodass der Strom vom Mesa-Rand fernbleibt. Diese Spekulation wird durch Abb. 3a und b bestätigt.

Wie oben erwähnt, wird die Stromausbreitung durch Verdickung der Quantenbarrieren verstärkt, was die Trägerrekombinationsprozesse beeinflusst. Abb. 5 zeigt die Verhältnisse zwischen SRH-Rekombination und strahlender Rekombination am Mesa-Rand. Das Verhältnis wird berechnet als ∫R_SRH(x)dx / ∫R_rad(x)dx über die MQW-Dicke. Abb. 5 zeigt, dass die R_SRH/R_rad-Verhältnisse am Mesa-Rand mit zunehmender Quantenbarrendicke abnehmen, was bedeutet, dass die strahlende Rekombinationsrate durch Verbesserung der Stromausbreitung für ideale µLED-Architekturen gesteigert werden kann. Dies bedeutet, dass µLEDs aufgrund der stark reduzierten Chipgröße eine exzellente Stromausbreitung besitzen [21, 22]. Beachten Sie, dass für Abb. 5 noch keine Oberflächenrekombination berücksichtigt wurde. Daher kann spekuliert werden, dass der deutlich bessere Stromausbreitungseffekt bei realistischen µLEDs die strahlende Trägerrekombination opfern kann, was durch Berücksichtigung von Oberflächenunvollkommenheiten modelliert werden kann – die detaillierte Diskussion folgt.

Reduzierte Oberflächenrekombination durch MQWs mit dünnen Quantenbarrieren

Um den Einfluss der Oberflächenrekombination auf die Lochinjektion für µLEDs mit unterschiedlichen Quantenbarrendicken zu untersuchen, entwerfen wir µLEDs I, II und III. Die strukturellen Informationen der MQWs für µLEDs I, II und III sind identisch mit denen für µLEDs A, B und C (Tabelle 1), außer dass für µLEDs I, II und III Oberflächendefekte berücksichtigt werden, wobei die Breite des defekten Bereichs auf 0,5 µm vom geätzten Mesa-Rand gesetzt wird.

Die numerisch berechneten EQE und optische Leistung als Funktion der Stromdichte sind in Abb. 6 dargestellt. Abb. 6 zeigt, dass bei Berücksichtigung der nicht-strahlenden Oberflächenrekombination die optische Intensität signifikant abnimmt. Dies bestätigt weiter, dass die nicht-strahlende Oberflächenrekombination für µLEDs nicht vernachlässigt werden kann [10, 17, 18]. Gleichzeitig stimmen die Ergebnisse mit Abb. 1 überein: EQE und optische Leistung steigen bei abnehmender Quantenbarrendicke, z. B. hat µLED I mit der dünnsten Quantenbarriere die größte EQE und optische Leistung. Die experimentell gemessenen EQE für µLEDs I und III sind in Inset Abb. 6a dargestellt und zeigen den gleichen Trend wie die numerischen Berechnungen. Zudem messen und zeigen wir die normierten Elektrolumineszenz-(EL)-Spektren für µLEDs I und III in Abb. 6b und c. Die Peak-Emissionswellenlänge aller getesteten µLEDs beträgt ~450 nm. Die gemessene EL kann durch unsere Modelle reproduziert werden, was darauf hindeutet, dass die verwendeten physikalischen Parameter korrekt gesetzt sind, z. B. der Polarisationsgrad und die InN-Zusammensetzung in den MQWs, die die Emissionswellenlänge bestimmen.

Um den Effekt der Seitenwanddefekte auf die Lochinjektionseffizienz für µLEDs I, II und III zu zeigen, werden die Lochkonzentrationen in Abb. 7 dargestellt. Die Lochkonzentration in Abb. 7a wird im mittleren Bereich der Bauelemente gemessen (wie durch den roten Pfeil im Inset von Abb. 7a angezeigt). Abb. 7b zeigt die Lochkonzentration im defekten Bereich (roter Pfeil im Inset von Abb. 7b). Wie Abb. 7a und b illustrieren, begünstigt die reduzierte Quantenbarrendicke den Lochtransport über die MQWs sowohl im nicht-defekten als auch im Seitenwandbereich. Die Ergebnisse stimmen mit Abb. 2 überein. Der Vergleich zwischen Abb. 7a und b zeigt, dass die Lochinjektionseffizienz an den defekten Seitenwandbereichen offensichtlich niedriger ist als im nicht-defekten Bereich. Dies stimmt gut mit Kou et al. [18] überein und bestätigt, dass es im Wesentlichen erforderlich ist, den Strom durch angemessene Reduzierung der Quantenbarrendicke weniger zu den defekten Seitenwänden ausbreiten zu lassen (siehe Abb. 3a und b).

Wir wiederholen unsere Analyse aus Abb. 5, deren Werte nun in Abb. 8 dargestellt sind. Das R_SRH/R_rad-Verhältnis am Mesa-Rand nimmt zu, wenn die Quantenbarriere verdickt wird, was einzig und allein der signifikant verstärkten nicht-strahlenden Oberflächenrekombinationsrate zuzuschreiben ist. Wie vorgeschlagen, erlauben dicke Quantenbarrieren dem Strom, die Mesa-Ränder zu erreichen und die Oberflächenrekombination auszulösen. Consequently wird die nicht-strahlende Rekombination an den Seitenwänden extrem stark und überwiegt sogar die strahlende Rekombinationsrate.

Fazit

Zusammenfassend haben wir numerisch den Einfluss unterschiedlicher Quantenbarrendicken auf die Lochinjektion und Stromausbreitung für InGaN-basierte µLEDs untersucht und demonstriert. Die Ergebnisse zeigen, dass durch Verdünnen der Quantenbarrendicke eine bessere Stromeinschluss im Mesa-Bereich ermöglicht wird. Entsprechend kann die Stromausbreitung gut gemanagt werden, um von den Mesa-Rändern fernzubleiben, was die nicht-strahlende Oberflächenrekombination unterdrückt. Sowohl numerisch als auch experimentell beobachten wir eine verbesserte externe Quantenausbeute für InGaN-basierte µLEDs mit angemessen dünnen Quantenbarrieren. Wir glauben, dass der vorgeschlagene Ansatz vielversprechend ist, um den Flaschenhals zu beseitigen, der die Entwicklung hochperformanter µLEDs limitiert. Zudem wird das in dieser Arbeit präsentierte Bauelementphysik-Verständnis von InGaN-basierten µLEDs vertieft.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die Daten und Analysen der aktuellen Arbeit sind auf angemessene Anfrage bei den korrespondierenden Autoren erhältlich.

Abkürzungen

µLEDs:

Mikro-Leuchtdioden

EQE:

Externe Quantenausbeute

LEDs:

Leuchtdioden

InGaN:

Indium-Gallium-Nitrid

GaN:

Gallium-Nitrid

VLC:

Sichtbare Lichtkommunikation

IQE:

Interne Quantenausbeute

PECVD:

Plasmaunterstützte chemische Gasphasenabscheidung

ALD:

Atomare Lagenschichtung

MQWs:

Mehrfach-Quantenwellen

MOCVD:

Metalorganische chemische Gasphasenabscheidung

p-EBL:

p-Typige Elektronenblockierschicht

APSYS:

Advanced Physical Models of Semiconductor Devices

SRH:

Shockley-Read-Hall