Optische Leistung von InGaN/GaN-Quantenfilmen: Einfluss der GaN-Kapenschichtdicke

Zusammenfassung

Drei InGaN/GaN-Mehrfachquantenfilm (MQW)-Proben mit variierender GaN-Kapenschichtdicke wurden durch metalorganische chemische Gasphasenabscheidung (MOCVD) gezüchtet, um die optischen Eigenschaften zu untersuchen. Wir fanden heraus, dass eine dickere Kapenschicht effektiver das Verdunsten der In-Zusammensetzung in der InGaN-Quantenfilm-Schicht verhindert. Darüber hinaus wird der quantenkonfinierte Stark-Effekt (QCSE) mit zunehmender Dicke der GaN-Kapenschicht verstärkt. Im Vergleich zu den Elektrolumineszenz-Messergebnissen konzentrieren wir uns auf den Unterschied der Lokalisierungszustände und Defekte in den drei Proben, die durch verschiedene Kapendicken induziert werden, um die Anomalien in den Raumtemperatur-Photolumineszenz-Messungen zu erklären. Wir fanden heraus, dass eine zu dünne GaN-Kapenschicht die Inhomogenität der Lokalisierungszustände in der InGaN-QW-Schicht verschlimmert, während eine zu dicke GaN-Kapenschicht mehr Defekte in der GaN-Kapenschicht erzeugt.

Einleitung

InGaN/GaN-Mehrfachquantenfilm (MQW)-Strukturen werden in sichtbaren Leuchtdioden (LEDs) und Laserdioden (LDs) als Aktivbereich weit verbreitet eingesetzt und haben großen Erfolg erzielt [1-4]. Die Verbesserung der Qualität von InGaN/GaN-MQWs ist technologisch wichtig für die Realisierung leistungsstarker GaN-basierter LEDs und LDs. In früheren Untersuchungen wurde festgestellt, dass hochtemperatur-gewachsener GaN (HT-GaN) Quantenbarrieren (QBs) vorteilhaft sind, um die Kristallqualität und Leuchtintensität von InGaN/GaN-Quantenfilmen zu verbessern [5, 6]. Aufgrund der schwachen In-N-Bindungsstärke ist die Wachstumstemperatur der InGaN-Quantenfilm-Schichten (QWs) generell niedriger als die der GaN-QBs, um einen hohen In-Gehalt zu erhalten. Dies kann dazu führen, dass Indiumatome aus dem InGaN-QW während des Wachstums der GaN-QB bei höherer Temperatur verdunsten. Das Einfügen einer niedrigtemperatur-gewachsenen GaN-Kappe (LT-GaN-Kappe) zwischen InGaN-QW und GaN-QB hat sich als wirksam erwiesen, um die Desorption der In-Zusammensetzung zu reduzieren, was die Gleichmäßigkeit der Dicke der InGaN-QW-Schicht und die Verteilung der In-Zusammensetzung verbessern kann [7-9]. Wenn jedoch die Wachstumstemperatur der GaN-Kapenschicht sinkt, wird die Migrationsfähigkeit der Adatome schwächer, was zu einer Verschlechterung der GaN-Materialien führt. Zudem wird berichtet, dass die Anzahl der Defekte mit zunehmender Dicke der niedrigtemperatur-gewachsenen GaN-Kapenschicht zunimmt, was nicht zur Verbesserung der Gleichmäßigkeit der Indiumatome-Verteilung und der Leuchtintensität von InGaN-Quantenfilmen beiträgt [10]. Viele frühere Berichte konzentrierten sich nicht auf den Einfluss von Lokalisierungszuständen auf Lumineszenzeigenschaften im Aktivbereich mit verschiedenen GaN-Kapendicken. In dieser Arbeit verwenden wir Röntgenbeugung (XRD), Elektrolumineszenz (EL) und Photolumineszenz (PL), um den Einfluss der Dicke der niedrigtemperatur-gewachsenen GaN-Kapenschicht auf die Struktur und Lumineszenzeigenschaften der InGaN/GaN-MQWs zu untersuchen und die Rolle der Lokalisierungszustände in den Lumineszenzeigenschaften durch temperaturabhängige PL-Experimente detailliert zu beschreiben.

Methoden

Drei InGaN/GaN-MQW-Proben wurden auf c-Ebene-Saphirsubstraten durch metalorganische chemische Gasphasenabscheidung (MOCVD) gezüchtet. Alle Proben enthalten dieselben Strukturen, bestehend aus einer ungedopten GaN-Pufferschicht (1,2 μm), einer Si-dotierten n-GaN-Schicht (1 μm), einem zweiperiodigen InGaN/GaN-MQW-Aktivbereich und einer Mg-dotierten p-GaN-Schicht (40 nm). Im Prozess des Wachstums des InGaN/GaN-Aktivbereichs waren die Wachstumsbedingungen der InGaN-QWs identisch; eine dünne LT-GaN-Kapenschicht wurde bei derselben Temperatur wie der InGaN-QW (710 °C) gezüchtet, um Indiumverdunstung zu verhindern, und die Wachstumszeit der LT-GaN-Kapenschicht betrug 150 s, 300 s und 500 s für Probe A, B und C jeweils; dann wurde die Wachstumstemperatur der GaN-QB auf 810 °C erhöht, um die Materialqualität der GaN-QB zu verbessern, und die Wachstumszeit der HT-GaN-QB war für diese Proben identisch. Röntgenbeugung (XRD) wurde verwendet, um die strukturellen Parameter dieser drei Proben zu bestimmen. Elektrolumineszenz (EL) und Raumtemperatur-Photolumineszenz (PL) wurden durchgeführt, um die optischen Eigenschaften der Aktivbereiche zu charakterisieren.

Die EL-Spektren wurden mit einem Ocean Optics HR2000 Hochauflösungsspektrometer bei Gleichstrom (DC) gemessen, wobei die Ausgangsleistung mit einer Si-Photodiode detektiert wird, und die EL-spektrale Peakenergie und FWHM durch ein Monochromator und ein Photomultiplier-Röhre detektiert werden. Für die PL-Messung wurde ein λ = 325 nm kontinuierlicher Wellen-He-Cd-Laser als Anregungsquelle verwendet, mit einer einfallenden optischen Leistung von 3 mW und einem Fleckengröße von 0,5 mm². Temperaturabhängige PL-Messungen von 30 K bis 300 K wurden aufgezeichnet, um den Einfluss von Lokalisierungszuständen auf Lumineszenzeigenschaften zu analysieren, indem ein 405 nm GaN-Halbleiterlaser mit 5 mW Emissionsleistung als Anregungsquelle verwendet wurde. Die Probe wurde mit freiströmendem flüssigem Helium gekühlt und ein Closed-Cycle-Kühlschrank von CTI Cryogenics wurde für die temperaturabhängigen Messungen verwendet.

Ergebnisse und Diskussion

Abbildung 1a zeigt die Beugungsmuster der (0002)-Ebene, aufgenommen durch ω-2θ-Scan für diese Proben. Die Satellitenpeaks dieser Proben sind deutlich sichtbar, was auf eine feine periodische Struktur und scharfe Grenzflächen in diesen MQWs hinweist. Wir verwenden SmartLab Studio II und Global Fit Programm (das eine fortschrittliche parallele Temperier-basierte Anpassungsmethode bietet, um die vom SmartLab-Diffraktometer generierten Daten zu analysieren), um den durchschnittlichen In-Gehalt, QB- und QW-Dicke zu erhalten, wie in Tabelle 1 dargestellt. Es ist deutlich zu erkennen, dass der In-Gehalt im QW mit zunehmender Dicke der LT-GaN-Kapenschicht zunimmt, was darauf hindeutet, dass eine dickere Kapenschicht effektiver die Verdunstung der In-Zusammensetzung verhindert. Abbildung 1b zeigt die reziproke Raumabbildung (RSM) von Probe C. Der Haupt-GaN-Peak und die Satellitenpeaks liegen auf einer Linie, was suggeriert, dass die QW-Schichten mit dem höchsten In-Gehalt in allen Proben vollständig verspannt sind. Daher sollte der Einfluss des piezoelektrischen Feldes auf die Leuchteigenschaften berücksichtigt werden.

Abbildung 2 zeigt die EL-Spektren der Proben A, B und C unter 5 mA Strom. Die Peakwellenlänge beträgt 453,6 nm, 456,3 nm und 466,7 nm für Proben A, B und C jeweils. Aus den XRD-Messungsergebnissen führt die erhöhte In-Zusammensetzung in den QWs mit zunehmender Dicke der LT-GaN-Kapenschicht zu einem Rotverschiebung des EL-Peakenergies. Wir stellten auch fest, dass die EL-Intensität mit zunehmender LT-GaN-Kapenschichtdicke abnimmt. Es ist bekannt, dass eine dickere GaN-Barriereschicht (die Gesamtdicke der LT-GaN-Kapenschicht und HT-GaN-QB) die Distanz der Löcher von der p-GaN zum Aktivbereich erhöht, was zu einer Verringerung der Lochinjektionseffizienz führt, was zu einer Abnahme der EL-Intensität führt [11, 12]. Zudem verstärkt die Zunahme der In-Zusammensetzung das piezoelektrische Feld in der InGaN-QW-Schicht, sodass die Energiebandneigung verschärft wird, was zu einer Rotverschiebung der Spitzenemission und einer verringerten Leuchteffizienz führt, was als quantenkonfinierter Stark-Effekt (QCSE) bekannt ist [13-15]. Um den Einfluss von QCSE auf EL zu überprüfen, sind Peakenergie und FWHM von EL in Abhängigkeit von verschiedenen Injektionen in Abb. 3 dargestellt. Mit zunehmendem Injektionsstrom kann die Blaue Verschiebung des Emissionspeaks auf den Bandfüllungseffekt und die durch den Elektronen-Screening-Effekt kompensierte QCSE zurückgeführt werden [16-18]. Da Probe C mit dem höchsten In-Gehalt das tiefste Potentialtopf und das stärkste piezoelektrische Feld hat, sind der Bandfüllungseffekt und der Ladungsscreening-Effekt am signifikantesten, sodass die Blaue Verschiebung der EL-Peakenergie für Probe C am größten ist (166 meV). Der Bandfüllungseffekt und der Ladungsscreening-Effekt in Probe A sind am schwächsten, sodass die Bandlückenschrumpfung aufgrund des thermischen Effekts unter hohem Injektionsstrom (50 mA) allmählich dominiert, was zu einer Rotverschiebung der Peakenergie führt. Für Probe A nimmt die FWHM mit zunehmendem Injektionsstrom zu, wie in Abb. 3b gezeigt, was darauf hindeutet, dass die EL-Spektralverbreiterung durch den Bandfüllungseffekt immer dominant ist. Es wurde berichtet, dass die Ladungsscreening des polarisierten elektrischen Feldes in den InGaN-QWs die Verengung der EL-Spektralbandbreite mit zunehmendem Injektionsstrom verursacht [19]. Daher sind für Proben B und C der Bandfüllungseffekt bei niedrigeren Injektionsströmen signifikant, und das EL-Spektrum wird verbreitert. Mit weiter zunehmendem Injektionsstrom übernimmt der Ladungsscreening-Prozess des polarisierten elektrischen Feldes allmählich die Kontrolle, sodass die FWHM abnimmt. Zudem stellten wir fest, dass der Strom, der dem Wendepunkt der FWHM vom Ansteigen zum Abfallen für Proben B und C entspricht, etwa 10 mA bzw. 20 mA beträgt, was ebenfalls impliziert, dass das piezoelektrische Feld in Probe C am stärksten ist.

Abbildung 4a zeigt die Raumtemperatur-PL-Spektren für Proben A, B und C bei 5 mW 405 nm GaN-Halbleiterlaser-Anregungsleistung. Die Peakwellenlänge beträgt 473,1 nm, 472,9 nm und 478,2 nm für Proben A, B und C jeweils. Da die PL-Intensität der Proben B und C in Abb. 4a relativ schwach ist, nutzten wir auch einen 325 nm He-Cd-Laser als Anregungsquelle für das Photolumineszenz-Experiment. Die PL-Experimentellergebnisse in Abb. 4a und b sind miteinander konsistent, was die Unsicherheit der aus Abb. 4a erhaltenen Experimentellergebnisse beseitigt. Im Vergleich zu den EL-Messungsergebnissen aus Abb. 2 fanden wir einige Anomalien in Abb. 4a: (1) Probe A enthält weniger In-Zusammensetzung als Probe B, aber die Peakwellenlänge von Probe A ist leicht länger als die von Probe B; (2) die PL-Intensität von Probe B und C ist ähnlich, und die Leuchtintensität von Probe A ist viel höher als die von Proben B und C. Um die relevanten Gründe für diese Anomalien zu finden, wurde temperaturabhängige PL (TDPL) für drei Proben durchgeführt, und die PL-Peakenergie als Funktion der Temperatur ist in Abb. 5 dargestellt. Für Probe B nimmt die Emissionspeakenergie monoton mit steigender Temperatur ab. Allgemein führt eine temperaturbedingte Bandlückenschrumpfung zu einer Rotverschiebung der Emissionsenergie. Für Probe A gibt es jedoch eine bemerkenswerte Blaue Verschiebung, wenn die Temperatur von 70 K auf 190 K ansteigt. Die thermische Umverteilung lokalisierter Exzitonen wurde eingeführt, um die anomale Emissionsblaue Verschiebung in TDPL zu erklären: mit steigender Temperatur wurden lokalisierte Exzitonen thermisch aktiviert und thermisch von den Potentialminima der Lokalisierungszustände in einen höheren Energiezustand übertragen [5, 20, 21]. Für Probe C ist die PL-Peakenergie im Bereich von 50 K bis 175 K fast unverändert, was darauf hindeutet, dass der Bandlückenschrumpfungseffekt und der Exzitonenlokalisierungseffekt sich gegenseitig aufheben.

Unter Berücksichtigung des Exzitonenlokalisierungseffekts kann das Bandschwanz-Modell zu folgendem Ausdruck revidiert werden, um die temperaturabhängige Emissionspeakenergie zu beschreiben [22, 23]:

$$ E_0(T) = E_0(0) - \frac{\alpha T^2}{T + \beta} - \frac{\sigma^2}{k_B T} $$ (1)

wobei E₀(0) die Bandlücke bei T = 0 ist, α und β Varshni-Parameter sind, k_B die Boltzmann-Konstante. Der dritte Term σ ist die Standardabweichung der lokalisierten Verteilung und beschreibt den Grad des Lokalisierungseffekts, d.h., ein größerer σ-Wert bedeutet eine stärkere Inhomogenität der Lokalisierungszustände. Die Fluktuation der In-Zusammensetzung in InGaN könnte der Hauptgrund für die Bildung des Bandschwanzes sein. Die Zustände in den Bandschwänzen bilden sich am minimalen lokalen Potentialenergie, ähnlich wie Quantenpunkte. Die Rekombination von Elektron-Loch-Paaren in diesen selbstgebildeten Quantenpunkten kann als lokalisierte Exzitonenrekombination betrachtet werden [24, 25]. Das Modell ist bei niedrigen Temperaturen nicht anwendbar, aufgrund starker Degenerierung und möglicher Abweichung vom Quasi-Gleichgewicht [20]. Der Anpassungsparameter σ beträgt 36,96 meV, 18,89 meV und 23,77 meV für Proben A, B und C jeweils, was impliziert, dass die Lokalisierungszustände von Probe A mit der dünnsten Kapenschicht am inhomogensten sind. Im Allgemeinen entstehen Lokalisierungszustände aus In-reichen Clustern mit unterschiedlichen Größen und der Fluktuation der QW-Dicke in InGaN-Legierungen. Daher glauben wir vernünftigerweise, dass eine dünnere LT-GaN-Kapenschicht Indium nicht effektiv vor Desorption schützen kann, wenn die Temperatur zum Wachsen der GaN-QB-Schicht erhöht wird. Der Prozess der zufälligen Indiumverdunstung führt zu Fluktuationen des In-Gehalts und der InGaN-QW-Dicke. Für Probe B ist die 1,8 nm dicke GaN-Kapenschicht dick genug, um In vor Desorption zu schützen und einen gleichmäßigeren InGaN-QW-Schicht zu bilden. Inhomogene Lokalisierungszustände behalten normalerweise einen tieferen Potentialzustand und führen zu einer Rotverschiebung der Emissionspeakenergie. Deshalb ist die Peakwellenlänge von Probe A länger als die von Probe B, wie aus Abb. 4 beobachtet. Zudem fördert eine Zunahme der In-Zusammensetzung in der InGaN-QW-Schicht auch die Bildung großer In-Cluster, was erklärt, warum der Exzitonenlokalisierungseffekt in Probe C mit dem höchsten Indiumgehalt leicht stärker ist als in Probe B.

Abbildung 6 zeigt die integrierte PL-Intensität als Funktion der Temperatur für Proben A und C, die gut durch folgenden Ausdruck angepasst werden kann [5, 26]:

$$ I(T) = \frac{1}{1 + \sum_i C_i \exp\left(-\frac{E_i}{k_B T}\right)} $$ (2)

wobei C_i eine Konstante ist, die der Dichte nicht-strahlender Rekombinationszentren entspricht, und E_i die Aktivierungsenergie nicht-strahlender Rekombinationszentren darstellt. Die Anpassungsparameter C_i und E_i sind in Tabelle 2 dargestellt. Es ist bemerkenswert, dass die Photomultiplier-Spannung im Gitterspektrometer für Probe B während der temperaturabhängigen PL-Messungen niedriger eingestellt war als für Proben A und C; daher ist die integrierte PL-Intensität von Probe B die niedrigste, aber dies beeinflusst die Anpassungsergebnisse nicht.

C₂ für Proben B und C sind größer als für Probe A, was darauf hindeutet, dass in einer dickeren LT-GaN-Kapenschicht mehr Defekte gebildet werden. Es wurde beobachtet, dass die Defekte in der LT-Kapenschicht mit zunehmender Dicke der LT-Kapenschicht zunehmen [6, 10]. Der Einfluss von Defekten in der LT-GaN-Kapenschicht neben dem Quantenfilm auf die PL-Intensität ist signifikant, da die Elektronen- und Lochwellenfunktionen in die Barrieren eindringen. Die Aktivierungsenergie von 79,67 meV (E_a2 für Probe A) bezieht sich auf die Emission von Löchern aus QWs, gefolgt von Fang durch Barrieredefekte und nicht-strahlender Rekombination, was mit Olaizolas Berichten konsistent ist [6]. Wir verglichen auch die Mikro-PL-Bilder der Proben A, B und C wie in Abb. 7 gezeigt. Die dunklen Flecken in den Mikro-PL-Bildern können der nicht-strahlenden Rekombination im InGaN/GaN-Aktivbereich zugeschrieben werden. Im Vergleich zu Probe A können in Proben B und C offensichtlich mehr große dunkle Flecken beobachtet werden, was darauf hindeutet, dass in einer dickeren LT-GaN-Kapenschicht mehr Defekte existieren. Im Allgemeinen wird thermisches Glühen nach der LT-Kapenschicht durchgeführt, um Indiumcluster in der InGaN-Schicht zu reduzieren und die Kristallqualität zu verbessern. Wenn die Kapenschicht zu dick ist, wird der Effekt des thermischen Glühens abgeschwächt, und die Bildung weiterer metallischer Indiumausscheidungen behindert die Diffusion der Adatome der GaN-Kapenschicht und führt zu mehr Defekten in der LT-Kapenschicht. Das Auftreten von mehr Defekten und stärkerem QCSE in InGaN/GaN-MQWs mit einer dickeren LT-GaN-Kapenschicht ist nachteilig für die Verbesserung der Leuchtintensität, warum ist dann die PL-Intensität von C vergleichbar mit B? Tatsächlich spielen Lokalisierungszustände auch eine wichtige Rolle bei der Verbesserung der Leuchteffizienz. Ladungsträger können in lokalisierte Zustände eingefangen werden und strahlend rekombinieren. Je stärker der Exzitonenlokalisierungseffekt, desto mehr Ladungsträger werden nicht in Defekte eingefangen, was zu erklären scheint, warum die PL-Intensität der Proben B und C ähnlich ist und die Leuchtintensität von Probe A viel höher ist als die der Proben B und C.

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend wurde der Einfluss der GaN-Kapenschichtdicke auf die optischen Eigenschaften untersucht. Die aus XRD-Messungen gewonnenen Ergebnisse zeigen, dass eine dickere Kapenschicht effektiver die In-Zusammensetzung vor Desorption schützt. QCSE wird verstärkt und die Lochinjektionseffizienz verringert sich mit zunehmender Dicke der GaN-Kapenschicht. Die verschiedenen Grade des Exzitonenlokalisierungseffekts, induziert durch unterschiedliche GaN-Kapenschichtdicken, erklären die Anomalien der PL-Peakwellenlänge und -intensität für die drei Proben. Eine zu dünne LT-Kapenschicht verschlimmert die Inhomogenität der Lokalisierungszustände in der InGaN-QW-Schicht, und eine zu dicke LT-Kapenschicht erzeugt mehr Defekte in der GaN-Kapenschicht. Daher ist die Optimierung der Dicke der LT-GaN-Kapenschicht ein Schlüsselfaktor zur Förderung der Gleichmäßigkeit und Emissionsintensität der InGaN-Aktivschicht.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf angemessene Anfrage beim korrespondierenden Autor erhältlich.

Abkürzungen

MOCVD:

Metalorganische chemische Gasphasenabscheidung

QCSE:

Quantenkonfinierter Stark-Effekt

MQWs:

Mehrfachquantenfilme

QB:

Quantenbarriere

LEDs:

Leuchtdioden

LDs:

Laserdioden

HT:

Hochtemperatur

LT:

Niedrigtemperatur

EL:

Elektrolumineszenz

TDPL:

Temperaturabhängige Photolumineszenz

XRD:

Röntgenbeugung

FWHM:

Halbwertsbreite