Wechselwirkung von Temperatur und Anregungsintensität auf die Photolumineszenzeigenschaften von InGaAs/GaAs-Oberflächenquantenpunkten

Einführung

Selbstorganisierte In(Ga)As/GaAs-Halbleiterquantenpunkte (QDs) haben aufgrund ihrer einzigartigen physikalischen Eigenschaften und ihres breiten Anwendungsspektrums seit 1992 großes Forschungsinteresse auf sich gezogen [1, 2]. Im Allgemeinen werden selbstorganisierte In(Ga)As-Halbleiter-QDs auf GaAs-Substraten gezüchtet und anschließend in einer GaAs-Matrix vergraben (vergrabene QDs oder BQDs), um die Wellenfunktion der Ladungsträger innerhalb der QDs in allen Dimensionen mit stabilen Barrieren zu begrenzen, die aus die Bandversätze von GaAs zu In(Ga)As. Solche In(Ga)As/GaAs-BQDs wurden weithin als Materialien für aktive Bereiche für viele Geräte wie Laser, Detektoren, Modulatoren, Photovoltaik, Speicherzellen usw. verwendet [3,4,5,6,7].

Wenn die In(Ga)As-QDs auf der GaAs-Oberfläche (Oberflächen-QDs oder SQDs) ohne eine GaAs-Deckschicht belassen und direkt der Luft ausgesetzt werden, ist die Begrenzung der Wellenfunktion in Wachstumsrichtung empfindlich an die chemische Zusammensetzung von . gekoppelt die Luft und die Umgebung. Infolgedessen reagiert ihr optisches und elektronisches Verhalten sehr empfindlich auf Schwankungen in dieser Umgebung [8,9,10,11]. Solche oberflächenempfindlichen Eigenschaften weisen darauf hin, dass SQD-Strukturen eine wichtige Rolle in Sensoranwendungen spielen könnten [12,13,14,15]. Beispielsweise wurden hochempfindliche Feuchtigkeitssensoren basierend auf selbstorganisierten InGaAs-SQDs vorgeschlagen [16].

Um solche oberflächensensitiven Detektionssysteme zu realisieren, ist es notwendig, die zugrunde liegenden physikalischen Mechanismen zu erforschen, die die optische Leistung und die Transportleistung in diesen In(Ga)As-SQD-Strukturen bestimmen. Zuvor haben wir eine Hybridstruktur mit InGaAs-SQDs untersucht und einen Ladungsträgertransferprozess zwischen den Oberflächenzuständen und den SQDs durch Photolumineszenz(PL)-Messung nachgewiesen [17]. In dieser Arbeit untersuchen wir weiter die optische Leistung von Komposit-Nanostrukturen, wobei die InGaAs-SQDs durch einen dicken GaAs-Spacer von einer InGaAs-BQD-Schicht getrennt sind, jedoch mit unterschiedlichen SQD-Oberflächendichten, die durch unterschiedliche Wachstumstemperaturen gesteuert werden. Solche SQDs verhalten sich je nach Oberflächenmorphologie anders als die BQDs. Insbesondere werden die PL-Spektren der bei 505 °C gewachsenen SQDs hinsichtlich Anregungsintensität und Temperatur sorgfältig untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die Wechselwirkung zwischen Oberflächenzuständen und SQDs stark von der Temperatur und Anregungsintensität abhängt.

Methoden

Fünf Proben wurden auf den halbisolierenden GaAs (001)-Substraten durch eine VEECO Gen-930-Molekularstrahlepitaxie (MBE) mit fester Quelle gezüchtet. Wie in Abb. 1a gezeigt, wurde die Substrattemperatur nach der Desorption der Oxidschicht und dem Wachstum eines 200 nm GaAs-Puffers bei 580 °C auf 475 °C, 490 °C, 505 °C, 525 °C oder 535  gesenkt °C, wobei 11 Monoschichten (MLs) von In_0,35 Ga_0,65 B. abgeschieden wurden, um die BQD-Schicht zu bilden. Darauf folgten 70 nm GaAs und weitere 11 ml In_0,35 . Ga_0,65 B. bei der gleichen Temperatur gezüchtet, um die SQDs zu bilden. Schließlich wurde die Probe unter Arsenfluss auf 300 °C abgekühlt und aus der MBE-Kammer genommen. Nach der Entnahme aus der MBE und zwischen den Experimenten wurden die Proben in einem trockenen Stickstoff-Gas-Kabinett bei Raumtemperatur gelagert.

a Die schematischen Diagramme der SQD-Beispielstruktur. b 0,5 μm × 0,5 μm AFM-Bilder der bei verschiedenen Temperaturen gewachsenen InGaAs-SQDs. c Die durchschnittliche Körpergröße und d Flächendichte der InGaAs-SQDs in Abhängigkeit von der Wachstumstemperatur aufgetragen

Die In_0.35 Ga_0,65 Als SQDs wurden für jede Probe durch Rasterkraftmikroskopie (AFM) unter Verwendung des Klopfmodus in Luft bei Raumtemperatur untersucht. Für PL-Messungen wurden die Proben in einen geschlossenen optischen JANIS CCS-150 Kryostat mit einem Vakuum von < 10 ⁻⁵ . geladen Torr und variable Temperatur (10–300 K). Die QD-Proben wurden mit einem 532 nm-Festkörperlaser durch eine x 20-unendlich-korrigierte Objektivlinse angeregt. Das PL-Signal wurde von derselben Objektivlinse gesammelt und auf den Eintrittsspalt eines 0,5-m-Acton-2500-Spektrometers fokussiert und anschließend von einem mit flüssigem Stickstoff gekühlten PyLoN-IR-CCD-Detektor von Princeton Instruments nachgewiesen.

Ergebnisse und Diskussion

Die Morphologie des In_0.35 Ga_0,65 Als SQDs wird für jede Probe untersucht, wie durch die AFM-Bilder in Fig. 1b und die extrahierte QD-Höhe in Fig. 1c sowie die QD-Dichte in Fig. 1d angezeigt. Bei allen Proben werden keine großen inkohärenten Inseln oder Defekte auf der Oberfläche gefunden, wie es für qualitativ hochwertige QD-Proben erwartet wird. Bei Wachstumstemperaturen von 475 auf 535 °C nimmt die Flächendichte der SQDs monoton von 9,86 × 10 ¹⁰ . ab bis 1,25 × 10 ¹⁰ cm ⁻² . Eine solche Änderung der QD-Dichte ist auf die Zunahme der Adatom-Diffusionslänge mit steigender Substrattemperatur zurückzuführen. Interessanterweise hängt die durchschnittliche Höhe von SQDs nicht monoton von der Wachstumstemperatur ab. Sie erreicht ein Maximum von 6,5 nm für die bei 520 °C gezüchtete Probe, was auf einen Indiumdesorptionseffekt bei höherer Wachstumstemperatur hinweist.

Die PL-Spektren wurden zunächst mit einer relativ geringen Anregungsintensität von 20 W/cm ² . gemessen bei 10 K. Wie in Abb. 2a–c gezeigt, zeigen die Spektren zwei offensichtliche Emissionsbanden für jede Probe. Die langwellige Emission wird den SQDs zugeschrieben, wobei der kürzere Wellenlängenpeak von den BQDs stammt. Hier finden wir unterschiedliche Merkmale der PL-Wellenlängen, volle Breite bei Halbmaxima (FWHMs) und Intensitäten zwischen den SQDs und BQDs. Die Rotverschiebung für die SQD-Emission in Bezug auf die BQD-Emission wird den Veränderungen der Spannung, der QD-Dimension und der Indiumvermischung vor und nach dem Wachsen der GaAs-Deckschicht zugeschrieben, dh die BQDs unterliegen einer größeren Druckspannung, einer kleineren durchschnittlichen QD-Höhe , und stärkere Vermischung mit einer entsprechenden Bandlückenverschiebung zu höheren Energien [18,19,20]. Die große FWHM der SQDs ist wahrscheinlich auf die Kopplung zwischen den Oberflächenzuständen und den eingeschlossenen Energiezuständen in den QDs zurückzuführen. Unter Berücksichtigung der PL-Intensität ist ersichtlich, dass die Emissionsintensität der BQDs immer viel stärker als die der SQDs ist und das integrierte PL-Intensitätsverhältnis in Bezug auf die bei unterschiedlichen Temperaturen gewachsenen Proben variiert. Die bei 505 °C gezüchteten Proben zeigen die maximale Intensität sowohl für BQDs als auch für SQDs, was auf die beste QD-Qualität für diese Probe hinweist.

a PL-Spektren, gemessen bei 10 K mit einer Anregungslaserintensität von 20 W/cm ² . b Extrahierte PL-Wellenlänge und c integrierte PL-Intensität als Funktion der Wachstumstemperatur. d PL-Spektren, gemessen bei 295 K mit einer Anregungslaserintensität von 200 W/cm ² . e PL-Wellenlänge und f integrierte PL-Intensität als Funktion der Wachstumstemperatur

Anschließend wurden PL-Spektren mit einer Anregungsintensität von 200 W/cm ² . gemessen bei Raumtemperatur. Wie in den Abb. 2d–f bewegen sich sowohl der SQD-Peak als auch der BQD-Peak mit steigender Temperatur von 10 K auf 295 K zu längeren Wellenlängen. Sowohl die Wellenlänge als auch die integrierte PL-Intensität folgen einem ähnlichen Verhalten wie bei 10 K. Aber interessanterweise haben wir finden Sie, dass das Verhältnis der PL-Intensitäten der BQDs zu den SQDs, integriert über die gesamte Breite jedes Bandes, bei niedrigen Temperaturen signifikant anders ist als bei 295 K, zum Beispiel beträgt es für die bei 505 °C gewachsene Probe ~ 6,7 at 10 K, während sie bei Raumtemperatur ~ 1,35 beträgt. Dies weist darauf hin, dass die SQDs und BQDs je nach SQD-Dichte, Temperatur und wahrscheinlich Anregungsintensität (d. h. der Ladungsträgerpopulation in den QDs) unterschiedliche Ladungsträgerrekombinationseigenschaften und zugrunde liegende Mechanismen für das Löschen von PL aufweisen. Es sind die Oberflächenzustände, die als nicht strahlende Zentren fungieren und photonenerzeugte Ladungsträger bei niedriger Temperatur „einfrieren“ können. Diese begrenzten Träger können jedoch bei hoher Temperatur thermisch aktiviert werden, um die SQD-Emission zu erhöhen [17]. Wir wählen die bei 505 °C gezüchtete Probe aus, um eine speziellere anregungsabhängige und temperaturabhängige PL-Untersuchung durchzuführen, da sie die beste QD-Qualität sowohl für SQDs als auch für BQDs zeigt.

Für die bei 505 °C gezüchtete Probe werden dann die PL-Spektren sowohl für SQDs als auch für BQDs als Funktion der Anregungslaserintensität bei Temperaturen von 10 K, 77 K, 150 K, 220 K und 295 K gemessen. Abbildung 3a zeigt die gemessenen Spektren bei 10 K als Beispiel. Aus den von der Anregungsintensität abhängigen PL-Spektren wird die integrierte PL-Intensität als Funktion der Anregungslaserintensität bei jeder Temperatur extrahiert. Wie in Abb. 3b–f gezeigt, nehmen die PL-Intensitäten mit zunehmender Anregungsintensität linear zu. Ein verallgemeinertes Potenzgesetz von I _PL = η × P ^α im niedrigen Anregungsbereich erfüllt ist, wobei P ist die Leistungsdichte des Anregungslasers und I _PL ist die integrierte Intensität der QD-Emission. Der Exponent α Es wird erwartet, dass , abhängig von den Strahlungsrekombinationsmechanismen, für die Exzitonenrekombination nahe Eins und für die Rekombination freier Träger nahe 2 ist. Der Koeffizient η ist eigentlich ein umfassendes Merkmal, das Absorption, Einfang und Rekombination von Exzitonen umfasst [21, 22]. Die Exponenten, α , und Koeffizienten, η , sind in Fig. 3g bzw. h aufgetragen. Sie werden durch Anpassen der experimentellen Daten in Abb. 3b–f für die fünf gemessenen Temperaturen 10 K, 77 K, 150 K, 220 K bzw. 295 K erhalten. Für BQDs und SQDs sind unterschiedliche Temperaturabhängigkeiten erkennbar.

a PL-Spektren als Funktion der Anregungsintensität für die bei 505 °C gewachsene Probe. b ~f Die integrierten PL-Intensitäten der BQDs und SQDs als Funktionen der Anregungsintensität bei 10 K, 77 K, 150 K, 220 K bzw. 295 K. g , h Die Potenzgesetzparameter α und η für BQDs und SQDs bei unterschiedlicher Temperatur. Hier sind die Linien nur Orientierungshilfen für das Auge

Für den Exponenten α , finden wir, dass es bei niedrigen Temperaturen zwischen 10 und 150 K für die BQDs tatsächlich Eins ist, aber mit steigender Temperatur von 150 auf 295 K auf 1,9 ansteigt. Dies deutet auf eine Exzitonenrekombination für die BQDs im Tieftemperaturbereich hin, aber a komplizierterer Trägerrekombinationsmechanismus für höhere Temperaturen. Für die reine Exzitonenrekombination ist der Koeffizient α , sollte kleiner als eins sein, da die Zunahme der Anregungsintensität die optische Dissipation infolge der erhöhten Lichtstreuung und der nichtstrahlenden Ladungsträgerverluste erhöht [21]. Für die SQDs gilt jedoch α ist beobachtbar größer (α = 1,2~1,3) als eins mit sehr geringer Variation über den gesamten Temperaturbereich von 10 bis 295 K. Daher ist die SQD-Emission bei niedriger Temperatur nicht rein exzitonartig. Es kann bereits strahlungslose Rekombinationsmechanismen auf Niveaus über den BQDs enthalten.

Der Koeffizient η mit steigender Temperatur von 10 auf 150 K für die BQDs langsam abnimmt und dann schnell von 150 auf 295 K abnimmt. Für die SQDs jedoch η über den gesamten Temperaturbereich von 10 bis 295 K langsam abnimmt. Wir stellen außerdem fest, dass η für die BQDs ist bei niedrigen Temperaturen von 10 bis 150 K fast zwei Größenordnungen größer als die für die SQDs, was auf eine schwache PL-Effizienz der SQDs bei solch niedrigen Temperaturen hinweist. Bei 150 K η für die BQDs beginnt dramatisch zu sinken, wenn die Temperatur fast zwei Größenordnungen niedriger wird als die der SQDs bei Raumtemperatur.

Die beobachteten Verhaltensweisen des Exponenten α und der Koeffizient η in Abb. 3g, h bestärken klar unsere Annahme, dass die SQDs und BQDs unterschiedliche Eigenschaften und zugrunde liegende Mechanismen für Emission und PL-Löschung aufweisen. Bei den BQDs sind die Träger bei einer niedrigen Temperatur von 10 K in den QDs eingeschlossen und die Emission durch Exzitonenrekombination ist dominant. Mit steigender Temperatur von 10 auf 77 K und dann auf 150 K gewinnen die Träger Energie aus Phononen, wodurch sie von kleinen Punkten aktiviert und in größere umverteilt werden können. Wenn die Temperatur von 150 K auf Raumtemperatur weiter erhöht wird, gewinnen die Ladungsträger genügend Energie, um von den BQDs zu nichtstrahlenden Zentren zu entweichen, was zu einer thermischen Löschung des PL-Signals führt. Daher haben die BQDs keine direkte Wechselwirkung mit den Oberflächenzuständen. Es sind Phononen, die die Träger innerhalb der BQDs umverteilen und löschen lassen.

Im Gegensatz dazu stehen die SQDs in engem Kontakt mit den Oberflächenzuständen [17, 20]. Bei niedriger Temperatur besteht eine starke Konkurrenz zwischen SQDs und Oberflächenzuständen um den Empfang von durch Photonen erzeugten Ladungsträgern von der GaAs-Matrix. Aufgrund der hohen Dichte der Oberflächenzustände erhalten sie eindeutig mehr Ladungsträger als die SQDs. Als Ergebnis haben wir eine schwache PL-Intensität für die SQDs bei 10 K beobachtet. Außerdem ist der Exponent α aufgrund der Kopplung oder des Übersprechens zwischen SQDs und Oberflächenzuständen beobachtbar größer (α = 1.2~ 1.3) als Eins für SQDs bei 10 K. Mit steigender Temperatur können die in den Oberflächenzuständen eingeschlossenen Ladungsträger Phononenenergie gewinnen, um zu entkommen und dann die SQDs zu bevölkern [17]. Dieses Wiedereinfangen von Ladungsträgern verstärkt die Emission der SQDs und nicht der BQDs bei hoher Temperatur. Dies erklärt den leichten Anstieg des Koeffizienten η , während die Temperatur von 10 auf 77 K ansteigt, wie in Abb. 3h gezeigt. Dies erklärt auch, warum der Wert des Koeffizienten η , von den SQDs wird in derselben Abbildung mit ~ 220 K höher als die von den BQDs. Vor allem beobachten wir, dass die SQD-Emission bezüglich des Koeffizienten nicht so stark variiert wie die BQDs mit der Temperatur, η , und Exponent, α . Somit zeigt der trägerdynamische Prozess unterschiedliche Temperaturabhängigkeiten für BQDs und SQDs.

Zur weiteren Charakterisierung der SQDs wurden temperaturabhängige PL-Spektren bei unterschiedlichen Anregungsintensitäten gemessen. Dies ist in Abb. 4 dargestellt. Auch hier finden wir unterschiedliche Eigenschaften zwischen den SQDs und den BQDs. Für die BQDs zeigt in Abb. 4a die Entwicklung der integrierten PL-Intensität als Funktion der Temperatur zwei Bereiche. Für jede Anregungsintensität bleibt die integrierte PL-Intensität bis zu einer gewissen kritischen Temperatur konstant, oberhalb derer sie schnell abfällt. Dies ist ein typisches Verhalten für PL von InGaAs-BQDs. Im Niedrigtemperaturbereich können einige Träger thermische Energie gewinnen, um von größeren BQDs aktiviert und wieder eingefangen zu werden. Daher gibt es in diesem Regime keinen deutlichen Verlust der integrierten PL-Intensität, aber die PL-Spitzenenergie nimmt ab, wenn die FWHM schmaler wird, wie in Fig. 4c gezeigt, z. Im Hochtemperaturbereich gewinnen die Träger in BQDs genügend Wärmeenergie, um aus den BQDs zu entweichen und werden anschließend auf nichtstrahlenden Trägerfallen gefangen, wodurch die integrierte PL-Intensität aufgrund des Verlusts von Trägern aus den BQDs abnimmt. Die beiden hier für die BQDs in Abb. 4 gezeigten Regime korrelieren mit den Variationen des Exponenten, α und Koeffizient, η für SQDs wie in Abb. 3g, h gezeigt, was die gleichen Mechanismen in den temperaturabhängigen PL-Messungen widerspiegelt.

a Integrierte PL-Intensitäten der BQDs und SQDs als Funktionen der Temperatur bei unterschiedlichen Anregungsintensitäten. b Arrhenius-Diagramm mit einer Anregungsintensität von 3 W/cm ² für die BQDs und die SQDs. Die PL-Spitzenenergie von c die BQDs und d die SQDs. Die FWHM von e die BQDs und f die SQDs als Funktionen der Temperatur

Für die SQDs in Fig. 4a nimmt die integrierte PL-Intensität über den gesamten Bereich der gemessenen Temperaturen monoton ab. Wir beobachten, dass die integrierte PL-Intensität der SQDs schneller/langsamer abnimmt als die der BQDs im Niedrig-/Hochtemperaturbereich mit einem Turnover bei ~ 150 K Tieftemperaturbereich von 10 K ~ 80 K, wie zuvor beobachtet [17]. Dies ist höchstwahrscheinlich auf Unterschiede in der QD-Dichte und/oder der Anregungsintensität zurückzuführen. Wir beobachten auch in Abb. 4a, dass die integrierte PL-Intensität der SQDs abzunehmen beginnt, sobald die Temperatur von 10 K ansteigt. Einige Gruppen haben das frühere thermische Löschen der SQD-PL-Intensität auf die Empfindlichkeit der SQDs gegenüber Umweltpotential zurückgeführt Schwankungen [23, 24]. Andere behaupten, dass es in der Benetzungsschicht von InGaAs-SQDs keine eingeschlossenen Elektronenzustände gibt, so dass die in SQDs eingeschlossenen Ladungsträger keinen Kanal haben, um durch thermische Aktivierung und Wiedereinfang auf andere größere SQDs zu übertragen [17, 20].

Hier stellen wir eine andere Hypothese vor, um das thermische Quenchen der SQD PL zu erklären. Wir glauben, dass die Oberflächenzustände eine wichtige Rolle für die SQD-Emission und das Quenchen spielen. Die Oberflächenzustände koppeln stark mit den diskreten Energiezuständen der SQDs, die es den Ladungsträgern ermöglichen, selbst bei niedriger Temperatur leicht auf strahlungslose Fallen zu übertragen. Daher nimmt die integrierte PL-Intensität der SQDs im Niedrigtemperaturbereich schneller ab als die der BQDs. Im Hochtemperaturbereich, in dem die BQDs aufgrund des Entweichens von Ladungsträgern in die WL und das GaAs schnell zu löschen beginnen, sehen wir, dass die SQD-Löschung langsamer ist als die der BQDs. Dies ist wie das kombinierte Ergebnis von zwei Eigenschaften des Systems. Erstens haben die SQDs tiefere Energieniveaus der eingeschlossenen Elektronen als die BQDs, was durch ihre niedrigere Energie PL angezeigt wird. Zweitens gibt es keine begrenzten Elektronenzustände in der Benetzungsschicht der InGaAs-SQDs, und daher fehlt den in den SQDs eingeschlossenen Ladungsträgern ein effizienter Kanal, um durch thermische Aktivierung und Wiedereinfang auf andere größere SQDs zu übertragen. Dies ist nur durch den Oberflächenzustandskanal möglich. Dies zieht weiterhin Carrier mit der gleichen Rate aus den SQDs; daher gibt es kein plötzliches Quenchen wie bei den BQDs. Außerdem würde der Ladungsträgertransfer von den Oberflächenzuständen zu den SQDs auch die SQD-Emission verstärken.

Durch temperaturabhängige PL-Messungen haben wir beobachtet, dass die SQDs bei niedrigeren Temperaturen zu löschen beginnen, ihre Intensität jedoch letztendlich langsamer abnimmt als die BQDs bei hohen Temperaturen. Darüber hinaus stellen wir fest, dass die thermische Zerfallsrate der integrierten PL-Intensität für SQDs umso langsamer ist, je höher die Anregungsintensität ist. Es ist anzunehmen, dass bei höherer Anregungsintensität die Oberflächenzustände stärker besetzt werden, wodurch der Ladungsverlust der SQDs verringert wird. Anschließend zeigt die integrierte PL-Intensität der SQDs mit zunehmender Anregungsintensität einen allmählicheren thermischen Abfall.

Um den Mechanismus des thermischen Löschens von Ladungsträgern besser zu verstehen, zeigt Abb. 4b ein Arrhenius-Diagramm mit einer Anregungsintensität von 3 W/cm ² . . Die experimentellen Daten wurden mit einer Beziehung versehen, die zwei strahlungslose Rekombinationsprozesse beinhaltet:

Wo ich (T ) ist die integrierte PL-Intensität und bei Temperatur T; k _B , α, C ₁ , und C ₂ sind Konstanten; und E ₁ und E ₂ sind die thermischen Aktivierungsenergien [25, 26]. Die PL-Emission im Tieftemperaturbereich wird hauptsächlich durch C . bestimmt ₁ exp(−E ₁ /(k _B T )) mit E ₁ = 4,1 meV für SQDs und 14,5 meV für BQDs. Die aus der PL-Emission im Hochtemperaturbereich extrahierten Aktivierungsenergien sind E ₂ = 21,2 meV für die SQDs und 79,0 meV für die BQDs, von denen allgemein angenommen wird, dass sie auf thermisch aktivierte Ladungsträger zurückzuführen sind, die aus den QDs entweichen. Wir schreiben das kleinere E . zu ₂ für die SQDs auf die relativ niedrige Energie der Oberflächenzustände, die einen Kanal mit niedrigerer Energie für das Entweichen von Ladungsträgern bieten.

Auch die PL-Peakenergien der BQDs und SQDs zeigen deutliche Unterschiede mit steigender Temperatur, wie in Abb. 4c bzw. d gezeigt. Die PL-Peakenergien der BQDs zeigen die bekannte „S-Form“ mit einer langsamen Rotverschiebung bei niedriger Temperatur, dann einer schnellen Rotverschiebung durch den mittleren Temperaturbereich gefolgt von einer relativ langsamen Rotverschiebung wieder, wenn wir uns dem Raum nähern Temperatur. Dieses Merkmal kann der thermischen Aktivierung der Ladungsträger und den Umverteilungseigenschaften zwischen den BQDs zugeschrieben werden, die mit den in Fig. 4e gezeigten FWHM-Änderungen korrelieren. Ganz anders folgt die SQD-Spitzenenergie dem Varshni-Gesetz für die Bandlücke von massivem InGaAs aufgrund des Fehlens des Trägerumverteilungskanals. Dies stimmt auch mit dem monotonen Anstieg des FWHM der SQDs über den gesamten Temperaturbereich überein, wie in Abb. 4f gezeigt.

Zusätzlich zu den strahlungslosen Verlustkanälen, die durch die temperaturabhängige PL gefunden werden, ist aus 4a ersichtlich, dass die Abklingrate der SQDs mit der Temperatur auch mit der Anregungsleistung variiert, was zeigt, dass die Trägertransferrate auch von der Anregungsleistung abhängt. Die Trägerpopulation und die entsprechenden PL-Intensitäten spiegeln die Trägertransferprozesse wider, daher kann der Unterschied dieser Prozesse zwischen den BQDs und SQDs durch das Verhältnis zwischen ihren PL-Intensitäten charakterisiert werden. Daher haben wir das Verhältnis der integrierten PL-Intensitäten zwischen den SQDs und BQDs als Funktionen der Anregungsintensität und der Temperatur in Abb. 5a bzw. b aufgetragen.

a Das integrierte PL-Intensitätsverhältnis (SQDs/BQDs) in Bezug auf die Anregungsintensität. b Das integrierte PL-Intensitätsverhältnis in Bezug auf die Temperatur für niedrige und hohe Anregungsintensität von 3 W/cm ² und 95 W/cm ²

Wie Fig. 5a zeigt, zeigen die Verhältnisse unterschiedliche Abhängigkeiten von der Anregungsintensität bei verschiedenen Temperaturen. Bei der niedrigen Temperatur von 10 K ist das Intensitätsverhältnis für alle Intensitäten viel niedriger als 1. Dies liegt höchstwahrscheinlich daran, dass die Oberflächenzustände als strahlungslose Rekombinationszentren fungieren und mit den SQDs konkurrieren, um die meisten Ladungsträger einzufangen und einzufrieren. Wenn die Anregungslaserintensität von 3 mW/cm ² . ansteigt bis 950 W/cm ² , das Verhältnis steigt zunächst sehr leicht an, maximal um 10 W/cm ² . Dies ist ein sehr geringer Effekt, der wahrscheinlich zeigt, dass es eine gewisse Wechselbeziehung zwischen den beiden Systemen gibt. Hier zeigen die BQDs wahrscheinlich eine gewisse Sättigung, die die SQD-Emission verstärkt. Dies ist in Abb. 3b zu sehen, wo die BQDs eine leichte Abweichung unterhalb des linearen Anstiegs mit der Leistung und die SQDs eine leichte Abweichung oberhalb der linearen haben. Bei 77 K folgen die Verhältnisse fast dem gleichen Trend wie bei 10 K, außer dass bei 110 K das Verhältnis bei Laseranregung über den gesamten Bereich eine monotone Abnahme zeigt. Dies zeigt wahrscheinlich den Beginn der Populationszunahme der angeregten Zustände der BQDs, die ein mehr als lineares Potenzgesetz haben würden. Dies setzt sich in den 150 K-Daten fort, die mit Fig. 3d verglichen werden können, wo die BQDs mit einer leicht über linearen Rate zunehmen, während die SQDs linear bleiben. Daher zeigen die Daten für 150 K in Abb. 5a einen sehr deutlichen Abfall des Verhältnisses mit zunehmender Leistung. Allerdings über ~ 10 W/cm ² , ändert die Beziehung offensichtlich die Richtung, wo die SQDs beginnen, angeregte Zustände mit einem stärkeren als linearen Anstieg mit der Leistung zu füllen. Dies ist möglicherweise in Abb. 4f zu sehen, wo knapp über 100 K die FWHM stark ansteigt, wahrscheinlich aufgrund der thermischen Besetzung angeregter Zustände. Für höhere Temperaturen in Abb. 5a folgt das Verhältnis weiterhin dem auf 150 K festgelegten Trend, mit einer kontinuierlichen Verschiebung zu höheren Werten, da die BQDs verstärkte Anzeichen einer thermischen Abschreckung zeigen, wie in Abb. 4a zu sehen ist.

Abbildung 5b zeigt die Änderung des Verhältnisses mit der Temperatur, die zuerst abnimmt und dann für Erregungen mit niedriger und hoher Leistung von 3 W/cm ² . ansteigt und 95 W/cm ² , bzw. Dies kann durch erneutes Betrachten von Fig. 4a vollständig verstanden werden. Wir sehen, dass die BQDs bis zu ~ 150 K stabil sind, während die SQDs zerfallen. Somit wird das Verhältnis hauptsächlich durch das plötzliche thermische Quenchen der BQDs vor dem Hintergrund des langsamen thermischen Verlustes der SQD-Träger an die Oberflächenzustände beeinflusst.

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend haben wir die optischen Eigenschaften von selbstorganisierten InGaAs/GaAs-SQDs in zusammengesetzten Nanostrukturen sorgfältig untersucht, wobei die InGaAs-SQDs durch einen dicken GaAs-Spacer von einer InGaAs-BQD-Schicht getrennt sind, jedoch mit unterschiedlicher QD-Flächendichte, die durch unterschiedliche Wachstumstemperaturen gesteuert wird. Solche SQDs verhalten sich je nach SQD-Oberflächenmorphologie anders als die BQDs. Für die beste SQD- und BQD-Probe in dieser Studie zeigen die von der Anregungsintensität abhängigen PL-Messungen, dass die Trägeremissionseffizienz bei niedriger Temperatur im Vergleich zu den BQDs klein ist, aber bei Raumtemperatur relativ größer wird, wenn die BQDs eine thermische Löschung durchlaufen . Darüber hinaus zeigen die integrierte PL-Intensität und die FWHM der SQDs monoton abnehmende bzw. zunehmende Abhängigkeiten von der Temperatur. Schließlich zeigt das Verhältnis der integrierten PL-Intensität zwischen den SQDs und BQDs unterschiedliche Änderungen mit der Temperatur und den Anregungsintensitäten. Diese anormalen PL-Eigenschaften der SQDs deuten auf eine starke Wechselwirkung und Ladungsträgerübertragung zwischen den SQDs und Oberflächenzuständen hin, die nicht nur von der Oberflächenmorphologie, sondern auch von Temperatur und Anregung abhängt.

Abkürzungen

AFM:

Rasterkraftmikroskopie

BQDs:

Vergrabene Quantenpunkte

FWHM:

Volle Breite auf halbem Maximum

MBE:

Molekularstrahlepitaxie

PL:

Photolumineszenz

QD:

Quantenpunkt

SQDs:

Oberflächenquantenpunkte