UV-sichtbarer Photodetektor basierend auf einer I-Typ-Heterostruktur von ZnO-QDs/Monoschicht-MoS2

Highlights

1. 1.

   Einschichtiges MoS₂ hat ausgezeichnete Photoreaktionseigenschaften gezeigt.

2. 2.

   ZnO-QDs/MoS₂ Hybridgerät weist eine schnellere Reaktionsgeschwindigkeit, einen erweiterten Breitband-Photoreaktionsbereich und eine verbesserte Photoreaktion im sichtbaren Spektrum auf.

3. 3.

   I-Typ-Heterostruktur in der Kontaktschnittstelle von ZnO-QDs/MoS₂ .

Einführung

Breitband-Photodetektoren sind wichtige Komponenten optoelektronischer Systeme, optischer Kommunikation, Umgebungsüberwachung usw. [1,2,3,4,5]. Insbesondere UV-Vis-Photodetektoren, einer der wichtigen Breitband-Photodetektoren, wurden in biomedizinischen Bildgebungssystemen, Ultraviolett-Astronomie, Wide-Spektral-Schaltern, Speicher usw. verwendet [6,7,8]. Daher ist es sehr notwendig, in diesem Breitbandbereich verschiedene Materialien mit hocheffektiver Photoreaktion herzustellen [9, 10]. Als eines der am besten untersuchten Übergangsmetalldichalkogenide (TMD), 2D-Molybdändisulfid (MoS₂ ) hat aufgrund der reduzierten Dimensionalität [11,12,13], der hohen Ladungsträgermobilität, der starken Elektronen-Loch-Begrenzung und der hohen Lichtempfindlichkeit ein hervorragendes Potenzial für die Konstruktion verschiedener elektronischer und optoelektronischer Bauelemente gezeigt [14,15,16]. Aufgrund der schmaleren Bandlücke von 1,8 eV für die Monoschicht ist MoS₂ . jedoch zeigt normalerweise eine ausgezeichnete Lichtabsorption im grünen Lichtbereich eher als im UV-sichtbaren Bereich. Um diesen Breitband-Photoreaktionsbereich zu erreichen, ist eine der effektivsten Lösungen der Aufbau eines Heteroübergangs mit anderen Halbleitern mit einer größeren Bandlücke, die nicht nur den Reaktionsbereich vom sichtbaren Bereich in den UV-Bereich erweitern, sondern auch photoangeregte Ladungsträger injizieren können, um Verbessern Sie die Fotoverstärkung erheblich.

Heteroübergang vom Typ II ist der am häufigsten untersuchte Typ von zweidimensionalen materialbasierten Photodetektoren, bei denen eingebaute elektrische Felder Ladungsträger effizient trennen und somit den Photostrom erhöhen können, aber auch die Rekombinationszeit der Ladungsträger verlängert wird, was zu einer langsamen Reaktionszeit führt. Im Vergleich dazu ermöglicht die Energiebandstruktur des Typ-I-Heteroübergangs, dass Ladungen von einem Material mit größerer Bandlücke in ein anderes Material mit schmalerer Bandlücke injiziert werden, was zur Akkumulation von Ladungen in dem Material mit schmalerer Bandlücke führt. Darüber hinaus können Ladungen, die innerhalb des Materials eingeschlossen sind, die Effizienz der Ladungsträgerrekombination erhöhen, so dass darauf basierende Vorrichtungen eine schnellere Reaktionszeit haben. Aufgrund der obigen Vorzüge wurde dem Heteroübergang vom Typ I, insbesondere dem Heteroübergang, der zwischen den QDs und den geschichteten Materialien gebildet wird, beträchtliche Aufmerksamkeit geschenkt. Diese 2D-0D-Hybridarchitekturen wurden vor kurzem wegen ihrer hohen Leistung als Photodetektoren in den Fokus gerückt, da diese Struktur die Verbesserung der Lichtabsorption erhöht, die Bandlücken-Abstimmbarkeit erleichtert, die Ansprech- und Abklingzeit verringert und die Konzentration der durch I . induzierten photoangeregten Ladungen fördert -Heteroübergang zwischen den QDs und den geschichteten Materialien gebildet [17,18,19].

Unter mehreren Halbleitern mit großer Bandlücke ist Zinkoxid (ZnO) aufgrund seiner großen Bandlücke (3,37 eV), der hohen Exzitonenbindungsenergie (60 meV) und der schnellen Schaltzeit bei Bestrahlung mit UV . ein gut etabliertes Material für die UV-Photodetektion Licht [1, 20]. In letzter Zeit haben ZnO-QDs aufgrund ihrer einzigartigen optischen Eigenschaften, des großen Oberfläche-zu-Volumen-Verhältnisses und der abstimmbaren optischen Bandlücke breite Anwendung in der Optoelektronik gefunden [21, 22]. Darüber hinaus tritt Quantentunneln in Kombination mit Ladungseinfangzuständen auf der Oberfläche der ZnO-QDs auf, da die Ladungsträger in allen drei Richtungen eingeschlossen sind. Daher ist es sehr wichtig, eine Hybrid-Heterostruktur vom I-Typ basierend auf 2D-MoS₂ . zu präsentieren und ZnO-QDs, um die ausgezeichnete UV-Vis-Breitband-Photoantwort mit hoher Photoabsorption, Ansprechempfindlichkeit, Detektivität, EQE, Strom-Ein/Aus-Verhältnis usw. zu realisieren.

Hier berichten wir über einen Photodetektor basierend auf Monolayer-ZnO-QDs/MoS₂ Hybridstruktur in einem einfachen Verfahren hergestellt. Aufgrund des Heteroübergangs vom I-Typ, der zwischen der Monoschicht MoS₂ . gebildet wird und ZnO-QDs weist das Gerät eine schnelle Reaktionsgeschwindigkeit, einen erweiterten Breitband-Photoreaktionsbereich (tiefes UV-sichtbar), eine verbesserte Photoabsorption, Photoreaktion und Detektivität auf. Es ist auch bemerkenswert, dass die Empfindlichkeit bei 405-nm-Licht bei einer Leistungsdichte (PD) von 0,073 mW/cm ² . bis zu 0,084 A/W erreicht , die mit der Hybridphotodetektion bei gleicher Wellenlänge vergleichbar ist [23, 24]. Somit kann unsere Studie eine Methode zur Verbesserung der Leistung von Fotodetektoren und zur Erweiterung der Bausteine ​​​​für optoelektronische Hochleistungsgeräte bieten.

Methodenabschnitt

Wachstum von dreieckigem Monolayer-MoS₂

Molybdäntrioxid (MoO₃ .) , 99,99%) und Schwefel (S, 99,5%) wurden verwendet, um hochkristallines dreieckiges MoS₂ . zu synthetisieren Flocken auf Saphiren durch das Verfahren der chemischen Gasphasenabscheidung (CVD) [7]. Als Substrate wurden Saphire in Aceton, Alkohol und entionisiertem Wasser mit Beschallung für jeweils 10&supmin; gut gereinigt. Und dann wurden sie eng ausgerichtet und über einem Aluminiumoxidschiffchen platziert, das 3 mg MoO₃ . enthielt Pulver, und das Schiffchen wurde in das Quarzrohr gelegt und im Hochtemperaturbereich des Ofens platziert. Anschließend wurde ein weiteres Schiffchen mit 120 mg Schwefel(S)-Pulver ebenfalls in das Quarzrohr gegeben und im unteren Temperaturbereich des Ofens angeordnet. Vor dem Wachstum wurde das Röhrchen durch Vakuumstoß evakuiert und mit reinem Argon (Ar)-Gas (99,999 %) mehrere Male gespült, um Sauerstoff und Wasser aus dem Röhrchen zu entfernen. Als nächstes wird die Temperatur des MoO₃ Das Pulver stieg auf 400 °C und hielt diese Temperatur für 10 Minuten und stieg dann auf 780 °C an. Als es 650 °C erreichte, stieg die Temperatur der S-Pulver innerhalb von 5 Minuten auf 150 °C. Dann blieben der Hoch- und Niedertemperaturbereich 5 bzw. 15 min bei den Endtemperaturen, und das Rohr wurde mit Argongas mit einer Fließgeschwindigkeit von 10 scm³ gespült. Nachdem der Ofen auf Raumtemperatur abgekühlt war, ließen wir die Proben auf den Substraten wachsen.

Synthese von ZnO-Quantenpunkten

ZnO-Quantenpunkte wurden nach der Sol-Gel-Methode bei Raumtemperatur synthetisiert. Insgesamt 0,878 g Zinkacetat-Dihydrat (Zn(Ac)₂ ·2H₂ O) wurde in 80 ml Triethylenglycol (TEG) in eine konische Flasche gegeben und kräftig gerührt; 0,252 g Lithiumhydroxid-Monohydrat (LiOH·H₂ O) wurde dann nach und nach in die Lösung gegeben. Nach mehr als 5 h Rühren wurde die Lösung klar und unter UV-Anregung konnte eine grüne Fluoreszenz beobachtet werden. Wenn die Lösung 24 h gerührt wurde, zeigte sie eine viel stärkere Fluoreszenz. Als nächstes wurde die Flasche verschlossen und 30 min in Eiswasser beschallt. Dann wurde Ethylacetat in die Flasche gegeben, bis Niederschläge erschienen. Letztendlich wurden pulverförmige Proben mit ZnO-Quantenpunkten durch Zentrifugieren von Präzipitaten gesammelt, dreimal mit Aceton gewaschen, um nicht umgesetzte Vorläufer zu entfernen, 6 Stunden lang auf 70 °C erhitzt und 1 Stunde lang in Ethanol dispergiert.

ZnO-QDs/Monolayer MoS₂ Geräteherstellung

Konventionelle Photolithographie wurde verwendet, um Au/Ti-Elektroden direkt auf der Monoschicht MoS₂ . herzustellen auf den Saphirsubstraten aufgewachsen, um die Vorrichtungen zu konstruieren. Positiver Photoresist wurde auf Saphir bei 4000 U/min für 1 Min. schleuderbeschichtet und bei 90°C für 1 Min. gebrannt. Und dann wurden Elektrodenmuster auf einschichtigem MoS₂ . hergestellt durch ein Photolithographiesystem. Als nächstes wurden ein Ti-Film (5 nm) und ein Au-Film (50   nm) auf dem Substrat nacheinander durch thermisches Verdampfen abgeschieden und anschließend in Aceton abgehoben, um Ti- und Au-Filme zu entfernen, die an Photoresist hafteten, so dass Elektroden gebildet wurden. Danach wurden die Geräte 2 h bei 200°C mit einem Fluss von Ar (100 sccm) getempert, um Rückstände zu entfernen und einen besseren Kontakt zwischen MoS₂ . herzustellen und Elektroden. Schließlich wurden die ZnO-QDs in einer Ethanollösung (2 mg/ml) dispergiert und ein einzelnes Tröpfchen wurde getropft und über das MoS₂ . schleuderbeschichtet Gerät bei 1000 U/min für 60 s, bevor es bei 70 °C für 10 min gebacken wird; dieser Vorgang wird dreimal wiederholt, um sicherzustellen, dass MoS₂ Oberfläche war mit genügend ZnO-QDs bedeckt.

Charakterisierung

Optische Bilder wurden von Motic BA310Met aufgenommen, um die Morphologie des gewachsenen MoS₂ . zu überprüfen . Die Höhendaten des Rasterkraftmikroskops (AFM) wurden von Bruker Dimension FastScan aufgezeichnet. Raman-Mapping, Raman-Spektren und Photolumineszenz (PL) wurden auf einem Raman-System (InVia-Reflex) mit einem 532-nm-Anregungslaser unter Umgebungsbedingungen aufgezeichnet. Röntgenbeugung (XRD) für die Kristallstruktur von ZnO-Pulverproben wurde bei einer Geschwindigkeit von 8° min ⁻¹ . gemessen unter Verwendung eines D8 Advance-in-situ-Röntgenpulverdiffraktometers. Transmissionselektronenmikroskop (TEM) und hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie (HRTEM) wurden mit dem FEI Tecnai G2 F30 Instrument (200 kV) untersucht. Die Probenlösungen (2 µg/ml) wurden auf kohlenstoffbeschichtete Kupfergitter getropft und zum Trocknen bei 70 °C über Nacht in einen Vakuumtrockenschrank gestellt. Die diffusen UV-Vis-Reflexions- und Absorptionsspektren wurden mit einem Spektrophotometer (Lambda950, PerkinElmer) erhalten.

Charakterisierung der photoelektrischen Leistung

Unser Gerät wurde in einer versiegelten Box getestet, um elektromagnetische Störungen zu vermeiden. DUV zu sichtbarem Licht wurden durch Laser (VIASHO) erzeugt. Ein Lichtfleck mit einem Durchmesser von 0,7 cm wurde senkrecht auf das Gerät bestrahlt, um sicherzustellen, dass das Gerät vollständig bestrahlt wurde. Die Lichtleistungsintensität wurde mit einem Leistungsenergiemesser (Thorlabs PM100D) mit einem Siliziumleistungskopf (Thorlabs S120VC) gemessen. Alle photoelektrischen Messungen wurden mit einem Quellenmessgerät (Keithley 2636B) durchgeführt.

Ergebnisse und Diskussion

Morphologie und Struktur des ZnO-QDs/Monolayer MoS₂ Fotodetektor

Spincoating einer ZnO-QDs-Lösung wurde zur Herstellung von ZnO-QDs/MoS₂ . verwendet Gerät, wie in Abb. 1a gezeigt. Abbildung 1b zeigt das optische Bild von einschichtigem MoS₂ Flocken mit einer durchschnittlichen Seitenlänge von 25 μm. AFM-Bild in Abb. 1c zeigt die Dicke von MoS₂ Flocken ist ~ 0.8 nm, was auf diese Dreiecksform MoS₂ . hinweist Flocken sind einschichtig [25]. Zusätzlich zwei aktive Raman-Modi bei 384,24 cm ⁻¹ und 403.18 cm ⁻¹ die in den Raman-Spektren in Fig. 1d gezeigt sind, entsprechen E ¹ . in der Ebene _2g und außerhalb der Ebene A_1g , bzw. Die Differenz zweier Peaks beträgt 18,94 cm ⁻¹ als nächstes gibt es im PL-Spektrum, das in Fig. 1e gezeigt ist, einen Peak, der bei 1,84 eV liegt. Beide Ergebnisse sind charakteristische Merkmale von einschichtigem MoS₂ [26]. Entsprechendes Raman-Mapping in Abb. 1f zeigt an, dass das MoS₂ Flocke hat eine gleichmäßige Dicke.

a Schematische Darstellung des makellosen Geräts und ZnO-QDs/MoS₂ Gerät. b Optische Bilder von MoS₂ Flocken, Maßstabsleiste, 10 μm. c AFM-Bild, der Einschub zeigt die Dicke von MoS₂ , Maßstabsleiste, 2 μm. d Raman-Spektrum und e PL-Spektrum des MoS₂ Flocke. f Raman-Kartierung des MoS₂ Flocke, Maßstabsleiste, 5 μm

ZnO-QDs können aufgrund des spontanen Emissionseffekts, der in unserem Experiment beobachtet wurde, Licht emittieren, wie in Abb. 2b gezeigt. Abbildung 2b zeigt die XRD-Muster von pulverisierten ZnO-QDs, die gemäß JCPDS-Karte Nr. 36-1451 und es werden keine anderen Peaks beobachtet, was nicht nur die Existenz von ZnO bestätigt, sondern auch Vorstufen bedeutet, wurden durch Aceton vollständig entfernt. XRD-Muster von QDs-Materialien neigen dazu, im Vergleich zu Massen- oder Pulvermaterialien eine größere Halbwertsbreite (FWHM) aufzuweisen [27], was auch in unseren ZnO-Pulvern im Rohzustand beobachtet wird. Um die durchschnittliche Größe und Verteilung von in Ethanol dispergierten ZnO-QDs sicherzustellen, werden TEM und HRTEM verwendet; entsprechende Bilder von ZnO-QDs sind in Abb. 2c und d gezeigt. Die durchschnittliche Größe von ZnO-QDs beträgt 4,3 ± 1,87 nm; dieses Ergebnis wird durch statistische TEM-Analyse von über 100 ZnO-QDs erhalten. Aus dem HRTEM-Bild in Fig. 2d finden wir, dass ZnO-QDs eine hohe Kristallqualität mit einem Gitterabstand von 0,28 nm aufweisen, was der (100)-Ebene von kristallinem ZnO entspricht.

a ZnO-QDs mit unterschiedlicher Synthesezeit emittierten Licht unter Bestrahlung mit UV-Licht. b XRD-Beugungsmuster von pulverisierten ZnO-QDs. c , d TEM- und HRTEM-Bilder von ZnO-QDs. Einschub zeigt die Größenverteilung von ZnO-QDs

Optoelektronische Leistung des ZnO-QDs/Monolayer MoS₂ Fotodetektoren

Strom vs. Vorspannung (I–V) Eigenschaften von ZnO-QDs/MoS₂ Geräte in dunkler und unter heller Beleuchtung (532 nm) sind in Abb. 3a gezeigt, und der Einschub ist die I-V-Kennlinie bei höherer Vergrößerung bei negativer Spannung. Das höchste Ein-/Aus-Verhältnis wurde mit etwa 100 bei einer Spannung von 0,5 V gemessen. Die effektive Fläche des Geräts beträgt 185,71 µm ² . und die Laser-PD variiert von 1,97 bis 24,08 mW/cm ² . Aufgrund von Schottky-Kontakten zwischen der Monoschicht MoS₂ und Elektroden ist die I-V-Kurve asymmetrisch. Die Vorteile der Schottky-Barriere an den Kontaktflächen bestehen darin, dass die Schottky-Barriere nicht nur photogenerierte Elektron-Loch-Paare in kürzerer Zeit trennen kann, sondern auch die Elektron-Loch-Rekombinationsrate reduziert, um einen hohen Photostrom und eine schnelle Reaktionsgeschwindigkeit zu erreichen [28,29,30]. Mit zunehmender PD stieg der Photostrom signifikant an, wenn das Gerät mit positiver Spannung angelegt wurde, daher wurden alle weiteren Messungen bei V . durchgeführt _ds =1 V.

a I–V-Charakteristik der ZnO-QDs/MoS₂ Photodetektor unter verschiedenen Beleuchtungsleistungsdichten. Einschub ist die I-V-Kennlinie (negative Spannung) bei höherer Vergrößerung bei Dunkelheit und unterschiedlichen Beleuchtungsleistungsdichten. b 3D-Responsivitätskarte der ZnO-QDs/MoS₂ Fotodetektor. c Leistungsintensitätsabhängiger Photostrom (rot) und Ansprechempfindlichkeit (R, grün) bei einer Anregungswellenlänge von 532 nm bei V _ds =1 V. d Leistungsintensitätsabhängige externe Quanteneffizienz (EQE, rot) und spezifische Detektivität (D*, grün) bei V _ds =1 V

Die Empfindlichkeit ist einer der entscheidenden Parameter von Photodetektoren, die durch R . definiert wird _λ =Ich _ph /PS, wobei P die Licht-PD ist und S die wirksame Fläche des lichtempfindlichen ist. Wir präsentieren eine 3D-Responsivitätskarte von ZnO-QDs/MoS₂ Gerät in Abb. 3b, das den Einfluss verschiedener V _ds und PD zur Reaktionsfähigkeit. Um die Leistungsunterschiede zwischen einem makellosen Gerät und einem mit ZnO-QDs dekorierten Gerät herauszufinden, haben wir den Photostrom (I _ph =Ich _Licht − Ich _dunkel ) dargestellt durch rote Punkte und Ansprechempfindlichkeit (R _λ ) dargestellt durch grüne Punkte, unter Beleuchtung eines 405-nm-Lasers mit V _ds =1 V, wie in Fig. 3c gezeigt. Der Photostrom wird angepasst durch I _ph ∼ P ^α , wobei P die Licht-PD ist und α den Index des Potenzgesetzes darstellt. Passend zu den gemessenen Photoströmen wird der Wert von α =0,8 für das unberührte MoS₂ und α =0,84 für ZnO-QDs/MoS₂ sind erreicht. Hier ist das berechnete α nahe 1 bedeutet, dass weniger photoangeregte Ladungsträger durch Rekombination verloren gehen [31]. Das makellose Gerät hat einen maximalen Photostrom von 0,168 nA bei einer Laser-PD von 24,08 mW/cm ² und zeigt eine Empfindlichkeit von 0,028 A/W bei einer niedrigeren Laser-PD von 0,073 mW/cm ² . Bei gleicher PD, ZnO-QDs/MoS₂ zeigt einen höheren Photostrom von 0,667  nA und eine Ansprechempfindlichkeit von 0,084 A/W. Dieses Ergebnis zeigt den Photostrom von einschichtigem MoS₂ Geräte können durch Dekoration von ZnO-QDs deutlich verbessert werden. Außerdem wurden zwei wichtige Parameter bei der Photodetektion, die externe Quanteneffizienz (EQE) und die Detektivität (D*), zum weiteren Vergleich berechnet. EQE ist das Verhältnis der photogenerierten Elektronen, die außerhalb des Geräts gesammelt werden, zur Anzahl der einfallenden Photonen, ausgedrückt als EQE =hcR _λ /λ e, wobei h die Plancksche Konstante ist, c die Lichtgeschwindigkeit ist, λ die Wellenlänge des Anregungslichts ist und e die elementare elektronische Ladung ist. D* kann die Empfindlichkeit des Photodetektors quantifizieren und ist definiert als D* =R _λ S ^1/2 /(2eich _dunkel ) ^1/2 wenn wir das Ich annehmen _dunkel trägt zu starkem Lärm bei. Wie in Abb. 3d gezeigt, weist das makellose Gerät einen maximalen EQE (rot) und D* (grün) auf, entsprechend 8,5 % und 3,84 × 10 ¹⁰ Jones jeweils unter Laser-PD von 0,075 mW/cm ² . Bei gleicher PD, maximalem EQE und D*, entsprechend 25,7 % und 1,05 × 10 ¹¹ Jones, die beide etwa dreimal höher sind als die des unberührten, werden durch ZnO-QDs/MoS₂ . erhalten Gerät. Das von unserem Hybridgerät erreichte D* ist konkurrenzfähig mit dem vieler anderer bekannter Photodetektoren, die auf geschichteten Materialien wie Graphen-Quantenpunkt/WSe₂ basieren /Si-Heteroübergang (4,51 × 10 ⁹ Jones) und Graphen/Graphen-QDs/Graphen-Struktur (~ 10 ¹¹ Jones) [32, 33]. Das liegt daran, dass ich _dunkel im Gerät erhalten wird auf einen extrem kleinen Wert unter 0,1 nA bei 1 V Vorspannung reduziert; es ist vergleichbar mit I _dunkel von Graphen-Silizium-Heterojunction-Photodetektor (0,1 nA bei Null-Vorspannung) [34].

Der Photostrom eines unberührten Bauelements und eines mit ZnO-QDs dekorierten Bauelements unter Laserbelichtung mit unterschiedlichen Wellenlängen sind in 4a dargestellt. Es gibt eine deutliche Verbesserung des Photostroms bei 405 nm, 532 nm oder 635 nm, was bedeutet, dass ZnO-Quantenpunkte mit einer großen Bandlücke die Leistung der Detektion von sichtbarem Licht verbessern können. Wir haben die Breitband-Spektralempfindlichkeit des Hybridgeräts weiter untersucht, 254-nm-Licht mit einer PD von 0,26 mW/cm ² und 375-nm-Licht mit einer PD von 0,51 mW/cm ² wurden angewendet, um eine Hybridvorrichtung zu beleuchten, und es wurden ausgezeichnete Photoreaktionseigenschaften beobachtet, wie in 4b gezeigt. Außerdem zeigt das Hybridgerät keine Reaktion, wenn es mit Licht mit einer Wellenlänge von über 800 nm beleuchtet wurde. Obwohl die Leistung der UV-Licht-Beleuchtung gering ist, ist der Photostrom immer noch viel höher oder zumindest vergleichbar mit denen, die bei einer Beleuchtung mit sichtbarem Licht mit viel höherer PD erhalten werden. Wir glauben, dass es die große Bandlücke von ZnO-QDs ist, die es Hybridgeräten ermöglicht, mehr Photonen zu absorbieren, wenn UV-Licht darauf fällt; somit werden viele Überträge erzeugt und an MoS₂ übertragen um den Photostrom stark zu vergrößern. Darüber hinaus blieben Fotostrom und Dunkelstrom nach 6-maligem Ein-/Ausschalten über 250  s immer noch auf ihrem Niveau, was eine hervorragende Fotostabilität dieses Hybridgeräts demonstrierte.

a Photostrom von makellosem Gerät und ZnO-QDs/MoS₂ Photodetektor beleuchtet unter verschiedenen PD mit unterschiedlicher Wellenlänge bei V _ds =1 V. b Mehrere Zyklen der Photoreaktion der ZnO-QDs/MoS₂ Photodetektor unter DUV (254 nm) und UV (375 nm) Lichtbeleuchtung (V _ds =1 V). Die Reaktionszeit von c makelloses Gerät und d ZnO-QDs/MoS₂ Fotodetektor beleuchtet unter PD von 35 mW/cm ² mit Wellenlänge von 635 nm bei V _ds =1 V. e Normalisierte PDCR von ZnO-QDs/MoS₂ Photodetektor unter einer 532-nm-Laserbeleuchtung bei V _ds =1 V; Photostrom, gemessen an Tag 1 und Tag 31, wurde zum besseren Vergleich eingefügt

Ein Fotodetektor mit schneller Ansprechgeschwindigkeit ist für einige Bereiche geeignet, wie zum Beispiel für die optische Kommunikation und die Videoabbildung. Als weiterer wichtiger Parameter von Photodetektoren wurde auch die Ansprechzeit unter einfallendem 635-nm-Licht mit einer PD von 35 mW/cm ² . untersucht . In dieser Arbeit haben wir die Anstiegszeit und die Abklingzeit des Photodetektors als die Zeit definiert, die das Gerät benötigt, um 90 % des Gleichgewichtswerts vom Anfangsstrom bzw. umgekehrt zu erreichen. Für das makellose Gerät betrug die Anstiegszeit 9,5 s und die Abklingzeit 17,4 s, eine solch langsame Reaktionsgeschwindigkeit hauptsächlich aufgrund von Fallenzuständen in der Bandlücke, die durch Defekte in den Materialien eingeführt wurden [35]. Nach MoS₂ Photodetektor wurde mit ZnO-QDs dekoriert, wie in Fig. 4c und d gezeigt, die Anstiegs- und Abfallzeit wurde auf 1,5 s und 1,1 s reduziert, die Ansprechzeit wurde um 84,2 % bzw. 93,7 % verringert. Dieses Ergebnis zeigt, dass ZnO-QDs die Reaktionszeit von MoS₂ . stark verkürzen können Fotodetektoren und machen diesen Hybrid-Fotodetektor zu einem geeigneten Kandidaten für praktische Anwendungen. Um die Langzeitstabilität des Hybrid-Photodetektors zu bewerten, haben wir den Photostrom des Geräts über 1 Monat (Intervall von 3 Tagen) gemessen, wie in Fig. 4e gezeigt; Photostrom/Dunkelstrom-Verhältnis (PDCR =I _ph /Ich _dunkel ) angewendet wurde. Nach 1 monatiger Luftexposition zeigt die PDCR des Geräts keine offensichtliche Degeneration; eingefügte Bilder zeigen, dass der an Tag 1 und Tag 31 gemessene Strom fast auf dem gleichen Niveau bleibt; Dieser Hybrid-Photodetektor hat eindeutig eine gute Stabilität für die Langzeit-Photodetektion.

Photoresponse-Mechanismus

Hier haben wir den Mechanismus der Leistungssteigerung der Photodetektion von ZnO-QDs/MoS₂ . untersucht Fotodetektor. Zunächst haben wir die Absorption der Hybridstruktur mittels numerischer Simulationen überprüft. Mit der Finite-Elemente-Methode haben wir ein Berechnungsmodell erstellt, das aus einer Luftdomäne oben und einem Saphirsubstrat unten besteht. Die Ober- und Unterseite des Modells wurden durch zwei perfekt aufeinander abgestimmte Schichten abgeschnitten, um störende Reflexionen zu vermeiden. Der Brechungsindex des Saphirsubstrats wurde auf konstant 1,75 eingestellt. Am Anfang setzen wir jeweils 0,8 nm dickes MoS₂ Schicht und 4,5 nm dicker ZnO-Schicht auf dem Saphirsubstrat, um die unabhängigen Absorptionen zu überprüfen. Der Brechungsindex von MoS₂ Monolayer wurde aus Lit. [36] und die für ZnO aus Lit. [37] entnommen. Dann legen wir eine Hybridschicht (ZnO über MoS₂ ) auf demselben Saphirsubstrat, um die Gesamtabsorption zu untersuchen. Wie in Fig. 5a gezeigt, weist die Hybridschicht eine verbesserte Absorption im Wellenlängenbereich unter 400  nm im Vergleich zu dem bloßen MoS₂ . auf Monolayer, was eine bessere UV-Absorption nach der ZnO-QDs-Dekoration zeigt. Dann haben wir experimentell die UV-Vis-Absorptionsspektren von MoS₂ . überprüft , ZnO-QDs und ZnO-QDs/MoS₂ und das Ergebnis wird mit dem berechneten abgeglichen. Wie in Fig. 5b gezeigt, Monoschicht MoS₂ weist einen Breitband-Absorptionsbereich von UV-Licht bis zum sichtbaren Wellenlängenbereich auf, und es werden keine Absorptionspeaks gefunden, wenn die Wellenlänge auf NIR ansteigt. Bei ZnO-QDs liegen die Absorptionspeaks bei Licht mit UV-Wellenlänge und es besteht eine größere Absorptionsrate im Vergleich zu MoS₂ . Nach der Dekoration von ZnO-QDs haben wir festgestellt, dass ZnO-QDs/MoS₂ weist eine stärkere Absorptionsfähigkeit auf als reines MoS₂ , was darauf hindeutet, dass die Heterostruktur eine intensivere Licht-Materie-Wechselwirkung aufweist. Die entsprechenden Tauc-Plots sind in Abb. 5c gezeigt, und die Bandlücke von MoS₂ und ZnO-QDs können mit ~ 1,77 eV bzw. ~ 3,42 eV berechnet werden, was nahe an den Werten in den vorherigen Berichten liegt [27, 38].

a Berechnete Absorptionsspektren von MoS₂ , ZnO-QDs und ZnO-QDs/MoS₂ . b UV-Vis-Absorptionsspektren von MoS₂ , ZnO-QDs und ZnO-QDs/MoS₂ . c Tauc-Plots von MoS₂ und ZnO-QDs

Basierend auf den vorherigen Berichten, MoS₂ und ZnO-QDs sind beide n-Typ-Halbleiter mit einer Austrittsarbeit von 4.7 eV bzw. 5.3 eV [39, 40]. Elektronenaffinität von MoS₂ beträgt ca. 4,3 eV [41] und ist damit etwas größer als die von ZnO-QDs (4,2 eV) [42]. Bandlücke von MoS₂ und ZnO-QDs wird gemäß Tauc-Plot-Berechnungen mit 1,8 eV und 3,4   eV angenommen. Die Energiebandstruktur von MoS₂ und ZnO (vor und nach dem Kontakt), gezeigt in den Fig. 6a und b, wird konstruiert und verwendet, um den Mechanismus der Verbesserung der Photodetektionsleistung zu untersuchen.

a und b sind Banddiagramme von MoS₂ und ZnO-QDs vor und nach dem Kontakt

MoS₂ /ZnO-QDs-Heteroübergang wird durch Van-der-Waals-Kräfte gebildet und die I-Band-Ausrichtung an der Grenzfläche kann verwendet werden, um die erhöhte Empfindlichkeit zu erklären [42]. Wenn diese Heterostrukturen unter UV-Licht beleuchtet werden, werden sowohl ZnO-QDs als auch MoS₂ absorbieren stark Lichtphotonen und Elektronen bewegen sich vom Valenz- zum Leitungsband, so dass der Prozess „I“ auftritt. Anschließend werden Elektronen aus dem Leitungsband des ZnO-QDs in das MoS₂ . injiziert Leitungsband, um Prozess „V“ durch thermische Bewegung zu bilden, während ein Teil der Elektronen in ZnO-QDs Leitungsband zum Leitungsband in MoS₂ . tunnelt , was zum Prozess „III.“ führt. Und dann verschieben sich Löcher im ZnO-QDs-Valenzband zum entsprechenden Valenzband in MoS₂ , wie im Prozess „IV“ gezeigt. Außerdem kann die spontane Emission einen Teil der Elektronen im Leitungsband von ZnO-QDs erzeugen und sich zurück in das Valenzband bewegen, um ein Photon zu emittieren, das Elektronen im Valenzband von MoS₂ . anregen kann zum Leitungsband, um den Prozess „II“ zu bilden. Andererseits traten ähnliche Prozesse auf, wenn die Hybridbauelemente mit sichtbarem Licht beleuchtet wurden, außer dass die angeregten Elektronen vom defekten Energieniveau von ZnO-QDs stammten [43], was die angeregte Energie senken würde. Als Ergebnis übertragen diese angeregten Elektron-Loch-Paare von ZnO-QDs auf MoS₂ und führen zu einer signifikanten Verbesserung des Photostroms im Vergleich mit dem unberührten Gerät. Darüber hinaus trägt eine große Anzahl angeregter MoS₂ wird die Rekombinationsrate stark erhöhen und die Ansprech- und Abklingzeit verkürzen [42], die in Abb. 4c und d beobachtet wurden.

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend berichten wir über einen Photodetektor auf Basis von einschichtigem MoS₂ /ZnO-QDs-Hybridstruktur. Verglichen mit der Monoschicht MoS₂ , ZnO-QDs Dekoration führt nicht nur zu einer enormen Verbesserung der Photoreaktion im sichtbaren Spektrum, sondern auch zu einer Erweiterung auf den tiefen Ultraviolett (DUV)-Bereich. Bei Anregung mit sichtbarem Licht weist dieses Hybridgerät eine schnellere Reaktionsgeschwindigkeit (1,5 s bzw. 1,1 s), eine höhere Ansprechempfindlichkeit von über 0,084 A/W und eine größere Detektivität von 1,05 × 10 ¹¹ . auf Jones. Diese werden auf eine große Zahl von Überträgen von ZnO-QDs in MoS₂ . zurückgeführt . Darüber hinaus zeigt die Hybridvorrichtung eine ausgezeichnete Stabilität unter Atmosphäreneinwirkung bei Raumtemperatur. Somit kann unsere Studie eine Methode zur Verbesserung der Leistung von Fotodetektoren und zur Erweiterung der Bausteine ​​​​für optoelektronische Hochleistungsgeräte bieten.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Im Manuskript stammen alle Daten, die ihre Ergebnisse stützen, aus dem Herstellungsexperiment, der Charakterisierung und der Messung. Alle Autoren möchten ihre Daten teilen. Die Daten können geteilt werden.

Abkürzungen

PL:

Photolumineszenz

AFM:

Rasterkraftmikroskopie

XPS:

Röntgenphotoelektronenspektren

Lebenslauf:

Chemische Gasphasenabscheidung

R _λ :

Reaktionsfähigkeit

I _ds :

Source-Drain-Strom

I _ph :

Fotostrom

EQE:

Externe Quanteneffizienz

D*:

Detektivität

VB:

Valenzband

CB:

Conduction band