Steuerung der Photoresponsivität in Mehrlagigen MoS₂-Phototransistoren durch angelegte Spannung

Zusammenfassung

Wir untersuchten die Variation der Photoresponsivität in mehrlagigen MoS₂-Phototransistoren in Abhängigkeit von der angelegten Bias-Spannung. Der Photoresponse-Gewinn wird erreicht, wenn photogenerierte Löcher, die im MoS₂ gefangen sind, Elektronen von der Source anziehen. Damit lässt sich die Photoresponsivität durch Gate- oder Drain-Bias steuern. Liegt der Gate-Bias unterhalb der Schwellenspannung, diffundiert aufgrund der großen Barriere zwischen MoS₂ und Source-Elektrode nur eine kleine Menge Elektronen in den Kanal. In diesem Regime führt eine Erhöhung des Gate- oder Drain-Bias zu einer Absenkung der Barriere und einem exponentiellen Anstieg der in den Kanal injizierten Elektronen, was einen exponentiellen Anstieg der Photoresponsivität bewirkt. Liegt der Gate-Bias hingegen oberhalb der Schwellenspannung, wird die Photoresponsivität durch die Trägergeschwindigkeit statt durch die Barrierehöhe beeinflusst, da der Drain-Strom durch die Driftgeschwindigkeit der Träger begrenzt ist. Mit steigendem Drain-Bias nimmt die Trägergeschwindigkeit linear zu und sättigt aufgrund der Geschwindigkeitssättigung, woraufhin auch die Photoresponsivität linear ansteigt und sättigt.

Hintergrund

Übergangsmetall-Dichalkogenide (TMD) wie Molybdändisulfid (MoS₂) und Wolframdiselenid (WSe₂) haben in jüngster Zeit erhebliche Aufmerksamkeit als Kanalmaterial für nanoelektronische Bauelemente der nächsten Generation erhalten [1-6]. Insbesondere Dünnschichttransistoren auf MoS₂-Basis weisen interessante elektrische Eigenschaften auf wie hohe Elektronenmobilität (~200 cm² V⁻¹ s⁻¹), hohes Strom-EIN/AUS-Verhältnis (~10⁸) und niedrigen Subthreshold-Swing (~70 mV dec⁻¹) in Einzellagen-MoS₂-Transistoren [7]. Zudem eignet sich MoS₂ als lichtabsorbierende Schicht in optoelektronischen Bauelementen aufgrund seiner Bandlückenenergie (Einzellage: direkte Bandlücke von 1,8 eV [8]; Bulk: indirekte Bandlücke von 1,2 eV [9]) und großen Absorptionskoeffizienten (α = 1–1,5 × 10⁶ cm⁻¹ für Einzellage [10] und 0,1–0,6 × 10⁶ cm⁻¹ für Bulk [11]). MoS₂-Phototransistoren weisen daher im AUS-Zustand niedrigen Dunkelstrom und hohe Photoresponsivität auf. Die Leistung wurde durch zusätzliche Schichten wie Graphen [12-15], Quantenpunkte [16-18], organische Farbstoffe [19], WS₂ [20-22], ZnO [23] und p-Typ-MoS₂ [24] oder durch Änderung des Gate-Dielektrikums [7, 25, 26] verbessert. Obwohl viele Studien die Photoresponsivität durch zusätzliche Fertigungsschritte steigerten, fehlt es an Forschung zur Gewinnsteuerung und zum spezifischen Verständnis von MoS₂-Phototransistoren. Wenn Gewinnsteuerung möglich ist, können breite Lichtintensitätsbereiche zuverlässig detektiert und der Gewinn ohne zusätzliche Fertigungsschritte erhöht werden. In diesem Kontext untersuchten wir die bias-gesteuerte (Drain oder Gate) Photoresponsivität in mehrlagigen MoS₂-Phototransistoren.

Methoden

Abbildung 1a zeigt das schematische Diagramm des gefertigten mehrlagigen MoS₂-Phototransistors. Wir wuchsen 250 nm SiO₂ auf einem stark n-dotierten Siliziumsubstrat. Die mehrlagigen MoS₂-Flakes wurden durch mechanische Exfoliation aus Bulk-MoS₂ (Graphene Supermarket, USA) gewonnen und mittels herkömmlicher Scotch-Tape-Methode [27] auf SiO₂/Si-Substrat transferiert. Source- und Drain-Elektroden wurden durch Photolithografie strukturiert und Ti/Au (5/80 nm) per Elektronenstrahlverdampfung aufgebracht. Abbildung 1b zeigt das AFM-Bild (Rasterkraftmikroskop) des gefertigten Phototransistors. Kanal-Länge und -Breite betragen 7,31 bzw. 4,74 µm; das Inset zeigt die Dicke der mehrlagigen MoS₂ von ca. 49 nm, was etwa 75 Lagen entspricht (bei 0,65 nm pro Lage [28, 29]).

Abbildung 1c zeigt die Transfercharakteristiken des mehrlagigen MoS₂-Phototransistors bei Drain-Spannungen von 3, 9, 15, 21 und 27 V im Dunkeln. Die Strom-Spannungs-Kennlinien wurden bei Raumtemperatur und N₂-Atmosphäre mit einem Dual-Channel-Source-Meter (Keithley 2614B) gemessen. Das EIN/AUS-Verhältnis beträgt ca. 10⁵. Die Feldeffektmobilität wurde für einen Drain-Bias von 3 V auf 18,6 cm²/V·s geschätzt mittels:

$$ {\mu}_{\mathrm{eff}}=\left({g}_m\cdot L\ \right)/\left(\ {C}_{\mathrm{OX}}\cdot W\cdot {V}_{\mathrm{DS}}\right) $$ (1)

wobei L die Kanallänge, W die Kanalbreite und die Oxidkapazität C_OX = 1,38 × 10⁻⁸ F/cm² ist. Bei Erhöhung des Drain-Bias sank die Schwellenspannung und der Subthreshold-Swing stieg an, was zeigt, dass beide vom Drain-Bias abhängen. Allgemein wird die Schwellenspannung geschätzt durch:

$$ {V}_{\mathrm{th}}={V}_{\mathrm{GS}}(0)-{V}_{\mathrm{DS}}/2 $$ (2)

wobei V_GS(0) der Schnittpunkt der Trendlinie im linearen Teil der Transferkurve mit der x-Achse ist. Gleichung (2) setzt jedoch einen kleinen Drain-Bias voraus, sodass Geschwindigkeitsättigungseffekte vernachlässigbar sind (V_DS ≪ L ⋅ ν_sat/μ_eff = 10 V, wobei ν_sat die Sättigungsgeschwindigkeit und μ_eff die Feldeffektmobilität sind); daher ist eine exakte Extraktion der Schwellenspannung bei hohem Drain-Bias schwierig. Aus diesem Grund extrahierten wir nur die Änderung des Subthreshold-Swings und bestätigten den Effekt des Drain-Bias auf den Kanal. Abbildung 1d zeigt die Änderung des Subthreshold-Swings, extrahiert aus der Steigung des linearen Teils des log(I_D) − (V_GS)-Graphen für verschiedene Drain-Biases. Der Subthreshold-Swing stieg von 1,44 V/Dekade auf 3,14 V/Dekade, als der Drain-Bias von 3 auf 27 V erhöht wurde. Dies impliziert, dass ein großer Drain-Bias die Barriere zwischen MoS₂-Kanal und Au-Source-Elektrode absenkt und damit die Kanalsteuerbarkeit durch den Gate-Bias schwächt.

Zur Untersuchung der Responsivität des MoS₂-Phototransistors maßen wir die Transfercharakteristiken bei verschiedenen Bestrahlungsleistungsdichten mit einem 466-nm-Dioden-pumpfestkörperlaser (DPSS). Abbildung 2a zeigt die Transfercharakteristiken unter Dunkelheit und bei drei verschiedenen Lichtintensitäten (5, 7 und 10 mW/cm²) bei einer Drain-Spannung von 3 V. Mit steigender Lichtintensität verschiebt sich die Transferkurve nach links, was zeigt, dass photogenerierte Löcher im MoS₂-Kanal gefangen sind und als positiver Gate-Bias wirken [13, 30, 31]. Abbildung 2b zeigt die Variation von Photostrom und Responsivität bei steigender Lichtintensität und Drain-Bias bei konstantem Gate-Bias von −30 V. Der Photostrom ergibt sich aus der Differenz zwischen Drain-Strom unter Beleuchtung und im Dunkeln (I_ph = I_illuminated − I_dark), und die Responsivität ist definiert als I_ph/P_light, wobei I_ph der Photostrom und P_light die auf den MoS₂-Kanal beleuchtete optische Leistung ist. Mit steigendem Drain-Bias und Lichtintensität nehmen Photostrom und Responsivität zu. Für einen 466-nm-Laser entspricht die Responsivität bei 100 % externer Quantenausbeute (EQE) 0,375 A/W; die gemessene Responsivität übersteigt diesen Wert bei 15 V Drain-Bias und 8 mW/cm² Lichtintensität. Dies bedeutet, dass in diesem mehrlagigen MoS₂-Phototransistor ein Photoresponse-Gewinn vorliegt, der vom Drain-Bias abhängt.

Um die Änderung der Photoresponsivität gemäß Gate-Spannung zu beobachten, maßen wir den Photostrom bei Erhöhung der Drain-Spannung von 3 auf 27 V unter 5 mW/cm² Beleuchtung (Abb. 3a). Mit steigendem Gate-Bias steigt der Photostrom im AUS-Zustand (V_GS < V_th) exponentiell an und sättigt im EIN-Zustand (V_th < V_GS). Dies liegt daran, dass bei angelegtem Gate-Bias von −30 V (AUS-Zustand) unter Beleuchtung (Abb. 3b) eine große Barriere zwischen MoS₂-Kanal und Source/Drain (Au)-Elektroden entsteht. Die zur Erhaltung der Kanalneutralität benötigten Elektronen, die durch gefangene Löcher zerstört wurde, werden nicht gut in den Kanal injiziert. Mit zunehmendem Gate-Bias bis zur Schwellenspannung wird die Barriere kleiner und Elektronen können leichter in den MoS₂-Kanal diffundieren. Daher steigt der Photostrom vor der Schwellenspannung exponentiell. Wird der Gate-Bias größer als die Schwellenspannung (EIN-Zustand), ist die Barriere hinreichend abgesenkt und der Photostrom sättigt (Abb. 3c). Es fiel auch auf, dass der Photostrom in beiden Zuständen mit steigendem Drain-Bias zunimmt. Das bedeutet, dass im Gegensatz zu konventionellen Phototransistoren, die nur im AUS-Zustand gemessen werden [26, 32], auch im EIN-Zustand ein Photoresponse-Gewinn bei steigender Drain-Spannung vorliegt.

Zur Verifikation des Drain-Bias-Effekts auf die Photoresponsivität im AUS- und EIN-Zustand wurden die Photoresponse-Kennlinien bei Beleuchtung mit festem Gate-Bias von −30 V und 27 V (entsprechend AUS- und EIN-Zustand) gemessen. Abbildung 4a zeigt die Änderung des Photostroms, Abb. 4b die Responsivität und spezifische Detektivität gemäß Drain-Bias im AUS-Zustand. Die spezifische Detektivität wird extrahiert aus [26, 33]:

$$ {D}^{\ast }=R\cdot {A}^{1/ 2}/{\left(2\cdot q\cdot {I}_{\mathrm{dark}}\right)}^{1/2} $$ (3)

wobei R die Responsivität, A die Fläche des MoS₂-Kanals, q die Elementarladung und I_dark der Dunkelstrom ist. Im AUS-Zustand steigen Photostrom und Responsivität exponentiell mit höherem Drain-Bias. Der Photostrom (Responsivität), der bei 3 V Drain-Bias und 10 mW/cm² Lichtintensität 4,28 × 10⁻¹⁴ A (0,12 A/W) betrug, stieg sprunghaft auf 1,57 × 10⁻⁸ A (4,53 A/W) bei 27 V Drain-Bias. Diese Ergebnisse zeigen, dass Photostrom und Responsivität im AUS-Zustand exponentiell mit dem Drain-Bias zunehmen. Im EIN-Zustand hingegen steigen Photostrom (Abb. 4c) und Responsivität (Abb. 4d) linear an und sättigen mit steigendem Drain-Bias. Bei konstanter Lichtintensität von 5 mW/cm² und Erhöhung des Drain-Bias von 3 auf 27 V stieg der Photostrom (Responsivität) 5-fach von 2,9 × 10⁻⁶ A (1677 A/W) auf 1,5 × 10⁻⁵ A (8667 A/W). Auch die Detektivität zeigte den gleichen Trend wie die Responsivität. Im AUS-Zustand (Abb. 4b) stieg sie von 1,76 × 10⁸ Jones auf 2,87 × 10⁸ Jones bei Erhöhung des Drain-Bias von 3 auf 27 V unter 10 mW/cm². Im EIN-Zustand (Abb. 4d) stieg sie von 6,14 × 10⁹ Jones auf 8,63 × 10⁹ Jones bei Erhöhung von 3 auf 27 V unter 5 mW/cm². Da im AUS-Zustand der Diffusionsstrom dominiert, steigt die Responsivität exponentiell mit dem Drain-Bias. Im EIN-Zustand dominiert der Driftstrom; daher steigt die Responsivität linear mit dem Drain-Bias.

Die beobachteten Drain-Bias-abhängigen Charakteristiken des mehrlagigen MoS₂-Phototransistors lassen sich durch das schematische Energiebanddiagramm in Abb. 5 erklären. Bei Beleuchtung des mehrlagigen MoS₂-Kanals werden Elektron-Loch-Paare im Kanal photogeneriert. Die photogenerierten Löcher werden im MoS₂-Kanal gefangen, wodurch die Neutralität des Kanals gebrochen wird. Der positiv geladene Kanal zieht dann mehr Elektronen von der Source an, um die Neutralität wiederherzustellen; wie viele Elektronen von der Source zugeführt werden, bestimmt den Photoresponse-Gewinn. Liegt der angelegte Gate-Bias unterhalb der Schwelle, besteht eine große Barriere zwischen MoS₂-Kanal und Source (Abb. 5a), und der Drain-Strom wird durch Diffusion über die Barriere begrenzt. Mit steigendem Drain-Bias (Abb. 5b) wird die Barriere durch Biegung des MoS₂-Kanals abgesenkt, was die Zufuhr von Elektronen für die Kanalneutralität erleichtert. Daher verbessert sich die Photoresponsivität exponentiell mit dem Drain-Bias (Abb. 4b). Liegt der Gate-Bias oberhalb der Schwelle, ist die Barriere zwischen MoS₂ und Source hinreichend niedrig (Abb. 5c), und der Drain-Strom wird durch Trägerdrift im Kanal begrenzt. Die Trägerdriftgeschwindigkeit ist dann der Hauptfaktor für die Photoresponsivitätsänderung. In diesem Regime steigen Trägergeschwindigkeit und Photoresponsivität linear mit dem Drain-Bias an und sättigen bei einem bestimmten Drain-Bias (~10 V) (Abb. 5d, 4d).

Schlussfolgerungen

Wir fertigten einen mehrlagigen MoS₂-basierten Phototransistor an und untersuchten seine bias-gesteuerte (Drain oder Gate) Photoresponsivität detailliert. Die Änderung der Photoresponsivität gemäß Bias lässt sich in zwei Fälle einteilen: Gate-Bias kleiner als Schwellenspannung (AUS-Zustand) und Gate-Bias größer als Schwellenspannung (EIN-Zustand). Im AUS-Zustand diffundiert aufgrund der großen Barriere zwischen MoS₂ und Source-Elektrode nur eine kleine Menge Elektronen in den Kanal. Mit steigendem Gate- oder Drain-Bias sinkt die Barrierehöhe und die Anzahl der zur Neutralität in den Kanal injizierten Elektronen nimmt zu. Dadurch steigt die Photoresponsivität exponentiell. Im EIN-Zustand wird die Photoresponsivität durch die Trägergeschwindigkeit statt durch die Barrierehöhe beeinflusst, da der Strom durch die Trägerdriftgeschwindigkeit begrenzt ist. Mit steigendem Drain-Bias nimmt die Trägergeschwindigkeit linear zu und sättigt; daher steigt auch die Photoresponsivität linear an und sättigt. Wir konnten die Responsivitätsvariationen in mehrlagigen MoS₂-basierten Phototransistoren gemäß Gate- oder Drain-Bias verstehen. Damit lässt sich der Gewinn steuern, um den Anwendungsbereich des MoS₂-Phototransistors zu erweitern und ihn je nach Zweck und Umgebung optimal zu betreiben.