Verbesserte CO₂-Absorption mit APS-modifizierten Schichtdoppelhyrdoxid-Nanomaterialien

Zusammenfassung

Der interlamellare Abstand von Schichtdoppelhyrdoxiden (LDHs) wurde zunächst durch Dodecylsulfonat-Ionen erweitert, dann wurde (3-Aminopropyl)triethoxysilan (APS) chemisch aufgepfropft (APS/LDHs). Die strukturellen Eigenschaften und thermische Stabilität dieser Proben wurden mittels Röntgenbeugung (XRD), Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), Reflexions-Fouriertransform-Infrarotspektroskopie (FTIR), Thermogravimetrie (TG) und Elementaranalyse (EA) charakterisiert. Die CO₂-Adsorptionsleistung wurde mittels TG und diffuser Reflexions-Infrarot-Fouriertransform-Spektroskopie (DRIFTS) untersucht. Die Ergebnisse zeigten, dass die CO₂-Adsorptionskapazität auf APS/LDHs bis zu 90 mg/g betrug und während eines fünfzyklischen Adsorptions-Desorptionstests keine offensichtliche Reduktion aufwies, was auf überlegene Leistungsstabilität hinweist. DRIFTS-Ergebnisse zeigten, dass sowohl Carbamate als auch schwach gebundene CO₂-Spezies auf APS/LDHs erzeugt wurden. Die schwach adsorbierten Spezies resultierten aus der unterschiedlichen lokalen chemischen Umgebung für CO₂-Absorption, die durch Oberflächenfunktionen der LDHs wie freie Silanolgruppen und Wasserstoffbrücken bereitgestellt wird.

Hintergrund

Der Treibhauseffekt und globale Klimawandel, hauptsächlich verursacht durch substantielle CO₂-Emissionen aus Kohlekraftwerken, haben breite öffentliche Besorgnis erregt [1–3]. Daher sollte CO₂-Abscheidung für dessen anschließende Speicherung oder Nutzung eingesetzt werden, um die atmosphärische Konzentration zu senken. Verschiedene lösungsmittel- und feststoffbasierte Sorbentien haben große Aufmerksamkeit für CO₂-Abscheidung erhalten, insbesondere amin-modifizierte poröse Materialkomposite wegen ihres vergleichsweise geringen Energieverbrauchs bei Regeneration und einfacher Implementierung über weite Temperatur- und Druckbereiche [4–6].

Eine hohe und stabile CO₂-Adsorptionskapazität ist prinzipiell für den großtechnischen Trennprozess der Kohlenstoffabscheidung aus Rauchgas mit großem Volumen und niedrigem Partialdruck im Temperaturbereich 50–100 °C [1]. Da Aminogruppen Affinität zu CO₂-Molekülen zeigen, wurden verschiedene poröse Träger mit großer Oberfläche und Porenvolumen eingesetzt, um Kompositadsorbentien basierend auf ihrer Aufnahmekapazität für imprägnierte Amine zu erhalten seit Songs Arbeit 2002 [7]. Die höchste in der Literatur berichtete CO₂-Adsorptionskapazität konnte bis zu 7,9 mmol/g erreichen [8]. Allerdings sind diese imprägnierten Komposite anfällig für Leistungsabfall während zyklischer Adsorptions-Desorptions-Operationen, was auf schlechte Stabilität hinweist – ein weiteres wichtiges Kriterium für reale Anwendungen [9]. Zudem wird starke Diffusionsbegrenzung durch agglomerierte Amine und beschichtete Partikel für CO₂ von der Oberfläche in die voluminösen Aminogruppen erzeugt, was die Amineffizienz (definiert als mol adsorbiertes CO₂ pro Mol Stickstoffatom) senkt.

Um thermische Stabilität und Amineffizienz der Kompositadsorbentien zu verbessern, wird eine Monolage oder weniger von CO₂-Affinitätsstellen durch Aufpfropfen von Aminosilanen auf Trägermaterialien basierend auf ihrer Co-Kondensationsreaktion formuliert, was ausführlich mit 3-Aminopropyltrimethoxysilan (APS), 3-(Trimethoxysilyl)propylethylendiamin (Diamin) oder 3-[2-(2-Aminoethylamino)ethylamino]propyltrimethoxysilan (Triamin) etc. untersucht wurde [2, 10–12]. Diese gepfropften Komposite zeigen geringere Diffusionsbegrenzungen und überlegene Stabilität, obwohl es eine obere Grenze der CO₂-Adsorptionskapazität geben mag, da angenommen wird, dass zwei Mol exponierter Aminogruppen benötigt werden, um ein Mol CO₂ gemäß dem Zwitterionenmechanismus [13, 14] zu binden. Dennoch könnte die chemische Natur der Trägermaterialien auch die CO₂-Adsorptionsleistung beeinflussen. Die Beiträge von Oberflächenhydroxylen zur CO₂-Abscheidung entweder durch direkte schwache physikalische Kraft [15] oder über ihre Wasserstoffbrückenbindung mit gepfropften Aminen [13, 16] auf Silica-/Titania-basierten Adsorbentien wurden untersucht.

Schichtdoppelhyrdoxide (LDHs) sind geordnete Verbindungen, die durch Interlamination von Anionen und positiv geladenen Schichtlamellen mit der allgemeinen Formel [M₁₋ₓ²⁺Mₓ³⁺(OH)₂]ˣ⁺(Aⁿ⁻)ₓ/ₙ·mH₂O assembliert sind, wobei M²⁺ und M³⁺ Metallkationen und A ein Anion darstellen [17]. LDHs haben erweiterte Anwendungen in Adsorption, Katalyse, Photochemie etc. aufgrund ihrer einstellbaren Struktur und niedrigen Rohstoffkosten [6, 18–20], was sie auch zu möglichen Kandidaten für post-combustion CO₂-Abscheidung macht. Wang et al. [21] synthetisierten amin-modifizierte LDHs via Exfoliation und Aufpfropfen und berichteten, dass diese Adsorbentien in CO₂-Abscheidungsprozessen bei hoher Temperatur von 80 °C nützlich wären, während die CO₂-Adsorptionskapazität auf amin-modifiziertem hexagonalem mesoporösem Silica (HMS) von 1,34 mmol/g bei 25 °C auf 0,45 mmol/g bei 75 °C abfiel [22]. Dies deutet darauf hin, dass die lokale Chemie von LDHs als Trägermaterialien die CO₂-Adsorptionsweise anders beeinflussen könnte als Silica-Träger. Doch wenige Berichte haben dies soweit bekannt diskutiert. Eine systematische Studie ist notwendig, um LDH-basierte Sorbentien zu untersuchen und ihre CO₂-Adsorptionsmechanismen besser zu verstehen.

Mit diesem Hintergrund wurden (3-Aminopropyl)triethoxysilan (APS)-modifizierte LDHs (APS/LDHs) in dieser Arbeit unter Verwendung von Dodecylsulfat (DS) für Prä-Interkalation hergestellt. Die strukturellen Eigenschaften von APS/LDHs wurden andernorts detailliert behandelt [21]. Dennoch werden einige Größen wieder eingeführt, um den Zusammenhang zwischen CO₂-Adsorptionsleistung und Oberflächenmerkmalen der LDHs zu illustrieren. Die CO₂-Adsorptions-Desorptionseigenschaften auf APS/LDHs wurden hauptsächlich mittels in-situ diffuser Reflexions-Infrarot-Fouriertransform-Spektroskopie (DRIFTS) erforscht.

Methoden

Alle verwendeten Chemikalien wurden von Aladdin Reagent Co., Ltd. gekauft und waren A.R.-Grad. Sie wurden ohne weitere Behandlung verwendet.

Die as-synthetisierten LDHs wurden als Kontrollprobe durch ein Co-Fällungsverfahren hergestellt. Eine gemischte Lösung mit 0,075 mol Mg(NO₃)₂·6H₂O und 0,025 mol Al(NO₃)₃·9H₂O wurde zunächst erhalten, dann zu einer Na₂CO₃-wässrigen Lösung (0,5 mol/L, 100 mL) unter starkem Rühren bei 70 °C gegeben. Der pH-Wert wurde auf ~10 mit NaOH (4 M) gehalten, gefolgt von 4 h weiterem Rühren. Der resultierende Niederschlag wurde gefiltert, mehrmals mit destilliertem Wasser gewaschen und über Nacht bei 120 °C unter Vakuum getrocknet. DS-interkalierte LDHs (DS/LDHs) wurden gemäß früherem Bericht [21] synthetisiert. Typischerweise wurden 4,00 g Mg(NO₃)₂·6H₂O und 1,95 g Al(NO₃)₃·9H₂O in 50 ml deionisiertem Wasser gelöst. Die Lösung wurde tropfenweise in eine wässrige Natriumdodecylsulfat-Lösung (3 g/100 mL) unter kontinuierlichem Rühren bei 70 °C gegeben. Besondere Aufmerksamkeit galt der pH-Einstellung auf ~10. Die gleiche Nachbehandlung wie oben wurde auf DS/LDHs angewendet.

APS-gepfropfte LDHs (APS/LDHs) wurden wie folgt hergestellt. Zwei Gramm DS/LDHs wurden in einem Kolben mit 500 mL Toluol gelöst und 5 h soniziert. Reichlich weißes Gel sammelte sich nach einer halben Stunde. Fünfzehn Milliliter (3-Aminopropyl)triethoxysilan wurden zugegeben, und die Mischung wurde 5 h bei 60 °C unter Stickstoffatmosphäre gealtert. Der Sediment wurde durch Filtration extrahiert, wiederholt gewaschen und über Nacht bei 120 °C im Vakuumofen getrocknet.

Kristallphasen wurden mit einem Röntgendiffraktometer mit CuKα-Strahlung (XRD: Modell D/max RA; Rigaku Co., Japan, CuKα 0,15418 nm) analysiert, Daten gesammelt für Streuwinkel (2θ) von 5° bis 70° mit 0,02° Schrittweite. Mikromorphologie wurde durch TEM (Tecnai G2 F20; FEI Company, USA) untersucht. Elementaranalyse erfolgte auf Flash EA1112 (Thermo Finnigan, USA). Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie (FTIR, IR Affinity-1; SHIMADZU, Japan) zeichnete IR-Spektren der Proben auf. Kaliumbromid (KBr) Tabletten mit 1/50 Probenanteil wurden unter 20 Tonnen Öldruck gepresst und von 400 bis 4000 cm⁻¹ mit 0,2 cm⁻¹ Auflösung gescannt. Thermische Stabilität fester Proben wurde mittels Thermogravimetrie (TG; NETZSCH STA 409 Luxx, Selb/Bayern, Deutschland) bestimmt. Proben wurden von Raumtemperatur bis 600 °C mit 10 K/min Heizrate in Stickstoffatmosphäre erhitzt.

Informationen über Oberflächenarten und molekulares Verhalten auf Adsorbentienoberflächen wurden durch DRIFTS (Nicolet 6700 FT-IR Spektrometer, Thermo Scientific, USA) erhalten, ausgestattet mit Temperaturkontrollsystem und ZnSe-Fenstern. In der DRIFTS-Zelle wurden Pulveradsorbentien 1 h bei 200 °C unter 30 mL/min Stickstofffluss vorbehandelt. Bei stabilisierter Temperatur von 50 °C wurde ein CO₂-Gasfluss von 5 mL/min in die Zelle eingeführt, bis vollständige Sättigung erreicht war. Die CO₂-Konzentration (~14 Vol%) im Gasgemisch entsprach der allgemeinen Konzentration in industriellen Rauchgasen. DRIFTS-Spektren wurden mit 4 cm⁻¹ Auflösung und 64 kumulierten Scans unter Berücksichtigung der Hintergrundspektren aufgezeichnet.

CO₂-Adsorptionskapazität wurde auch durch TG bestimmt. Ca. 10 mg Proben wurden 1 h bei 120 °C unter Stickstoffatmosphäre (100 ml/min) vorbehandelt. Nach Abkühlung auf Adsorptionsemperatur wurde reiner CO₂-Fluss eingeschaltet, bis dynamisches Adsorptionsgleichgewicht erreicht war. Das finale Gewichtszuwachs wurde als CO₂-Adsorptionskapazität betrachtet. Gesättigte Proben wurden unter Vorbehandlungsbedingungen regeneriert. Dieses Adsorptions-Regenerationsverfahren wurde fünfmal wiederholt, um die Leistungsstabilität der modifizierten Adsorbentien zu bewerten.

Ergebnisse und Diskussion

Wie in Abb. 1 gezeigt, traten für die as-synthetisierten LDHs typische Peaks aufgrund der Schichtstrukturen bei 2θ = 11,5°, 23,0°, 34,5° und 60,5° auf, zugeordnet zu (003), (006), (009) und (110) Gitterebenen laut Literatur [23, 24]. Ein niedrigerer Winkel Bragg-Reflex (003) erschien zusätzlich zur geordneten (00l)-Serie für DS/LDHs, erzeugt durch die expandierte Struktur durch Interkalation organischer Anionen in die Laminatplatten der LDHs. Dieser expandierte Zwischenlagenabstand, der hohe Exposition von Oberflächenhydroxylgruppen und geringe Diffusionsbegrenzung suggeriert, befähigte DS/LDHs als Precursor für die nachfolgende APS-Einführung. APS-Aufpfropfen reduzierte die Kristallinität drastisch. Doch die Hydrotalcit-ähnliche Struktur des Wirts blieb durch den beobachteten (110)-Reflex erhalten. Dies wurde durch das TEM-Bild von APS/LDHs (Abb. 2) bestätigt, da Aggregate unregelmäßiger plättchenförmiger Partikel demonstriert wurden.

Röntgenbeugungsprofile von (a) LDHs, (b) DS/LDHs und (c) APS/LDHs.

TEM-Bild von APS/LDHs.

Das molare C/N-Verhältnis im APS-Molekül (C₉H₂₃NO₃Si) beträgt 9. Entsprechend wären die molaren C/N-Verhältnisse 7, 5 oder 3, wenn 1, 2 oder 3 Ethoxysilangruppen mit Oberflächenhydroxylgruppen auf den LDH-Lamellen kondensieren [21]. Hier wurde das molare C/N-Verhältnis (Tabelle 1) verwendet, um die erfolgreiche APS-Aufpfropfung weiter zu bestätigen. Ein C/N-Molchenverhältnis von 6,59 wurde erhalten, sodass mindestens eine Ethoxysilangruppe pro APS-Molekül an die Metallschichten gebunden war, während die anderen als intakte Ethoxysilangruppen oder freie Silanolbindungen nach Hydrolyse vorlagen.

TG-DTG (DTG ist die Ableitungskurve von TG) wurde durchgeführt, um die thermische Stabilität modifizierter LDHs zu untersuchen. Wie in Abb. 3 dargestellt, durchliefen DS/LDHs drei Massenverlustschritte: Entfernung adsorbierten Wassers unter 150 °C; Dehydroxylierung im Bereich 150–300 °C mit markantem Verlust bei 240 °C sowie weitere Dehydroxylierung und Zersetzung von Dodecylsulfat über 300 °C [24, 25]. Das thermische Zersetzungsverhalten von APS/LDHs war signifikant anders (Abb. 4). Der Gewichtsverlust von APS/LDHs durch Dehydroxylierung (150–300 °C) betrug ~10 %, viel weniger als bei DS/LDHs (~30 %). Dies ist hauptsächlich auf den Verbrauch von –OH auf den LDH-Lamellen nach APS-Aufpfropfung durch Kondensationsreaktion zurückzuführen, wie in Abb. 5 interpretiert. Zudem trat ein Gewichtsverlustpeak bei sogar höherer Temperatur (321 °C) auf aufgrund verzögerter Dehydroxylierung an APS/LDHs, was von der Wasserstoffbrückenbindung zwischen terminalem –NH₂ der APS-Moleküle und Oberflächenhydroxylen auf LDH-Lamellen profitieren könnte.

TG-DTG-Kurven von DS/LDHs.

TG-DTG-Kurven von APS/LDHs.

Schematische Illustration der Bildung von APS/LDHs.

IR-Spektren modifizierter LDHs sind in Abb. 6 gezeigt. Für LDHs war der starke breite Peak bei 3460 cm⁻¹ und die Bande bei 1650 cm⁻¹ auf Streck- und Deformationsschwingungen von Hydroxylgruppen von Oberfläche und/oder Zwischenlagen zurückzuführen. Absorptionsbänder bei 1370 cm⁻¹ wurden sowohl monodentatischem Carbonat als auch interkaliertem NO₃⁻ im Zwischenlagenraum der LDHs zugewiesen. Ein Obertongesang von Gitter-Mg–O-Schwingungen sowie Al–O-Moden überlagern das Spektrum von 800 bis 400 cm⁻¹. DS-Moleküle in DS/LDHs zeigten charakteristische Bänder bei 2920 (–CH₃-Streckschwingung), 2852 (–CH₂-Streckschwingung), 1465 (C–H-Deformation des organischen Skeletts) und 1217/1075 cm⁻¹ (asymmetrische und symmetrische Streckschwingungen von –SO₃²⁻). Allerdings wurden die Intensitäten dieser Bänder nach APS-Aufpfropfung substanzielt abgeschwächt, während neue Bänder bezüglich N–H- und N–C-Bindungen in APS-Molekülen beobachtet wurden, z. B. Schwingung von N–H₂ in primären Aminogruppen (RNH₂) bei 1570/1468 cm⁻¹ und C–N-Deformationsschwingung bei 1124 cm⁻¹ [13, 23].

FTIR-Spektren von (a) LDHs, (b) DS/LDHs und (c) APS/LDHs.

Obwohl Teil der Oberflächen–OH-Gruppen auf LDH-Lamellen durch Kondensationsreaktion mit Silanolen von APS verbraucht wurden, wurden die Bänder bei 3460 und 1650 cm⁻¹ etwas verstärkt. Es wurde berichtet, dass ungleichmäßige Verteilung von gepfropftem APS auftreten würde, wie Clustering von Aminogruppen über intermolekulare Wasserstoffbrücken [16] und Protonierung von Aminspezies (RNH₃⁺) unter Anwesenheit von Wasser [26], mit Oberflächenhydroxylen oder freien Silanolgruppen. Es wurde auch angenommen, dass basische Moleküle oder Gruppen auf Oberflächenhydroxylen von LDHs wasserstoffbrückengebunden sein könnten, auch wenn diese Bindung eher schwach ist [27]. Hier wurde die Verstärkung dieser Absorptionsbänder auf die überlagerten –NH₂-Gruppen mit –OH-Gruppen im gleichen IR-Bereich [28] zurückgeführt, was eine eher unterschiedliche lokale Umgebung für CO₂-Adsorption anzeigt.

CO₂-Adsorptionsleistung amin-modifizierter LDHs wurde durch TGA bei verschiedenen Testtemperaturen untersucht. Wie in Abb. 7 gezeigt, stiegen CO₂-Adsorptionsmengen auf APS/LDHs innerhalb der ersten 30 min drastisch an, gefolgt von einer langsamen Sättigungsphase. Eine CO₂-Adsorptionskapazität von 2,09 mmol/g in dieser Sättigungsphase wurde erzielt, weit höher als die von LDHs (typischerweise < 1,0 mmol/g [29–31]). Daher trugen die eingebauten Aminogruppen signifikant zur CO₂-Abscheidung bei. Zu beachten ist, dass APS/LDHs bei 25 °C eine CO₂-Adsorptionsmenge von 1,55 mg/g aufwiesen, während sie im Temperaturbereich 30–75 °C eine eher stabile Adsorptionskapazität zeigten. APS beginnt ab 28 °C mit CO₂ zu reagieren [21]. Daher würde die höhere Viskosität von APS bei 25 °C größere Massentransferbegrenzung erzeugen und seine Funktion für CO₂-Abscheidung weiter schwächen.

CO₂-Adsorptionsprofile auf APS/LDHs bei verschiedenen Temperaturen.

Die Zugänglichkeit von Aminogruppen und die Nähe benachbarter Aminopaare bestimmten im Wesentlichen die CO₂-Adsorptionskapazität für amin-modifizierte Materialien. Imprägnierte Amine neigen dazu, in den Poren der Träger zu agglomerieren, was starke Diffusionsbegrenzung für CO₂-Moleküle von der Oberfläche in das Volumen erzeugt [2, 9, 25, 32]. Allerdings könnte die Zugänglichkeit aktiver Stellen in APS/LDHs auch nachteilig durch die zwischen LDH-Lamellen interkalierten Kohlenwasserstoffketten beeinflusst werden, was die Mobilität und relative Nähe von Aminopaaren verringert. Dies war vermutlich ungünstig für die Amineffizienz von APS/LDHs, die sich jedoch als leicht über 0,5 herausstellte – dem Maximalwert basierend auf dem Zwitterionenmechanismus (Tabelle 1). Daher wurde geschlossen, dass hier ein anderer Adsorptionsmechanismus zur Amineffizienz beitragen könnte.

DRIFTS-Messungen wurden durchgeführt, um den CO₂-Adsorptionsmechanismus auf APS/LDHs zu untersuchen (Abb. 8). Exposition gegenüber CO₂/N₂-Gasmischung führte zum Auftreten mehrerer typischer Absorptionspeaks: N–H-Deformation in RNH₃⁺ bei 1629 und 1489 cm⁻¹, asymmetrische Streckschwingung von COO⁻ bei 1567 cm⁻¹, und NCOO-Skelettschwingung bei 1428 und 1326 cm⁻¹ [13]. Offensichtlich erfolgte CO₂-Adsorption auf primären Aminen über den Zwitterionenmechanismus in einem zweistufigen Sequenz: Bildung eines Zwitterions zuerst und anschließender Protonentransfer [13, 14].

DRIFTS-Spektren der CO₂-Adsorption und -Desorption auf APS/LDHs: (a) Adsorption 5 min, (b) Adsorption 20 min, (c) Spülen 30 min bei Raumtemperatur, (d) weiteres Spülen 30 min bei 120 °C.

Besonders die bei 1703 cm⁻¹ aufgetretene Bande benötigte weitere Identifikation. Da sie unter milden Regenerationsbedingungen vollständig verschwand, während die gebildeten Carbamate unter höherer Temperatur zersetzten, könnte diese Bande mit einer schwach gebundenen CO₂-Spezies um die gebundenen –NH₂-Gruppen [33] zusammenhängen, die eine andere lokale Umgebung für Adsorption bot. CO₂-Moleküle könnten auf diese Aminogruppen via Wasserstoffbrückenbindung eingefangen werden. Wu et al. [13] schrieben den Absorptionspeak bei 1706 cm⁻¹ wasserstoffbrückengebundenen CO₂-Spezies zu, die durch Adsorption nahe protonierten Amingruppen erzeugt wurden. Danon et al. [16] fanden auch, dass die SBA-15-Oberfläche eine signifikante Rolle in spezifischen Wechselwirkungen zwischen CO₂ und an die Oberfläche von SBA-15 gebundenen Moieties spielt.

Stabile zyklische Adsorptions/Desorptionsleistung von Adsorbentien ist für praktische Trennprozesse besonders erwünscht. Die zyklische Leistung von APS/LDHs wurde ermittelt (Abb. 9) durch Exposition gegenüber CO₂ bei verschiedenen Adsorptions temperaturen und erneute Regeneration bei 120 °C. Die CO₂-Adsorptionskapazität schwankte um ihren initialen Adsorptionswert während dieser fünf Zyklen bei diesen Testtemperaturen, was exzellente zyklische Leistung zeigte. Dies verleiht APS/LDHs große Machbarkeit, CO₂ aus fossilen thermischen Kraftwerken abzuscheiden [1]. Erstens könnte Energieeinsparung bei Regeneration im Vergleich zu kalzinierten LDH-Proben erzielt werden, die Aktivierung bei erhöhten Temperaturen benötigten, z. B. 400 °C [34]. Zudem nahm die CO₂-Adsorption auf kalzinierten LDH-Proben mit steigender Zahl thermischer Adsorptions/Desorptionszyklen ab aufgrund irreversibler Chemisorption durch schlechte thermische Stabilität und Partikelagglomeration [35], während APS/LDHs hier überlegene Leistungsstabilität zeigten.

Leistungsstabilität von APS/LDHs während aufeinanderfolgender Adsorptions-Desorptionszyklen.

Schlussfolgerungen

Eine Monolage terminaler Aminogruppen von APS wurde auf LDHs (APS/LDHs) für CO₂-Abscheidung aufgepfropft. Es zeigte sich, dass der erweiterte Schichtabstand, gestützt durch Dodecylsulfonat, förderlich für APS-Einführung war. APS war kovalent an die LDH-Lamellen gebunden. Die eingebauten Aminogruppen trugen erheblich zur CO₂-Abscheidung auf APS/LDHs sowohl durch den Zwitterionenmechanismus als auch durch schwache Bindung bei, wie DRIFTS-Ergebnisse bestätigten. Die CO₂-Adsorptionskapazität stabilisierte sich bei ~90 mg/g während der fünf Adsorptions-Desorptionszyklen, was großes Anwendungspotenzial in Temperature-Swing-Adsorptionsprozessen zeigt.

Für LDH-basierte Oxidadsorbentien konnte allmählich reduzierte CO₂-Aufnahme beobachtet werden, primär aufgrund zunehmender Nichtverfügbarkeit basischer Stellen. APS/LDHs sind jedoch robuster gegenüber verschiedenen Behandlungsbedingungen, da sie auf der chemischen Kombination von (3-Aminopropyl)triethoxysilan und den Metallschichten basieren. Dies verhindert effektiv signifikanten Kapazitätsverlust durch Auslaugung der Organika aus den Feststoffen während zyklischer Tests. Und das abgeschiedene CO₂ konnte auf APS/LDHs vollständig unter 120 °C desorbiert werden, was eine eher sichere Betriebstemperatur zur Vermeidung von Aminabbau oder thermischer Konformationsänderung darstellt.

Abkürzungen

APS:

(3-Aminopropyl)triethoxysilan

DRIFTS:

Diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy

DS:

Dodecylsulfat

EA:

Elementaranalyse

FTIR:

Reflexions-Fouriertransform-Infrarotspektroskopie

HMS:

Hexagonales mesoporöses Silica

LDHs:

Schichtdoppelhyrdoxide

TEM:

Transmissionselektronenmikroskopie

TG-DTG:

Thermogravimetrie-Ableitungskurve von TG

XRD:

Röntgenbeugung