Effizienzsteigerung von CuInS2-Festkörper-Quantenpunkt-sensibilisierten Solarzellen durch Verbesserung der Ladungsrekombination

Hintergrund

Aufgrund der Vorteile der Multiexzitonenerzeugung und der einstellbaren Bandlücke wurden Quantenpunkt-sensibilisierte Solarzellen (QDSSCs) als einer der idealen Kandidaten für Solarzellen der neuen Generation angesehen [1,2,3,4]. Zur Verbesserung der Leistungsumwandlungseffizienz ist es wichtig, ein Halbleitermaterial mit der richtigen Bandlücke auszuwählen. CuInS₂ (CIS) ist eine direkte Bandlücke I-III-VI₂ Halbleiterverbindung mit einer nahezu optimalen Volumenbandlücke (1,5 eV) und hat viele vorteilhafte Eigenschaften, einschließlich des höheren Absorptionskoeffizienten (10 ⁵ cm ⁻¹ ), Nichttoxizität und ausgezeichnete Stabilität [5,6,7]. Bis heute hat es sich als vielversprechender Photosensibilisator erwiesen, der erfolgreich im Bereich der QDSSCs eingesetzt wurde [8,9,10,11,12].

Der Abscheidungsprozess von QDs hat einen signifikanten Einfluss auf die photovoltaischen Eigenschaften. Wie wir wissen, gibt es zwei Hauptansätze für die QD-Abscheidung, d. h. das direkte Wachstum und die Post-Synthese-Assemblierung. Die meisten Forschungen konzentrieren sich auf die Postsynthese-Montagemethode zur Herstellung von Solarzellen [13,14,15]. Wang et al. [16] kontrollierten die nichtstöchiometrischen Cu/In-Verhältnisse von CIS-QDs und erreichten einen PCE von 8,54%, was eine hohe Effizienz für die CIS-basierten Solarzellen darstellte. Zhongs Gruppe [17] erforschte einen legierten Zn-Cu-In-Se (ZCISe) QD-Sensibilisator und lagerte ZCISe- und CdSe-QDs auf mesoporösem TiO₂ . ab , das einen PCE von 12,75 % erreichte. Dieses Verfahren leidet jedoch unter der geringen Beladungsmenge von QDs und dem nachteiligen Status der elektronischen Kopplung zwischen QD und TiO₂ . Um die QD-Beladung zu erhöhen und die Fähigkeit eines effizienten Elektronentransfers auf TiO₂ . zu verbessern , QDs könnten direkt auf mesoporösem TiO₂ . gezüchtet werden Film durch sukzessive Ionenschichtadsorption und -reaktion (SILAR) [18, 19, 20]. Darüber hinaus könnte die Entwicklung einer Strategie zur Beschleunigung des Ladungstransports und zur Verbesserung der Gerätestabilität die photovoltaische Leistung und Vielseitigkeit von QD-sensibilisiertem TiO₂ . erheblich verbessern Elektroden. Es wurde erkannt, dass die Architektur von Festkörperzellen wünschenswert ist, um die Verschlechterung der Langzeitstabilität, die mit flüssigen Elektrolyten verbunden ist, zu verzögern [21, 22]. Trotz des Versprechens von Festkörperzellen waren die bisher berichteten Wirkungsgrade geringer. In den früheren Berichten stellten So und Mitarbeiter [23] eine ungetemperte Heteroübergangs-Solarzelle mit einem PCE von 1,16 % her, indem sie kolloidale CIS-Nanokristalle in poröses TiO₂ . einbauten Netzwerk. Zhouet al. [24] führte In₂ ein S₃ Pufferschicht in die Solarzelle auf Basis von CuInS₂ , wobei ein PCE von 1,06% erreicht wird. Changet al. [25] entwickelte das Cu₂ S-CuInS₂ -ZnS-Festkörper-QDSSCs mit einem PCE von 2,52 % durch den SILAR-Prozess. Die Leistung solcher Geräte verschlechtert sich häufig aufgrund der Rekombination zwischen TiO₂ und Lochleiter, der schneller ist als der analoge Vorgang bei den Geräten mit flüssigem Elektrolyt. Ein bedeutender Ansatz zur Verringerung der Rekombination und Steigerung der Effizienz besteht darin, den QDs-Absorber oder TiO₂ . zu modifizieren Photoanode, z. B. durch Erhöhen der Beladungsmenge von QDs, Dotieren von QDs zur Optimierung der Grenzflächenbandausrichtung oder Verwendung einer Passivierungsschicht.

In einer früheren Studie ist es uns gelungen, Halbleiterbauelemente mit CuInS₂ . herzustellen Quantenpunkt-sensibilisiertes TiO₂ Photoanoden durch SILAR-Methode [26]. Um die Effizienz des Geräts weiter zu verbessern, haben wir hier die Festkörpersolarzelle durch Einbringen von CIS-QDs in TiO₂ . hergestellt mesoporöse Schicht durch Spin-Coating-unterstütztes SILAR-Verfahren, das QDs in den Poren von TiO₂ . vollständig füllt mesoporöse Schicht. Durch Optimierung von QD-sensibilisiertem TiO₂ Filmen durch die präzise Abscheidung auf SILAR-Basis, zusammen mit der Glühbehandlung der Photoelektroden, weist die Solarzelle folglich einen PCE von 3,13 % auf. Soweit uns bekannt ist, ist dieses Ergebnis eine der besten Leistungen von CIS-basierten Halbleiter-QDSSCs.

Methoden

Materialien

Indiumacetat (In(OAc)₃ , 99,99%) wurde von Alfa Aesar gekauft. Kupfer(II)chlorid-Dihydrat (CuCl₂ .) ·2H₂ O, 99,99 %), Natriumsulfid-Nonahydrat (Na₂ S·9H₂ O, 99,9%), Titanisopropoxid (99,9%), Salzsäure (HCl, 37% in Wasser), 2,2’,7,7’-Tetrakis-(N ,N -di-p-methoxyphenylamin)-9,9'-spirobifluoren (spiro-OMeTAD, 99,5%), Chlorbenzol (wasserfrei, 99,8%), 4-tert-Butylpyridin (tBP), Bis(trifluormethan)sulfonimid-Lithiumsalz (Li- TFSI) und Acetonitril (wasserfrei, 99,8%) wurden von Sigma-Aldrich bezogen. TiO₂ Paste (DSL 18NR-T) wurde von Dyesol bezogen. Alle Chemikalien wurden ohne weitere Reinigung direkt verwendet. Zur Herstellung wässriger Lösungen wurde hochreines entionisiertes Wasser verwendet.

Vorbereitung

Ein TiO₂ Eine kompakte Schicht mit einer Dicke von 70 nm wurde durch Schleuderbeschichtung auf dem gereinigten FTO-Glas bei 4000 U/min für 30 Sekunden hergestellt, wobei Titanisopropoxid (350 μl) und HCl (35 μl) verdünnt in Ethanol (5 ml) als Vorläuferlösung verwendet wurden . Der Film wurde dann an der Luft getempert, beginnend bei Raumtemperatur in Schritten von 100 °C, wobei bei jedem Schritt 10 min gehalten wurde. Bei 500°C wurde der Film eine Stunde lang getempert und dann natürlich abkühlen gelassen. Als nächstes wird das TiO₂ Die mesoporöse Schicht wurde durch Schleuderbeschichtung der verdünnten 18NR-T-Paste auf der kompakten Schicht bei 800 U/min für 10 Sekunden hergestellt, gefolgt von einer Wärmebehandlung, um eine Schicht mit einer Dicke von 2 µm zu erhalten.

CIS QD-sensibilisiertes TiO₂ Dünnfilm wurde durch Spin-Coating-unterstütztes SILAR hergestellt. 80 μL einer Mischung aus 25 mM CuCl₂ und 50 mM In(OAc)₃ wurde auf das TiO₂ . getropft mesoporöse Schicht und dann 20 s lang bei 800 U/min schleuderbeschichtet. Anschließend 80 μL 100 mM Na₂ S wurde fallen gelassen und gefolgt von einer Schleuderbeschichtung bei 800 U/min für 20 Sekunden. Die zwei Schritte wurden als ein Zyklus bezeichnet. Zwischen jedem Schritt sollte der Film mit entionisiertem Wasser gespült und mit N₂ . getrocknet werden . Um die Kristallinität von CIS-QDs zu erhöhen, wurden die Photoelektroden 30 min unter Stickstoffatmosphäre bei 200–500 °C getempert. Anschließend wurde das Lochtransportmaterial (HTM) unter N₂ . schleuderbeschichtet Atmosphäre, indem Sie eine Lösung mit einer geeigneten Konzentration von 300 mg Spiro-OMeTAD, 2,91 &mgr;l Chlorbenzol, 28,77 &mgr;l tBP und 126 &mgr;l Li-TFSI verwenden. Schließlich wurde Gold durch thermisches Aufdampfen als Gegenelektrode abgeschieden und die aktive Fläche von 0,09 cm ² wurde definiert.

Charakterisierung

UV-Vis-Absorptionsspektren wurden auf einem UV-Vis-Spektrophotometer (Perkin Elmer Lambda 950) aufgenommen. Die Querschnittsrasterelektronenmikroskopie (REM) wurde durch FEI nova nano SEM450 charakterisiert. Die Elementarkartierungen wurden durch eine ORBIS-Energiedispersive-Spektroskopie (EDS), ein Zubehörteil des SEM, charakterisiert. Die Stromdichte-Spannungs-(JV)-Messungen für Solarzellen wurden unter Beleuchtung eines Sonnensimulators mit einer 300 W-Xenonlampe (Modell Nr. XES-100S1, SAN-EI, Japan) unter den Standardtestbedingungen (25 °C, AM1,5, 100 mW·cm ^-2 ). Die einfallende Photonen-Strom-Umwandlungseffizienz (IPCE) wurde mit einem Enlitech QER3011-System gemessen, das mit einer 150   W Xenon-Lichtquelle ausgestattet war. Die elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) wurde an einer elektrochemischen Workstation (Zahner, Zennium) unter dunklen Bedingungen bei verschiedenen Vorwärtsspannungen von − 0,1 bis − 0,5 V durchgeführt, wobei ein 20-mV AC-Sinussignal über die konstant angelegte Vorspannung mit dem Frequenzbereich angelegt wurde von 1 bis 0,1 Hz. Zeitaufgelöste Photolumineszenz (TRPL) wurde von PL Spectrometer (Edinburgh Instruments, FLS 900) verwendet, angeregt mit einem Pikosekunden-gepulsten Diodenlaser (EPL 445) bei einer Wellenlänge von 543   nm.

Ergebnisse und Diskussion

Ein Schema der Vorrichtungsarchitektur ist in Fig. 1 gezeigt, wobei das REM-Querschnittsbild mit Falschfarben bedeckt ist, um die verschiedenen Schichten zu unterscheiden, die in der Vorrichtung hergestellt wurden. Die gleichmäßige Verteilung der Partikel und der hervorragende Kontakt zwischen den Grenzflächen können die elektrische Leitfähigkeit von dünnen Filmen verbessern, was den Ladungsträgertransfer verbessern würde [27,28,29]. Die elementare Kartierung von CIS-sensibilisiertem TiO₂ Die mesoporöse Filmelektrode wird auch durch energiedispersive Röntgenanalyse (EDX) durchgeführt, was einen klaren Beweis für die gleichmäßige Verteilung von CIS im gesamten Film liefert.

a Schema der Gerätearchitektur. b Das REM-Querschnittsbild der Solarzelle (entsprechend der Probe, die mit 20 Zyklen hergestellt und bei 400 °C getempert wurde). c Die elementaren Verteilungskarten von Cu-, In- und S-Elementen in TiO₂ /CIS-Schicht

Das Verfahren zur Herstellung von CIS QD-sensibilisiertem TiO₂ Photoelektroden in unserer Arbeit ist in Abb. 2 schematisch dargestellt. Es ist erwähnenswert, dass das in dieser Arbeit verwendete spin-coating-unterstützte SILAR-Verfahren die Menge der QD-Abscheidungen genau steuern kann. Die Menge an CIS-QDs, die in das mesoporöse TiO₂ . eingebaut sind Schicht wurde unter Verwendung der UV-Vis-Absorptionsspektren bewertet. Abbildung 3a zeigt die Variation der Spektren mit verschiedenen Spin-Coating-unterstützten SILAR-Zyklen. Nach vier durchgeführten Zyklen wird nur eine viel geringere Menge an CIS-QDs in TiO₂ . abgeschieden Film, wie durch die geringere Extinktion von TiO₂ . angezeigt /CIS-Fotoelektrode. Eine Erhöhung der Zyklenzahl führt zu einer Erhöhung der Extinktion und einer leichten Rotverschiebung des Absorptionsbeginns, entsprechend der Farbänderung der Photoelektroden von dunkelgelb nach schwarz, wie im Einschub von Fig. 3a gezeigt. Anschließend haben wir die Photovoltaik-Bauelemente mit TiO₂ . hergestellt und charakterisiert /CIS-Fotoelektroden.

Schema des Verfahrens zur Herstellung von CIS QD-sensibilisiertem TiO₂ Fotoelektroden

a UV-Vis-Absorptionsspektren von CIS QD-sensibilisiertem TiO₂ Film hergestellt durch Spin-Coating-unterstütztes SILAR mit verschiedenen Zyklen. Der Einschub ist die Fotografien der entsprechenden Fotoelektrodenfilme. b J-V-Kurven von QDSSCs, die in verschiedenen Zyklen hergestellt wurden

Abbildung 3b zeigt die J-V-Kurven von CIS-QDSSCs. Mit zunehmender Anzahl von durch Schleuderbeschichtung unterstützten SILAR-Zyklen werden sowohl J_SC und PCE steigen allmählich von 2,49 mA cm ⁻² und 0,14% für 4  Zyklen bis 4,21 mA cm ⁻² und 0,75% für 20  Zyklen und dann auf 4,05 mA cm ⁻² . sinken bzw. 0,72 % für 24 -Zyklen, wie in Tabelle 1 deutlich zu sehen ist. Dieses Ergebnis zeigt, dass der Zyklusprozess in der Anfangsphase darauf abzielt, die Abdeckung der CIS-QDs durch Wiederauffüllen der unbedeckten Bereiche mit TiO₂ . zu erhöhen mesoporöse Schicht. Es besteht kein Zweifel, dass eine Erhöhung der QD-Beladungsmenge und eine Bildung einer QDs-Monoschicht auf der Oberfläche von TiO₂ Photoanoden sind vorteilhaft, um unter Lichtbeleuchtung viel mehr angeregte Elektronen zu erzeugen, was den Photostrom von Solarzellen erhöhen würde [30]. Darüber hinaus eine höhere Oberflächenbedeckung für TiO₂ wird mit der Erhöhung der CIS-QDs-Lademenge erreicht. Die Verringerung der direkt dem HTM ausgesetzten Oberflächen ist günstig für die Unterdrückung des Ladungsrekombinationsprozesses, der bei TiO₂ . auftritt /HTM-Schnittstelle, was zu einem dramatischen Anstieg von V_OC . führt und eine Verbesserung des FF, insbesondere in den frühen Zyklen. Die Dicke der CIS-Schicht könnte jedoch aufgrund der zusätzlichen QD-Beladungen nach jedem Spin-Coating-unterstützten SILAR-Zyklus kontinuierlich zunehmen. Aufgrund der erhöhten Erzeugungswahrscheinlichkeit der Ladungsrekombination in der CIS-Schicht ist der Prozess des Transports photogenerierter Elektronen von den QD-Schichten zum TiO₂ Matrix wird schwieriger, wie in der schematischen Zeichnung von Abb. 4 gezeigt. Die Elektronen im QD-Leitungsband (CB) können von den Oberflächendefektzuständen [31, 32] eingefangen werden, die als Rekombinationszentren dienen, was schließlich zu eine Verschlechterung des Gerätes. Unterdessen könnte der unerwünschte Rekombinationspfad der Elektronen in QD CB und der Löcher in QD VB die Elektroneninjektion von CIS in TiO₂ . behindern sowie. Daher zeigt es nach der Bewertung und Überprüfung dieser Effekte eindeutig, dass die ideale Anzahl von Zyklen (20) für die Abscheidungs-CIS-QDs in dieser Arbeit durchgeführt werden sollte.

Schematische Darstellung der Hauptwege des Elektronentransfers und der Ladungsrekombination in QDSSCs

Anschließend wird der Einfluss der Glühbehandlung auf die Leistung von Photovoltaikgeräten bewertet. Abbildung 5 zeigt die Entwicklung der Absorption von CIS-QD-sensibilisiertem TiO₂ Folien mit unterschiedlichen Tempertemperaturen. Es hat sich herausgestellt, dass die Absorption mit steigender Glühtemperatur allmählich verbessert wird. Die Extinktion erreicht einen Sättigungswert bei einer Temperatur von 400 °C. Gleichzeitig würde eine übermäßige Glühbehandlung den CIS-QD-Sensibilisator aufgrund des Auftretens von Aggregation und Oxidation beeinträchtigen [33]. Dies führt zu einer Abnahme der Extinktion, wenn die Glühtemperatur weiter auf 500°C erhöht wird. Daher wird gefolgert, dass ein übermäßiger Anstieg der Glühtemperatur (> 400°C) für die Leistung von Zellvorrichtungen nachteilig ist.

UV-Vis-Absorptionsspektren von TiO₂ /CIS-Photoelektroden mit Glühbehandlung bei verschiedenen Temperaturen

Die J-V-Kurven von QDSSCs, die unter simulierter AM1.5-Sonnenlichtbeleuchtung gemessen wurden, sind in Fig. 6a gezeigt, wobei die Photostrom-Photospannungs-Eigenschaften von Zellbauelementen mit unterschiedlichen Glühtemperaturen verglichen werden. Die detaillierten Parameter sind in Tabelle 2 aufgeführt. Das Gerät basierend auf der bei 200°C getemperten Photoelektrode zeigt einen viel niedrigeren J_SC von 5,63 mA cm ⁻² . Ein relativ höherer J_SC von 7,76 mA cm ⁻² wurde durch Glühen des TiO₂ . erhalten /CIS-Photoelektrode bei 300°C. Bei 400°C weist das Gerät den höchsten PCE von 3,13 % auf, zusammen mit V_OC von 0,68 V, J_SC von 11,33 mA cm ⁻² , und FF von 0,41. Die verbesserte J_SC resultiert aus der vorteilhaften Lichtsammelverstärkung über das UV-vis-Spektrum für die Photoelektroden mit einer Glühbehandlung bei einer höheren Temperatur. Mit einer Temperaturerhöhung auf bis zu 500°C kann die Leistung der Solarzellen jedoch nicht mehr verbessert werden, was leider zu einem deutlichen Rückgang des J_SC . führt und PCE. Also glühte der Film bei 400  ^° C weist im Vergleich zu den anderen drei Proben die beste Photovoltaikleistung auf. Um die Lichtabsorption und die Eigenschaften der Elektronenerzeugung zu beurteilen, sind IPCE-Spektren in Fig. 6b gezeigt. Es zeigt eine starke Photoreaktion mit einem Wert von 66% im sichtbaren Wellenlängenbereich zwischen 400 und 550 nm für QDSSCs mit einer Annealing-Temperatur von 400  ^° C, mit fast 20 % Verbesserung im Vergleich zu 200  ^° C. Die höhere IPCE-Reaktion wird allgemein dem hervorragenden Absorptionsvermögen von QDs im Spektralbereich zugeschrieben. Gemäß dem Spektralspektrum kann festgestellt werden, dass ein breiterer Ansprechwellenlängenbereich und ein höherer IPCE-Wert aufgetreten sind, was der Variationstendenz von J_SC . entspricht wie bei der J-V-Messung beobachtet. Das Ergebnis könnte durch die Interpretation gestützt werden, dass die richtige Glühbehandlung potenziell günstiger für die Bildung einer erzwungenen Grenzflächenverbindung zwischen CIS und TiO₂ . ist , was zu einem effektiven Elektronentransfer in QDSSCs führt [34].

a J-V-Kurven und b IPCE-Spektren der Zellgeräte basierend auf TiO₂ /CIS-Photoelektroden mit Glühbehandlung bei verschiedenen Temperaturen

Um den Transfer- und Rekombinationsprozess von Ladungsträgern zu analysieren, werden die Bauelemente mit EIS weiter untersucht. Abbildung 7a zeigt den Nyquist-Plot der erhaltenen EIS-Ergebnisse bei − 0,4 V Vorspannung, und die aus dem Ersatzschaltbild berechneten angepassten Werte sind in Tabelle 3 aufgeführt, wobei die Elektronenlebensdauer durch τ . geschätzt werden kann _n = R _r × C _μ [35,36,37]. An der Grenzfläche HTM/Gegenelektrode beträgt der Ladungsübergangswiderstand R_ct die mit den hochfrequenten Halbkreisen verwandt ist, weist keine offensichtlichen Unterschiede auf, während in den vorliegenden QDSSCs die gleiche HTM und Gegenelektrode verwendet wurden. Das simulierte Datum der Rekombinationsresistenz R _r der mit den niederfrequenten Halbkreisen verwandt ist, repräsentiert den Elektronentransferprozess an der Photoelektrode/HTM-Grenzfläche. Dieses Datum für QDSSCs mit TiO₂ Die bei 400 °C getemperte /CIS-Photoelektrode ist im Vergleich zu den anderen größer, was auf die unterdrückte Grenzflächenrekombination zurückgeführt wird, was zu einem erhöhten V_OC . führt . Darüber hinaus könnten die langlebigen Ladungsträger die Verbesserung der Ladungssammeleffizienz begünstigen und damit zu den bedeutenden Fortschritten bei IPCE und J_SC . beitragen [6]. Gemäß Tabelle 3 ist im vorliegenden Fall das TiO₂ /CIS-Photoelektrode, getempert bei 400°C, bleibt der höchste Wert von τ _n , ∼ 117 ms, was den höchsten Wert von J_SC . ergibt wie bei der J-V-Messung beobachtet. Trotzdem τ _n sinkt auf ∼ 78 ms, wenn die höhere Temperatur von 500°C angewendet wird. Die V_App -abhängig C _μ und R _r die aus EIS-Messungen extrahiert wurden, sind in Fig. 7b bzw. c dargestellt. C _μ steigt exponentiell mit der V_App , wie von der theoretischen Grundlage erwartet. Das ähnliche C _μ Werte aller Zellen veranschaulichen, dass unterschiedliche Glühtemperaturen keine Verschiebung der Position von TiO₂ . bewirken CB [38, 39]. Darüber hinaus wird bei einer Erhöhung der Temperatur von 200 auf 400°C der R _r Wert wird schrittweise verbessert. Da die an der Photoelektrode/HTM-Grenzfläche auftretende Rekombinationsrate umgekehrt proportional zu R . ist _r [39], der größere Wert von R _r bedeutet die in der Solarzelle auftretende reduzierte Rekombinationsrate basierend auf TiO₂ /CIS-Photoelektrode bei 400 °C getempert. Insgesamt kann aus diesen EIS-Ergebnissen geschlossen werden, dass die Zellvorrichtungen eher eine hohe Rekombinationsrate als eine Verschiebung von TiO₂ . aufweisen CB. Es unterstützt auch die niedrigere Rekombinationsrate und längere Elektronenlebensdauer für die Solarzelle basierend auf TiO₂ /CIS-Photoelektrode bei 400 °C getempert, was dem verbesserten V_OC . förderlich ist , J_SC , und FF-Werte für Zellen, die einer Annealing-Behandlung auf Photoelektroden unterzogen wurden, wie in den J-V-Kurven beobachtet.

a EIS-Spektren der Zellvorrichtungen, gemessen im Dunkeln bei – 0,4 V Vorspannung. Der Einsatz in a veranschaulicht die äquivalente Schaltung, die simuliert wurde, um zu den Impedanzspektren zu passen. R_S stellt den Substratwiderstand dar. R_ct und CPE repräsentieren den Ladungsübertragungswiderstand bzw. die Kapazität an der HTM/Gegenelektroden-Grenzfläche. R _r und C _μ repräsentieren den Rekombinationswiderstand bzw. die chemische Kapazität an der Photoelektrode/HTM-Grenzfläche. b C _μ und c R _r bei unterschiedlichen angelegten Spannungen (V_app ), berechnet aus der Anpassung der Impedanzspektren

Um den Einfluss der Glühtemperatur auf den Ladungstransfer weiter zu verdeutlichen, sind in Abb. 8 die zeitaufgelösten transienten Photolumineszenzspektren (TRPL) der Proben dargestellt der Glühtemperatur, was darauf hindeutet, dass mehr Elektronen von CIS auf TiO₂ . übertragen werden könnten effizient, wodurch die Wahrscheinlichkeit einer internen photogenerierten Ladungsträgerrekombination innerhalb von QDs bis zu einem gewissen Grad verringert wird. Nach der Berechnung der Elektronentransferrate (k_et ) [40, 41] lässt sich beobachten, dass die Solarzelle auf Basis von TiO₂ /CIS-Photoelektrode, die bei 400°C getempert wurde, hat den höheren k_et Wert von 1,17 × 10 ⁷ s ⁻¹ , wodurch eine hervorragende Ladungsübertragungsleistung von QDSSCs bereitgestellt wird. Folglich liefert es weitere Beweise dafür, dass die richtige Glühbehandlung potenziell günstiger ist, um eine effektive Verbindung an TiO₂ . zu erhalten /QDs-Schnittstellen [33], was für den Ladungsträgertransport in QDSSCs äußerst vorteilhaft ist und dadurch zu einer höheren Effizienz führt.

TRPL-Spektren von CIS QD-sensibilisiertem TiO₂ Filme. Der Einschub zeigt die PL-Lebensdauer und die Geschwindigkeit des Elektronentransfers

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass CIS QD-sensibilisiertes TiO₂ Filme wurden durch die spin-coating-unterstützte SILAR-Methode erhalten und als vielversprechende Photoelektroden für Festkörper-QDSSCs verwendet. Das durch Schleuderbeschichtung unterstützte SILAR-Verfahren kann die Menge der QD-Abscheidung genau steuern. Eine Erhöhung der Anzahl der Zyklen könnte die Absorptionsfähigkeit verbessern, was dazu führt, dass mehr Elektronen unter Lichtbeleuchtung erzeugt werden. Der Ladungsrekombinationsprozess bei TiO₂ Die /HTM-Schnittstelle würde mit der Erhöhung der QD-Lademenge ebenfalls unterdrückt. Allerdings treten in der dickeren CIS-Schicht aufgrund der übermäßigen Erhöhung der Zyklenzahl unerwünschte Rekombinationswege auf, was der Leistungsfähigkeit der Vorrichtung extrem abträglich ist. Die folgende Hochtemperatur-Glühbehandlung spielt eine entscheidende Rolle bei der Verbesserung des Kontakts zwischen CIS-QDs und TiO₂ Photoanode und Verringern der Wahrscheinlichkeit einer internen photogenerierten Ladungsträgerrekombination. Gemäß J-V-Eigenschaften und EIS-Ergebnissen die am besten geeignete Glühtemperatur für TiO₂ /CIS-Photoelektrodenfilm sollte 400 °C betragen, was die höchste Effizienz von 3,13 % und die längste Elektronenlebensdauer von 117 ms zeigt. IPCE von 66% zwischen 400 und 550 nm und k_et von 1,17 × 10 ⁷ s ⁻¹ werden auch mit den Festkörper-QDSSCs erreicht. Diese Arbeit könnte den Weg zur Herstellung anderer Arten sensibilisierter Photoelektroden mit hoher photovoltaischer Leistung ebnen, und die nächste Arbeit wird sich auf die Verbesserung der Stabilität von Zellbauelementen konzentrieren.

Abkürzungen

CB:

Leitungsband

CIS-QDs:

Kupfer-Indiumsulfid-Quantenpunkte

EDS:

Energiedispersive Spektroskopie

EIS:

Elektrochemische Impedanzspektroskopie

FF:

Füllfaktor

IPCE:

Wirkungsgrad der einfallenden Photonen-zu-Strom-Umwandlung

J_SC :

Kurzschluss-Photostromdichte

PCE:

Leistungsumwandlungseffizienz

QDSSCs:

Quantenpunktsensibilisierte Solarzellen

SEM:

Rasterelektronenmikroskopie

SILAR:

Sukzessive Ionenschichtadsorption und -reaktion

TRPL:

Zeitaufgelöste Photolumineszenz

VB:

Valenzband

V_OC :

Leerlaufspannung