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Mehrstufiger ohmscher Schaltspeicher basierend auf einem CH3NH3PbI 3−xClx-Film mit Kaliumchlorid-Additiven

Zusammenfassung

Hochwertiges CH3 NH3 PbI 3−x Clx (MAPIC)-Filme wurden unter Verwendung von Kaliumchlorid (KCl) als Additiv auf mit Indium-Zinn-Oxid (ITO) beschichteten Glassubstraten unter Verwendung einer einfachen einstufigen Lösungsreaktion bei niedriger Temperatur hergestellt. Die Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Bauelemente zeigten ein offensichtliches mehrstufiges Widerstandsschaltverhalten, eine mäßige Lebensdauer und eine gute Retentionsleistung. Die Analyse der elektrischen Leitung zeigte, dass das Widerstandsschaltverhalten der KCl-dotierten MAPIC-Filme hauptsächlich auf die durch die Iod-Leerstellen in den Filmen verursachte fallengesteuerte raumladungsbegrenzte Stromleitung zurückgeführt wurde. Darüber hinaus wurde angenommen, dass die Modulationen der Barriere in der Au/KCl-MAPIC-Grenzfläche unter Vorspannungen für das Widerstandsschalten beim Einfangen/Entfernen von Ladungsträgerinjektionen verantwortlich sind.

Einführung

Aufgrund der rasanten Entwicklung in der Informationsspeicherindustrie ist die hohe Speicherdichte für die Speichertechnologie wichtig. Da sich die Grenzgröße (∼ 22 nm) von siliziumbasierten Speichern nähert, ist es schwierig, die Speicherdichte offensichtlich durch eine weitere Verkleinerung der Gerätegröße zu erhöhen. Somit ist die Multilevel-Speicherung ein effektiver alternativer Ansatz, um die Speicherdichte zu erhöhen [1, 2]. Unter verschiedenen Arten moderner Speicher hat der resistive schaltende Direktzugriffsspeicher (ReRAM) aufgrund seiner einfachen Zellenarchitektur, schnellen Programmiergeschwindigkeit, hohen Speicherdichte und geringem Stromverbrauch bemerkenswerte Aufmerksamkeit auf sich gezogen [3–6]. Die Fähigkeit des mehrstufigen resistiven Schalteffekts (RS) wurde in verschiedenen anorganischen Materialien berichtet [7-10]. Obwohl sie über eine hervorragende Speicherleistung verfügen, behindern der komplexe Herstellungsprozess und die Steifigkeit ihre Entwicklung für ReRAM. In jüngster Zeit haben Organometallhalogenid-Perowskite (OHPs) aufgrund ihrer hohen Flexibilität, einstellbaren Bandlücken und großen Absorptionskoeffizienten im ReRAM viel Aufmerksamkeit auf sich gezogen [11-15]. Darüber hinaus verfügen OHPs über hochdefekttolerante, einfache und kostengünstige lösungsverarbeitete Methoden, die zur Herstellung der OHPs-Schichten verwendet werden können [16, 17]. ReRAM auf OHP-Basis leidet jedoch unter einer schlechten Ausdauer- und Retentionsleistung. Diese Nachteile hängen mit der schlechten Qualität von OHP-Filmen zusammen [18, 19]. In den neuesten Studien wurden Kaliumhalogenide als Additive vorgeschlagen, um die Korngrenzen effektiv zu reduzieren und Defekte in OHPs auszugleichen, um die optoelektronischen Eigenschaften von OHPs zu verbessern [19–21]. Trotzdem wurde das RS-Verhalten in Kaliumhalogenid-dotierten OHPs nicht ausführlich beschrieben.

In dieser Studie haben wir CH 3 . hergestellt NH 3 PbI 3−x Clx (MAPIC)-Filme mit dem Kaliumchlorid (KCl)-Additiv auf Indium-Zinn-Oxid (ITO)-beschichteten Glassubstraten unter Verwendung einer einstufigen Niedertemperatur-Lösungsbehandlung. Ein ausgeprägtes mehrstufiges RS-Verhalten wurde von den Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Bauelementen bei unterschiedlichen eingestellten Spannungen (V SETs ). Anschließend analysierten wir den nichtflüchtigen RS-Effekt in der Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Speichervorrichtung. Das elektrische Leitfähigkeitsverhalten wird hauptsächlich dem Fallen-kontrollierten Raumladungs-begrenzten Strom (SCLC)-Leitmechanismus zugeschrieben, der auf der Variation der Iod-Leerstellen in den KCl-MAPIC-Filmen basiert. Darüber hinaus wird angenommen, dass die Modulationen der Barriere an der Au/KCl-MAPIC-Grenzfläche unter Vorspannungen für das RS-Verhalten verantwortlich sind.

Methoden

Vor dem Züchten der Proben wurden die ITO/Glas-Substrate (10 mm × 10 mm, Luoyang Guluo Glass Co., Ltd.) nacheinander in Aceton, Isopropylalkohol und entionisiertem Wasser gereinigt und unter einem Stickstoffgasstrom getrocknet. Die Perowskit-Vorläuferlösung wurde durch Kombinieren von Bleijodid (PbI2 , 98%, 370 mg, Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., Ltd.), Methylammoniumjodid (MAI, 99,5%, 130 mg, Shanghai Macklin Biochemical Co., Ltd.) und Methylammoniumchlorid (MACl, 98%, 20 mg, Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., Ltd.) mit wasserfreiem N,N -Dimethylformamid (DMF,> 99,5 %, 1 ml, Xilong Scientific Co., Ltd.). Anschließend wurde KCl (> 99,5 %, 7 mg, Tianjin Guangfu Technology Development Co., Ltd.) zu der gemischten Lösung gegeben. Die gelbliche Vorläuferlösung (0,8 M) wurde in einer mit Argon gefüllten Glovebox mehr als 6 h gerührt. Dann wurde die Vorläuferlösung auf ITO/Glas-Substrate bei 3000 U/min 30 s lang aufgeschleudert, wie in 1a gezeigt. Nach 6 s Schleuderbeschichtung wasserfreies Chlorbenzol (100 μ L, Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., Ltd.) wurde schnell auf die Oberfläche des Zwischenphasenfilms getropft. Der Film wechselte sofort von blassgelb nach nussbraun [Abb. 1b, c]. Schließlich wurde die Probe auf einer Heizplatte bei 100 . erhitzt C für 10 min, wie in Abb. 1d gezeigt.

Lösungsmitteltechnisches Verfahren zur Herstellung des KCl-dotierten MAPIC-Films auf dem ITO-beschichteten Glassubstrat

Charakterisierung

Die Kristallstruktur der MAPIC-Filme wurde durch Röntgendiffraktometrie (XRD; MiniFlex600, Rigaku, JPN) untersucht. Die chemische Elementanalyse der Filme wurde mittels Röntgen-Photoelektronenspektroskopie/Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie (XPS/UPS; ESCALAB250Xi, Thermo Fisher Scientific, USA) unter Verwendung von Al K α . durchgeführt Strahlung und einer He I -Quelle mit 21,22 eV. Die Oberflächenmorphologie der MAPIC-Filme wurde mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM; FEI Quanta 200) untersucht. Die elektrische Charakterisierung der KCl-MAPIC-Filme wurde mit einem Keithley 2400 SourceMeter durchgeführt, das vom LabVIEW-Programm gesteuert wurde.

Ergebnisse und Diskussion

Abbildung 2a zeigt das XRD-Muster der KCl-dotierten MAPIC-Filme. Die (110), (220) und (330) scharfen Peaks stimmen mit der tetragonalen Phase des kristallisierten Perowskitfilms überein [12, 22]. Abbildung 2b zeigt das XPS breite Scanspektrum der KCl-MAPIC-Filme. C, Pb, I, N und K sind offensichtlich in den Filmen vorhanden. Der Peak von Cl 2p Kernebene ist im gesamten Spektrum nicht eindeutig zu erkennen. Dieser Befund stimmt mit den Ergebnissen früherer Berichte überein, in denen eine Reihe von Cl-Atomen in Form von gasförmigem CH3 NH3 Cl oder andere gasförmige Cl-haltige Gemische könnten im Temperschritt leicht entweichen, um die Bildung und Kristallisation von Perowskitfilmen voranzutreiben [22, 23]. Obwohl das breite XPS-Scanspektrum vernachlässigbare Signale des Cl 2p . zeigt Kernebene erkennt der schmale Scan schwache Signale entsprechend dem Cl 2p 3/2 und Cl 2p 1/2 Peaks, wie in Zusatzdatei 1 gezeigt:Abb. S1 (Hintergrundinformationen). Dies weist darauf hin, dass das Endprodukt von Perowskitfilmen winzige Mengen an Cl enthält. Abbildung 2c zeigt die REM-Aufnahme der KCl-MAPIC-Filme in der Draufsicht. Es zeigt sich, dass die KCl-dotierten MAPIC-Filme eine hohe Bedeckung aufweisen und dicht sind. Im Vergleich zur porösen Oberfläche von MAPIC-Folien ohne KCl-Additiv (Zusatzdatei 1:Abb. S2) wird KCl als eine Art geeignetes Additiv demonstriert, das die Qualität von OHP-Folien verbessern kann. Es besteht aus früheren Berichten, in denen die Alkalimetallhalogenide mit Pb 2+ che chelatisieren konnten -Ionen und verstärken das Kristallwachstum von Blei-Halogenid-Perowskitfilmen [19, 24]. Abbildung 2d zeigt, dass die Dicke der dichten KCl-MAPIC-Schicht ∼ 200 nm beträgt.

a XRD-Spektrum der so hergestellten KCl-dotierten MAPIC-Filme auf dem ITO-beschichteten Glassubstrat. ⋆ repräsentiert Peaks des ITO/Glas-Substrats. b XPS breites Spektrum der Perowskitfilme. Der Einschub zeigt das XPS-Spektrum von K auf Kernebene. c Die Draufsicht und d die Querschnitts-REM-Bilder von KCl-MAPIC-Schichten, die auf dem ITO/Glas-Substrat gebildet wurden

Abbildung 3 zeigt die Strom-Spannung (IV ). Anfänglich befindet sich das Gerät in einem hochohmigen Zustand (HRS), und dann steigt der Strom allmählich an, wenn die positive Spannung ansteigt. Anschließend wechselt die Speichervorrichtung von der HRS in verschiedene niederohmige Zustände (LRSs) unter den beiden V SETs von 0,8 V und 1 V. Das IV Eigenschaften weisen darauf hin, dass die Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Bauelemente das mehrstufige Speicherpotential aufweisen.

Die halblogarithmischen Diagramme des IV Kurven von Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Bauelementen im Spannungs-Sweep-Modus. Der Einschub zeigt die schematische Messung. Au-Elektroden mit Durchmessern von 300 μ m wurden durch Magnetron-Sputtern auf der Oberfläche von KCl-MAPIC-Filmen abgeschieden

Um die RS-Leistung von Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Geräten zu identifizieren, haben wir den I . gemessen −V Kurven der Geräte basierend auf MAPIC-Filmen ohne den KCl-Zusatz als Referenz. Wie in Zusatzdatei 1:Abb. S3(a) gezeigt, wird ein typisches bipolares RS-Verhalten in MAPIC-Filmen beobachtet, die ohne KCl-Dotierung hergestellt wurden, während der RS-Effekt schwächer ist als in KCl-dotierten MAPIC-Filmen. Wie in Zusatzdatei 1 gezeigt:Abb. S3(b), wurde das mehrstufige RS-Verhalten in den Au/MAPIC/ITO/Glas-Bauelementen unter dem V . nicht beobachtet SETs von 0,8 V und 1,0 V. Die obigen Ergebnisse zeigen, dass das KCl-Additiv die Speichereigenschaften der MAPIC-basierten Vorrichtungen verbessert. Wir vermuten, dass die Verbesserung mit der Verbesserung der Filmqualität zusammenhängt. Die dichte Oberfläche der KCl-dotierten MAPIC-Filme verhinderte, dass die oberen Elektroden in den Poren abgeschieden wurden und während des Herstellungsprozesses der Vorrichtungen direkt mit den unteren Elektroden in Kontakt kamen. Daher ist es hilfreich, die einheitlichen RS-Strukturen mit den OHP-Schichten wachsen zu lassen [19, 25].

Die Retention und Dauerstabilität bestimmen die Multilevel-Speicherzuverlässigkeit der Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Bauelemente und bewerten die potenzielle Anwendung der Bauelemente im RRAM. Abbildung 4a zeigt die Dauerzyklusabhängigkeit der Widerstandszustände in den Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Bauelementen. Elektrische Impulse der Rücksetzspannung (V RESET ) und V SETs wurden abwechselnd an die Geräte angelegt (Pulsbreite =0,4 s). Nach dem Anwenden des V RESET von –0,8 V wurde ein hochohmiger Zustand (HRS) bei einer Lesespannung (V r =0,22 V), was als „AUS-Zustand“ definiert wurde. Nach dem Anwenden des V SETs von 0,8 V und 1 V wurden zwei verschiedene niederohmige Zustände (LRSs) bei V . gemessen r , die als „Stufe 1“ bzw. „Stufe 2“ definiert wurden. Die oben genannten unterschiedlichen Widerstandszustände können bis zu 140 Zyklen lang unter elektrischen Impulsen aufrechterhalten werden. Abbildung 4b zeigt die Retentionseigenschaften der Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Geräte. Nach dem Anwenden des V RESET , das Gerät zeigte am V den "OFF-Zustand" an r und behielt den "OFF-Zustand" nach dem V . bei RESET wurde entfernt. Nach der Anwendung von V SETs , das Gerät zeigte "Level 1" und "Level 2" beim V r; diese beiden LRSs blieben, obwohl V SETs wurden entfernt. Jeder Widerstandszustand ist ohne Betriebsspannungen über 1000 s stabil. Daher wurde das Potenzial des Multilevel-Speichers in den Au/KCl-MAPIC/ITO-Bauelementen demonstriert.

a Pulszyklen bis zu 140 Mal und b Zeit bis ca. 1200 s für HRS- und LRS-Messungen im Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Gerät bei Raumtemperatur

Um den Mechanismus des RS-Verhaltens in Au/MAPIC/ITO/Glas-Bauelementen zu untersuchen, wurde die Beziehung von log I gegen log V geplottet wurde. Wie in Fig. 5a gezeigt, ist im anfänglichen positiven Vorspannungsbereich von 0 bis 0,2 V der IV Beziehung hat eine Steigung von ∼ 1,01, was zeigt, dass das leitfähige Verhalten dem Ohmschen Gesetz folgt. Mit zunehmender positiver Vorspannung (0,2 V ∼ 0,6 V) wird das IV Beziehung ist ich V 2 und gehorcht dem SCLC-Mechanismus, der durch einzelne flache Fallen gesteuert wird. Wenn die Vorwärtsspannung die mit Fallen gefüllte Grenzspannung (V TFL ), steigt der Strom steil mit der Vorspannungsabtastung an und die Steigung beträgt ∼ 8,20, und der IV Beziehung gehorcht der exponentiell verteilten Fallen-kontrollierten SCL-Überleitung. Wenn der Bias V erreicht SET , ändert sich der Widerstandszustand in den LRS. Auch wenn die positive Vorspannung abnimmt, behält der Widerstand die LRS bei. Wie in Fig. 5b dargestellt, verbleibt das Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Bauelement bei umgekehrter Vorspannung im LRS, während die negative Vorspannung V . kreuzt RESET und erreicht \(V^{*}_{\text {TFL}}\); der Strom nimmt ab, wenn die Spannung abnimmt und die Beziehung von IV erholt ich V 2 .

Die angepassten Linien von log I -log V Grundstücke in der a positiv und b Bereiche mit negativer Spannung. Die Pfeile zeigen die Kehrrichtung an

Bei OHP-basiertem ReRAM ist allgemein anerkannt, dass intrinsische Punktdefekte in OHP-Schichten für das RS-Verhalten verantwortlich sein können [26]. Dabei werden während des niedrigsten lösungsbasierten Filmabscheidungsprozesses leicht Halogenid-Leerstellen in den OHP-Filmen gebildet [27]. Unter diesen Leerstellen besitzt die Jodleerstelle (\(\text{V}_{\dot {\text{I}}}\)) eine hohe Mobilität aufgrund der niedrigsten Aktivierungsenergie von ∼ 0.58 eV [26, 28]. Daher wird angenommen, dass \(\mathrm{V}_{\dot {\mathrm{I}}}\) eine wichtige Rolle für das RS-Leitverhalten in Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Bauelementen spielt [29] . Obwohl die geeignete Dosierung von KCl-Additiven die MAPIC-Filmqualität verbessern kann, wurde zusätzlich eine Kaliumionendotierung nachgewiesen, die die Stromhysterese in OHP-Solarzellen aufgrund des Kompensationseffekts für die Defektzustände an der Oberfläche oder Grenzfläche von OHP-Schichten unterdrücken könnte [ 19, 21, 30]. Daher wird der Ursprung der offensichtlichen mehrstufigen RS-Eigenschaften in unserer Arbeit kaum auf Kaliumionen zurückgeführt. Wir haben XPS-Messungen durchgeführt, um die Hypothese zu überprüfen und den Zustand der Perowskitschicht zu analysieren. Abbildung 6 zeigt die XPS-Spektren von I 3d und Pb 4f . Die Peaks bei 631,90 eV und 620,45 eV stimmen mit I 3 d . überein 3/2 und ich 3 d 5/2 , bzw. Die Peakpositionen verschieben sich leicht zu höheren Bindungsenergien, was auf die Erzeugung von \(\textrm{V}_{\dot{\textrm{I}}}\) durch wärmegetriebene Deiodierung hindeutet [31, 32]. Das XPS-Ergebnis in Abb. 6b zeigt den Pb 4 f Spektrum der Kernebene. Zwei Hauptpeaks von Pb 4 f 5/2 und Pb 4 f 2.07 werden bei 143,18 eV bzw. 138,21 eV beobachtet. Es ist bemerkenswert, dass zusätzliche kleine Peaks mit niedrigeren Bindungsenergien (141,41 eV und 136,60 eV) mit der Signatur von Pb 0 wurden durch XPS nachgewiesen [33, 34]. Diese Ergebnisse zeigen, dass \(\mathrm {V}_{\dot {\mathrm {I}}}\) in der KCl-dotierten MAPIC-Schicht existiert.

XPS-Spektren von a Ich 3d und b Pb 4f Kernniveaus der KCl-dotierten MAPIC-Filme

Wie in Fig. 7a gezeigt, wird in einem Bereich mit niedriger positiver Vorspannung (0 <V <0,2 V) ist die Konzentration der thermisch erzeugten freien Ladungsträger höher als die der injizierten Ladungsträger in der KCl-MAPIC-Schicht, sodass die IV Beziehung gehorcht dem Ohmschen Gesetz:

$$ j =qn\mu\frac{V}{d} $$ (1)

af Das Schema des RS-Mechanismus-Modells in der Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Zelle

wo j ist die Transportstromdichte, q ist die elektrische Ladung, n ist die Dichte der freien Elektronen im thermischen Gleichgewicht, μ ist die Trägermobilität, V die angelegte Spannung ist und d ist die Dicke der Medienschicht. Wenn die Durchlassspannung ansteigt (0,2 V <V <V TFL ), werden die von der unteren ITO-Elektrode injizierten Elektronen von \(\textrm{V}_{\dot{\textrm{I}}}\) in der KCl-MAPIC-Schicht eingefangen [Abb. 7b]. Das IchV Beziehung folgt der funktionalen Form:

$$j =\frac{9}{8}\theta\varepsilon_{0}\varepsilon_{r}\mu\frac{V^{2}}{d^{3}} $$ (2)

wo θ ist der Anteil der freien Träger, ε 0 die Permittivität des freien Raums ist und ε r ist die Dielektrizitätskonstante des Isolators. Dieses Leitungsverhalten folgt dem SCL-Leitungsmechanismus, der durch einzelne flache Fallen gesteuert wird, die sich dicht am Leitungsband befinden [9]. Wenn die Durchlassspannung auf V ansteigt TFL , werden die eingefangenen Elektronen aktiviert und aus den Fallen freigesetzt, während zusätzliche injizierte Elektronen diese Fallen sofort füllen. Somit sind die Fallen immer gefüllt; das Leitungsverhalten schaltet auf die trap-freie SCL-Leitung um. Der Strom steigt exponentiell mit zunehmender positiver Vorspannung. Der oben genannte Prozess ist als Trapping-Prozess bekannt. Wenn die Durchlassspannung V . erreicht SET , erreicht die Au/KCl-MAPIC/ITO-Zelle schließlich den LRS [Abb. 7c]. Die Ladungsfallen werden mit der Zeit gefüllt und die Elektronen können dann von Falle zu Falle hüpfen. Wenn die positive Vorspannung abnimmt, verbleibt das Bauelement aufgrund der hohen Elektronenkonzentration in der KCl-MAPIC-Schicht im LRS. Wie in Fig. 7d dargestellt, bleibt die Vorrichtung immer noch im LRS, auch wenn die Vorspannung rückwärts durchläuft. Da die eingefangenen Elektronen nicht sofort aus dem \(\textrm{V}_{\dot{\textrm{I}}}\) gelöst werden können; die Trägerkonzentration bleibt auf hohem Niveau. Wenn die negative Spannung V . erreicht und überschreitet RESET , wechselt das Gerät vom LRS zum HRS. Die eingefangenen Elektronen werden aus den Fallen herausgezogen; die Elektronenkonzentration nimmt ab [Abb. 7e]. Wenn die Sperrspannung auf \(V^{*}_{\text {TFL}}\) abnimmt, stellt das Stromverhalten die SCL-Leitung wieder her, die durch einzelne flache Fallen gesteuert wird. Der oben erwähnte Prozess ist als Entfallprozess bekannt. Wenn die negative Spannung weiter abnimmt, können die Elektronen nicht von den Fallen eingefangen werden; die Konzentration der injizierten Elektronenkonzentration ist niedriger als die Gleichgewichtskonzentration. Daher kehrt die KCl-MAPIC-Schicht in den unbesetzten Fallenzustand zurück; Stromverhalten geht von SCL-Leitung zu Ohmscher Leitung über [Abb. 7f].

Darüber hinaus vermuten wir gemäß Berichten über den Übergangsprozess des Stroms unter einem Bias-Sweep, dass die vorspannungsinduzierte Modifikation der Barrierehöhe und/oder -breite in den Au/KCl-MAPIC/ITO-Sandwiches ebenfalls zum resistiven Schalten beitrug [ 22, 35, 36]. UPS wurde durchgeführt, um die Vermutung zu bestätigen und die Kontakttypen der Elektroden/Perowskit-Schicht zu untersuchen. Abbildung 8a, b zeigt die Cut-Off-Bereiche des KCl-MAPIC-Films bzw. des ITO-beschichteten Glases. Die Austrittsarbeiten des Films und des Substrats werden mit 4,42 eV bzw. 4,50 eV berechnet. Diese Werte ähneln den Ergebnissen früherer Berichte [22, 36, 37]. Somit bestätigen wir, dass ein Kontakt zwischen KCl-MAPIC-Schicht und ITO-beschichtetem Glas aufgrund ihrer ähnlichen Austrittsarbeiten ohmsch ist. Es ist jedoch bekannt, dass die Austrittsarbeit von Au etwa 5.0 eV beträgt [22, 35]. Dieser Wert ist größer als der des KCl-MAPIC-Films. Daher bildet sich eine Barriere an der Au/KCl-MAPIC-Grenzfläche. Wie in Abb. 7b gezeigt, beginnen Elektronen in Richtung der Au-Elektrode zu driften und werden von der Verarmungsschicht \(\mathrm {V}_{\dot {\mathrm {I}}}\) nahe der Au/KCl-MAPIC . eingefangen Schnittstelle unter positiver Spannung. Wenn die Durchlassspannung V . erreicht SET , die Löcher sind vollständig gefüllt, führen zu einer Absenkung der Schottky-ähnlichen Barriere und einer Ausdünnung der Sperrschicht [Abb. 7c]. Der Kontakt zwischen KCl-dotierter MAPIC-Schicht und Au-Elektrode wird zu einem quasi-ohmschen Kontakt, und das Gerät schaltet von HRS auf LRS um. Wie in Abb. 7d–f gezeigt, wenn die Vorspannung in umgekehrter Richtung überstreicht und auf V . ansteigt RESET , die eingefangenen Elektronen werden aus den Lochfallen herausgezogen und die Barriere kehrt in den ursprünglichen Zustand zurück; die von der Au-Elektrode injizierten Elektronen werden blockiert. Somit nimmt die Ladungsträgerkonzentration in der KCl-MAPIC-Schicht ab; das Au/KClMAPIC/ITO-Gerät wechselt vom LRS zum HRS.

Cut-off-Regionen von a die KCl-MAPIC-Folie und b das ITO-beschichtete Glas

Schlussfolgerungen

Hochwertige KCl-dotierte MAPIC-Filme wurden unter Verwendung der einstufigen Lösungssynthese bei niedriger Temperatur hergestellt. Die geeignete Dosierung der Kaliumchlorid-Dotierung könnte dazu beitragen, dass MAPIC-Filme zu guter Qualität mit hoher Abdeckung und dichter Oberfläche wachsen. Die Speicherzellen aus Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas zeigten nach Anlegen unterschiedlicher V . ein Tri-State-RS-Verhalten SETs bei Raumtemperatur. Zyklenfestigkeit (>140 Zyklen) und Datenspeicherung (≥1000 s) zeigten, dass die Au/KCl-MAPIC/ITO/Glas-Bauelemente das Potenzial für mehrstufige Speicherung in ReRAM haben. Die Analyse leitfähiger Prozesse ergab, dass der durch \(\textrm{V}_{\dot{\text{I}}}\) Fallen gesteuerte SCLC-Mechanismus zum RS-Verhalten beiträgt. Darüber hinaus war die Modulation der Au/KCl-MAPIC-Barriere unter der angelegten Vorspannung auch für das Umschalten des Widerstandszustands im Ladungsträgerinjektions-Trapping/Detrapping-Prozess verantwortlich.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Alle während dieser Studie generierten und analysierten Daten sind in diesem Artikel und den beigefügten unterstützenden Informationen enthalten.

Abkürzungen

ReRAM:

Resistiv schaltender Direktzugriffsspeicher

OHPs:

Organometallhalogenid-Perowskite

MPIC:

CH3 NH3 PbI 3−x Clx

KCl:

Kaliumchlorid

ITO:

Indium-Zinn-Oxid

RS:

Ohmsches Schalten

IchV :

Strom-Spannung

LRS:

Zustände mit niedrigem Widerstand

HRS:

Hochohmiger Zustand

V SET :

Spannung einstellen

V RESET :

Resetspannung

V r :

Spannung lesen

\(\mathrm {V}_{\dot {\mathrm {I}}}\) :

Jod-Stelle

SCLC:

Raumladungsbegrenzter Strom

V TFL :

Fallengefüllte Grenzspannung

XRD:

Röntgendiffraktometrie

XPS:

Röntgenphotoelektronenspektroskopie

USV:

Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie

SEM:

Rasterelektronenmikroskopie


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