Hocheffiziente Perowskit-Solarzellen mit 22 %+ Wirkungsgrad durch ultra-kompakte FA0.1MA0.9PbI3-Filme

Zusammenfassung

Die Nutzung gemischter Kationen ist vorteilhaft, um die Vorteile der Kationen zu kombinieren und hocheffiziente Perowskit-Solarzellen (PSCs) zu erreichen. Hierbei ermöglicht die präzise geringe Einbindung von CH(NH₂)₂ (FA) Kationen in Methylammoniumbleiiodid (MAPbI₃) die Bildung kompakter, glatter Perowskitfilme mit hoher Kristallinität. Folglich werden der Kurzschlussstrom und der Füllfaktor der auf FA_xMA_1-xPbI₃ basierenden PSCs stark verbessert, was zu einem erhöhten Gerätewirkungsgrad führt. Die beste PSC auf Basis von FA_0.1MA_0.9PbI₃ weist einen bemerkenswert hohen Wirkungsgrad von 22,02 % auf. Darüber hinaus zeigen die auf FA_0.1MA_0.9PbI₃ basierenden PSCs auch eine verbesserte Gerätestabilität. Diese Arbeit bietet einen einfachen Ansatz zur Herstellung hochwertiger Perowskitfilme und leistungsstarker PSCs mit besserer Stabilität.

Einleitung

Im vergangenen Jahrzehnt hat der Anstieg des industriellen und häuslichen Energiebedarfs nicht nur eine Energiekrise verursacht, sondern auch Probleme durch die globale Erwärmung hervorgerufen. Halbleitertechnologie spielte eine bedeutende Rolle, um diese Krisen mit minimalen Umweltproblemen zu bewältigen. Halbleitermaterialbasierte Solarzellen sind umweltfreundlich, wie Silicium, Verbindungshalbleiter, Oxide und organische Materialien. Perowskitmaterialbasierte Solarzellen (PSCs) sind aufgrund ihres hohen Wirkungsgrads, der von 3,8 % im Jahr 2009 auf 25,2 % heute gestiegen ist, in den Fokus gerückt. Der bemerkenswert hohe Wirkungsgrad (PCE) von PSCs beruht auf den einzigartigen optoelektronischen Eigenschaften der Perowskitmaterialien, und die Perowskitmaterial-Engineering ist ein Schlüsselansatz zur Verbesserung der Geräteleistung.

Allgemein ist Perowskit ein Material mit derselben Kristallstruktur basierend auf der Formel ABX₃, wobei A ein organisches Kation (wie CH₃NH₃⁺) oder Alkalikation (Cs⁺) oder deren Mischkationen ist, B das Metallanion (Pb²⁺ oder Sn²⁺) und X die Halogenidanionen (X = I⁻, Br⁻ oder Cl⁻) bezeichnet. Unter den Perowskitmaterialien ist FA_xMA_1-xPbI₃ (MA, Methylammonium; FA, Formamidinium) das am häufigsten in PSCs verwendete Material. Da FA⁺ eine etwas größere Ionenradius (2,79 Å) als MA⁺ (2,70 Å) hat, besitzt FA_xMA_1-xPbI₃ eine kleinere Bandlücke als MAPbI₃, was eine höhere Lichtsammelwirkungsgrad ermöglicht. Meist wird eine kleine Menge MA-Kation mit FA-Kation dotiert, um FA_xMA_1-xPbI₃-Perowskit herzustellen, was die Bildung der photoaktiven FA-Kationenphase gegenüber reinem FAPbI₃ fördert und zu hohem Gerätewirkungsgrad führt. Dennoch bleibt es selbst mit Einbindung von MA-Kationen sehr herausfordernd, reinen schwarzphasigen FA-Perowskit ohne Spuren von gelbphasigem FA-Perowskit zu erhalten, wegen des größeren Ionenradius von FA-Kationen, insbesondere bei großer FA-Menge. Dieses Problem tritt häufig auf, trotz des hohen Wirkungsgrads dieser PSCs, da es die strukturelle und thermische Stabilität der PSC-Geräte beeinträchtigt. Daher muss zur Erreichung hoher Effizienz und Gerätestabilität in FA_xMA_1-xPbI₃-basierten PSCs die Bildung von Gelbphasendefekten verhindert werden. In dieser Arbeit wird anstelle einer großen Menge an FA-Kationen in FA_xMA_1-xPbI₃-Perowskit eine kleine Menge FA verwendet, um FA_0.1MA_0.9PbI₃-Planarfilm herzustellen, was einen Champion-Gerätewirkungsgrad von über 22 % ermöglicht. Anders als bei mesoporösen Perowskitfilmen berichteten Ergebnissen fanden wir, dass die Einführung von wenig FA in MAI innerhalb der Lücken der PbI₆-Oktaeder die MAPbI₃-Perowskitstruktur bei Raumtemperatur in eine „quasi-kubische“ Phase stabilisiert. Darüber hinaus resultieren die Verbesserungen hier hauptsächlich aus dem stark erhöhten J_SC, was von der Bildung kompakter, glatter, hochwertiger Perowskitfilme durch die Einbindung von FA profitiert. Darüber hinaus zeigen die auf FA_0.1MA_0.9PbI₃ basierenden PSCs auch eine verbesserte Gerätestabilität.

Ergebnisse und Diskussion

Die in dieser Arbeit verwendete Gerätestruktur der PSCs ist schematisch in Abb. 1 dargestellt, wobei eine SnO₂-Schicht als Elektronentransportschicht (ETL), Spiro-OMeTAD als Löchertransportschicht (HTL) und Gold (Au) als Anode dient. Sowohl Standard- als auch modifizierte Perowskitschichten wurden auf der Indium-Zinn-Oxid (ITO) transparenten Elektrode als Absorptionsschicht durch das konventionelle einstufige Lösungsmittel-Engineering-Verfahren abgeschieden.

Rasterelektronenmikroskopie (SEM) wurde eingesetzt, um die Morphologie der Perowskitfilme zu untersuchen. Der Film aus reinem MAPbI₃ zeigt ein höheres Verhältnis an Korngrenzen wie in Abb. 2a dargestellt. Die Lochporen zusammen mit vielen Korngrenzen im Perowskitfilm fördern die nicht-strahlende Rekombination und verringern den Gerätewirkungsgrad der PSCs. Im Gegensatz dazu wird durch die Einbindung von FA-Kationen in reines MAPbI₃ (FA_0.1MA_0.9PbI₃) ein homogener, lochfreier Perowskitfilm erreicht, wie in Abb. 2b gezeigt. Er weist eine dicht gepackte Struktur mit geringer Vergrößerung der Korngröße und deutlich weniger Korngrenzen auf. Eine kompakte, glatte Filmmorphologie mit großer Korngröße minimiert Fallenzustände und Defekte im Perowskitfilm.

Die stationären Photolumineszenz (PL) Spektren sowohl von MAPbI₃ als auch FA_0.1MA_0.9PbI₃ Perowskitfilmen sind in Abb. 2c gezeigt. Wie erwartet, ist eine signifikante Rotverschiebung des Emissionspeaks zu beobachten. Zusätzlich wurde eine Peakverschmälerung festgestellt. Diese signifikante Verschiebung ist auf die Einführung von FA in MA im Perowskitgitter zurückzuführen. Darüber hinaus wird die PL-Intensität durch die Zugabe von FA-Kationen in gewissem Maße erhöht, was auf eine Verringerung der Fallenzustände und damit auf einen hochkristallinen FA_0.1MA_0.9PbI₃ Film hinweist.

Um mehr über die Verringerung der Fallenzustände der modifizierten Perowskitschicht im Vergleich zu einem Standardgerät zu verstehen, wurde zeitaufgelöste Photolumineszenz (TRPL) an Perowskitfilmen basierend auf jedem Material durchgeführt, wie in Abb. 2d gezeigt. Da die Perowskitschicht auf einem Glassubstrat ohne Transportschicht abgeschieden wird, wird erwartet, dass die Trägerrekombination nur den interschichtigen Ladungstransport (d. h. nicht-strahlende Rekombination) repräsentiert, was eine längere Trägerlebensdauer und langsamere interschichtige Rekombination bei Einbindung von FA in MAPbI₃ zeigen würde. Zwei Zeitkomponenten können zur Berechnung der Trägerrekombinationslebensdauer der hergestellten Perowskitfilme jedes Typs durch Anpassung der TRPL-Kurve mit einer bi-exponentiellen Zeitfunktion (t) erhalten werden:

$$ F(t) = A_1 e^{-t/\tau_1} + A_2 e^{-t/\tau_2} + \gamma_0 $$ (1)

wobei τ₁ und τ₂ in Gleichung 1 die Zeitkonstanten des schnellen und langsamen Zerfallsprozesses darstellen. Die schnelle Zerfallskomponente τ₁ repräsentiert die Oberflächenrekombination, während die langsame Zerfallskomponente mit der Rekombination im Volumen der Perowskitstruktur zusammenhängt. Alle angepassten TRPL-Parameter für Standard- und modifizierte Perowskitproben sind in Tabelle S1 zusammengefasst, und die durchschnittliche Rekombinationslebensdauer (τ_ave) beider Perowskitschichten wurde approximativ aus den angepassten Kurvendaten gemäß der in der ergänzenden Information gezeigten Formel berechnet. Zum Beispiel zeigt der Standard-Perowskitfilm mit einer durchschnittlichen Lebensdauer von 24,61 ns, dass der FAMAPbI₃ (10 %) Film eine deutlich längere durchschnittliche Trägerlebensdauer von 49,92 ns aufweist, was die Unterdrückung der nicht-strahlenden Rekombination in modifizierten PSCs anzeigt.

Röntgenbeugung (XRD) wurde eingesetzt, um die Kristallinität der Perowskitfilme zu untersuchen. Abb. 3a zeigt den Hauptbeugungspeak des Perowskitfilms bei 2θ = 14,24° mit bevorzugter Orientierung und höherer Intensität, wobei die geringe Einbindung von FA in den Standard-MAPbI₃-Perowskitfilm die Beugungsintensität deutlich stärker macht, was auf höhere Kristallinität hindeutet. Darüber hinaus verschieben sich die Beugungspeaks des modifizierten Perowskitfilms in Richtung kleinerer Winkel. Die markanten Peaks verschieben sich von 14,61° und 28,84° auf 14,24° und 28,49°, jeweils, wie in Abb. 3b, c gezeigt. Da die Größe der FA-Kationen größer ist als die der MA-Kationen, vergrößert sich die Gittergröße mit der Einbindung von FA-Ionen, was mit der Bragg-Gleichung (2d sinθ = nλ) übereinstimmt. Zudem verringert die Einführung des FA-Kations mit MA den Toleranzfaktor und fördert die Bildung einer stabilen kubischen Perowskitphase. Beachten Sie, dass je nach Filmmorphologie und Abscheidungsbedingungen die Zugabe einer kleinen Menge FA (0,1) auch einer tetragonalen Phase vorausgehen kann. Die volle Breite bei halber Maximale (FWHM) wurde verwendet, um die Korngröße in den Perowskitfilmen zu schätzen. In FA_0.1MA_0.9PbI₃ beträgt der FWHM-Wert des höchsten Peaks 0,133°, wie in der ergänzenden Information Abb. S1a,b gezeigt, was den Anstieg der Korngröße mit höherer Kristallinität im Vergleich zum MAPbI₃-Film (FWHM 0,174°) belegt.

Um die Elementzusammensetzung nach der präzisen geringen Einbindung von FA-Kationen zu bestätigen, wurden Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) Messungen an sowohl Standard- als auch modifizierten Perowskitschichten durchgeführt. Die Anwesenheit von FA in MA-Kationen kann durch den identifizierten C–C-Bindung (284,8 eV) bestätigt werden, wie in Abb. 4a, c gezeigt. Darüber hinaus ist die aufgetretene Bindung von C–N (401,3 eV) und C=N (400,10 eV) von den eingebundenen FA-Kationen, die im N1s-Spektrum von FA_0.1MA_0.9PbI₃ Perowskit deutlich beobachtet werden kann, wie in Abb. 4b gezeigt. Für weitere Analyse der Elementzusammensetzung wurde energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDX) durchgeführt, wie in Abb. S2 a & b gezeigt. Wir können die chemische Zusammensetzung evident gleichsetzen; die Integration der Elementpeaks demonstriert ein quantifiziertes atomares Verhältnis % von C zu N zu Pb von 44,75 (2,3):22,73 (1,1):19,34 (1) für MAPbI₃ und 47,71 (2,3):27,34 (1,3):20,15 (1) für FA_0.1MA_0.9PbI₃ Perowskit.

Die Kelvin-Kraftmikroskopie (KPFM) Technik wurde verwendet, um den Perowskitfilm weiter zu analysieren, die den Kontaktpotenzialunterschied (CPD) zwischen der Spitze und der Probenoberfläche misst. Die Oberflächenrauheit verringert sich bemerkenswert von 20,488 auf 4,778 nm durch die Einbindung von FA in MAPbI₃ Perowskit, wie durch die topografischen Bilder in Abb. 5a, d gezeigt. Dies offenbart weiterhin die kompakte, glatte Morphologie des Perowskitfilms mit FA-Dotierung. Die Oberflächenmorphologie beider Standard- und modifizierter Perowskitfilme in drei Dimensionen (3D) ist in Abb. 5b und e dargestellt. Die Oberflächenpotenzialbilder sind in Abb. 5c, f gezeigt, und die 3D-Bilder in der ergänzenden Information Abb. S3 (b & c). Es ist klar, dass der FA_0.1MA_0.9PbI₃ Film eine homogenere Potenzialverteilung als der MAPbI₃ Film zeigt, was weniger Oberflächendefekte an der Oberfläche des FA_0.1MA_0.9PbI₃ Films anzeigt. Gleichzeitig demonstriert der FA_0.1MA_0.9PbI₃ Film ein höheres Oberflächenpotenzial an den Korngrenzen als der Standard-Perowskitfilm, was die Fang- und Rekombinationswahrscheinlichkeit der Minoritätsladungsträger verringert und Strompfade für Minoritätsladungsträger vorgibt, um die entsprechenden selektiven Kontakte zu erreichen. Dies wird die Gesamtleistung der PSCs in Richtung besserer Ladungstransport mit unterdrückter Rekombination verbessern.

Querschnitts-SEM-Bilder von MAPbI₃ Film und FA_0.1MA_0.9PbI₃ Film sind in Abb. 6a, b gezeigt. Diese Perowskitfilme werden auf dem SnO₂ ETL hergestellt. Man kann deutlich sehen, dass die ETL/Perowskit-Grenzfläche durch die Einbindung von FA in den Perowskit stark verbessert wird. Man kann auch sehen, dass der FA_0.1MA_0.9PbI₃ Film viel kompakter und glatter ist als der MAPbI₃ Film. Diese Verbesserungen begünstigen eine effiziente Ladungsträgerextraktion an den Grenzflächen. Ultraviolett-sichtbare (UV-Vis) Absorptionsspektren wurden gemessen, um die Absorptionseigenschaften der Perowskitfilme zu analysieren, wie in Abb. 6c gezeigt. Der FA_0.1MA_0.9PbI₃ Film zeigt leicht höhere Absorptionsintensitäten als der MAPbI₃ Film. Die Bandlückenwerte wurden mit den Tauc-Plot-Spektren berechnet, die in S4 a & S4b gezeigt sind, und betragen 1,58 eV für MAPbI₃ und 1,54 eV für FA_0.1MA_0.9PbI₃, was zeigt, dass die geringe Einbindung von FAI-Kationen in die MAI-Gittermatrix die Bandlücke verringert. Die reduzierte Bandlücke ist vorteilhaft für die Entwicklung hocheffizienter Perowskit-Solarzellen.

Die PSCs basierend auf MAPbI₃ (Standard-PSC) und FA_0.1MA_0.9PbI₃ (modifizierter PSC) werden mit der Struktur ITO/SnO₂/Perowskit/Spiro-OMeTAD/Au konstruiert. Die Stromdichte-Spannung (J-V) Kurven sind in Abb. 7a gezeigt, und die entsprechenden photovoltaischen Parameter sind in Tabelle 1 aufgelistet. Es ist klar, dass die Kurzschlussstromdichte (J_SC) der modifizierten PSCs offensichtlich höher ist als die der Standard-PSCs, was zu einem signifikanten Anstieg des Gerätewirkungsgrads führt. Der maximale PCE der modifizierten PSCs beträgt 22,02 % mit einer Leerlaufspannung (V_OC) von 1,13 V, J_SC von 25,87 mA cm⁻² und einem Füllfaktor (FF) von 0,75. Die bemerkenswerten Verbesserungen in J_SC und PCE der modifizierten PSCs auf Basis von FA_0.1MA_0.9PbI₃ deuten stark auf eine verbesserte Ladungsträgersammlung hin. Aufgrund der kompakten und glatten Oberflächeneigenschaften der FA_0.1MA_0.9PbI₃ Filme mit großer Korngröße und besserer Kristallinität werden Ladungsextraktion und -transport mit minimalen Verlusten durch Rekombinationsprozesse ermöglicht. Daher wird J_SC stark erhöht, und gleichzeitig wird V_OC verbessert. Der erhöhte J_SC wird auch teilweise durch die reduzierte Bandlücke und die verstärkte Absorption im FA_0.1MA_0.9PbI₃ Film beigetragen (wie durch die Absorptionseigenschaften in Abb. 6c gezeigt). Um den Effekt von FA in MAPbI₃ weiter zu untersuchen, haben wir auch verschiedene FA-Verhältnisse (5–20 %) verwendet, und die resultierende Geräteleistung der entsprechenden PSCs ist in Abb. S5 und Tabelle S2 gezeigt. Die Einbindung von FA in den Perowskit mit einem Molverhältnis von 5 bis 20 % erhöht J_SC und PCE und erreicht den hohen Wirkungsgrad der modifizierten PSCs. Die besten Werte der Geräteleistung werden bei Verwendung von FA_0.1MA_0.9PbI₃ erzielt.

Um die zugrunde liegenden Mechanismen für die bemerkenswert verbesserte Geräteleistung bei der geringen Einbindung von FA zu untersuchen, wurden die Parameter des Serienwiderstands (R_S) und des reversiblen Sättigungsstromdichte (J₀) charakterisiert. Die J-V-Kennlinien werden durch folgende Gleichung angegeben:

$$ J = J_{\text{ph}} - J_0 \left[ \exp\left(\frac{e(V + A J R_S)}{m K_{\beta} T}\right) - 1 \right] - \frac{V + J R_S}{R_{\text{SH}}} $$ (1)

wobei J der durch die externe Last fließende Strom, J_ph die von einer Diode erzeugte Photostromdichte, A die Gerätefläche, R_SH der Parallelwiderstand, m der Idealfaktor des pn-Übergangs, K_β die Boltzmann-Konstante und T und e die Temperatur und Elementarladung sind. Für eine ideale Bedingung (R_SH groß genug) kann Gleichung 1 geschrieben werden als:

$$ \frac{dV}{dJ} = \frac{A K_{\beta} T}{e} (J_{\text{ph}} + J)^{-1} + R_S $$ (2) $$ \ln (J_{\text{SC}} + J) = \frac{e}{A K_{\beta} T} (V - R_S J) + \ln J_0 $$ (3)

R_S kann aus den –dV/dJ vs (J_SC − J)⁻¹ Plots in Abb. 7b mit einer linearen Anpassungskurve gemäß Gleichung 2 erhalten werden, welche 4,8 Ω cm² und 2,3 Ω cm² für Standard-PSC mit MAPbI₃ und modifizierten PSC mit FA_0.1MA_0.9PbI₃ betragen. Diese Verringerung von R_S für den modifizierten PSC deutet auf besseren Ladungstransport hin und trägt zum hohen J_SC bei. J₀ bestimmt aus ln (J_SC + J) vs. (V − R_SJ) Plots in Abb. 7c beträgt 1,43 × 10⁻² und 1,16 × 10⁻⁵ mA cm⁻² für MAPbI₃ und FA_0.1MA_0.9PbI₃ PSCs. Ein kleinerer J₀ weist auf geringere Rekombination hin, und somit wird V_OC der modifizierten PSCs verbessert. Die reduzierte Rekombination durch FA-Einbindung ist auch konsistent mit der KPFM-Messung. Zudem wurde die entsprechende externe Quantenwirkungsgrad (EQE) berechnet, wobei breite Photoresponsen mit hohen Werten erhalten werden; die berechneten integrierten Stromdichten (J_SC) betragen 24,88 mA cm⁻² und 20,25 mA cm⁻² für das beste modifizierte und Standardgerät, wie in Abb. 7d gezeigt, was konsistent mit dem J_SC-Wert aus dem J-V-Test ist.

Im Allgemeinen ist EIS ein geeignetes Werkzeug, um die internen elektrischen Prozesse von PSCs zu analysieren. Hier wurden EIS als Funktion der Spannung durchgeführt. Die erhaltenen Daten wurden mit ZView unter Verwendung eines geeigneten Ersatzschaltbildes angepasst, wie in Abb. 8a gezeigt. Der Rekombinationswiderstand (R_rec) jedes Perowskit-Solarzellen wird aus dem Durchmesser des Halbkreises berechnet. Man kann deutlich sehen, dass R_rec des modifizierten Perowskit-Solarzellen mit der geringen Einbindung von FA in MAPbI₃ zunimmt, was die signifikante Verringerung unerwünschter Rekombination und damit die Senkung der Defektdichte der PSCs anzeigt.

Abb. 8b zeigt, dass der modifizierte PSC mit FA_0.1MA_0.9PbI₃ seinen ursprünglichen Wert bis zu 80 % sogar nach 800 h beibehält, während der Standard-PSC mit MAPbI₃ nur weniger als 60 % seines ursprünglichen Werts behält. Die verbesserte Stabilität des PSC mit FA_0.1MA_0.9PbI₃ korreliert mit der hohen Qualität des FA_0.1MA_0.9PbI₃ Perowskitfilms. Die Gerätestabilitätsprobleme der PSCs wurden auch in verschiedenen Zeitintervallen unter Umgebungsbedingungen charakterisiert.

Um die Wiederholbarkeit der PSCs zu bestätigen, ist die durchschnittliche Leistung sowohl von MAPbI₃ als auch FA_0.1MA_0.9PbI₃ PSCs, gemittelt aus mehr als 40 Geräten, in Tabelle 1 gezeigt, und die Statistik der photovoltaischen Parameter in Abb. 9a–d. Man kann sehen, dass bei PSCs mit FA_0.1MA_0.9PbI₃ die durchschnittliche Leistung ebenfalls offensichtlich überlegen ist zu den PSCs mit MAPbI₃ und eine bessere Reproduzierbarkeit zeigt.

Experimentelle Details

Materialien und Methoden

CH₃NH₃I, PbI₂, CH(NH₂)₂ und Spiro-OMeTAD wurden von Xi'an Polymer Light Technology Corp. bezogen. SnO₂ wurde von Alfa Aesar gekauft. Die Vorläuferlösung von FA_xMA_1-xPbI₃ bestand aus PbI₂, CH₃NH₃I und CH(NH₂)₂, gerührt in einer Mischung aus Dimethylformamid (DMF) und Dimethylsulfoxid (DMSO) (9:1, Vol/Vol) über Nacht. Die Konzentration der FA_0.1MA_0.9PbI₃ Vorläuferlösung betrug 0,3 mol/ml. Die ITO-beschichteten Substrate haben einen Schichtwiderstand von 15 Ω/□. Alle Materialien wurden direkt ohne weitere Reinigung verwendet.

Gerätefertigung

Alle PSCs wurden auf ITO-Glassubstraten gefertigt. SnO₂ wurde auf dem vorge reinigten ITO-Substrat als Elektronentransportschicht (ETL) abgeschieden. Perowskitschichten wurden in einem mit N₂ gefüllten Handschuhkasten bei 5000 rpm für 35 s abgeschieden. 29 s vor dem Stopp des Spin-Coatings wurde Antilösungsmittel Toluol auf das Substrat getropft. Anschließend wurde das Substrat auf die Heizplatte für 8 min bei 80 °C und dann für 10 min bei 120 °C zum Ausheizen übertragen. Nach dem Abkühlen wurde das Löchertransportmaterial Spiro-OMeTAD auf die Perowskitschicht durch Spin-Coating bei 3000 rpm für 30 s abgeschieden. Nach Abschluss des Spin-Coatings aller Schichten wurden die Proben über Nacht aus dem Handschuhkasten genommen für einen besseren Oxidationsprozess. Schließlich wurden 80 nm Gold (Au) durch thermische Verdampfung unter 4 × 10⁻⁴ Pa Vakuumbedingungen abgeschieden, um die Gerätestruktur zu vervollständigen.

Gerätecharakterisierung

Strom-Spannungs-Charakterisierung wurde mit einem digitalen Quellmessgerät (Keithley Model 2400) bei AM 1.5G bei 100 mW cm⁻² durchgeführt. Rasterelektronenmikroskopie (SEM) Messungen wurden mit einem 4800 durchgeführt. Röntgenbeugung (XRD) Muster wurden mit einem D/max 2200 V Röntgenpulverdiffraktometer mit Cu Kα Strahlung (λ = 1,540 Å) gesammelt. Kelvin-Kraftmikroskopie (KPFM) Messungen wurden mit dem MFP-3D Infinity von Asylum Research durchgeführt. Alle Charakterisierungen wurden unter konstanter Exposition gegenüber Umgebungsbedingungen und ohne Gerätekapselung durchgeführt.

Schlussfolgerung

In unserer Arbeit wird eine präzise kleine Menge an FA-Kationen in die MA-Kationen des Standard-MAPbI₃-basierten Perowskitfilms eingeführt, um die Filmqualität in Bezug auf Glätte und Kristallinität mit vollständiger Oberflächenbedeckung zu verbessern. Ein bemerkenswerter PCE von 22,02 % und ein signifikant erhöhter J_SC wurden aus den auf FA_0.1MA_0.9PbI₃ basierenden PSCs erzielt. Darüber hinaus wird eine Verbesserung von V_OC als Folge der reduzierten Trägerrekombination erzielt. Diese Ergebnisse zeigen, dass hocheffiziente PSCs mit überlegener Stabilität wiederholbar auf Basis des kompakten, glatten Perowskitfilms mit verbesserter Kristallinität hergestellt werden können, ermöglicht durch die Einbindung eines geringen Wertes an FAI-Kationen in MAPbI₃.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die Datensätze, die die Ergebnisse dieses Artikels stützen, sind im Artikel enthalten.

Abkürzungen

PSC:

Perovskite solar cell

SEM:

Scanning electron microscopy

XRD:

X-ray diffraction

FWHM:

Full width and half maximum

PL:

Photoluminescence

TRPL:

Time-resolved photoluminescence

KPFM:

Kelvin probe force microscopy

EIS:

Electrochemical impedance spectroscopy