Lichtabsorptionsschicht mit Gradiententechnologie für verbesserte Ladungsträgertrennungseffizienz in Perowskit-Solarzellen

Einführung

In den letzten 10 Jahren sind Perowskit-Solarzellen (PSCs) aufgrund ihrer hohen Effizienz und geringen Kosten in den Fokus der Aufmerksamkeit im Energiebereich gerückt [1,2,3,4,5,6]. Viele Bemühungen konzentrierten sich auf die Verbesserung der Zellleistung oder der Leistungsumwandlungseffizienz (PCE) [7,8,9,10,11,12,13]. Wie wir wissen, hängt die Zellleistung im Wesentlichen von der einfallenden Photonen-zu-Elektronen-Umwandlungseffizienz (IPCE) und der Lichtabsorptionseffizienz ab, während eine effiziente Ladungsträgertrennungseffizienz der Schlüssel zur Verbesserung der IPCE ist. Daher wird es entscheidend, den Transport von photonenerzeugten Ladungsträgern in Perowskitmaterialien zu kontrollieren. In herkömmlichen PSCs mit planarer Struktur werden Ladungsträger (oder Elektron-Loch-Paare) an der Grenzfläche zwischen der Elektronentransferschicht (ETL) und dem Perowskitmaterial getrennt, und nur Ladungsträger, die zur Trennungsgrenzfläche diffundieren, können einen Einfluss auf die Zellleistung haben. Daher wurde viel Arbeit darauf verwendet, die Ladungsträgerrekombination während ihrer Diffusion zu reduzieren. Zur Verbesserung der Perowskit-Kristallqualität wurden verschiedene Methoden wie Solvent Annealing [14,15,16,17], Additive Engineering [18,19,20], Oberflächenpassivierung [21,22,23,24] usw. eingesetzt. Tatsächlich ist die Bandausrichtungskontrolle eine alternative Methode, um Rekombinationsverluste zu reduzieren [25,26,27]. Jing Zhang et al. eingeführte extrinsische bewegliche Ionen Li ⁺ /I ⁻ in MAPbI₃ , und die Aggregation von Li ⁺ /I ⁻ das Energieniveau des Perowskits abgestimmt, wodurch die Ladungsextraktion aus Perowskitmaterialien sowohl auf die ETL als auch auf die Lochtransportschicht (HTL) in PSCs sehr effizient wurde [28]. Interessanterweise kann die Bandstruktur von Organometallhalogenid-Perowskitmaterialien leicht durch Ändern der Komponente oder des Gehalts des Halogenelements in Perowskitmaterialien angepasst werden [29,30,31,32]. Zhang et al. fabrizierte eine MAPbI₃ /MAPbI_x Br_{3 − x} Heterostruktur mit Typ-II-Bandstruktur und erzielten HTL-freie PSCs [33]. Im Wesentlichen ist es ein idealer Ansatz, Rekombinationsverluste durch das Design einer Gradientenbandstruktur in der Perowskit-Lichtabsorptionsschicht direkt zu reduzieren [34, 35], die die Ladungsträgertrennung so schnell wie möglich unterstützt. Nach unserem besten Wissen wurde jedoch noch nicht über die Herstellung von Perowskitmaterialien mit einer Gradientenbandstruktur berichtet.

In dieser Arbeit wurde ultradünnes PbI₂ und PbBr₂ Filme wurden abwechselnd auf dem Substrat als Bleihalogenid-Vorläuferschichten durch ein thermisches Verdampfungsverfahren abgeschieden, und PSCs mit einer Gradienten-gesteuerten Perowskit-Absorptionsschicht wurden durch schrittweises Einstellen des Dickenverhältnisses von PbI₂ . hergestellt zu PbBr₂ Filme. Zum Vergleich PSCs mit homogenen Perowskitmaterialien von MAPbI₃ und MAPbI_x Br_{3 − x} wurden auch fabriziert. Zur Untersuchung der Morphologien wurden Rasterelektronenmikroskopie (REM), energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDS), Röntgenbeugung (XRD), Absorptionsspektren, Photolumineszenzspektren (PL) und zeitaufgelöste Photolumineszenzspektren (TRPL) durchgeführt. Elementverteilung, Kristallstrukturen, chemische Zusammensetzungen, optische Eigenschaften und Trägerlebensdauer von Perowskitmaterialien. Es hat sich herausgestellt, dass die Gradientenbandstruktur in der Perowskit-Lichtabsorptionsschicht die Ladungsträgerlebensdauer signifikant verringert und die Ladungsträgertrennungseffizienz erhöht. Infolgedessen weisen die PSCs mit einer Gradientenbandstruktur einen durchschnittlichen Leistungsumwandlungswirkungsgrad von 17,5 % auf, der 1 bis 2 % höher ist als der herkömmlicher PSCs.

Experimenteller Abschnitt

Geräteherstellung

Fluordotierte Zinnoxid (FTO)-Glassubstrate (15 /sq) wurden mit einem Laser geätzt und durch sequentielle Ultraschallbehandlung in Aceton, Ethanol und entionisiertem Wasser für jeweils 15 min gereinigt. Ein kompaktes SnO₂ (c-SnO₂ )-Schicht wurde auf den gereinigten FTO-Substraten durch Schleuderbeschichtung von 0,1 µM Zinnoxid-Ethanol-Lösung (Xi'an Polymer) bei 3000 U/min für 30 Sekunden abgeschieden und dann bei 200 °C für 120 Minuten getempert. Nachdem die Substrate auf natürliche Weise auf Raumtemperatur abgekühlt worden waren, wurden sie 20 Minuten lang bei 75ºC in eine Zinntetrachloridlösung eingetaucht und dann mit entionisiertem Wasser gespült und durch einen Stickstoffstrom getrocknet. Drei Arten von Perowskitschichten, d. h. MAPbI₃ , MAPbI_x Br_{3 – x} , und G-MAPbI_x Br _{− x} , wurden nach einem zweistufigen Verfahren hergestellt. Zur Herstellung homogener MAPbI₃ oder MAPbI_x Br_{3 − x} Perowskitfilme, PbI₂ (99,99%, Xi’an Polymer) mit einer Dicke von 180 nm wurde zunächst mit einer Geschwindigkeit von 0,5 nm/s auf das vorbereitete Substrat aufgedampft. So konvertieren Sie Bleihalogenide in MAPbI₃ Materialien, der Vorläuferfilm mit einer Lösung von CH₃ NH₃ I (MAI) in Isopropanol (40 mg/ml) wurde auf die Substrate aufgeschleudert, während Bleihalogenide in MAPbI_{x . umgewandelt wurden} Br_{3 − x} , ein MAI und MABr (CH₃ NH₃ Br) gemischte Isopropanollösung (Molverhältnis:4:1) wurde als Vorläufer verwendet und auf das so hergestellte FTO/c-SnO₂ . schleuderbeschichtet /PbI₂ Substrate. Zur Herstellung des Gradienten MAPbI_x Br_{3 − x} Perowskitfilme, PbI₂ und PbBr₂ wurden abwechselnd auf das FTO/c-SnO₂ . aufgedampft Substrat als Bleihalogenid-Vorläuferschichten, wie in Fig. 1 gezeigt, durch genaues Steuern der Verdampfungszeit von PbI₂ und PbBr₂ , und einer heterogenen 180-nm-Bleihalogenidschicht mit einem Gradienten-Dickenverhältnis, bestehend aus (11,6 nm PbI₂ /0.4 nm PbBr₂ )/(11,2 nm PbI₂ /0.8 nm PbBr₂ )/....../(6 nm PbI₂ /6 nm PbBr₂ ), wurde erhalten. Dann wurde der Vorläuferfilm mit einer Lösung von MAI in Isopropanol (40 mg/ml) auf das so hergestellte FTO/c-SnO₂ . schleuderbeschichtet /(PbI₂ /PbBr₂ )₁₅ Substrate. Alle obigen Schleuderbeschichtungsgeschwindigkeiten wurden auf 5500 U/min eingestellt, und alle Proben wurden 60 Minuten lang bei 110°C getempert. Das Lochtransportmaterial (HTM) wurde durch Schleuderbeschichtung bei 4000 U/min für 30 Sekunden abgeschieden, das sich aus 72 mg Spiro-OMeTAD, 28,8 &mgr;l 4tert-Butylpyridin und 17,5 &mgr;l 520 mg/ml Lithium-Bis-( Trifluormethansulfonyl)imid in Acetonitril in 1 ml Chlorbenzol. Alle oben genannten Prozesse werden in einer Luftatmosphäre mit einer relativen Luftfeuchtigkeit von 35% betrieben. Schließlich wurden 80 nm dicke Goldelektroden durch ein thermisches Verdampfungsverfahren auf der Oberseite der Geräte abgeschieden. Die aktive Fläche der Zelle wurde mit 0,07 cm ² . gemessen .

Schema des Herstellungsprozesses von MAPbI_x Br_{3 − x} Perowskitfilme

Charakterisierung

Morphologien der Proben und EDS-Mapping-Bilder wurden mit einem hochauflösenden Feldemissions-REM (FE-REM, Zeiss Sigma) untersucht. Kristallstrukturen wurden durch XRD analysiert (Ultima IV, Rigaku, Cu Kα:λ =0,15406 nm). Die Absorptionsspektren von Perowskitfilmen wurden mit einem UV/Vis-Spektrophotometer (PerkinElmer, Lambda 850) charakterisiert. Die Stromdichte-Spannungs-(J-V)-Kurven wurden mit einem digitalen Quellenmeter (B2901A, Keysight) unter einem AM 1.5 Sonnensimulator (SS150, Zolix) gemessen. Die IPCE wurde im AC-Modus auf einem (QE-R, Spectral Response Measurement System) Testsystem (Enli Technology Co. Ltd.) mit einer Wolfram-Halogen-Lampe als Lichtquelle gemessen. PL- und TRPL-Spektren wurden mit einem stationären transienten Nahinfrarot-Fluoreszenzspektrometer (FLS 980) bei einer Laserwellenlänge von 377 nm als Anregungsquelle gemessen.

Ergebnisse und Diskussion

Die Oberflächen- und Querschnittsmorphologien der Perowskitfilme wurden durch SEM charakterisiert. Abbildung 2 a–c zeigen die Oberflächenbilder der Perowskitproben von MAPbI₃ , MAPbI_x Br_{3 – x} , und Farbverlauf MAPbI_x Br_{3 − x} (gekennzeichnet als G-MAPbI_x Br_{3 − x} ), bzw. Die Einsätze sind ihre Querschnittsbilder. Alle Proben weisen eine einheitliche und kompakte Oberfläche auf, was auf die gute Kristallqualität von Perowskitmaterialien hinweist. Bemerkenswerterweise zeigen die Proben die unterschiedlichen Korngrößen. Das MAPbI_x Br_{3 − x} Probe hat eine durchschnittliche Korngröße in der Größenordnung von Mikrometern, während für den MAPbI₃ und G-MAPbI_x Br_{3 − x} Proben, die Korngrößen betragen ~ 350 nm bzw. ~ 450 nm. Der Größenunterschied sollte mit dem Materialwachstumsprozess zusammenhängen. Wie für die MAPbI_x Br_{3 − x} Probe wurde eine gemischte MAI- und MABr-Isopropanollösung als Vorläufer verwendet, während für die anderen beiden Proben nur die MAI-Isopropanollösung verwendet wurde. Br-Atome in der Vorläuferlösung neigen aufgrund ihres unterschiedlichen Atomradius dazu, I-Atome während des Wachstumsprozesses langsam zu verdrängen, was dazu beiträgt, die Wachstumsrate zu verringern und die Korngröße zu erhöhen. Dieses Verhalten wird auch in anderen Berichten beobachtet [36, 37]. Darüber hinaus wird, wie in den Einsätzen von Abb. 2 gezeigt, die Dicke für alle drei Proben auf ~ 350 nm geregelt, was dem optimierten Wert im vorherigen Bericht [38] ähnelt.

Die Oberflächen- und Querschnittsmorphologien von Perowskitfilmen:a MAPbI₃ , b MAPbI_x Br_{3 − x} , und c G-MAPbI_x Br_{3 − x} . Die Einsätze sind ihre Querschnittsbilder

Um die Kristallstrukturen und Zusammensetzungen verschiedener Proben aufzuklären, wurden XRD-Messungen mit den Ergebnissen in Abb. 3a durchgeführt. Die Beugungspeaks bei etwa 14,1°, 28,4°, 31,8° und 40,9° sind auf (110), (220), (312) und (330) Ebenen von MAPbI₃ . indiziert Material bzw. Es gibt keinen charakteristischen Peak, der dem hexagonalen PbI₂ . entspricht oder PbBr₂ , wodurch die vollständige Konvertierung angezeigt wird. In Bezug auf die MAPbI₃ Probe, wie in Abb. 3b gezeigt, die Beugungspeaks des MAPbI_x Br_{3 − x} und G-MAPbI_x Br_{3 − x} Samples verschieben sich leicht zu den größeren 2θ Grad und erscheinen fast in der gleichen Position, was auf den analogen Dotierungsgehalt von Br-Atomen hinweist [32]. Abbildung 3 c zeigt ihre Absorptionsspektren. Für die MAPbI₃ Probe wird eine offensichtliche Absorptionskante bei ~ 785 nm beobachtet, was einer Bandlücke von 1,58 eV entspricht. Bei den anderen beiden Proben bewegen sich beide Absorptionskanten auf ~ 755 nm, was einer Bandlücke von 1,64 eV entspricht. Empirisch ist die Bandlücke E _g kann durch die folgende quadratische Gleichung geschätzt werden:

a XRD-Muster von Perowskitfilmen, b ihre teilweise Vergrößerung und c Absorptionsspektren

daher kann der Br-Gehalt auf ~ 16% geschätzt werden [32]. Es ist erwähnenswert, dass, obwohl die MAPbI_x Br_{3 − x} und G-MAPbI_x Br_{3 − x} Proben haben fast die gleichen Absorptionskanten, ihre Kurvensteigungen weisen einen gewissen Unterschied auf. Die Absorptionskante für das G-MAPbI_x Br_{3 − x} Die Probe ist relativ schonend, was möglicherweise daran liegt, dass es sich um ein inhomogenes Perowskitmaterial mit einer nicht identischen Bandlücke handelt.

Die PSCs wurden unter Verwendung der obigen drei Proben hergestellt und als PSC-I, PSC-I/Br bzw. PSC-G-I/Br bezeichnet. Abbildung 4 a zeigt die J-V-Kennlinien. Die detaillierten Leistungsparameter sind in der eingefügten Tabelle zusammengefasst. Es ist ersichtlich, dass der PSC-GI/Br mit einem PCE von 18,2 % die beste Leistung zeigt, was einer Leerlaufspannung (Voc) von 1,07 V, einer Kurzschlussstromdichte (Jsc) von 22,5  mA/cm . entspricht ² , und einem Füllfaktor (FF) von 75,6%. Verständlicherweise ist die Voc der beiden Br-haltigen Zellen 0,06 V höher als die der Zelle ohne die Br-Komponente, da die Br-Dotierung die Bandlücke des Perowskitmaterials erweitert und die Voc verbessert [1]. Darüber hinaus hat die PSC-I/Br-Zelle im Vergleich zu den anderen beiden Zellen einen deutlich reduzierten Jsc (21,7 mA/cm ² .). ). Dies könnte an der geringeren Lichtabsorption im Perowskitmaterial aufgrund seiner größeren Bandlücke liegen. Um die Wirksamkeit des Experiments zu bestätigen, haben wir 80 Geräte für jede Zellart hergestellt. Abbildung 4 b zeigt die PCE-Histogramme. Offensichtlich haben die PSC-G-I/Br-Geräte den höchsten durchschnittlichen PCE von 17,5 %, während die PSC-I- und PSC-I/Br-Geräte die niedrigeren durchschnittlichen PCE aufweisen, entsprechend ~ 15,8 % bzw. ~ 16,7 %. Abbildung 4 c zeigt die Stabilitätsergebnisse. Nach drei Wochen ist die Zellleistung fast um 60 % reduziert. Hier sollte erwähnt werden, dass unser Experiment vollständig in Luftatmosphäre (relative Luftfeuchtigkeit 35 %) betrieben wird und dass PSCs mit höherer Effizienz und Stabilität hoffentlich erreicht werden können, wenn sie in einer Umgebung mit geringer Feuchtigkeit hergestellt werden.

a J-V-Kurven der PSCs, die Einfügung sind ihre Parameterergebnisse. b Die PCE-Histogramme von PSC-Geräten. c PCE-Entwicklung von nicht verkapselten Geräten bei dunkler Lagerung in einer Trockenbox (25 °C, RH 30 %). d IPCE-Kurven der PSCs

Um den Mechanismus der verbesserten Leistung in PSC-G-I/Br-Geräten aufzudecken, wurden die Messungen von IPCE, PL, EDS und TRPL für die verschiedenen Proben durchgeführt. Abbildung 4 d zeigt ihre IPCE-Kurven mit dem Wellenlängenbereich von 300 bis 800 nm. Es gibt leichte Unterschiede in der Cutoff-Wellenlänge und der IPCE-Intensität. Das PSC-I-Gerät zeigt den größten effektiven Bereich von 300 bis 780 nm, was zum maximalen Jsc beiträgt. Im Gegensatz dazu weisen die Br-haltigen Vorrichtungen (d. h. PSC-I/Br und PSC-G-I/Br) aufgrund der größeren Bandlücke eine kürzere Grenzwellenlänge auf. Verglichen mit dem PSC-I/Br-Gerät weist das PSC-G-I/Br-Gerät insbesondere die höhere IPCE im Bereich von 500 bis 750 nm auf, was zu einem größeren Jsc führt. Dieses Phänomen kann mit der Lichtabsorptionsverteilung im Perowskitmaterial zusammenhängen. Es ist bekannt, dass der Extinktionskoeffizient des Perowskitmaterials mit zunehmender Lichtwellenlänge im sichtbaren Bereich abnimmt [39]. Wenn Sonnenlicht auf die Perowskitzelle einfällt, neigt daher das kurzwellige Licht aufgrund seiner geringen Eindringtiefe dazu, im Bereich nahe der Trenngrenzfläche absorbiert zu werden, und die photoerzeugten Ladungsträger haben die höhere Trenneffizienz, während die langen -Wellenlängenlicht hat die tiefere Eindringtiefe, und mehr photoerzeugte Ladungsträger befinden sich weit weg von der Trennungsgrenzfläche, was der Ladungsträgertrennung nicht förderlich ist. Dementsprechend ist, wie in Fig. 4d gezeigt, für die PSC-I/Br- oder PSC-I-Vorrichtung die IPCE bei der langen Wellenlänge etwas niedriger als die bei der kurzen Wellenlänge. Bei der PSC-G-Br/I-Vorrichtung trägt die Gradientenenergiebandstruktur jedoch weit entfernt von der Grenzfläche mehr zur Verbesserung der Ladungsträgertrennungseffizienz als in der Nähe der Grenzfläche bei. Daher tritt eine signifikante Verbesserung des IPCE im langen Wellenlängenbereich (500–750 nm) auf.

Abbildung 5 a zeigt ihre PL-Spektren, gemessen von der Vorderseite (aus Perowskitmaterial) und der Rückseite (aus dem Glas). Im Fall von MAPbI₃ und MAPbI_x Br_{3 − x} Materialien liegen die PL-Peakpositionen bei 780 bzw. 752 nm, entsprechend der Bandlücke von 1,58 und 1,64 eV, die gut mit den Ergebnissen in Fig. 3c übereinstimmen. Unterdessen sind die Peakpositionen der von den verschiedenen Seiten gemessenen PL-Spektren gleich, was die homogenen Materialien demonstriert. Interessanterweise für den MAPbI_x Br_{3 − x} zeigen die beiden PL-Spektren die unterschiedlichen Peakpositionen bei 734 nm bzw. 771   nm, entsprechend einer Bandlückendifferenz von 80 meV; außerdem ist die Halbwertsbreite (FWHM) von PL-Spektren breiter als die von MAPbI₃ oder MAPbI_x Br_{3 − x} Materialien. Diese Phänomene sollten mit der inhomogenen Br-Verteilung in Perowskitmaterialien zusammenhängen. Wie für die G-MAPbI_x Br_{3 − x} Probe, entspricht es einem Mehrkomponentenmaterial, und das PL-Spektrum besteht aus mehreren Spektren, was zu einer Verbreiterung der FWHM führt. Außerdem trägt jedes einzelne Spektrum, wenn Anregungslicht von verschiedenen Seiten einfällt, unterschiedlich zum gesamten PL-Spektrum bei. Im Fall des von vorne gemessenen PL-Spektrums stammen mehr Beiträge vom Oberflächen-Perowskitmaterial mit der größeren Bandlücke, was dazu führt, dass die Peakposition des PL-Spektrums bei der kürzeren Wellenlänge liegt. Umgekehrt liegt die Peakposition des von hinten gemessenen PL-Spektrums bei der längeren Wellenlänge. Um die Verteilung der Br-Elemente weiter zu analysieren, wurde eine EDS-Kartierung von I- und Br-Elementen für die MAPbI_{x . durchgeführt} Br_{3 − x} und G-MAPbI_x Br_{3 − x} Proben. Wie in Abb. 5c–g gezeigt, verteilen sich die I- und Br-Elemente für das MAPbI_{x . fast gleichmäßig auf der gesamten Perowskitschicht} Br_{3 − x} Probe, wohingegen für die G-MAPbI_{x eine Gradientenverteilung von I und Br in Längsrichtung deutlich zu beobachten ist} Br_{3 − x} wie in Abb. 5h–l gezeigt, und je näher am FTO-Substrat, desto geringer der Br-Gehalt. Diese Ergebnisse stimmen mit der ursprünglichen Erwartung überein. Außerdem ist aus Fig. 5a ersichtlich, dass die PL-Intensität für die G-MAPbI_x Br_{3 − x} Material deutlich geringer als bei den anderen beiden Proben. Wie wir wissen, wird die Emissionsintensität maßgeblich von der Ladungsträgerlebensdauer des Perowskitmaterials beeinflusst. Abbildung 5 b zeigt die TRPL-Spektren, die bei 770 nm für verschiedene Proben gemessen wurden. Wir haben die Ladungsträgerlebensdauer durch eine zweikomponentige exponentielle Zerfallsfunktion angepasst [40]:

a Stationäre PL-Spektren. b TRPL-Spektren. c Querschnittsbild eines MAPbI_x Br_{3 − x} Film. d , e EDS-Mapping-Bilder von I- und Br-Elementen in dem in (c . markierten Bereich ), bzw. f , g Relative Intensität von I- und Br-Element basierend auf (d ) und (e ) Bilder entlang der Längsrichtung. h Querschnittsbild eines G-MAPbI_x Br_{3 − x} Film. ich , j EDS-Mapping-Bilder von I- und Br-Elementen in dem in (h . markierten Bereich ), bzw. k , l Relative Intensität von I- und Br-Element basierend auf (i ) und (j ) Bilder in Längsrichtung

wo A ist die Basislinien-Offset-Konstante, B ₁ und B ₂ sind die entsprechenden Dämpfungsamplituden dieser Komponente und τ ₁ und τ ₂ sind die Abklingzeit. Die durchschnittliche Rekombinationslebensdauer (τ _Ave ) kann durch die folgende Gleichung berechnet werden:

Die passenden Werte von τ _Ave für MAPbI₃ und MAPbI_x Br_{3 − x} und G-MAPbI_x Br_{3 − x} , sind 18,4 ns, 18,1 ns bzw. 13,1 ns. Es ist ersichtlich, dass die G-MAPbI_x Br_{3 − x} Probe hat die kürzeste Trägerlebensdauer. Wie wir wissen, kann sich auch die Materialqualität auf die Trägerlebensdauer auswirken, und eine schlechte Qualität führt zu einer kurzen Trägerlebensdauer [41,42,43]. Gemäß unseren XRD-Ergebnissen in Abb. 3a sind die charakteristischen Peaks bei 14,1° scharf und ihre FWHMs sind für die drei Proben fast gleich, was zeigt, dass es kaum Unterschiede in ihren Kristallqualitäten gibt [15, 43]. Darüber hinaus tritt keine Verbreiterung des FWHM des PL-Spektrums in MAPbI_{x . auf} Br_{3 − x} verglichen mit dem in MAPbI₃ , wie in Abb. 5a gezeigt, und zeigt, dass unsere Fertigungstechnologie für die Herstellung von Perowskitmaterialien mit gemischten Halogenelementen geeignet ist. Darüber hinaus wurde in unserem Experiment das PSC-G-MAPbI_x Br_{3 − x} weist den höheren PCE im Vergleich zu anderen zwei Arten von Zellen auf, was der schlechten Qualität des G-MAPbI_{x . entgegensteht} Br_{3 − x} Material. Daher ist es vernünftig anzunehmen, dass die kürzere Abklingzeit im TRPL-Spektrum hauptsächlich der Gradientenbandstruktur und der höheren Trägertrennungseffizienz im G-MAPbI_{x . zugeschrieben wird} Br_{3 − x} Material. In diesem Sinne ist die entworfene Gradientenbandstruktur in unserem Experiment für die Trägertrennung und die Geräteleistung im Vergleich zur herkömmlichen homogenen Bandstruktur von Vorteil.

Um weiter zu erläutern, wie sich die Gradientenbandstruktur auf die Leistung von PSCs auswirkt, wurden in Abb. 6 schematische Diagramme des Funktionsprinzips für PSCs mit oder ohne Gradientenbandstruktur im Perowskitmaterial gezeichnet Abb. 6a, Elektron-Loch-Paare werden zunächst in Perowskitmaterialien unter Lichteinstrahlung erzeugt und dann an der Grenzfläche zwischen SnO₂ . getrennt und Perowskit-Material, das zum aktuellen Ausgang führt. Aus dieser Sicht können nur die zur Trenngrenzfläche diffundierenden Elektron-Loch-Paare zum Ausgangsstrom beitragen. Daher wurde eine Verbesserung der Kristallqualität umfassend verwendet, um die Zellenleistung aufgrund der erhöhten Anzahl von Elektron-Loch-Paaren, die die Trenngrenzfläche erreichen, zu verbessern. Basierend auf früheren Berichten [44] ist das leitfähige Band für leicht Br-dotiertes Perowskitmaterial (MAPbI_x Br_{3 − x} ) wird mit dem Br-Gehalt allmählich zunehmen, während das Valenzband fast unverändert bleibt. Vor diesem Hintergrund ist die Bandstruktur für die PSC mit einem Gradienten-Br-Gehalt in Fig. 6b eingezeichnet. Verglichen mit der in Fig. 6a gezeigten traditionellen Bandstruktur unterstützt die Gradientenstruktur die Ladungsträgertrennung innerhalb von Perowskitmaterialien, was die strahlende oder nichtstrahlende Rekombination der Ladungsträger während des Diffusionsprozesses erheblich reduziert und dadurch die Ladungsträgertrennungseffizienz und die Zellleistung verbessert.

Schematische Darstellungen des Arbeitsprinzips für verschiedene PSCs. a PSC ohne Gradiententyp-II-Bandstruktur. b PSC mit einer Gradientenbandstruktur

Schlussfolgerungen

In dieser Arbeit wurden Perowskit-Absorptionsschichten mit einer Gradienten- oder Nichtgradienten-Bandstruktur entworfen und in einem zweistufigen Verfahren hergestellt, und drei Arten von PSCs, nämlich PSC-I, PSC-I/Br und PSC-GI/Br, erreicht wurden. Die Ergebnisse zeigen, dass die Gradientenbandstruktur in Perowskit-Absorptionsschichten für die Reduzierung von Ladungsträgerrekombinationsverlusten von Vorteil ist. Eine verbesserte Ladungsträgertrennungseffizienz und IPCE wurde in der PSC mit einer Gradientenbandstruktur erreicht. Als Ergebnis weist die Art von PSC einen durchschnittlichen PCE von 17,5 % auf, was 1 – 2 % höher ist als der von herkömmlichen PSCs. Diese Arbeit ebnet einen Weg, um hocheffiziente PSCs zu entwickeln.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Wir haben erklärt, dass die im Manuskript beschriebenen Materialien, einschließlich aller relevanten Rohdaten, jedem Wissenschaftler, der sie für nicht-kommerzielle Zwecke verwenden möchte, frei zugänglich sind, ohne die Vertraulichkeit der Teilnehmer zu verletzen.