Energetisches Al/Ni-Übergitter als Mikroplasma-Generator mit hervorragenden Leistungen

Einführung

Reaktive Mehrschichtfolien (RMFs) enthalten gespeicherte chemische Energie in Form von Schichtstrukturen, die bei Anregung durch eine externe Energiequelle eine schnelle Energiefreisetzung erfahren [1,2,3,4,5]. Die Reaktionsgeschwindigkeit und Temperatur dieser Folien hängen eng mit der Zusammensetzung und Geometrie zusammen [6,7,8,9]. Sie sind potenziell für das Schweißen von Materialien [10,11,12], die Explosionszündung [13,14,15] und die biologische Neutralisierung [16].

Unter den zahlreichen existierenden RMFs, Al/CuO [17], Al/MoO₃ [18], Al/PTFE [19], B/Ti [20] und Al/Ni [21, 22] wurden am ausführlichsten untersucht. Al/Ni-RMFs zeichnen sich durch ihre hohe Reaktionswärme (330 cal/g), hervorragende Verarbeitungsqualität und Kosteneffizienz aus. Es wurden viele Arbeiten durchgeführt, um die thermodynamischen Eigenschaften und die exotherme selbsterhaltende Reaktionsleistung von Al/Ni-RMFs aufzuzeigen [23,24,25,26]. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass die Reaktionsleistungen (z. B. maximale Verbrennungstemperatur, Verbrennungsverzögerungszeit) von Al/Ni-RMFs stark von ihrer Doppelschichtdicke abhängen [27]. Die RMFs mit dünneren Doppelschichten haben verbesserte Kontaktflächen zwischen Brennstoff und Oxidationsmittel und reduzierte durchschnittliche atomare Diffusionsdistanzen, um die Initiierung chemischer Reaktionen zu fördern [28]. Unterdessen nehmen Reaktionsgeschwindigkeit und Temperatur mit abnehmender Doppelschichtdicke zu. Wenn die Doppelschichtdicke von RMFs jedoch unter 20 nm liegt, wird aufgrund eines hohen Maßes an durchmischten Bereichen ein gegenteiliger Trend festgestellt [29].

Wenn die Doppelschichtdicke der Al/Ni-RMFs auf einen molekularen oder Sub-Nanometer-Maßstab verringert wird, wird ein energetisches Al/Ni-Übergitter gebildet. Das energetische Al/Ni-Übergitter weist aufgrund extrem kurzer Abstände zwischen den Reaktanten und eines relativ großen durchmischten Bereichs einzigartige chemische Reaktionseigenschaften auf. Die chemische Reaktion energetischer Al/Ni-Übergitter wurde mit verschiedenen Methoden (Differential Scanning Calorimetry [29], Transmissionselektronenmikroskopie [30] und zeitaufgelöste Röntgenmikrodiffraktion [31]) charakterisiert, um den chemischen Reaktionsmechanismus besser zu verstehen. Die Ergebnisse zeigten, dass aufgrund ihrer extrem geringen Diffusionsdistanz keine metastabile Phase für die Übergitterstruktur gebildet wurde [32].

Es wurden umfangreiche Arbeiten zu den Verbrennungseigenschaften und dem chemischen Mechanismus des energetischen Al/Ni-Übergitters durchgeführt. Es fehlen jedoch Berichte über das elektrische Verhalten und die Plasmaleistung basierend auf dem energetischen Al/Ni-Übergitter unter zusätzlicher elektrischer Stimulation. In der vorliegenden Studie wurde ein energetisches Al/Ni-Übergitter auf Al₂ . abgeschieden O₃ Substrate durch Magnetron-Sputtern und durch Nassätzen strukturiert, um einen Plasmagenerator zu bilden. Das elektrische Verhalten und die Plasmaleistung des Generators unter elektrischer Stimulation wurden detailliert untersucht.

Experimentelle Methoden

Energetische Al/Ni-Übergitterproben wurden hergestellt, indem abwechselnd eine Schicht aus Al und Ni auf Al₂ . abgeschieden wurde O₃ Substrate aus Ni-Targets (99,99 Gew.-%) und Al (99,99 Gew.-%). Der Basisdruck der Abscheidungskammer betrug 5 × 10 ^–5 . Pa, und Sputtern wurde mit einem Prozessgas aus Ar bei Drücken von 0,8 Pa durchgeführt. Sowohl die Al- als auch die Ni-Schicht wurden bei 90 W abgeschieden. Unter den obigen Abscheidungsbedingungen betrug die Abscheidungsrate für Al und Ni etwa 15 nm/min und 10 nm /min bzw. Die Doppelschichtdicke des so abgeschiedenen energetischen Al/Ni-Übergitters betrug etwa 25 nm, und die Gesamtdicke betrug etwa 4 µm. Jede Doppelschicht bestand aus einer Al-Schicht und einer Ni-Schicht mit einem Dickenverhältnis von 3:2, um ein Gesamtatomverhältnis von 1:1 aufrechtzuerhalten. Als Vergleichsproben wurden auch Al/Ni-RMFs mit einer Doppelschichtdicke von 500 nm abgeschieden. Die Kupferschicht mit einer Dicke von 20 nm wurde auf die Proben aufgebracht, um eine gute Haftung am Keramikpfropfen zu gewährleisten.

Der Herstellungsprozess des Mikroplasmagenerators basierte auf der MEMS-Technik, wie in Abb. 1 gezeigt. Erstens, 0,5 mm dicke 4 in. Al₂ O₃ Substrat wurde mit Aceton, Alkohol und entionisiertem Wasser in einem Ultraschallbad für jeweils 5 min gereinigt. Zweitens wurden die Substrate in einem Ofen 30 min lang bei 100 °C getrocknet. Drittens wurden die Substrate auf dem Probenhalter fixiert und ihre Oberflächenverunreinigungen wurden durch Sauerstoffplasma entfernt. Dann wurde ein energetisches Al/Ni-Übergitter auf der Oberfläche von Al₂ . abgeschieden O₃ Substrat. Anschließend wurde ein positiver Photoresist (AZ5214E) auf die Oberfläche der abgeschiedenen Proben bei 5000 U/min 60 s lang schleuderbeschichtet und in einem Ofen 90 s lang bei 100°C vorgebrannt. Danach wurden die Proben gemustert und ultravioletter Strahlung mit einer Intensität von 16 mJ/cm ² . ausgesetzt . Später wurden die Proben in NaOH-Lösung entwickelt. Die Proben wurden erneut bei 120 °C gebrannt, um das Photoresistmuster zu stabilisieren. Schließlich wurden die Proben geätzt, um eine Bowtie-Brücke in einer Al-Ätzlösung (Aluminium Etchant Type A, Transene Company, Danvers, Massachusetts) bei 30°C zu bilden. Die gemusterten Proben wurden in mehrere einzelne Chips gewürfelt und der verbleibende Photoresist wurde in Aceton entfernt. Zuletzt wurde der Chip zu einem Keramikpfropfen zusammengebaut, um den Plasmagenerator zu bilden.

Herstellungsprozess des Mikroplasmagenerators

Die Querschnittsstruktur des Plasmagenerators wurde durch die Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) charakterisiert. Anschließend wurde der Mikroplasmagenerator mit einem Hochpulsstromgenerator (0,22 μF, 2900–4100 V) stimuliert und die Strom-Spannungs-Wellenformen mit einer Rogowski-Spule und einem Hochspannungstastkopf gemessen und mit einem Oszilloskop aufgezeichnet . Zwischenzeitlich wurde die Plasmaerzeugung mit einer Hochgeschwindigkeitskamera (SIM, SIL3001-00-H06) aufgezeichnet. Die Belichtungszeit der Ultra-High-Speed-Kamera betrug 10 ns, und die Intervallzeit jedes Bildes betrug etwa 20 –50 ns. Außerdem wurde die Intensität des erzeugten Lichts durch eine Photodiode gemessen. Die Testbasisverzögerung zwischen dem Hochpulsstromgenerator, der Ultrahochgeschwindigkeitskamera und dem Oszilloskop wurde durch einen digitalen Verzögerungsgenerator (DG535) gesteuert, der in Abb. 2 gezeigt ist.

Testschema des Mikroplasmagenerators

Darüber hinaus wurde die Leistung des Mikroplasma-Generators charakterisiert, indem seine Fähigkeit getestet wurde, den Kapton-Flyer mit einer Dicke von 30 µm anzutreiben. An den Plasmagenerator wurde ein kurzer Stromimpuls angelegt, der eine schnelle Explosion der Bowtie-Brücke (0,4 × 0,4 mm) verursachte, was wiederum den Flieger zwang, auf eine Geschwindigkeit von bis zu mehreren Kilometern pro Sekunde zu beschleunigen [33,34,35] . Und die Geschwindigkeit des Flyers wurde mit einer photonischen Doppler-Velocimetrie (PDV) aufgezeichnet.

Ergebnisse und Diskussion

Abbildung 3a zeigt das Querschnitts-Hellfeld-TEM-Bild des energetischen Al/Ni-Übergitters, das eine periodische Struktur bestehend aus Al- und Ni-Doppelschichten mit kontrollierter Dicke anzeigt, und verschiedene Schichten können leicht unterschieden werden. Die Elektronenbeugung im ausgewählten Bereich (SAED) wird weiter durchgeführt, wie in Fig. 3b, c gezeigt. Das helle Bild entspricht der Al-Schicht, während das dunkle Bild die Ni-Schicht bezeichnet. Die Doppelschichtdicke beträgt etwa 25 nm, die aus einer etwa 15 nm Al-Schicht und einer 10 nm Ni-Schicht besteht. Die Beugungsringe weisen auf eine wohldefinierte polykristalline Struktur der Ni- und Al-Schicht hin. Abbildung 3d zeigt das Querschnitts-Hellfeld-TEM-Bild von Al/Ni-Mehrfachschichten mit einer Doppelschichtdicke von 500 nm.

a Hellfeld-TEM-Querschnittsaufnahme des energetischen Al/Ni-Übergitters. b Elektronenbeugungsmuster der Ni-Schicht. c Elektronenbeugungsmuster der Al-Schicht. d Hellfeld-TEM-Querschnittsaufnahme der Al/Ni-RMFs

Abbildung 4a veranschaulicht die Spannungs-, Strom-, Lichtintensitäts- und Energieverläufe eines energetischen Al/Ni-Übergitters, das mit 3,5 kV geladen ist. Die Entwicklung von Spannung-Strom weist Strom- und Spannungsspitzen auf. Bei Anlegen eines Stromimpulses an die Al/Ni-Übergittermaterialien wird der Film aufgrund des Joule-Effekts lokal aufgeheizt, was zu einem schnellen Temperaturanstieg entsprechend einem Spannungsanstieg an der Brücke führt [36, 37]. Schließlich wird die Spannung hoch genug erhöht, um einen Stromabfall zu induzieren, bei dem der Widerstand ein Maximum erreicht. Das verdampfte und ionisierte Material baut einen neuen Pfad mit niedrigem Widerstand auf, damit die Spannung zusammen mit dem Entladestrom auf einen maximalen Wert gegen Null abfällt.

a Entwicklung von Strom-Spannung und Lichtemissionsintensität für energetische Al/Ni-Übergitter mit anfänglich aufgeladenem Speicherkondensator 3,5 kV. b Schnittbilder der dynamischen Prozesse durch Ultra-High-Speed-Kamera

Abbildung 4b zeigt die Plasmaentwicklung eines energetischen Al/Ni-Übergitters, die von einer Ultrahochgeschwindigkeitskamera aufgenommen wurde. Der Prozess der Jouleschen Erwärmung, Verdampfung und Plasmaerzeugung und -expansion ist offensichtlich. Gemäß Abb. 4 wird ein unscharfes Licht beobachtet und die Spannung und der Strom steigen langsam an, was auf einen Joule-Erwärmungsprozess (≤ 168 ns) hinweist. Bei 218 ns wird die Spannung plötzlich erhöht, während das emittierende Licht deutlich ist, und der Bereich des Lichts entspricht fast dem Bereich der Bowtie-Brücke. Dies entspricht dem Verdampfungsprozess des energetischen Al/Ni-Übergitters. Wenn die Spannung ihr Maximum bei 258 ns erreicht, findet die mit der Plasmaerzeugung verbundene Explosion nach intensivem Licht statt. Nach dem Explodieren neigt die Plasmaexpansion zur Umgebung dazu, Stoßwellen zu verursachen. Produktpartikel, die bei der Verbrennung von Al/Ni-RMFs vorhanden waren, werden in dieser Studie nicht beobachtet, was impliziert, dass die Explosion des energetischen Al/Ni-Übergitters unter Hochpulsstrom gleichmäßig ist [38]. Daher kann die Zeit der Spannungsspitze als Verzögerungszeit (T _b ) (zwischen dem Einsetzen des Stromimpulses und dem Spannungsspitzensignal). Die von der Probe während dieser Verzögerungszeit absorbierte Energie wird als kritische Explosionsenergie (E _c ). Wir sollten beachten, dass der Punkt der beginnenden Lichtemissionsintensität der Spannungsspitze (258 ns) entspricht. Das Signal der Lichtemissionsintensität ist wegen des schwachen Lichts vor der Explosion kaum zu erkennen.

Die Ergebnisse von T _b und E _c werden aus der Integration von elektrischen Spannungs-Strom-Kurven bei unterschiedlichen Ladespannungen im Bereich von 2900 bis 4100  V erhalten, wie in Abb. 5a dargestellt. Wie in Abb. 5a gezeigt, T _b nimmt mit steigender Ladespannung ab. Gemäß dem Nebenbild in Fig. 5a erreicht der maximale Strom etwa 2572 A bei 4100 V, während die Stromspitze 1870 A bei 2900 V erreicht. Es wird angezeigt, dass die elektrische Energiezufuhr pro Zeiteinheit des energetischen Al/Ni-Übergitters . ist mit steigender Ladespannung erhöht. Somit ist die Verzögerungszeit bei niedrigerer Ladespannung im Vergleich zu hohen Ladespannungen viel länger. Für E _c Werten zeigt es einen verstärkten Trend mit steigender Ladespannung, was bedeutet, dass bei 4100 V für energetische Al/Ni-Übergitter mehr elektrische Energie bis zum Explodieren absorbiert wird als bei 3500 und 2900   V, was zurückzuführen ist auf die explodierende Heterogenität unter einem elektrischen Impuls. Wenn ein Hochstromimpuls an ein energiereiches Al/Ni-Übergitter angelegt wird, ist die Temperatur der vier Ecken viel höher als die anderer Abschnitte, was zu einer Explosion in kürzerer Zeit führt, wie in Abb. 5b gezeigt. Der Unterschied zwischen den explodierenden Abschnitten wird mit zunehmender Ladespannung verringert. Somit scheint die elektrische Explosion des energetischen Al/Ni-Übergitters bei 4100   V homogener zu sein als bei niedrigeren Ladespannungen, was die hohe Explosionsspannung und elektrische Energie erklärt.

a Experimentelle Ergebnisse der Explosionszeit und kritischen Explosionsenergie mit Ladespannungen im Bereich von 2900 bis 4100  V für energetische Al/Ni-Übergitter. b Bilder der dynamischen Prozesse des energetischen Al/Ni-Übergitters mit Richtung auf die Ultra-High-Speed-Kamera

Abbildung 6a zeigt die Flyergeschwindigkeiten durch Plasmaexpansion bei Ladespannungen im Bereich von 2900 bis 4100  V für energetische Al/Ni-Übergitter. Nachdem der elektrische Impuls auf das Übergitter geladen wurde, beschleunigt der sich ausdehnende Plasmadruck den Flyer von der Probenoberfläche weg, wodurch ein Teil des Flyers abgerissen und die Beschleunigung fortgesetzt wird. Erwartungsgemäß steigt die Flyergeschwindigkeit mit steigender Ladespannung. Bei der Ladespannung von 4100 V erreicht die maximale Fluggeschwindigkeit über 3 km/s, was deutlich über dem Spitzenwert liegt, der bei 3500 V Ladespannung erreicht wird. Wenn die Ladespannung auf 2900 V sinkt, beträgt die Fluggeschwindigkeit etwa 2,3 km/s.

a Flyer-Geschwindigkeitskurven für verschiedene Kondensatorladespannungspegel, die auf ein energetisches Al/Ni-Übergitter angewendet werden. b Flyer-Geschwindigkeit für das energetische Al/Ni-Übergitter und Al/Ni-RMFs mit Ladespannungen von 2900 bis 4100 V

Die Fluggeschwindigkeit wurde dreimal bei jeder Ladespannung gemessen und die maximale Fluggeschwindigkeit wird gemittelt, wie in Abb. 6b gezeigt. Die Ergebnisse zeigen, dass die maximale Fluggeschwindigkeit von RMFs-Proben viel niedriger ist als die von energetischen Übergitterstrukturen. Das Gurney-Energiemodell wird eingeführt, um unterschiedliche elektrische Energie- und Flyer-zu-Schicht-Massenverhältnisse zwischen Proben in Einklang zu bringen [39, 40]. Die endgültige Fluggeschwindigkeit wird vorhergesagt gemäß:

wo M ist die Flyermasse, B ist die Masse, aus der die Plasmaenergie für die Beschleunigung stammt, und E _g ist die Energie pro Masseneinheit, die dem System zugeführt wird. K , n ist der Gurney-Faktor, der durch Zusammensetzung und Geometrie der Folie bestimmt wird. J _b ist die elektrische Explosionsstromdichte. Im aktuellen Fall weisen die Proben aufgrund der identischen Doppelschichtdicke, Gesamtdicke und Geometrie die gleichen Massenverhältnisse von Flyer zu Schicht und denselben Gurney-Faktor auf. Die Fluggeschwindigkeit bezieht sich auf die dem System zugeführte elektrische Energie (E _g ), die aus der explodierenden Stromdichte berechnet wird.

In unseren Experimentergebnissen ist die explodierende Stromdichte von Al/Ni-RMFs höher als die des Übergitters. Nach dem Gurney-Energiemodell sollte die endgültige Fluggeschwindigkeit von Al/Ni-RMFs einen höheren Wert im Vergleich zu jenen Proben aufweisen, die mit energetischem Al/Ni-Übergitter integriert sind. Die vorhergesagten Ergebnisse stimmen jedoch nicht mit den experimentellen Ergebnissen überein (Abb. 6b). Im Gegenteil, die experimentellen Ergebnisse mit Übergitter zeigen eine höhere Fluggeschwindigkeit durch kontrastierende RMFs. Die Zunahmen der kinetischen Energie des Flyers bestätigen, dass die durch die Reaktion zwischen Al und Ni erzeugte chemische Energie durch den Plasmaprozess für ein energetisches Al/Ni-Übergitter beeinflusst wird. Die Wärmefreisetzung wird der hohen Ionisierung des Übergitters während des Plasmabildungsprozesses zugeschrieben, was zu einer schnellen Plasmaexpansionsgeschwindigkeit führt.

Schlussfolgerungen

In dieser Arbeit wurde ein energetisches Al/Ni-Übergitter durch abwechselnd abgeschiedene Al- und Ni-Schichten auf der Oberfläche von Al₂ . hergestellt O₃ Keramiksubstrate durch Magnetron-Sputtern, gekennzeichnet durch TEM. Das elektrische Verhalten und die Plasmaleistung basierend auf dem energetischen Al/Ni-Übergitter unter zusätzlicher elektrischer Stimulation wurden untersucht, das als Mikroplasmagenerator integriert wurde. Der integrierte Mikrogenerator zeigte ein bemerkenswertes elektrisches Explosionsphänomen, das zu Plasmaerzeugungen in einem kleinen Zeitraum führte. Die von den Flyer-Geschwindigkeiten reflektierten Plasmaleistungen waren denen mit einer viel dickeren Doppelschicht von 500 nm Al/Ni-Mehrfachschicht überlegen. Das Gurney-Energiemodell bestätigte, dass die chemische Reaktion der Al/Ni-Übergitterstruktur im Vergleich zu Al/Ni-RMFs an der Plasmaerzeugung beteiligt war. Insgesamt weist der Mikroplasmagenerator auf Basis eines energetischen Al/Ni-Übergitters eine überlegene Leistung bei hohen Plasmaleistungen auf, wodurch die elektrische Energieübertragung und die Systemzuverlässigkeit verbessert werden. Daher gibt es viele Aussichten auf die Anwendung von energetischen Al/Ni-Übergittern auf Mikro- oder Nanoplasma-Initiatoren, um spezielle Funktionen zu implementieren.

Abkürzungen

RMFs:

Reaktive Mehrschichtfolien

TEM:

Transmissionselektronenmikroskopie