Mehrfarbige Emission von ultravioletter GaN-basierter photonischer Quasikristall-Nanopyramidenstruktur mit semipolaren InxGa1−xN/GaN-Mehrfachquantenquellen

Hintergrund

Die GaN-basierten Materialien mit der großen Bandlücke und einzigartigen Eigenschaften wurden in vielen optoelektronischen Systemen und Geräten eingesetzt, darunter Leuchtdioden (LEDs) [1,2,3] und Laserdioden (LDs) [4, 5]. Die GaN-basierten LEDs wurden in Verkehrssignalen, Display-Hintergrundbeleuchtungen [6,7,8], Festkörperbeleuchtung [9, 10], Biosensoren [11] und Optogenetik [12] eingesetzt. Eine der Herausforderungen für die fortschrittlichen GaN-LEDs besteht darin, phosphorfreie weiße LEDs zu realisieren, einschließlich weißer Multichip-LEDs, monolithischer LEDs und weißer Farbkonversions-LEDs [13, 14]. Eine mögliche Lösung könnten GaN-basierte Nanostab-LEDs mit geringer Versetzung, geringem internen Feld und hoher Lichtextraktionseffizienz sein [15, 16]. Verschiedene Ansätze wurden verwendet, um die Lichtextraktionseffizienz für III-Nitrid-LEDs zu erhöhen, wie raue Oberflächen [17,18,19,20], Saphir-Mikrolinsen [21], schräge Mesastruktur [22], Nanopyramiden [23], abgestufte Brechungsindexmaterialien [24], selbstorganisierte Lithographiemusterung [25], kolloidale Mikrolinsenarrays [26, 27] und photonische Kristalle [28,29,30,31]. Photonische Kristalle wurden in Quasikristall- oder defekten zweidimensionalen (2D) Gitterkonfigurationen beschrieben und führen zu einer verbesserten Lichtextraktionseffizienz in LEDs [32,33,34,35]. Die photonische Kristallstruktur ist periodisch mit Translationssymmetrie. Die periodische Struktur kann eine photonische Bandlücke aufweisen, um die Ausbreitung von geführten Moden zu hemmen, und verwendet eine photonische Kristallstruktur, um geführte Moden mit Strahlungsmoden zu koppeln [36,37,38,39]. Photonische Kristalllaser, die auf dem Bandkanteneffekt basieren, haben mehrere Vorteile, wie z. B. Hochleistungsemissionen, Einmodenbetrieb und kohärente Oszillation [40,41,42]. Zur Herstellung der photonischen Kristallstruktur wurden Elektronenstrahllithographie und Laserinterferenzlithographie verwendet [43, 44]. Da die Emissionseinheiten getrennt sind und die Emissionsoberflächen einander gegenüberliegen, kann das Licht außerdem effektiv gemischt werden. Daher wird angenommen, dass Nanostäbchen einen großen Vorteil bei der Verbesserung der Lichtausbeute im Grün-zu-Rot-Emissionsbereich haben, und es wurden zahlreiche Anstrengungen unternommen [45, 46].

Die Nanoimprint-Lithographie (NIL) bietet jedoch im Vergleich zu anderen Formen der Lithographie, einschließlich Laserinterferenz und Elektronenstrahllithographie, eine hohe Auflösung, geringe Kosten und einen hohen Durchsatz [47,48,49]. In dieser Studie demonstrierten wir die Mehrfachfarbemission einer GaN-basierten 2D-photonischen Quasikristall(PQC)-Struktur, wie in Abb. 1 dargestellt. Die PQC-Struktur wurde unter Verwendung von NIL hergestellt [41, 42]. Die Gesamtfläche des PQC-Musters beträgt etwa 4 cm × 4 cm (2-Zoll-Saphirsubstrat) und besitzt eine 12-fache Symmetrie [50, 51] mit einer Gitterkonstante von etwa 750 nm, einem Durchmesser von 300 nm und die Tiefe der Nanosäulen beträgt ca. 1 µm. Die PQC-Struktur bildete eine vollständige Bandlücke mit dem Nachwachsen von 430 nm hohen GaN-Pyramiden und 10-paarigen semipolaren {10-11} In_x Ga_1−x N/GaN (3 nm/12 nm) Mehrfachquantentopf-(MQW)-Nanostrukturen, wie in Abb. 1 dargestellt.

Schematische Struktur einer GaN-basierten PQC-Struktur mit dem Nachwachsen von semipolaren {10-11} GaN-Pyramiden und 10-paarigen In_x Ga_1−x N/GaN (3 nm/12 nm) MQW

Im Pumpbetrieb bei Raumtemperatur demonstriert das Gerät eine Laserwirkung mit einer niedrigen Schwellenleistungsdichte und die Emission mehrerer Farben gleichzeitig. Wir hatten über die einfarbige Laserwirkung der GaN-PQC-Struktur berichtet [41, 42]. Diese PQC-Plattform weist die Vorteile in niedrigen Herstellungskosten und einer besseren Integration von GaN-basiertem Material mit Mehrfarbensystemen auf. Zukünftig sind die mehrfarbigen GaN-basierten Laser mit der Optimierung des Regrowth-Verfahrens und der hochwertigen photonischen Kristallkavität zu erwarten.

Methoden

Design und Herstellung der Probe

Abbildung 2 veranschaulicht die schematischen Verfahren der Geräteherstellung. Die Herstellungsverfahren umfassten epitaktisches Wachstum eines GaN-Wafers, NIL von PQC-Mustern und Trockenätzen. Das Material auf GaN-Basis wurde in einem metallorganischen Niederdruck-Reaktor zur chemischen Gasphasenabscheidung auf einem Saphirsubstrat der C-Ebene (0001) aufgewachsen. Um eine saubere Oberfläche des Saphirsubstrats herzustellen, wurde das Substrat in eine brennende Schwefelsäurelösung getaucht:Phosphorsäure   =3:1, dann das Becherglas 1 h auf eine konstante Temperatur erhitzt. Das Substrat wurde mit DI-Wasser unter Ultraschallschwingung gereinigt. Ein GaN (1 µm dick) wurde zuerst auf einem 2 Zoll Saphirsubstrat bei 1160 °C gezüchtet. Ein 0,4-μm-SiO₂ Maske und 0,2 µm Polymermaske wurden dann abgeschieden. Nachdem der Polymerfilm getrocknet war, wurde eine gemusterte Form einer 2 Zoll PQC-Struktur darauf unter Anwendung von hohem Druck platziert (Abb. 2. Schritt 1). Das Substrat wurde über die Glasübergangstemperatur des Polymers erhitzt (T _g ). Das Substrat und die Form wurden dann auf Raumtemperatur abgekühlt, um die Form zu lösen. Auf der Polymerschicht wurden die PQC-Muster definiert (Abb. 2, Schritt 2). Die Muster wurden dann in ein SiO₂ . übertragen Schicht mit reaktivem Ionenätzen (RIE) unter Verwendung eines CHF₃ /O₂ Mischung (Abbildung, Schritt 3). Das SiO₂ Schicht wurde als Hartmaske verwendet. Die Struktur wurde dann unter Verwendung von induktiv gekoppeltem Plasma-RIE mit einem Cl₂ . geätzt /Ar-Mischung. Die Maske von SiO₂ Schicht wurde am Ende des Ätzprozesses entfernt (Abb. 2, Schritt 4).

Das Schema des Herstellungsprozesses der GaN-PQC-Struktur. Einschließlich epitaktisches Wachstum eines GaN-Wafers (Schritt 1), NIL von PQC-Mustern (Schritt 2), Trockenätzen (Schritte 3 und 4) und Pyramiden-auf-Nanostäbe-MQW-Struktur nach dem Nachwachsen (Schritt 5)

Vor dem Nachwachsen wurde die Probe mit porösem SiO₂ . passiviert an der Seitenwand der Nanosäulen. Die pyramidenförmigen GaN-Strukturen wurden bei 730 °C auf den GaN-Nanosäulen nachgewachsen. Die 0,43-μm-hohen Pyramiden enthielten 10-paarige In_x Ga_1-x N/GaN (3 nm/12 nm) Quantentöpfe, die verschiedene Wellenlängen der blauen und grünen Farbemission unterstützten, mit dem Zusammensetzungsverhältnis:In_x Ga_1−x N/GaN-abhängige Variationen des InN-Anteils. In_0.1 Ga_0.9 N/GaN-MQWs und In_0.3 Ga_0,7 N/GaN-MQWs entsprachen 460-nm- bzw. 520-nm-Emissionswellenlängen (Abb. 2, Schritt 5). Die Ätztiefe der Nanostäbe betrug ca. 1 µm, wie in Abb. 3a dargestellt. Abbildung 3b, c zeigt die REM-Aufnahmen der PQC-Struktur mit dem porösen SiO₂ Schicht und eine semipolare {10-11} In_x Ga_1−x N/GaN-MQW. Abbildung 3d zeigt die Vergrößerung des halbpolaren {10-11} In_x Ga_1−x N/GaN-MQW mit den Facetten trapezförmiger Mikrostrukturen. Die semipolaren {10-11}-Ebenen können den Einfluss des quantenbegrenzten Stark-Effekts auf die Quanteneffizienz von LEDs aufgrund der Oberflächenstabilität und Unterdrückung von Polarisationseffekten reduzieren [52,53,54,55].

a Das gekachelte Winkelsicht-REM-Bild der PQC-Struktur. b Das Querschnitts-REM-Bild der PQC-Struktur mit porösem SiO₂ . c SEM-Draufsicht der PQC-Struktur nach dem Nachwachsen. d Vergrößerungs-REM-Bild von semipolarem {10-11} In_x Ga_1−x N/GaN-MQW mit den Facetten trapezförmiger Mikrostrukturen

Um die optischen Eigenschaften des GaN-basierten PQC mit Nanopyramidenstruktur zu untersuchen, wurden zwei GaN-PQC-Proben hergestellt:A, In_0.1 Ga_0.9 N/GaN-MQWs und B, In_0,3 Ga_0,7 N/GaN-MQWs mit nachwachsender Herstellung. Während des Nachwachsschritts ist die Temperatur der Schlüssel zur Kontrolle des Verhältnisses der Indiumzusammensetzung. Die Kontrolltemperatur von blauem In_0,1 Ga_0.9 N beträgt 760–780 °C und die Kontrolltemperatur von grünem In_0,3 Ga_0,7 N ist 730–740 °C.

Ergebnisse und Diskussion

Um den optischen Modus der photonischen Quasikristallstruktur zu demonstrieren, wurden die Proben A und B mit einem Dauerstrich-(CW)-He-Cd-Laser bei 325 nm mit einer Einfallsleistung von ungefähr 50 mW optisch gepumpt. Die Lichtemission der Vorrichtung wurde von einer 15 × -Objektivlinse durch eine Multimode-Faser gesammelt und in ein Spektrometer mit ladungsgekoppelten Vorrichtungsdetektoren eingekoppelt. Abbildung 4a veranschaulicht die gemessenen PL-Spektren unter He-Cd 325 nm CW-Laserpumpen. Das Spektrum der schwarzen Kurve ist die Lichtemission mit einer Wellenlänge von 366 nm aus der in Fig. 3a gezeigten PQC-Struktur auf GaN-Basis. Beide Proben A (blaue Kurve) und B (grüne Kurve) hatten einen starken Emissionspeak, der Wellenlängen von ungefähr 460 bzw. 520 nm entsprach, resultierend aus dem In_x Ga_1-x N/GaN-MQWs-Struktur. Die Spektrallinienbreiten der Proben A und B betrugen 40 bzw. 60 nm. Abbildung 4a zeigt auch Fotografien der PQC-Struktur der Proben A und B während der Messung. Die CIE-Koordinaten von PL aus den Proben A und B waren (0,19, 0,38) bzw. (0,15, 0,07), wie in 4b dargestellt. Somit bietet diese Hybridplattform mehrere Möglichkeiten für mehrfarbige LEDs. Es sollte beachtet werden, dass der Peak der Probe B breiter ist als der von Probe A in Fig. 4a. Das leicht breite Spektrum von Probe B wurde auf das Vorhandensein von Defekten und Versetzungen zurückgeführt, die durch die höhere Indiumzusammensetzung erzeugt wurden [56,57,58].

a PL-Spektren der Nanostäbe aus GaN-basiertem Material (schwarz), Proben A (blau) und B (grün). b Fotografien der PQC-Struktur der Proben A und B während der Messung entsprechend den CIE-Koordinaten (0,19, 0,38) bzw. (0,15, 0,07)

Um zu bestätigen, dass die optischen Resonanzmoden die PQC-Bandkantenmoden waren, wurde die Finite-Elemente-Methode (FEM) [59, 60] verwendet, um eine Simulation für die photonischen Quasikristallgitter mit 12-facher Symmetrie durchzuführen. Die berechneten Transmissionsspektren des PQC mit Einfallswinkeln zusammen mit 0, 5°, 10°, 15°, 20° und 25°, wie in Fig. 5a angegeben, sind in Fig. 5b dargestellt. Aufgrund der Symmetrie dieser PQC-Gitter würden sich die Spektren für alle 30° Einfallswinkel wiederholen. Der hohe Transmissionswert in den Spektren (blaue Farbe) zeigt an, dass das einfallende Signal in die PQC-Gitterresonanzmoden, die die Banddiagrammbereiche sind, eingekoppelt wird. Die Regionen mit niedriger Transmission (gelbe Farbe) weisen auf mehrere photonische Bandlücken (PBGs) der PQC-Struktur hin. Das Verhältnis von Hoch-zu-Niedrig-Übertragung liegt bei mehr als vierter Ordnung, was zeigt, dass die PQC-Gitter den starken Effekt haben, die Ausbreitungsmodi im Gerät auszuwählen. Die beobachteten Laseraktionen treten um die Bandkanten der PQC-Bandstruktur auf, die die Grenzen zwischen den Bereichen hoher Transmission und niedriger Transmission in Fig. 5b sind. Die flache Dispersionskurve nahe der Bandkante impliziert eine niedrige Gruppenlichtgeschwindigkeit und eine starke Lokalisierung und führt zu den Laserwirkungen der Geräte. Diese PBGs stimmten mit der Emissionswellenlänge von In_{x . überein} Ga_1−x N/GaN mit der entsprechenden normierten Frequenz sind a/λ ≈ 0,88, 1,0 und 1,25, die als Mode M₁ . bezeichnet wurden , M₂ , und M₃ . Mit der Kopplung zwischen den PQC-Bandkantenresonanzen und der Emission aus den InGaN/GaN-Schichten würden die Emissionseffizienz und die Lichtextraktion bei der spezifischen Wellenlänge weiter verbessert. Die Laserwirkung von GaN gekoppelt mit dem Hochfrequenz-M₃ konnte bei ausreichender Anregung erreicht werden, wie unsere vorherige Demonstration [43, 45]. Für das nachgewachsene In_0.1 Ga_0.9 N und In_0.3 Ga_0,7 N, das an M₂ . gekoppelt ist und M₁ , würde die Emission von blauem und grünem Licht verstärkt. Daher nutzt man die Kopplung zwischen den optischen Moden der PQC-Struktur und In_x Ga_1−x N/GaN, effiziente mehrfarbige LEDs, LDs könnten in einer solchen Hybridplattform realisiert werden. Auch die Länge der Nanostäbchen in photonischen Kristallgittern ist wichtig, um die hochwertige Farbverstärkung zu erzeugen. In dieser Studie wurde zur Erzielung einer qualitativ hochwertigen Farbverstärkung die Länge der photonischen Kristall-Nanostäbe auf 1000 nm geätzt, was mehr als dem Vierfachen der effektiven Wellenlänge entspricht. Um die Multicolor-Emission eines einzelnen PQC-Geräts in Zukunft zu realisieren, sollten dem Epitaxieprozess mehrere Regrowth-Verfahren hinzugefügt werden.

a Doppelte Spektren für alle 30° Einfallswinkel aufgrund der Symmetrie der PQC-Struktur. b Transmissionsspektrum der photonischen Quasikristallgitter mit 12-facher Symmetrie, berechnet durch FEM entsprechend verschiedenen Bandkantenresonanzmoden

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend wurde eine 12-fach symmetrische GaN-PQC-Nanosäule mit der NIL-Technologie hergestellt. Hocheffiziente blaue und grüne Farbemissionen von In_x Ga_1−x N/GaN-MQWs wurden mit dem Regrowth-Verfahren des oberen In_{x . erreicht} Ga_1−x Auf diesen Facetten gewachsene N/GaN-MQWs mit einem In-Zusammensetzungsverhältnis:In_x Ga_1−x N/GaN-abhängige Variationen des InN-Anteils. Die Emissionspeaks wurden bei Wellenlängen von 366, 460 und 520 nm beobachtet, die aus In_0,1 . resultieren Ga_0.9 N/GaN-MQWs und In_0.3 Ga_0,7 N/GaN-MQWs bzw. Diese Emissionsmoden entsprechen den Bandkantenresonanzmoden der GaN-PQC-Struktur mit FEM-Simulation. Die Herstellungsverfahren zeigten ein großes Potenzial, eine kostengünstige Technik zur Herstellung von semipolarem {10-11} In_{x . zu sein} Ga_1−x N/GaN-LED zur Verwendung bei der Herstellung von mehrfarbigen Lichtquellen. Wir glauben, dass GaN-basierte photonische Quasikristalllaser in Zukunft in Mehrfarben-Lichtquellensysteme integriert werden könnten.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Alle Daten, die die Schlussfolgerungen dieses Artikels stützen, sind in dem Artikel enthalten.