Hochleistungs 1,3 µm Einzelphotonenquelle mit InAs-Doppelschicht-Quantenpunkten in Mikropfeiler-Kavitäten

Zusammenfassung

Ein ausgeprägter hoher Zählraten-Einzelphotonen-Emission bei der Wellenlänge von 1,3 µm, fähig für glasfaserbasierte Quantenkommunikation, von InAs/GaAs-Doppelschicht-Quantenpunkten gekoppelt mit einer Mikropfeiler (Durchmesser ~3 µm) Kavität aus verteilten Bragg-Reflektoren (DBR) wurde untersucht, deren Photonenextraktions-effizienz 3,3 % erreicht hat. Kavitätenmodus und Purcell-Verstärkung wurden in Mikro-Photolumineszenz-Spektren klar beobachtet. Am Detektionsende eines Hanbury-Brown-and-Twiss-Aufbaus zeichnen zwei lawinenartige Einzelphotonenzählmodule eine Gesamtzählrate von ~62.000/s auf; die Zeitkoinzidenz-Messung demonstriert Einzelphotonen-Emission, mit der Mehrphotonen-Emissionswahrscheinlichkeit, d.h. g²(0), von nur 0,14.

Hintergrund

Glasfaserbasierte Quanteninformation erfordert echte Einzelphotonenquellen (SPSs) im Telekommunikationsband, um traditionelle Pseudo-SPSs basierend auf stark abgeschwächten Pulslasern zu ersetzen. Selbstorganisierte einzelne Quantenpunkte (QDs) können echte Einzelphotonen emittieren und haben daher großes Interesse geweckt. Die Integration eines verteilten Bragg-Reflektors (DBR) an einen einzelnen QD wird seine gerichtete Emission verstärken. Im Vergleich zu InAs-QDs auf InP-Substrat, die bei ~1,55 µm emittieren mit gitterangepassten indiumreichen Materialien, die bei niedriger Temperatur als DBR gewachsen sind, sind InAs-QDs auf GaAs-Substrat vorteilhaft für die einfache Integration gitterangepasster hochwertiger GaAs/Al₀.₉Ga₀.₁As DBRs. Um InAs/GaAs-QD-SPSs im Telekommunikationsband zu realisieren, muss ihre Emissionswellenlänge von der üblichen ~0,9 auf 1,3 oder 1,55 µm ausgedehnt werden und ihre Dichte muss so niedrig wie 10⁷–10⁸ cm⁻² gehalten werden, um einzelne QDs in einem Mikrobereich zu realisieren. Zur Herstellung niedrigdichter InAs-QDs durch Molekularstrahlepitaxie (MBE) wurden einige konstruktive Schemata vorgeschlagen, wie ultraniedrige Wachstumsrate, hohe Wachstumstemperatur und präzise Kontrolle der Abscheidemenge von QDs sowie Isolierung von QDs durch Wachstum auf einem Mesa/Loch-gemusterten Substrat oder Ätzen in Mikropfeiler. Um ihre Emissionswellenlänge zu erweitern, wurden mehrere Techniken entwickelt, wie Spannungsengineering von QDs, metamorphe Strukturen und spannungsgekoppelte Doppelschicht-QD (BQD) Struktur. BQD-Struktur auf GaAs-Substrat ist effektiv, um Emission über 1,3 µm zu erreichen. Hochdichte BQDs wurden in Laserdioden bei ~1,5 µm bei Raumtemperatur angewendet. Da sie den Einsatz von metamorphen Schichten und ultraniedriger Wachstumsrate in der aktiven Schicht vermeidet, was die Kristallqualität verschlechtern könnte, ist die BQD-Struktur auch erwünscht, um niedrigdichte QDs im Telekommunikationswellenlängenbereich zu züchten. Niedrigdichte InAs/GaAs-BQDs mit Emission bei 1,3 µm wurden in unserer vorherigen Arbeit erzielt. Um eine hohe Zählrate von Einzelphotonen bei 1,3 µm für glasfaserbasierte Anwendungen zu erreichen, muss die Photonenextraktions-effizienz von einzelnen QDs verbessert werden. In diesem Brief verbessern wir durch weitere Optimierung der BQD-Wachstumsbedingungen und Fertigung einer Mikropfeiler-Struktur die Photonenextraktion von einzelnen InAs/GaAs-BQDs, die bei 1,3 µm emittieren, erheblich. Die Einzelphotonen-Zählrate erreichte 62.000 Zählungen/s am InGaAs-Einzelphotonenzählmodul oder 3,45 M Zählungen/s an der ersten Objektivlinse unter Berücksichtigung der Photonensammel-effizienz des konfokalen Mikroskopie-Spektroskopie-Aufbaus. Dies ist das erste Mal, dass eine so hohe Zählrate von Einzelphotonen-Emission im Telekommunikationsband durch Verwendung von InAs/GaAs-Doppelschicht-QDs berichtet wird. Die Emissionsintensität kann weiter durch Einführung einer n-typ δ-dotierten Schicht benachbart zur BQD-Schicht zur Erzeugung von elektronengeladenen Exzitonen gesteigert werden.

Methoden

Das untersuchte Sample wurde durch Festkörper-MBE (VEECO Gen930 System) auf halbisolierendem (100) GaAs-Substrat gezüchtet. Die Probenstruktur besteht, in Sequenz, aus einer 300-nm-dicken GaAs-Pufferschicht, einem 25,5-Paar wellenlängenangepassten Al₀.₉Ga₀.₁As (113,7 nm)/GaAs (98,6 nm) unteren DBR, einer ein-λ-dicken undotierten GaAs-Kavität, und einem 8-Paar Al₀.₉Ga₀.₁As/GaAs oberen DBR mit derselben Periode. Im Zentrum der GaAs-Kavität wurde die aktive Schicht für Telekommunikationsemission, d.h. BQD-Struktur mit InGaAs-Spannungsreduktionsschicht, bei 470 °C im Stranski-Krastanov-Wachstumsmodus gezüchtet, was niedriger war als die Temperatur in unserer vorherigen Arbeit. Weitere Wachstumsdetails sind in Ref. [18] berichtet. In dieser Arbeit wurden speziell Mikropfeiler-Arrays auf den DBR-Kavität-gekoppelten BQD-Proben durch Photolithografie und induktiv gekoppeltes Plasma (ICP) Ätzen mit Chlor (Cl₂) und Argon (Ar) Gemischgas hergestellt. Wie im Rasterelektronenmikroskop (REM) Bild in Abb. 2a gezeigt, haben die Mikropfeiler einen Durchmesser von ~3 µm und eine Höhe von 7,75 µm, mit sehr glatten Seitenwänden. Das Sample wurde in einem kryogenfreien Badkryostaten gekühlt, mit Temperatur fein abgestimmt von 4 bis 50 K, und mit einem He-Ne-Laser bei 633 nm Wellenlänge angeregt. Der konfokale Mikroskopie-Aufbau mit einem Objektiv (NA, 0,65) fokussiert den Laser in einen Fleck von 2 µm Durchmesser und sammelt die Lumineszenz effektiv in einen Spektrographen, was ein Scannen des Mikrobereichs zur Suche nach einzelnen QD-Exzitonen-Spektrallinien ermöglicht. Mikro-Photolumineszenz (µPL) Spektrum wurde mit einem 0,3-m-langbrennweiten Monochromator detektiert, ausgestattet mit einem flüssigstickstoffgekühlten InGaAs-Linear-Array-Detektor für Spektrograph. Für Reflektivitätsmessung wurde ein Spektrophotometer (PerkinElmer 1050) mit einem Scanschritt von 2 nm und Lichtfleck von 3 mm × 3 mm verwendet. Um die radiative Lebensdauer des Exzitons zu untersuchen, wurden ein Time-Correlated Single-Photon Counting (TCSPC) Board und ein Ti:Saphir-Pulslaser (Pulsbreite ~100 fs; Wiederholfrequenz 80 MHz; Wellenlänge 740 nm) für zeitaufgelöste µPL-Messung verwendet. Um die zweitordnungs-Autokorrelationsfunktion g⁽²⁾(τ) zu messen, wurde die QD-Spektrallinien-Lumineszenz an einen fasergekoppelten Hanbury-Brown-and-Twiss (HBT) Aufbau geschickt und von zwei InGaAs lawinenartigen Einzelphotonenzählmodulen (IDQ 230; Zeitauflösung 200 ps; Dunkelzählrate ~80 Zählungen/s; Deadtime 30 µs) und einem Zeitkoinzidenz-Zählmodul detektiert.

Ergebnisse und Diskussion

Abbildung 1a, b zeigt AFM-Bilder von BQDs, gezüchtet bei 480 und 470 °C. Für 480 °C Sample sind die BQDs im mittleren Durchmesser von 61 nm und Höhe ~10 nm. Für 470 °C Sample beträgt der mittlere Durchmesser 75 nm und Höhe 13 nm, höher und größer als bei 480 °C. Die niedrigere Temperatur trägt zu erhöhter QD-Größe und Aspektverhältnis bei. Um die Photonensammel-effizienz zu verbessern, wurden die BQDs in eine λ-dicke GaAs-Kavität eingebettet und zwischen 25,5 untere und 8 obere DBR-Stapel eingeschlossen. Alle sind für die beiden Samples gleich, nur die Wachstumstemperatur der BQDs unterscheidet sich. Wie in Abb. 1c gezeigt, sind die hellsten BQDs in den beiden Samples, die wir beobachtet haben, im PL-Spektrum recht unterschiedlich. Die PL-Intensität wurde bei der niedrigeren Wachstumstemperatur stark erhöht, was auf reduzierte Spannungsrelaxation und Versetzungen um BQDs zurückgeführt werden kann. Abbildung 1d zeigt das gemessene Reflektivitätsspektrum des unteren DBR, mit einem Wert von ~99 % im Bereich 1310–1380 nm, was einen guten Spiegel zur Reflexion der QD-Emission demonstriert.

1 × 1 µm² Rasterkraftmikroskopie (AFM) Bild von ungekappten BQDs gezüchtet bei a 480 und b 470 °C. c µPL-Spektren von BQDs eingebettet in DBR-Kavitäten, gezüchtet bei 480 °C (rot) und 470 °C (schwarz), gemessen bei 4 K. d Reflektivitätsspektrum des unteren DBR, gemessen bei Raumtemperatur

Abbildung 2 zeigt das REM-Bild des Mikropfeilers und die µPL-Spektren eines typischen BQD, eingebettet darin. Abbildung 2d zeigt die µPL-Spektren als Funktion der Temperatur. Die Emission vom BQD erreicht maximale Intensität bei 30 K, was eine Kavitätenresonanz suggeriert; siehe auch Abb. 2c. Der Qualitätsfaktor (Q) der Mikropfeiler-Kavität wird auf etwa 361 geschätzt. Der niedrige Q wird auf den kleinen Reflektivitätsversatz zwischen GaAs und Al₀.₉Ga₀.₁As im Telekommunikationswellenlängenbereich zurückgeführt, und es wurden weniger DBR-Paare verwendet als bei konventionellen DBRs, gekoppelt an QDs emittierend bei <1 µm.

a REM-Bild der Mikropfeiler-Struktur (Durchmesser ~3 µm). b Typisches PL-Spektrum eines einzelnen BQD in Mikropfeiler bei 4 K. d Temperaturabhängige µPL-Spektren eines typischen BQD in Mikropfeiler und c seine integrierte PL-Intensität als Funktion der Exziton-Kavität-Detuning unter Anregungsleistung ~2 µW, rote Linie: Lorentz-Fit

Die anregungsleistungsabhängigen µPL-Spektren von InAs/GaAs-BQDs in einem Mikropfeiler wurden mit einem kontinuierlichen Wellen (cw) He-Ne-Laser für Überbandanregung untersucht, wie Abb. 3a zeigt. Sie zeigen die Exzitonenlinie (X) bei 1325,6 nm und geladene Exzitonenlinie (X*) bei 1327,1 nm. Die Identifizierung dieser Emissionslinien wird durch ihre verschiedenen Leistungsabhängigkeiten unterstützt. In Abb. 3b zeigte die integrierte PL-Intensität der X-Linie bei 1325,6 nm eine lineare Abhängigkeit von der Anregungsleistung im niedrigen Leistungsbereich und sättigte bei hoher Anregungsleistung. Die durchgezogenen Linien sind lineare Fits der Daten in einem doppelt-logarithmischen Plot. Die X*-Linie bei 1327,1 nm zeigt eine nicht-sättigende Anregungsleistungsabhängigkeit. Die folgenden Untersuchungen wurden an der X-Linie durchgeführt.

a Anregungsleistungsabhängige µPL-Spektren (T = 4 K) von typischen BQDs in Mikropfeiler. b Integrierte PL-Intensität von Exziton (X) und geladenem Exziton (X*) als Funktion der Anregungsleistung in log-log-Skala. Farbige Linien: lineare Anpassung der Experimentaldaten

Zeitaufgelöste PL-Messungen wurden durchgeführt, um die Purcell-Verstärkung zu bestimmen. Der spontane Emissionsabfall der BQD X-Linie bei QD-Kavität-Resonanz und bei weiter Detuning sind in Abb. 4a gezeigt. Die angepasste radiative Lebensdauer beträgt 0,66 ns für Resonanz und 1,25 ns für weit Detuning, was einem Purcell-Verstärkungsfaktor von 1,9 entspricht. Um die Einzelphotonen-Emission der X-Linie bei 1325,6 nm zu bestätigen, maßen wir die zweitordnungs-Korrelationsfunktion g⁽²⁾(τ) mit einem HBT-Aufbau unter cw-Anregung und gesättigter Pulsanregung. Abbildung 4b zeigt die gemessene zweitordnungs-Korrelationsfunktion der X-Linie als Funktion der Verzögerungszeit τ unter cw-Anregung. Die Daten konnten mit folgendem Ausdruck angepasst werden: g⁽²⁾(τ) = 1 − [1 − g⁽²⁾(0)]exp(−|τ|/T). Die Anpassung ergibt g²(0) = 0,14, was einen Einzelphotonen-Emitter mit starker Unterdrückung der Mehrphotonen-Emission bei null Zeitverzögerung beweist. Die an den Detektoren gemessene Zählrate ist in Abb. 4c als Funktion der Pumpleistung dargestellt. Sie zeigt lineare Abhängigkeit im schwachen Pump-Regime und sättigt im starken Pump-Regime. Bei Sättigung beträgt die Zählrate ca. 62.000 Zählungen/s von zwei InGaAs-Einzelphotonendetektoren, einschließlich der Dunkelzählungen der beiden Detektoren. Um die entsprechende Photonenzahl an der ersten Linse abzuleiten, kalibrieren wir alle optischen Verluste mit einem cw-Laser bei 1320 nm. Transmissionsverlust einschließlich Mikroskopobjektiv, Langpassfilter, Spiegel, Linse und Effizienz von Monochromator, Linse und Faseranschlüssen betrug 10,46 dB. Detektionseffizienz und Dunkelzählrate des InGaAs-Detektors mit Deadtimes von 30 µs betragen 18 % bzw. ~150 Zählungen/s. Basierend auf der Zählrate an InGaAs-Einzelphotonendetektoren und korrigierter Photonenzählrate durch den Faktor [1−g²(0)]¹ᐟ² schätzen wir die netto Einzelphotonen-Detektionsrate nach Kompensation der Mehrphotonen-Emission und Dunkelzählrate auf 3,45 × 10⁶ Zählungen/s bei gesättigter Pumpleistung an der ersten Objektivlinse. Um die Photonenextraktions-effizienz der Mikropfeiler-Struktur zu evaluieren, wurde auch Messung unter Pulsanregung durchgeführt. In Abb. 4d, e beobachten wir eine Zählrate von 48.000/s an den Einzelphotonendetektoren bei gesättigter Pumpleistung mit g²(0) = 0,19, unter 80 MHz Wiederholfrequenz Laseranregung, was eine Photonenextraktions-effizienz von 3,3 % nach Kompensation der Mehrphotonen-Emission und Berücksichtigung der Detektionsaufbau-Effizienz ergibt. Meiner Meinung nach kann die beobachtete Einzelphotonen-Zählrate aufgrund des nicht-resonanten Anregungsprozesses und der niedrigen Detektionseffizienz und langen Deadtime des InGaAs-Detektors unterschätzt werden.

a Zeitaufgelöste Messungen an (weißer Kreis) und abseits (schwarzer Kreis) Resonanz der X-Linie in Mikropfeiler, die einen Purcell-Faktor von F_p = 1,9 zeigen. b, d Zweitordnungs-Korrelationsfunktion g⁽²⁾(τ) für die X-Linie unter cw-Anregung und 80 MHz Pulslaser-Anregung bei gesättigter Pumpleistung. c, e Pumpleistungsabhängige PL-Intensität des Exziton-Peaks bei 1325,6 nm unter cw- und Pulsanregung. Die schwarzen Kreise in c und e bezeichnen die an den InGaAs-Detektoren aufgezeichnete Zählrate

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend haben wir eine helle Einzelphotonenquelle bei 1325,6 nm präsentiert, indem wir einen einzelnen spannungsgekuppelten Doppelschicht-InAs/GaAs-QD in einer Mikropfeiler-Al₀.₉Ga₀.₁As/GaAs-DBR-Kavität verwendet haben. Die Einzelphotonen-Emission wurde durch Optimierung der QD-Wachstumstemperatur und Fertigung der Mikropfeiler-Struktur wirklich verstärkt. Die detektierte Einzelphotonen-Rate erreicht 62.000 Zählungen/s, entsprechend einer Einzelphotonen-Emissionsrate von 3,45 MHz an der ersten Objektivlinse. Die Photonenextraktions-effizienz wird auf etwa 3,3 % geschätzt, mit einem Q ~300 Mikropfeiler-Kavität. Die zweitordnungs-Autokorrelationsmessung mit InGaAs-Einzelphotonenzählmodulen ergab g⁽²⁾(0) = 0,14, was Einzelphotonen-Emission auch bei hoher Zählrate demonstriert. Dies ist das erste Mal, dass so hohe Rate von Einzelphotonen-Emission im Telekommunikationsband durch Verwendung eines einzelnen InAs/GaAs-Doppelschicht-QDs berichtet wird.

Abkürzungen

AFM:

Rasterkraftmikroskopie

BQD:

Doppelschicht-QD

cw:

Kontinuierliche Welle

DBRs:

Verteilte Bragg-Reflektoren

HBT:

Hanbury-Brown and Twiss

ICP:

Induktiv gekoppeltes Plasma

MBE:

Molekularstrahlepitaxie

QDs:

Quantenpunkte

SEM:

Rasterelektronenmikroskop

SPSs:

Einzelphotonenquellen

TCSPC:

Zeitkorrelierte Einzelphotonenzählung

µPL:

Mikro-Photolumineszenz