Stammuntersuchung der spinabhängigen Transporteigenschaften von γ-Graphyn-Nanoband zwischen Goldelektroden

Einführung

Ladung und Spin sind zwei intrinsische Haupteigenschaften des Elektrons [1,2,3]. Die traditionelle Mikroelektronik konzentriert sich oft auf die Ladungscharakteristik des Elektrons, unabhängig von den Spinzuständen des Elektrons. Und das Einführen des elektrischen Felds [4, 5] zum Regulieren des Elektronentransports der Halbleitermaterialien, um den Informationstransport oder die Informationsverarbeitung zu realisieren, ist ein übliches Verfahren geworden. Mit der kontinuierlichen Verbesserung von Wissenschaft und Technologie wird das Experimentieren mit großen integrierten Schaltungen immer mehr als zuvor [6]. Die hochdichten Komponenten der Elektronik und Miniaturisierung sind zu einem dringenden Bedarf geworden. In den letzten Jahrzehnten haben Wissenschaftler damit begonnen, die Spineigenschaften von Elektronen in molekularen Geräten auf der Spintronik zu untersuchen [7, 8]. Die Relaxationszeit des Spins ist relativ lang, was nicht leicht durch Defekte und Verunreinigungen der Spinvorrichtung beeinflusst wird und kann durch eine Reihe von Mitteln, wie elektrisches Feld, magnetisches Feld usw., erreicht werden [9]. Daher sind viele modulierende Methoden in Bezug auf die spintronischen Eigenschaften molekularer Verbindungen in den Fokus intensiver Forschung gerückt.

Verglichen mit chemischer Dotierung [10,11,12] und elektromagnetischer Feldkontrolle [13, 14] gilt Dehnungstechnik [15,16,17] als die effektivste und kontrollierbarste Technik für Nanomaterialien. Die Wechselwirkung zwischen Gitter und Elektron (Spin, Umlaufbahn usw.). ) beeinflussen die durch Dehnungstechnik induzierten elektrischen, magnetischen oder optischen Eigenschaften des Materials, was zur Entstehung anderer einzigartiger physikalischer oder chemischer Effekte führen kann [18, 19]. Darüber hinaus kommt es bei der experimentellen Probenvorbereitung zwangsläufig zu Belastungen, die über verschiedene Kanäle aufgebracht werden können. Zum Beispiel ist das Substrat nicht glatt präpariert [20], die Gitterparameter der Probe und des Substratmaterials stimmen nicht überein [21] oder die Kräuselung ist am Rand der Nanobänder vorhanden [22] und so weiter.

Darüber hinaus wurde berichtet, dass Spannungen einen offensichtlichen Einfluss auf die elektronische Struktur von zweidimensionalen (2D) Materialien haben [23, 24]. Wenn die einachsige Dehnung angewendet wird, kann die Verschiebung des Dirac-Kegels von Graphen beobachtet werden [25]. Und die einachsige Dehnung in einem größeren Bereich kann die Nullbandlücke von Graphen ändern [26]. Darüber hinaus haben neuere Studien gezeigt, dass Strain Engineering immer noch ein effizienter Weg ist, um die Transporteigenschaften von Silizium-Nanodrähten zu verbessern [27]. Das Anwenden von Spannung auf eine einzelne Schicht aus schwarzem Phosphor-Nanoband kann auch die Transportrichtung von Trägern ändern, was die Anisotropie der Trägermobilität steuern kann [28]. Darüber hinaus kann die Dehnung die Spineigenschaften des Halbleiters beeinflussen. Ein Talpolarisationsstrom kann in Graphen erzeugt werden, indem die Spannung in Bezug auf eine erhabene Blasenstruktur hinzugefügt wird [29]. Die spannungsinduzierte Bandkonvergenz könnte eine wirksame Methode sein, um die thermoelektrische Leistung von Phosphoren zu verbessern [30]. Darüber hinaus können die optischen [31] und magnetischen Eigenschaften [32] des Nanoübergangs auch durch Dehnung induziert und moduliert werden. Daher ist es nicht schwer zu erkennen, dass die Regulierung der Dehnungstechnik von Materialien wertvoll ist.

In den letzten Jahren wurde die Kohlenstoffwissenschaft stark von den sich entwickelnden Bereichen der molekularen Verbindungen beeinflusst [33,34,35,36]. Durch den Einsatz einer Kreuzkupplungsreaktion haben Li et al.. [37] haben erfolgreich eine Graphdiin-Probe auf der Oberfläche von Kupfer synthetisiert. Seitdem stößt Graphdiyne bei internationalen Forschern auf großes Interesse [38, 39]. Graphin ist das Allotrop von Graphen mit einer 2D-ebenen Netzwerkstruktur [14, 40,41,42,43,44,45], das durch die Konjugation von Benzolringen und der C-C-Verknüpfung mit den acetylenischen Bindungen gebildet wird. Verglichen mit dem einfachen geschichteten sp ² Orbital-Hybridstruktur von Graphen [46], Graphen hält sp und sp ² hybridisierte Zustände, wodurch festgestellt wird, dass seine einzigartige Molekülstruktur komplizierter ist. Es gibt viele existierende Mitglieder, die zur Familie der Graphine gehören, wie z. 6,12-Graphen [43], 14,14,14-Graphen [44], δ-Graphen [45] und so weiter. Unter diesen interessanten Strukturen besitzt γ-Graphen keine Dirac-Kegel-ähnliche elektronische Struktur um das Fermi-Niveau, was sich stark von Graphen unterscheidet. Ähnlich wie Graphen-Nanobänder kann γ-Graphen auch in Sessel- und Zickzack-γ-Graphyne-Nanobänder (AγGYNs und ZγGYNs) geschnitten werden. Umfangreiche Arbeiten wurden an ZγGYNs ausgestellt, um hervorragende Leistungen wie Spinfilterung und Widerstand gegen negative Differenzen zu beobachten. Es wurde jedoch nicht über die Untersuchung der Spannung berichtet, die auf ZγGYN zwischen Goldelektroden angewendet wurde.

Motiviert, die Vorteile des Dehnungs-Engineerings auf ZγGYNs zu erforschen, führen wir auf der Grundlage von ZγGYN Dehnungen in die molekularen Verbindungen ein, um die Forschung mit First-Principles-Rechnungen durchzuführen. In dieser Arbeit haben wir uns zunächst auf die elektronischen Strukturen von ZγGYNs innerhalb verschiedener magnetischer Konfigurationen konzentriert. Die Beobachtung zeigte, dass das Phänomen der Spinaufspaltung auftritt, nachdem eine Spannung in die Verbindung eingebracht wurde, was darauf hindeutet, dass die Spannung ein Mittel zur Manipulation des Spins sein kann. Darüber hinaus implizieren die Ergebnisse zu den Spinströmen von Kontaktstellen, dass die Dehnung in gewissem Maße einen wichtigen Einfluss auf die Transporteigenschaften des Bauelements hat. Und wir stellen fest, dass das Dehnungs-Engineering die Kopplung zwischen der Elektrode und der dazwischenliegenden Streuregion verbessern kann, was die elektronischen Kanäle erweitert.

Modelle und Methode

In Abb. 1 wurden drei verschiedene molekulare Verbindungen als M1, M2 bzw. M3 gezeigt. Die Übergänge können in drei Teile unterteilt werden:linke Elektrode, Streubereich und rechte Elektrode. Als Elektrodenmaterial verwenden wir hier den Gold (Au)-Nanodraht aufgrund seiner guten Duktilität und elektrischen Leitfähigkeit. Die Au-Elektrode wird auf der (111)-Oberfläche gespalten. Und der Streubereich besteht aus mehreren wiederholten ZγGYN-Einheiten. Die Au-Atome der Blei- und Kohlenstoff-(C)-Atome im zentralen Teil sind durch Schwefelatome verbunden. Für das Experiment am Graphen-Übergang wird gezeigt, dass die Graphen-Nanobänder im Experiment durch den Einsatz energiereicher Elektronen in einem Transmissionselektronenmikroskop (TEM) maßgeschneidert und in viele Strukturen als molekulare Bauelemente geschnitten werden können [50]. Ähnlich wie bei Graphen lassen sich vielleicht auch die auf ZγGYN basierenden molekularen Geräte auf diese Weise vernetzen. M1 wird nicht mit Dehnung eingeführt und der Streubereich ist flach, wie in Fig. 1a gezeigt. Der M2 scheint im x . gekrümmt zu sein Achse mit einem U -gekrümmte Struktur, die es in Abb. 1b nicht mehr flach macht, was aus der Querdehnung resultiert. Für das M3-System, dessen Struktur am komplexesten ist, gilt ein S -gekrümmte Struktur. Die ursprüngliche Länge von ZγGYN im Streubereich von M3 ist doppelt so groß wie die von M1. Somit kann das ZγGYN mit dem Dehnungseffekt in die entgegengesetzte Richtung von + x . gebogen werden und − x Achse, wodurch es ein S darstellt -gekrümmte Struktur in Abb. 1c. Die Seitenansichten von M1–M3 in Abb. 1e, f entsprechen den Hauptansichten für die Streuteile in Abb. 1a–c. Die detaillierten Kreuzungen sind auf den folgenden Bildern zu sehen.

(Farbe online) Schemata der molekularen Verbindungsmodelle wurden als a . angezeigt M1, b M2 und c M3, dessen Streubereich flach, gekrümmt (U-Form) bzw. doppelt gekrümmt (S-Form) ist. Das blaue gestrichelte Rechteck im Feld a spendet die wiederholte Elementarzelle von ZγGYNR, deren Gitterkonstante 12.297 Å beträgt. Zur Verdeutlichung die Seitenansicht im Streubereich für d M1, e M2 und f M3 entspricht a –c wurden ebenfalls ausgestellt. L/R steht für die linke/rechte Elektrode

Wir optimieren zunächst die entworfenen Elementarzellen und molekularen Strukturen, indem wir die Dichtefunktionaltheorie-Berechnung im Atomistix ToolKit-Paket implementieren [51, 52]. Gemäß den Optimierungsergebnissen beträgt die Gitterkonstante der Elementarzelle in Abb. 1a etwa 12.297 Å, und die Länge des Streubereichs für M1-M3 beträgt ungefähr 36,891 Å, 35,473 Å und 70,559 Å in Abb. 1a–c. Die Bindungslänge zwischen Gold und Schwefel beträgt 2,38 Å und zwischen Schwefel und Kohlenstoffatom 1,84 Å, 1,62 Å bzw. 1,92 Å für M1-M3. Die detaillierten Berechnungsparameter wurden wie folgt eingestellt. Das Austausch-Korrektur-Potential wird als verallgemeinerte Gradienten-Approximation mit Perdew-Burke-Ernzerh-Funktional verwendet [53]. Die Netzgrenzenergie für die elektrostatischen Potentiale beträgt 150 Ry und die Temperatur für die Fermi-Funktion ist auf 300 K eingestellt. Die Kraft auf jedes Atom ist kleiner als 0,02 eV/Å. Außerdem wird ein Monkhorst-Pack-Netz von 1 × 1 × 100 gewählt und das Konvergenzkriterium der Elektronendichte beträgt 10 ⁻⁵ eV in der Gesamtenergie. Um die Wechselwirkung zwischen periodischen Bildern zu vermeiden, wird in unseren Berechnungen außerdem eine Vakuumschichtdicke von mindestens 20 Å festgelegt. Das Transmissionsspektrum als Funktion der Energie (E ) und Vorspannung (V ) ist definiert als

wobei \(G^{{{\text{R}}({\text{A}})}}\) die retardierte (erweiterte) Greensche Funktion des zentralen Streubereichs ist, \(\Gamma_{{\text{ L(R)}}}\) ist die Kopplungsmatrix der linken (rechten) Elektrode und σ =  ± 1 gibt den Elektronenspin nach oben/unten ab. Der Spintransportstrom wird mit der Landauer-Büttiker-Formel berechnet [54, 55]

wobei \(\mu_{{\text{L(R)}}}\) und \(f_{{\text{L(R)}}}\) das elektrochemische Potential und die entsprechende Fermi-Verteilungsfunktion des linken /rechte Elektrode. Die Gerätezustandsdichte (DDOS) kann berechnet werden durch \(D\left( E \right) =- \frac{1}{\pi }{\text{Im}} G^{{\text{R}} } (E)\).

Ergebnisse und Diskussionen

Die Bandstrukturen von Zickzack-γ-Graphin-Elementarzellen wurden in nichtmagnetischen (NM), ferromagnetischen (FM) und antiferromagnetischen (AFM) Zuständen aufgetragen, wie in Abb. 2a–c dargestellt. Im Verlauf der Berechnungen wird der Magnetismus der Kohlenstoffatome, die an der oberen Kante und der unteren Kante angebracht sind, alle in die gleiche Richtung eingestellt und nähert sich dem FM-Zustand; die Einstellung des AFM-Zustands ist umgekehrt. Dass ZγGYNR im NM-Zustand metallisch ist, kann man daran erkennen, dass die Energiebänder in Abb. 2a durch das Fermi-Niveau gehen. Ähnlich dem NM-Zustand ist auch der ZγGYNR im FM-Zustand metallisch, aber die offensichtliche Spinaufspaltung kann beobachtet werden. Das Energieband in Spin-Up-Richtung wird in Fig. 2b heruntergeschaltet, während das Spin-Down-Band nach oben verschoben wird. Wenn ZγGYNR jedoch in den AFM-Zustand versetzt wird, weist die Bandstruktur eine winzige Bandlücke von 0,55 eV auf, was sie in Fig. 2c zu einem Halbleiter macht. Außerdem wurden die entsprechenden Gesamtenergien der Zustände jeweils auch für M1-M3 berechnet. Die relativen Ergebnisse werden wie folgt angezeigt:Die Energie der ZγGYNR-Elementarzelle im NM-Zustand ist mit − 3524.42090 eV am höchsten, und die im AFM-Zustand ist mit − 3524.49299 eV am niedrigsten. Der Energieunterschied zwischen der höchsten und niedrigsten Energie beträgt etwa 0,07 eV. Daher können wir anhand der Daten aller Energien den Schluss ziehen, dass der AFM-Zustand der Grundzustand von ZγGYNR ist. Der FM-Zustand von ZγGYNR kann die Spinpolarisation von Nanobändern induzieren und würde auf dem Gebiet der Spintronik Anwendung finden. Im Folgenden wurde der Tiefentransportmechanismus für die drei Kreuzungen erläutert.

(Farbe online) Die Bandstrukturen für den ZγGYNR werden innerhalb des a . angezeigt NM, b FM und c AFM-Staaten bzw. Das Fermi-Niveau wurde als Null angenommen

Zuerst zeichnen wir die Transmissionsspektren der drei Übergänge bei Nullvorspannung in Abb. 3. Es gibt viele scharf gepulste Peaks des Transmissionsspektrums und eine winzige Bandlücke in der Nähe des Fermi-Niveaus in Abb. 3a, was darauf hindeutet, dass M1 ein Halbleiter ist . Somit können Elektronen unter Einwirkung einer geeigneten Spannung von der linken zur rechten Elektrode passieren, da die zwischen Kohlenstoffatomen gebildete C=C- oder C-C-Bindung einen Leitungskanal für den Elektronentransport bereitstellt. Für das belastete Gerät von M2 in Abb. 3b ist sein Transmissionsspektrum nicht genau das gleiche wie das von M1. Es gibt immer noch viele Übertragungsspitzen, die sich um das Fermi-Niveau bewegen. Mit anderen Worten, die Transmissionsspitzen von M2 werden unter dem Einfluss der Dehnung breiter als die von M1. Darüber hinaus scheinen sich die Übertragungsspitzen alle dem Fermi-Niveau anzunähern. Dieses Phänomen entsteht aus der Wirkung der Spannung auf den Streubereich von M2, was zu einer Verstärkung der Kopplung zwischen Au-Elektroden und dem Zwischen-ZγGYNR führt, wodurch die Übertragungskanäle breiter werden als der von M1.

(Farbe online) Die spinabhängigen Transmissionsspektren bei null Bias haben sich für a . gezeigt M1, b M2 und c M3 bzw. Die Spin-Up- und -Down-Transmissionskoeffizienten wurden als positive (schwarz) und negative (rot) Werte eingestellt. Inzwischen wurden die Verteilungen des molekularen projizierten selbstkonsistenten Hamilton-Operators hier angegeben

Ferner besteht im Fall von M3, wie in Fig. 3c gezeigt, das offensichtlichste Merkmal darin, dass die Spin-Aufteilung, deren Spin-Up- (schwarze durchgezogene Linie) und Spin-Down- (rote durchgezogene Linie) Transmissionspeaks nicht mehr degeneriert sind. Darüber hinaus ist die Transmissionsspitze von M3 immer noch so scharf wie die von M1, aber sie wird auch dichter. Die Spin-Up-Transmissionspeaks bewegen sich vorwärts zum Fermi-Niveau, aber das Spin-Down-Transmissionsspektrum zeigt in Abb. 3c eine größere Transmissionslücke, was dazu führt, dass M3 spin-getrennt erscheint. Dies kann durch die Kombination sowohl der S-Form von M3 als auch des Dehnungseffekts erklärt werden. Die Dehnung in Form der S-Form veränderte die Ladungsverteilung von M3 und brach den ursprünglichen elektrischen Dipol, was dazu führte, dass der Übergang von M3 magnetisches Verhalten zeigt und somit das Spin-Splitting-Phänomen hier beobachtet werden kann. Offensichtlich ist das ZγGYNR für M3 doppelt so lang wie das von M1, wodurch die Wechselwirkung zwischen den Elektroden und dem Streubereich schwächer als bei M2 ist. Aufgrund des asymmetrischen S -Form-Struktur, die ZγGYNR liegt nicht mehr in der gleichen Ebene, für die sich die sp . ändern könnten und sp ² Hybridkomponenten für γ-Graphyne. Daher ist der M3 ein perfekteres Modell, um eine neue molekulare Verbindung zu entwerfen.

Durch sorgfältiges Vergleichen der Details der Transmissionspeaks in Abb. 3a, b ist es von großer Bedeutung, herauszufinden, dass M1 keinen Transmissionspeak hat und M2 einen sehr scharfen Peak bei der Energie von − 0,02 eV hat. Um den Unterschied zwischen M1 und M2 besser zu verstehen, zeichnen wir die lokale Zustandsdichte des Geräts (DLDOS) bei − 0,02 eV, wie in Abb. 4a, b gezeigt. Für M1 in Abb. 4a ist anzumerken, dass die Elektronen hauptsächlich an den Goldelektroden lokalisiert sind und die Elektronenwolke weniger im Bereich von ZγGYNR verteilt ist. Daher gibt es für M1 weniger Übertragungskanäle für den Ladungstransport. Aber für M2 verteilen sich die Elektronen dicht in den Elektroden und im Streubereich von ZγGYNR über das gesamte Band, was darauf hindeutet, dass die reichen Transmissionskanäle für den Elektronentransport bereitgestellt werden, sodass die Transmissionsspektren von M2 breiter erscheinen als M1 um das Fermi-Niveau. Dieses Ergebnis impliziert, dass die molekulare Verbindung von M2 mit Dehnungskontrolle bessere Transporteigenschaften aufweisen würde, und wird später diskutiert.

(Farbe online) Die DLDOS bei einer Energie von  − 0.02 eV wurde als a . angezeigt M1 und b M2 bzw. Der Isowert wird als 0,01 Å ⁻³ . angenommen ·eV ⁻¹ . c Die Spindichte-Isofläche von M3 hat sich ebenfalls gezeigt, wobei die roten und blauen Farben für die Spin-Up- bzw. -Down-Komponenten stehen. Der Isowert wird als 0,015 Å ⁻³ . angenommen ·eV ⁻¹

Darüber hinaus ist die entsprechende DDOS für jedes Modell in Abb. 5a–c angegeben, wobei die grüne (orange) durchgezogene Linie jeweils die Spin-Up- (-Down)-Richtung darstellt. Erstens entsprechen die Form und Verteilung der DDOS in Abb. 5a–c den Transmissionsspektren, wie in Abb. 3a–c gezeigt. Die DDOS von M1 in Abb. 3a zeigt einen scharfen Peak bei E> 0, und die Spin-up- und Spin-down-DDOS sind symmetrisch zum Nullpunkt. Für M2 in Abb. 3b erstrecken sich die Peaks von DDOS fast bis zum gesamten Fermi-Niveau und tragen zum Ladungstransport der molekularen Verbindung bei. Daher fördert die im M2 implementierte Dehnung die gemeinsame Peakbewegung im Fermi-Niveau. Die Ähnlichkeit in der Peakstruktur des DDOS und des Transmissionsspektrums weist auf eine klare Übereinstimmung zwischen den Energieniveaus des ZγGYNR und den Transmissionsspektren hin. Die durch Dehnung verursachte Kopplung zwischen den Au-Elektroden und dem ZγGYNR erweitert den Transmissionstunnel stark.

(Farbe online) Das DDOS wird als a . angezeigt M1, b M2 und c M3 bzw. d ist die projizierte Gerätezustandsdichte (PDDOS) für M3. Die "Up-s" und "Dn-s" stehen für die s- Orbitales PDDOS in Spin-Up- und -Down-Richtung, das "Up-p" und "Dn-p" stehen für das p- Orbitales PDDOS in Spin-Up- bzw. -Down-Richtung

Wie aus den Transmissionsspektren und der DDOS hervorgeht, kann das Spin-Splitting-Phänomen von M3 auch in Abb. 5c beobachtet werden, was darauf hindeutet, dass M3 mit einer langen Molekülkette von ZγGYNR magnetisch ist. Um ein intuitives Verständnis des Magnetismus von M3 zu ermöglichen, ist die Spindichteverteilung in Abb. 4c aufgetragen, wobei die roten und blauen Farben für die Spin-Up- bzw. Spin-Down-Komponenten stehen. Es ist bemerkenswert, dass die atomaren magnetischen Momente hauptsächlich in der Mitte des Nanobandes lokalisiert sind und in Abb. 4c einen allmählichen Abschwächungstrend von der Mitte zu den Rändern aufweisen. Ähnlich wie Zickzack-Graphen-Nanobänder sind die ZγGYNRs als magnetisch bekannt [56]. Aufgrund der vorhandenen Spannung führt die Kopplung zwischen den Elektroden und dem Zentralbereich jedoch zu den Änderungen der ursprünglichen magnetischen Verteilung. Somit verschwindet der Magnetismus der Atome, die der Elektrode am nächsten sind, während der Magnetismus des am weitesten von der Elektrode entfernten Zentralbereichs verbleibt. Um zu bestimmen, welche Orbitale für den größten Teil des Magnetismus verantwortlich sind, tragen wir die PDDOS von M3 in Abb. 5d ein. Aus dem PDDOS geht klar hervor, dass die s- Orbitalelektronen tragen wenig zum Magnetismus von M3 bei, da sie in der Mitte der Abb. 5d zu einem Nullwert tendieren. Das heißt, der Magnetismus von M3 hängt hauptsächlich von der p- Orbitalelektronen, da sowohl die Form als auch die Position der Peaks in hohem Maße mit der DDOS in Abb. 5c konsistent sind. Daher ist der Beitrag der äußeren Elektronen zum Ladungstransport für M3 viel größer als der der inneren Elektronen. Um die Transporteigenschaften des M1-M3 anzuzeigen, muss die Strom–Spannung (I–V ) Eigenschaften wurden im Folgenden untersucht. Der relative innere Mechanismus wird aufgedeckt, um die vorherige Vorhersage zu bestätigen.

Um die entsprechenden Mechanismen der unterschiedlichen Leistung für alle Systeme weiter zu untersuchen, berechnen wir die I–V Kurven für die vorgeschlagenen M1–M3, wie in Abb. 6a gezeigt. Abbildung 6a ist das berechnete spinabhängige I–V Kurven als Funktion der angelegten Vorspannung für jedes Gerät und der Einsatz Abb. 6a′ zeigt die berechneten Gesamtströme. Mit der Erhöhung des Spannungsbereichs von − 0,6 auf 0,6 V verhält sich die Stromkurve im positiven und negativen Vorspannungsbereich symmetrisch, wie in Abb. 6a gezeigt. Es ist erwähnenswert, dass die Ströme von M2 und M3 offensichtlich größer sind als die von M1, was zeigt, dass die Dehnung einen gewissen Einfluss auf den Ladungstransport hat. Die Stromstärke für M1 ohne Dehnung ist die kleinste der drei Übergänge. Sie steigt langsam an, wenn die Vorspannung ansteigt. Außerdem ist offensichtlich, dass der Strom für M2 mit der größten Steigung einen schnellen Anstieg mit zunehmender Vorspannung zeigt. Insbesondere ist der Strom von M2 fast dreimal so groß wie der von M1 bei derselben Vorspannung. Im Gegensatz dazu ist der Strom für M3 mit S-gekrümmter Struktur zwischen M1 und M2 moderat, was ein schwächeres Leitfähigkeitsverhalten als M2, aber stärker als M1 zeigt.

(Farbe online) a Die berechneten spinabhängigen I–V Kurven als Funktion der angelegten Vorspannung für M1, M2 und M3. Der Einschub (a′) zeigt die berechneten Summenströme für jedes Gerät. b Die spinabhängigen Transmissionsspektren für M3 bei Vorspannung − 0.04 V. Der schattierte Bereich zwischen den rosa gepunkteten Linien ist der Energiebereich, der zum Strom beiträgt, dh das Vorspannungsfenster (Der schattierte blaue und grüne Bereich auf der rechten und linken Seite geben die Spin-Up bzw. Spin-Down.)

Darüber hinaus kann das Spin-Splitting-Phänomen auch aus dem Strom für M3 in Abb. 6a gefunden werden. Die I–V Kurve stimmt ziemlich gut mit den oben erwähnten Transmissionsspektren und DDOS überein. Es besteht kein Zweifel, dass die Belastung Moleküle nicht mehr in derselben Ebene bewirkt, wodurch das delokalisierte Konjugat π- . beschädigt wird Bindung im ZγGYNR. Es ist jedoch ein weiterer Aspekt zu berücksichtigen, aufgrund des Quetscheffekts wird die Kopplung zwischen der Elektrode und dem Streubereich verstärkt, so dass sich schließlich der Elektronenkanal erweitert und der Strom ansteigt. Somit wird auch der Strom für M3 durch die Belastung beeinflusst, jedoch nicht so sehr wie der für M2. Die folgenden Gründe können erklärt werden. Die Länge des Streubereichs verringert die Kopplung zwischen den Au-Elektroden und dem ZγGYNR bis zu einem gewissen Grad, wodurch der Strom von M3 nur größer als M1, aber kleiner als M2 wird. Der Dehnungseffekt und die Länge von ZγGYNR bestimmen im Allgemeinen die Stromstärke von M3. Wir können also sehen, dass der spinabhängige Strom für M3 in Abb. 6a auftritt. Dies entspricht auch der Fig. 5c. Obwohl alle obigen Berechnungsergebnisse zeigen, dass M3 mit Dehnung ein Spin-Splitting-Phänomen aufweist, ist dies in der Tat nicht sehr signifikant. Für die Spinmodulation kann es andere effizientere Mittel geben. Tatsächlich können auch einige andere Methoden wie elektrische Felder [57, 58], Kantenmodifikationen [59] und Dotierung [60] in vielen zweidimensional basierten Nanovorrichtungen eine Spinpolarisation induzieren und die Spinteilung verbessern.

Aus den Ergebnissen wissen wir, dass M3 das Spin-Splitting-Phänomen aufweist, und es ist nicht schwer zu finden, dass bei einer Vorspannung von − 0,4 V der Unterschied im Stromwert des Spin-Up und Spin-Down |I _{Nach oben} – _Dn | für M3 ist die größte, was aus den blauen und grünen durchgezogenen Linien in Abb. 6a ersichtlich ist. Zu diesem Zweck zeichnen wir die Transmissionsspektren von M3 bei -0,4 Bias in Abb. 6b auf, in der die durchgezogenen Linien von Blau und Grün die Spin-Up- bzw. Spin-Down-Komponenten liefern. Wir können sehen, dass der Transmissionsbereich des grünen Teils im Vorspannungsfenster größer ist als der des blauen, was dazu führt, dass der entsprechende Spin-Down-Strom größer ist als der Spin-Up-Strom bei derselben Vorspannung von − 0,4 V.

In Bezug auf das Transmissionsspektrum in Abb. 3b wissen wir, dass der Transmissionspeak von M2 nahe dem Fermi-Niveau bei − 0,02 eV auftritt, sodass die Grenzmolekülorbitale eine wichtige Rolle beim Ladungstransport spielen. Darüber hinaus zeigen die vorherigen Berechnungsergebnisse, dass die Ströme von M1 und M2 spinunabhängig sind, sodass die räumlichen Verteilungen des molekularen projizierten selbstkonsistenten Hamilton-Operators (MPSH) in Spin-Down-Richtung für M1 und M2 hier ignoriert werden. Die räumliche Verteilung der höchsten besetzten Molekülorbitale (HOMOs) für M1 in Abb. 7a ist schwächer als die für M2 in Abb. 7b. Man sieht, dass die HOMOs von M2 im gesamten Streubereich gut delokalisiert sind, sodass hier der größte Strom von M2 entsteht. Im Fall von M3 verteilt sich das Spin-up-HOMO in den Doppelseiten von ZγGYNR in Abb. 7c, während die niedrigsten unbesetzten Molekülorbitale (LUMOs) hauptsächlich im zentralen Bereich in Abb. 7d lokalisiert sind. Im Gegensatz dazu ist die Wellenfunktion von HOMO in Spin-Down-Richtung aufgrund des Magnetismus des verspannten ZγGYNR im zentralen Bereich in Abb. 7e lokalisiert, aber die Verteilung von LUMO in Abb. 7f ähnelt der von HOMO in Spin-Up-Richtung. Die räumliche Verteilung von MPSH ist in einer bestimmten Region relativ lokalisiert, was auf einen geringeren Strom für M3 hinweist. Mit anderen Worten, die Wechselwirkung von Molekülorbitalen hängt von der Kombination zwischen der komplexen und flexiblen atomaren Wechselwirkung und dem externen Effekt ab.

(Farbe online) Die HOMOs für a M1 und b M2 in Spin-Up-Richtung; c –f Die räumliche Verteilung von HOMOs und LUMOs für M3 in verschiedenen Spinrichtungen