Signifikante Steigerung der Einzelphotonenemission durch optimierte Kopplung von InAs/GaAs-Quantenpunkten an Mikropillaren-Hohlräume

Zusammenfassung

Ein präziser Kalibrierprozess für Al_0,9Ga_0,1As/GaAs-DBR-Mikropillaren-Hohlräume wird vorgeschlagen, um die Einzelphotonenemission von InAs/GaAs-Quantenpunkten (QDs) resonant anzupassen und eine starke Verstärkung der QD-Photolumineszenz (PL) zu erreichen. Die Licht-Materie-Wechselwirkung einzelner QDs in DBR-Mikropillaren-Hohlräumen (Q ∼ 3800) im schwachen Kopplungsregime wurde durch temperaturabgestimmte PL-Spektren untersucht; auf Resonanz wurde eine ausgeprägte 14,6-fache Verstärkung der QD-Exzitonemission beobachtet. Die Messung der Autokorrelation zweiter Ordnung ergab g⁽²⁾(0) = 0,070, und die geschätzte Nettodetektionrate vor dem ersten Objektiv erreicht 1,6×10⁷ counts/s unter CW-Anregung, was hochreine Einzelphotonenemission bei hohen Zählraten anzeigt.

Einleitung

Quantenlichtquellen, die Einzelphotonen emittieren, sind Schlüsselelemente der Quanteninformationsverarbeitung [1-3]. Hohe Photonenextraktions-effizienz, starke Unterdrückung von Mehrphotonenemission und hohe Ununterscheidbarkeit [4] der emittierten Einzelphotonen sind erwünscht. Unter allen Realisierungsmöglichkeiten wie Atomsystemen [5], parametrischer Down-Conversion [6] oder Fehlstellen in Diamant [7, 8] sind Halbleiter-InAs/GaAs-Quantenpunkte (QDs) vielversprechende Kandidaten für praktische monolithische Quantenlichtquellen für Quantenkommunikation und andere Anwendungen wie quantenverstärktes Sensing [9] oder Quantenimaging [10]. Vorteile von InAs/GaAs QDs sind extrem schmale Linienbreite [4], stabile und on-demand Emission mit hoher Einzelphotonenrate (durch Kavitätenkopplung verstärkbar) [11], einfache Abstimmung durch physikalische Mehrfelder [12-14], bessere Eignung für Faserkopplung [15] und ein einstellbarer Wellenlängenbereich (840–1300 nm) für potenzielle Telekommunikationsanwendungen [16]. Trotz dieser Vorteile ist das zentrale Problem zur Realisierung einer praktischen QD-Einzelphotonenquelle die weitere Verbesserung der Helligkeit (Zählraten), was die Effizienz der Quanteninformationsübertragung stark erhöht [4]. Daher ist es notwendig, die Extraktions-effizienz der QD-Emission zu steigern und ihre Helligkeit durch Kopplung mit Mikrokavitäten zu verbessern, einschließlich Mikropillaren [11], Mikroscheiben [17], photonischen Kristallen [18] und Mikrostrukturen wie Mikrolinsen [19-22]. Gleichzeitig wurden Licht-Materie-Wechselwirkungen verschiedener Systeme und Kopplungseffekte im sichtbaren und infraroten Bereich intensiv untersucht [23-27]. In den letzten Jahren hat die Untersuchung von Halbleiter-QDs in Mikropillaren-Hohlräumen und deren Kavitätselektrodynamik aufgrund hoher Q-Werte, kleiner Modenvolumen [11] und bequemer direkter Faserkopplung [28-33] große Aufmerksamkeit erregt. Eine perfekte resonante Kopplung des Kavitätenmodus mit der QD-Lumineszenzwellenlänge ist eine weitere zentrale Herausforderung [34, 35]. In dieser Arbeit wurde ein ausgeprägter Crossover von Exzitonenergie und Mikropillaren-Kavitätenmodus (Q ∼ 3800) und eine Verstärkung der Exzitonemissionsintensität beobachtet, und ein experimenteller präziser Kavitätenmodus-Kalibrierprozess vorgeschlagen, der eine perfekte Kopplung von Mikropillaren-Kavitätenmodus und QD-Wellenlänge ermöglicht und so eine Einzelphotonenquelle mit hoher Helligkeit und hoher Einzelphotonenreinheit erzeugt.

Methoden

Das untersuchte Probenmaterial wurde durch Festkörper-MBE (VEECO Gen930) auf halbisolierendem GaAs(001)-Substrat gezüchtet. Die Probenstruktur besteht aus: 500 nm dicker GaAs-Pufferlage, 25,5 Paaren Al_0,9Ga_0,1As/GaAs unterem DBR, einer λ-dicken GaAs-Kavität und 15 Paaren Al_0,9Ga_0,1As/GaAs oberem DBR mit gleicher Periode. Im Zentrum der λ-dicken GaAs-Kavität wurde die aktive InAs/GaAs-QD-Schicht für Einzelphotonenemission im Stranski-Krastanov-Wachstumsmodus mit Indium-Auftragsgradienten auf dem Chip gezüchtet, sodass bestimmte Bereiche die richtige Auftragsmenge für verdünnte Einzel-QD-Bildung mit Exzitonemissionswellenlänge um 910–930 nm [36] aufweisen. Die auf den InAs-QDs liegende Schicht ist eine 10 nm dicke GaAs-Abdecklage. Darüber liegt eine Be-δ-Dotierungsschicht mit mittlerer Flächen-Dotierungsdichte von ~2×10⁸ cm⁻² zur Erhöhung der QD-Helligkeit [37, 38]; das Gesamtschema der formalen Probe ist in Abb. 1b dargestellt.

Um den DBR-Kavitätenmodus perfekt mit der Emissionswellenlänge des InAs-QDs zu koppeln, wurde ein präziser Kavitätenmodus-Kalibrierprozess durchgeführt. Der Prozess: (1) Bestimmung der Einzel-QD-Exzitonemissionswellenlänge durch µPL-Spektroskopie (üblicherweise ~920 nm bei 10 K); (2) Züchtung einer vorgesäten QD-Probe mit weniger Al_0,9Ga_0,1As/GaAs-DBR-Perioden (6,5 Paare unterer, 4 Paare oberer DBR) mit Schichtdicken definiert durch λ/4n (λ: Design-Zentrumswellenlänge des DBR-Kavitätenmodus, n: Materialbrechungsindex); (3) Messung der optischen Reflexionsspektren der vorgesäten Probe bei 300 K und 77 K, um die Verschiebe-Rate des Kavitätenmodus zu erhalten; (4) Bestimmung des Fehlanpassungsverhältnisses der DBR-Dicke bei gleicher Temperatur; hier wurde die gemessene Kavitätenmodus-Position der vorgesäten Probe (z. B. λ1) und das Fehlanpassungsverhältnis als λ/λ1 definiert, sodass die formale Probe (25,5 Paare unterer, 15 Paare oberer DBR) mit DBR-Dicke (Wachstumszeit) multipliziert mit dem Fehlanpassungsverhältnis gezüchtet wird. Proben, die nach dieser Methode gezüchtet werden, erreichen eine präzise Phasenanpassung im DBR-Mikrokavitätenmodus wie theoretisch entworfen, koppeln thus mit der Emissionswellenlänge einzelner InAs-QDs und erzielen eine optimale Verstärkung der QD-Emission.

In dieser Arbeit wurden Mikropillaren-Arrays auf den DBR-Kavitäten-QD-Proben durch Elektronenstrahllithografie (EBL) und induktiv gekoppeltes Plasma (ICP) Ätzen gefertigt; Seriennummern wurden auf der Probenoberfläche gestaltet, um jeden einzelnen Mikropillaren zu identifizieren. Bei temperaturabgestimmten PL-Messungen wurde die Probe in einem kryogenfreien Badkryostaten gekühlt, die Temperatur fein von 4 K bis 60 K eingestellt und mit einem He-Ne-Laser (λ = 632,8 nm) angeregt. Ein Konfokalmikroskop mit Objektiv (NA 0,70) fokussiert den Laser auf einen 2 μm Spot und sammelt die Lumineszenz effektiv in einen Spektrographen, was das Scannen von Mikroregionen zur Suche nach einzelnen QD-Exzitonspektrallinien ermöglicht. Mikro-Photolumineszenz (µPL) wurde mit einem 0,75 m Brennweiten-Monochromator mit flüssigstickstoffgekühltem Si-CCD-Detektor detektiert. Ein Dämpfungselement im Spektralsystem diente zur Einstellung der Anregungsleistung zur Identifikation des Exzitontyps. Zur Untersuchung der Kopplung von Exziton und Kavitätenmodus wurden µPL-Spektren bei verschiedenen stabilen Temperaturen von 6 bis 45 K gemessen. Zur Untersuchung der radiativen Lebensdauer des Exzitons wurde ein Time-Correlated Single Photon Counting (TCSPC) Board für zeitaufgelöste µPL-Messung verwendet. Zur Messung der Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung g⁽²⁾(τ) wurde die QD-Spektrallinien-Lumineszenz in ein fasergekoppeltes Hanbury-Brown-and-Twiss (HBT) Setup [20] geleitet und mit zwei Si-Lawinen-Photonen-Detektoren (SPCM-AQR-15; Zeitauflösung 350 ps; Dunkelzählrate 80 counts/s; Totzeit 45 ns) und einem Zeitkoinzidenz-Zählmodul detektiert.

Ergebnisse und Diskussion

Abb. 1a zeigt die Reflexionsspektren bei Raumtemperatur (T = 300 K) der vorgesäten Probe (6,5 Paare unterer, 4 Paare oberer DBR) und der formalen Probe nach Kavitätenmodus-Kalibrierung (25,5 Paare unterer, 15 Paare oberer DBR). Der Kalibrierprozess vergleicht den gemessenen zentralen fundamentalen Kavitätenmodus (933,5 nm der vorgesäten Probe bei 300 K) mit der Emissionswellenlänge des InAs-QDs (917,5 nm bei 6,0 K) und wandelt beide in die gleiche Temperatur um, um das Fehlanpassungsverhältnis zu erhalten. Beim Züchten der formalen Probe wird die DBR-Wachstumszeit mit dem Fehlanpassungsverhältnis multipliziert, um eine genaue Kalibrierung des Kavitätenmodus zur Kopplung mit der Emissionswellenlänge einzelner InAs-QDs zu erreichen. Der Vergleich der Reflexionsspektren zeigt, dass die Kavitätenmodus-Position wie erwartet von 933,5 auf 941,0 nm verschoben wurde. Abb. 1c zeigt das REM-Bild des Mikropillaren-Hohlraums. Wie im REM-Bild zu sehen, haben die Mikropillaren mit 2,0 μm Durchmesser und 6,5 μm Höhe sehr glatte Seitenwände und eine hochwertige Struktur; die InAs-QDs waren in einer λ-dicken GaAs-Kavität eingebettet und zwischen 25,5 Paaren unterem und 15 Paaren oberem DBR eingeschlossen, um die Photonextraktions-effizienz zu erhöhen.

Abb. 2a zeigt die Exzitonenlinie (X) bei 917,24 nm und die Kavitätenmoduslinie (CM) bei 917,54 nm – die typische Nicht-Resonanzsituation eines QDs in einem Mikropillaren-Hohlraum. Nach Kalibrierung koppelte der Kavitätenmodus perfekt mit dem QD, was in Abb. 2b zu sehen ist, wo nur die X-Linie bei 919,10 nm erscheint. Auf Resonanz steigt die PL-Intensität der X-Linie im Vergleich zur Nicht-Resonanzsituation stark von 42k auf 95k cps. Die Detuning-Energie von QD und CM beträgt 73,4 μeV basierend auf Fitting-Ergebnissen. Laut zeitaufgelösten Messungen bei Resonanz und Nicht-Resonanz verkürzt die perfekte Kopplung von QD und Kavitätenmodus die Lebensdauer von 0,908 auf 0,689 ns (Abb. 2c). Die starke Verstärkung der Emissionsintensität und die Verringerung der Lebensdauer hängen mit der erhöhten spontanen Emissionsrate des resonanten QD-Exzitons durch den Purcell-Effekt [39] zusammen.

Die anregungsleistungsabhängigen µPL-Spektren von InAs/GaAs-QDs, gekoppelt mit Mikropillaren, wurden mit CW-He-Ne-Laser für Above-Band-Anregung untersucht (Abb. 2d). Der Qualitätsfaktor (Q) des Mikropillaren-Hohlraums wird auf 3800 geschätzt. Die Identifikation der Emissionslinien erfolgt durch ihre Leistungsabhängigkeit. Mit steigender Anregungsleistung nehmen die PL-Intensitäten der X-Linie und der Kavitätenmoduslinie明显 zu. Die integrierte PL-Intensität beider Linien in doppelt-logarithmischer Skala zeigt lineare Abhängigkeit bei niedriger Anregungsleistung und Sättigung bei hoher Leistung. Die Festlinien sind lineare Fits in doppelt-logarithmischem Plot. Die Fittergebnisse zeigen, dass PL-Intensität und Anregungsleistung eine exponentielle Beziehung haben, wobei der Exponent n (I∝Pⁿ) für X- und CM-Linie 0,85 bzw. 0,87 beträgt, was auf Exzitonenlinien hinweist. Die Abweichung vom idealen Wert n_X=1 könnte auf nicht-strahlende Rekombinationszentren in QD-Nähe zurückzuführen sein [4], die die Trägerverteilung bei unterschiedlichen Trägerdichten beeinflussen.

Abb. 3a zeigt die temperaturabgestimmten PL-Spektren der unkalibrierten Probe. Die Exzitonenlinie (X) und Kavitätenmoduslinie (CM) verschieben sich bei Temperaturerhöhung von 6,0 auf 45,0 K mit unterschiedlichen Raten. Die CM-Linie verschiebt sich von 917,54 nm (6,0 K) auf 918,01 nm (45,0 K), die CM-Verschiebe-Rate beträgt 0,018 μeV/K. Die X-Linie verschiebt sich von 917,24 nm (6,0 K) auf 919,07 nm (45,0 K), die X-Verschiebe-Rate beträgt ~0,069 μeV/K. Die Exzitonemissions-Verschiebe-Rate ist größer als die Kavitätenmodus-Verschiebe-Rate, wie erwartet. Durch Vergleich der X- und CM-Kurven schneiden sich die beiden Kurven bei 24,0 K, was einen Punkt anzeigt, an dem Exziton und Kavitätenmodus Resonanz erreichen. Bei Resonanz gibt es eine Verstärkung der Exzitonemission; die beobachtete Verstärkung beträgt ~14,6-fach, wobei der Exziton-PL-Peak von 6,5×10³ cps auf 9,5×10⁴ cps ansteigt. Das ausgeprägte Crossover-Phänomen von Kavitätenmodus- und Exzitonenergien wird in Abb. 3a demonstriert, was anzeigt, dass die Licht-Materie-Wechselwirkung dem schwachen Kopplungsregime folgt.

Zur Bestätigung des Anti-Bunching-Effekts der Einzelphotonenemission der QD-Exzitonenlinie wurde die Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung g⁽²⁾(τ) sowohl für die unkalibrierte als auch für die kalibrierte Probe mit HBT-Setup unter CW-Anregung gemessen. Abb. 3b und c zeigen die gemessene g⁽²⁾(τ) der X-Linie unter Resonanz als Funktion der Verzögerungszeit τ. Die Daten ließen sich mit g⁽²⁾(τ)=1−[1−g⁽²⁾(0)]exp(−|τ|/T) fitteln [40]. Abb. 3b zeigt g⁽²⁾(τ) der Probe ohne Kalibrierprozess. Um eine bessere Einzelphotonenleistung zu erhalten, wurde die einzelne QD-Exzitonen-X-Linie der unkalibrierten Probe bei 24,0 K in Resonanz gebracht, um g⁽²⁾(τ) zu messen. g⁽²⁾(0) der unkalibrierten Probe unter temperaturabgestimmter Resonanz beträgt 0,258. Abb. 3c zeigt g⁽²⁾(τ) des QD-Exzitons nach präzisem Kalibrierprozess bei 6,0 K, wo g⁽²⁾(0)=0,070. Beide Werte sind <0,5, was einen offensichtlichen Anti-Bunching-Effekt und einen Einzelphotonenemitter mit starker Unterdrückung der Mehrphotonenemission bei Nullzeitverzögerung anzeigt. Durch den präzisen Kavitätenmodus-Kalibrierprozess verbesserte sich die Einzelphotonenreinheit von 74,2 % auf 93,0 %. Abb. 3d zeigt die radiative Lebensdauer und g⁽²⁾(0) der Exzitonemission für die kalibrierte Probe unter verschiedener Anregungsleistung. Die Kurvenanpassung nach g⁽²⁾(τ)=1−exp(−|τ|/T) gibt die Exzitonen-Radiative Lebensdauer (T); die Abbildung zeigt, dass T mit steigender Anregungsleistung kürzer wird, während g⁽²⁾(0) bei niedrigerer Anregungsleistung kleiner ist als bei gesättigter Leistung, was auf reinere Einzelphotonenemission bei niedrigerer Anregung hinweist.

Um die netto Einzelphotonen-Zählrate des QD-Exzitons nach präzisem Kalibrierprozess zu erhalten, wurden alle optischen Verluste einschließlich Detektionseffizienz und Transmissionsverluste abgeschätzt. Die Detektionseffizienz des Si-Detektors beträgt 33 %, der Transmissionsverlust 81 % (Objektiv-Sammel-effizienz 66 %, Schmalbandfilter 40 %, Faserkollimator 80 %, Multimode-Faserkopplung 90 %). Basierend auf der Zählrate (1,0×10⁶ counts/s) auf zwei Si-Einzelphotonendetektoren in Koinzidenzmessungen und korrigiert durch den Faktor [1−g⁽²⁾(0)]^1/2 [41] wird die netto Einzelphotonen-Zählrate auf 1,6×10⁷ counts/s am ersten Objektiv geschätzt. Die Ergebnisse zeigen, dass während des Probenwachstums die perfekte Kopplung zwischen Kavitätenmodus und QD-Exziton durch den präzisen Kalibrierprozess eine reinere und hellere Einzelphotonenquelle erzeugen kann.

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend wurde eine helle Einzelphotonenquelle bei 919 nm durch Einbau von InAs/GaAs-QDs in einen Mikropillaren-Al_0,9Ga_0,1As/GaAs-DBR-Hohlraum realisiert. Die temperaturabgestimmten PL-Spektren demonstrieren eine ausgeprägte (14,6-fache) Verstärkung der QD-Exzitonemission beim Crossover mit dem Kavitätenmodus im schwachen Kopplungsregime. Mit Hilfe des präzisen Kavitätenmodus-Kalibrierprozesses lässt sich leicht eine perfekte Phasenanpassung im DBR-Mikrokavitätenmodus erreichen, um eine optimale räumliche Verteilung des Kavitätenmodus wie theoretisch entworfen zu realisieren und somit eine optimale Verstärkung der QD-Emission zu erzielen. Die perfekte Kopplung zwischen QD-Exziton und Kavitätenmodus steigerte die PL-Intensität um das 2,3-fache und verbesserte die Einzelphotonenreinheit von 74,2 % auf 93,0 %. Die Autokorrelationsmessung zweiter Ordnung ergab g⁽²⁾(0)=0,070 unter Kavitätenresonanz, was Einzelphotonenemission bei hoher Zählrate mit 1,6×10⁷ counts/s vor dem ersten Objektiv anzeigt. Diese Arbeit demonstriert eine hochrealisierbare Methode zur perfekten Kopplung von QDs mit Kavitätenmodus und zur Fertigung von hochreinen und hochhellen Einzelphotonenquellen.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf vernünftige Anfrage beim korrespondierenden Autor ohne Einschränkung verfügbar.

Abkürzungen

DBR:

Distributed Bragg Reflector

HBT:

Hanbury-Brown and Twiss

ICP:

Induktiv gekoppeltes Plasma

MBE:

Molekularstrahlepitaxie

QDs:

Quantum Dots

SEM:

Rasterelektronenmikroskop

NA:

Numerische Apertur

CW:

Continuous Wave

SPSs:

Single-Photon Sources

CM:

Cavity Mode

TCSPC:

Time-Correlated Single-Photon Counting

SPCM:

Single-Photon Counting Modules

µPL:

Mikrophotolumineszenz