Korrekturen der Magic-Number-Formeln für körperzentriert-kubische Nanocluster und neue Daten zu abgeschnittenen Würfeln

Zusammenfassung

Wir präsentieren Korrekturen der Magic-Number-Formeln für körperzentriert-kubische (kzk/bcc) Nanocluster. Die revidierten Gleichungen werden durch Radialverteilungsfunktions-(RDF)-Berechnungen für mehrere Kristallstrukturen validiert, und wir berichten zusätzlich RDF-abgeleitete Daten für abgeschnittene kzk- und flächenzentriert-kubische (fzk/fcc) Würfel, die in natürlichen Systemen beobachtet werden.

Einleitung

In einer kürzlichen Publikation leiteten wir Magic-Number-Formeln für eine Reihe von Kristall-Nanoclustern ab. Kristallographen wissen, dass die Volumen-Koordinationszahl eines idealen kzk-Gitters acht beträgt. Die RDF identifiziert Nächste-Nachbar-Peaks relativ zu einem zentralen Atom, und die integrierte Intensität jedes Peaks ergibt die Koordinationszahl dieser Nachbarn. Mit der etablierten Methode von Ref. [2] berechneten wir RDFs für eine Auswahl von Kristallen. Für ideale kzk-Würfel beträgt die Koordinationszahl an der ersten Schale cn = 1, was einen revidierten Cutoff-Radius erfordert. Entsprechend präsentieren wir Ergebnisse für abgeschnittene kzk- und fzk-Cluster unten.

Hauptteil

Bei der Überprüfung der in Ref. [1] präsentierten Magic-Number-Gleichungen stellten wir fest, dass die Definition der Adjazenzmatrix (Gleichung (1)) von der zugrundeliegenden Kristallstruktur abhängt:

Gleichung (1): A(i,j) = { 1 falls r_ij < r_c und i ≠ j; 0 sonst }

Hier ist r_ij der euklidische Abstand zwischen Atomen i und j. Für dodekaedrische Strukturen wird der Cutoff als r_c = 1,32 × r_min gewählt, um variierende Bindungslängen zu berücksichtigen. Im Gegensatz dazu erfordert ein kzk-Gitter r_c = 2/√3 × r_min ≈ 1,15 × r_min, was die Adjazenzmatrix und die resultierenden Magic-Formeln verändert. Tabelle 1 listet die Nächste-Nachbar-Abstände und Koordinationszahlen auf, die aus den RDFs gewonnen wurden. Die RDF-Peaks sind auf den ersten Peak normiert, wodurch die Peak-Positionen dimensionslos werden. Während das Konzept der "Magic Numbers" mit Schalenfüllung verknüpft ist, sind die Nächste-Nachbar-Peaks selbst von Schalengrenzen verschieden.

Der Dodekaeder ist ein besonders komplexer Fall, mit Dritt-Nachbar-Abständen bei r_2 = 1,31 × r_min. Eine weitere Analyse dieser Struktur läuft. Die korrigierten kzk-Ergebnisse werden in Tabellen 2–6 präsentiert. Sie stimmen mit der von van Hardeveld und Hartog [3] berichteten Folge überein, wenn der Index um eins verschoben wird (wir verwenden 0, 1, 2,… während sie 1, 2, 3,… verwenden). Perfekte Würfel sind mathematisch interessant, kommen aber in der Natur selten vor, da an den Ecken Einfachbindungen vorliegen. Daher haben wir abgeschnittene kzk- und fzk-Würfel mit entfernten Ecken generiert; ihre Daten erscheinen in Tabellen 7 und 8. Die aktualisierten Magic-Number-Formeln für ausgewählte Cluster sind in Tabelle 9 zusammengefasst.

Schlussfolgerungen

Wir haben die Magic-Number-Formeln für kzk-Nanocluster korrigiert und den Datensatz um RDF-abgeleitete Ergebnisse für abgeschnittene kzk- und fzk-Würfel erweitert.