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Bildungsmechanismen von InGaAs-Nanodrähten, die durch eine zweistufige chemische Gasphasenabscheidung auf einer festen Quelle hergestellt werden

Zusammenfassung

Die Morphologien und Mikrostrukturen von Au-katalysierten InGaAs-Nanodrähten (NWs), die durch ein zweistufiges chemisches Gasphasenabscheidungsverfahren (CVD) an einer festen Quelle hergestellt wurden, wurden systematisch mit Rasterelektronenmikroskopie (REM) und hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie (HRTEM) untersucht. Die detaillierte strukturelle Charakterisierung und statistische Analyse zeigen, dass in InGaAs-NWs zwei spezifische Morphologien vorherrschen, eine Zickzack-Oberflächenmorphologie und eine glatte Oberflächenmorphologie. Die Zickzack-Morphologie resultiert aus der periodischen Existenz von Windungsstrukturen und die glatte Morphologie resultiert aus dem Fehlen von Windungsstrukturen. HRTEM-Bilder und energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDX) zeigen, dass die Katalysatorköpfe zwei Strukturen aufweisen, Au4 In und AuIn2 , die InGaAs-NWs in kristalliner Form mit kubischer Phase erzeugen. Der Wachstumsmechanismus der InGaAs-NWs beginnt damit, dass Au-Nanopartikel zu kleinen Kügelchen schmelzen. In-Atome werden in die Au-Kugeln diffundiert, um eine Au-In-Legierung zu bilden. Wenn die Konzentration von In innerhalb der Legierung ihren Sättigungspunkt erreicht, reagiert der In-Niederschlag mit Ga- und As-Atomen, um InGaAs an der Grenzfläche zwischen dem Katalysator und dem Substrat zu bilden. Sobald sich die InGaAs-Verbindung gebildet hat, treten zusätzliche Ausfällungen und Reaktionen nur an der Grenzfläche des InGaAs und des Katalysators auf. Diese Ergebnisse liefern ein grundlegendes Verständnis des InGaAs-NW-Wachstumsprozesses, der für die Bildung hochwertiger InGaAs-NWs für verschiedene Geräteanwendungen entscheidend ist.

Hintergrund

1-D-Halbleiter-Nanomaterialien wie Nanodrähte, Nanoröhren und Nanostäbe haben aufgrund ihrer einzigartigen Eigenschaften und des Quanteneinschlusseffekts viel Aufmerksamkeit auf sich gezogen [1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11, 12,13,14]. Insbesondere Indiumarsenid (InAs)-Nanodrähte (NWs) wurden aufgrund ihrer Einschlusseffekte und ihrer hohen Trägermobilität verwendet, um einzigartige magnetische und elektrische Eigenschaften zu erweitern. Dies macht sie zu einem potenziellen Kandidaten für einen weiten Bereich (880–3500 nm) optoelektronischer Geräteanwendungen und Feldeffekttransistoren (FETs) [15,16,17,18,19,20]. Insbesondere einzelne InAs-NW-FETs mit einer hervorragenden Elektronenmobilität im Bereich von 3000–10000 cm 2 /Vs wurden ausführlich untersucht [15, 18]. Diese Geräte, die auf unberührten InAs-NWs basieren, leiden jedoch immer unter einem großen Leckstrom und kleinen Ein-/Aus-Stromverhältnissen, die hauptsächlich auf ihre kleine elektronische Bandlücke (0,34 eV) zurückzuführen sind. Große Leckströme und kleine Ein-/Aus-Stromverhältnisse beeinflussen die Schalteigenschaften von Geräten und sind in der praktischen Anwendung von NW-FETs von großer Bedeutung.

Im Vergleich zu InAs, ternäres Inx Ga1 − x Wie bei einstellbaren chemischen Stöchiometrien und einer Bandlücke von 0,34 eV ≤ Eg ≤ 1.42 eV haben sich als gutes alternatives Material für Gerätekanäle erwiesen. Diese Substitution kann den Leckstrom stark reduzieren, ohne die hohe Elektronenmobilität ernsthaft zu opfern [19, 21, 22, 23, 24]. In unseren vorherigen Arbeiten wurde die Beziehung zwischen den Komponenten von Inx Ga1 − x Als NWs und elektrische Eigenschaften von Inx Ga1 − x Als NWs wurden FETs systematisch untersucht. Eine Verringerung der In-Konzentration reduziert den Ausschaltstrom um etwa zwei Größenordnungen und erhöht die Ein-/Aus-Stromverhältnisse um etwa zwei Größenordnungen bei nur einer geringen Abnahme der Mobilität [21]. Abgesehen von der Zusammensetzung von NWs resultiert die Anzahl der Kristalldefekte, wie Zwillingsebenen und Stapelfehler in III–V-NWs, oft aus ungeeigneten Wachstumsparametern während der chemischen Gasphasenabscheidung (CVD) [19, 25, 26, 27, 28]. Diese Kristalldefekte beeinträchtigen auch stark die geometrische und die elektronische Struktur. Beispielsweise können die Zinkblende-Segmente Ladungsträger einfangen und dadurch die Elektronentransportgeschwindigkeit in polytypischen InP-NWs reduzieren [28]. Daher ist es wichtig, InGaAs-NWs mit kontrollierter Struktur und Defektdichte zu synthetisieren, um ihre Ladungsträgermobilität und Lebensdauer in allen technologischen Anwendungen zu verbessern. Aufgrund ihres komplexen Wachstumsprozesses bestehen jedoch derzeit noch erhebliche Herausforderungen bei der Synthese von Inx . Ga1 − x Als NWs (x = 0 bis 1) mit einheitlichen Strukturen und geringer Defektdichte entlang der gesamten NW. Daher die Entwicklung eines Wachstumsprozesses, um qualitativ hochwertiges Inx . zu produzieren Ga1 − x Da NWs immer noch eine ziemliche Herausforderung darstellen [1, 26]. Um dieses Ziel zu erreichen, ist es notwendig, den Wachstumsmechanismus von Inx . gründlich zu erforschen Ga1 − x Als NWs mit der CVD-Methode.

In unserer vorherigen Arbeit wurde eine kostengünstige, einfache zweistufige Wachstumstechnik unter Verwendung von Festkörper-CVD entwickelt, um dichte, lange, kristalline und stöchiometrische InGaAs-NWs mit hervorragenden elektrischen Eigenschaften zu synthetisieren. Dies geschah mit einem amorphen SiO2 Substrat und Au-Nanopartikel als katalytische Keime in einem Dampf-Flüssig-Fest-Mechanismus [19, 21, 22]. Es sollte beachtet werden, dass diese NWs parallel angeordnet und durch eine Kontaktdrucktechnik heterogen auf verschiedenen Arten von Substraten integriert werden können. Dies demonstriert ihr vielversprechendes Potenzial für praktische Anwendungen im Vergleich zu ihren Gegenstücken, die durch die teurere Molekularstrahlepitaxie oder das metallorganische CVD-Verfahren auf kristallinen darunterliegenden Substraten hergestellt wurden [22, 29]. Obwohl die elektrischen Eigenschaften von InGaAs-NWs systematisch untersucht wurden, sind die detaillierte Morphologie und Kristallstruktur der NWs nur unzureichend bekannt [19, 21, 22]. Daher wurden die Morphologie, strukturelle Zusammensetzung und chemische Zusammensetzung von Au-katalysierten InGaAs-NWs, die auf amorphen Substraten gewachsen sind, systematisch untersucht. Die so hergestellten NWs haben sowohl glatte Oberflächen als auch Zickzack-Oberflächen. Die Zickzackflächen resultieren aus der periodischen Existenz von sich windenden Strukturen. Gleichzeitig zwei Arten von Katalysatorköpfen, Au4 In und AuIn2 , wurden auch in den NWs beobachtet. Darüber hinaus wurde die Orientierungsbeziehung zwischen dem Katalysatorkopf und NW auch durch HRTEM untersucht und deutete darauf hin, dass NWs nach einem Dampf-Flüssig-Feststoff-(VLS)-Wachstumsmechanismus wuchsen. Die Ergebnisse liefern wertvolle Hinweise für die Herstellung von „Bottom-up“-InGaAs-NWs mit glatter Oberfläche, minimierten Zwillingsdefekten, verbesserter Kristallinität und anschließend optimierten Geräteleistungen.

Methoden

Vorbereitung von InGaAs-NWs

Die InGaAs-NWs wurden unter Verwendung eines Festquellen-CVD-Verfahrens hergestellt, wie bereits berichtet, um eine hohe Wachstumsausbeute zu gewährleisten [15, 16]. Der Versuchsaufbau ist in Abb. 1 dargestellt. Kurz gesagt, InAs- und GaAs-Pulver (99,9999% Reinheit) wurden mit einem Gewichtsverhältnis von 1:1 zusammengemischt und in einen Bornitrid-Tiegel gegeben. Dieser Tiegel wurde am stromaufwärtigen Ende des Experimentierrohrs geladen, um Ga-, In- und As-Atome bereitzustellen. Das Substrat (SiO2 /Si mit dem 50 nm dicken thermisch gewachsenen Oxid) mit einem 0,5 nm dicken Au-Film als Katalysator wurde in der Mitte der stromabwärtigen Zone mit einem Neigungswinkel von ~ 20° beladen. Der Abstand zwischen Tiegel und Substrat wurde bei 10 cm gehalten. Das Substrat wurde auf 800 °C vorgewärmt und 10 Minuten lang gehalten, um Au-Nanocluster in der stromabwärts gelegenen Zone zu erhalten, dann abgekühlt und bei 600 °C gehalten. Wenn die stromabwärts gelegene Zone 600 °C betrug, wurde die GaAs- und InAs-Pulverzone auf 820 °C erhitzt. Die Pulverzone wurde 2 Minuten lang auf dieser Temperatur gehalten, um die Keimbildung der Au-Katalysatoren zu ermöglichen, dann wurde die Substratzone auf die Wachstumstemperatur von 520 °C abgekühlt und 30 Minuten lang gehalten, um sicherzustellen, dass die NWs ausreichend Zeit zum Wachsen hatten . Reines H2 (99,9995 % Reinheit) mit einer Flussrate von 100 sccm wurde verwendet, um die verdampften Vorläufer zum Substrat zu transportieren und das System zu spülen, um eine Oxidation der NWs zu vermeiden und hochwertige InGaAs-NWs zu erhalten. Anschließend wurden die Quellen- und Substratheizungen abgeschaltet und das System unter H2 . auf Raumtemperatur abgekühlt .

Schematische Darstellung des Versuchsaufbaus für InGaAs-NWs

Charakterisierung von InGaAs-NWs

Morphologien der gewachsenen InGaAs-NWs wurden durch SEM (Philips XL30) und Hellfeld (BF) Transmissionselektronenmikroskopie (TEM, Philips CM-20) untersucht. Kristallstrukturen der gewachsenen NWs wurden mit HRTEM-(JEOL 2100F, Betrieb bei 200 kV) und den Bildern der schnellen Fourier-Transformation (FFT) analysiert. Die chemische Zusammensetzung der gewachsenen InGaAs-NWs und der Katalysatorspitzen wurde mit einem energiedispersiven Röntgendetektor (EDX) an einem JEOL 2100F untersucht. Selected-Area-Elektronenbeugung (SAED), Hellfeld (BF), HRTEM und EDS-Untersuchungen wurden mit einem JEOL 2100F TEM bei 200 kV durchgeführt. Für die TEM-Proben wurden zunächst InGaAs-NWs von der Oberfläche des Substrats abgezogen, durch Ultraschall in Ethanol dispergiert und auf ein mit einem Kohlenstofffilm beschichtetes Kupfergitter getropft.

Ergebnisse und Diskussion

Wie im SEM-Draufsichtsbild von Abb. 2a gezeigt, sind die synthetisierten InGaAs-NWs relativ gerade, dicht und länger als 10 μm, was lang genug ist, um die schmalen Kanäle in FET-Konstruktionen (< 10 μm) zu durchqueren. Basierend auf den REM-Bildern der Querschnittsansicht (zusätzliche Datei 1:Abbildung S1) sind die NWs nicht senkrecht zum Substrat, was darauf hindeutet, dass zwischen dem Substrat und den NWs keine epitaktische Wachstumsbeziehung besteht. Das BF-TEM-Bild (Abb. 2b) zeigt auch InGaAs-NWs mit einheitlichem Durchmesser und Länge. Um die Durchmesserverteilung der NWs zu bestimmen, wurden 100 NWs gemessen. Wie in Abb. 2d gezeigt, liegen die häufigsten NW-Durchmesser zwischen 30 und 50 nm mit einem Durchschnittswert von 39,5 ± 7,1 nm. Es gibt nur wenige NW mit einem Durchmesser über 50 nm oder unter 30 nm. Weitere Untersuchungen mit TEM (Abb. 2c) zeigen, dass die durch die Pfeile gekennzeichneten InGaAs-NWs nicht nur eine gerade und glatte Oberfläche haben, sondern auch ein offensichtliches Au-Nanopartikel auf der Oberseite aufweisen, was darauf hindeutet, dass die durch den VLS-Wachstumsmechanismus gewachsenen InGaAs-NWs im Einklang mit den vorherigen Berichten [3, 30]. Andere NWs zeigten keine katalytischen Köpfe und die meisten dieser NWs besitzen eine Zickzack-Oberfläche. Die katalytischen Köpfe sind möglicherweise aufgrund der Doppelplanfehler während des Ultraschallverteilungsverfahrens für TEM-Gitterproben abgebrochen.

a REM-Aufnahme der Substratoberfläche nach der Reaktion. b , c TEM-Hellfeldbilder von InGaAs-NWs. d Histogramm der Durchmesserverteilung von InGaAs-NWs

Basierend auf den stark vergrößerten TEM-Bildern (Abb. 3a, b) sind in den InGaAs-NWs zwei unterschiedliche Morphologien zu sehen. Abbildung 3a zeigt, dass die NW eine glatte Oberfläche und einen dunklen Au-Katalysatorkeim hat. Der Durchmesser sowohl des Au-Katalysators als auch des NW beträgt ~ 30 nm. Abbildung 3b zeigt einen NW mit einem ähnlichen Durchmesser (~ 35 nm) wie der glatte, aber mit einer rauen Oberfläche mit vielen Stufen und ohne Katalysatorkopf. Um die Mikrostruktur dieser beiden Morphologien zu untersuchen, wurde HRTEM eingesetzt. Wie in Abb. 4a dargestellt, zeigt das BF-TEM-Bild deutlich, dass NW mit der Zickzack-Oberfläche aus mehreren abwechselnden hellen und dunklen Verbindungen besteht, die entlang der NW-Achsenrichtung periodisch erscheinen, was auf das Vorhandensein planarer Defektstrukturen hinweist. Figur 4b ist das vergrößerte HRTEM-Bild des in Figur 4a markierten Rechteckbereichs. Basierend auf diesem vergrößerten HRTEM-Bild kann geschlossen werden, dass die Zickzack-Morphologie aus der Existenz periodischer Zwillingskristalle an der durch den weißen Pfeil markierten Zwillingsgrenze resultiert. Die beiden Teile der Zwillingskristalle teilen sich dieselbe (111)-Kristallebene. Die Breite der periodischen Zwillingskristalle beträgt etwa 10–20 nm. Die Einschübe (i)–(iii) sind die SAED-Muster aus Region A, der Grenzfläche von Region A/B bzw. Region B. Die Einschübe (i) und (iii) veranschaulichen, dass die Kristalle der Bereiche A und B alle eine kubische Zinkblendephase aufweisen, die entlang der <110>-Zonenachse von InGaAs eingefangen ist, und die Wachstumsrichtung ist die <111>-Richtung. Der Einschub (ii) zeigt deutlich, dass es zwei Sätze von Beugungsmustern auf der Grenzfläche der Region A/B gibt, die mit gelben und roten Linien markiert sind. Die gelben und roten Linien zeigen die gleichen Beugungsmuster wie die Einschübe (i) bzw. (iii), was weiter bestätigt, dass die Zickzack-Morphologie aus den periodischen Zwillingskristallen resultiert.

TEM-Hellfeldaufnahmen von InGaAs NW mit zwei unterschiedlichen Morphologien, a glatte Oberfläche und b Zickzack-Oberfläche

a Hellfeld-TEM-Aufnahme der Zickzack-Morphologie. b HRTEM-Bild des in a markierten Rechteckbereichs , und die Einfügungen von (i)–(iii) sind die SAED-Muster, die der A-Region, der A/B-Grenzregion bzw. der B-Region entsprechen

Abbildung 5a ist das HRTEM-Bild eines InGaAs-NW mit glatter Oberfläche und ohne Stufen oder Zickzack-Morphologie. Außerdem ist ein halbkugelförmiges Au-Nanopartikel am Ende des NW zu sehen, das das Wachstum von NWs katalysiert. Um die Mikrostruktur der glatten NWs mit den zickzackförmigen zu vergleichen, wurde ein HRTEM-Bild aufgenommen, Abb. 5b, um die <011>-Zonenachse des InGaAs zu zeigen. Der Interplanarabstand der Kristallebenen, markiert durch zwei weiße Linienpaare, beträgt 3,40 A, was den Ebenen in kubischem InGaAs entspricht. Aus der systematischen Untersuchung der HRTEM-Bilder für mehr als 40 NWs lässt sich schließen, dass sich die Mikrostruktur der glatten NWs von denen der Zickzack-Strukturen unterscheidet. Die Kristallebenen der glatten NWs sind konsistent und kohärent mit wenigen Zwillings- oder Stapelfehlern. Dies deutet darauf hin, dass eine perfekte Kristallstruktur auf InGaAs-NWs zur Bildung einer glatten Oberfläche führt. Noch wichtiger ist, dass die glatte Oberfläche und die geringe Dichte an Zwillingsdefekten keine Elektronen streuen oder einfangen, was für den Ladungsträgertransfer entlang der NWs von Vorteil ist [18, 19]. Zwillingsdefekte und eine raue Oberfläche in InGaAs-NWs können Träger streuen und einfangen, was zu einer ernsthaften Abnahme der elektrischen Leistung von NWs führt [3, 4, 15]. Daher ist es wichtig, InGaAs-NWs mit kontrollierbaren Defektdichten und einer glatten Oberfläche zu synthetisieren, um ihre elektrischen Eigenschaften für verschiedene technologische Anwendungen zu verbessern.

a Hellfeld-TEM-Aufnahme des NW mit glatter Oberfläche. b HRTEM-Bild des in a markierten Rechteckbereichs

Wie berichtet, spielen die Katalysatornanopartikel, insbesondere die Zusammensetzung, Mikrostruktur und Orientierungsbeziehung zu den NWs, eine wichtige Rolle bei der Bildung von NWs, die durch die CVD-Methode hergestellt wurden [3]. Daher wurde die Mikrostruktur von Au-Nanopartikeln auf der Oberseite von InGaAs-NWs umfassend mit HRTEM untersucht. Basierend auf der Zusammenstellung von mehr als 40 NWs wurden die katalytischen Köpfe hauptsächlich in zwei Formen gefunden, Au4 In mit hexagonaler Struktur und AuIn2 mit kubischer Struktur. Da die meisten NWs mit glatter Oberfläche in jedem Versuch die gleiche kristalline Struktur aufweisen, könnte die Bildung der beiden Arten von Katalysatorköpfen durch geringfügige Temperaturunterschiede in der Abkühlgeschwindigkeit der NWs verursacht werden. Wie im HRTEM-Bild von Au4 . dargestellt Bei Nanopartikeln (Abb. 6a) beträgt der Durchmesser des Katalysators etwa 24,8 nm, und diese Größe entspricht den NWs von 23,5 nm. Die entlang der <111>-Richtungen gewachsenen InGaAs-NWs sind energetisch günstig, und daher wachsen die NW-Kerne, die mit der <111>-Orientierung ausgerichtet sind, immer schneller und neigen dazu, während des Wachstumsprozesses zu dominieren (Abb. 6) [3, 13]. Die durch die drei weißen Linien markierten Kristallebenen (Abb. 6a) entsprechen den {10-10}-Ebenen von Au4 In der parallel zu den {111}-Kristallebenen des InGaAs liegt NW mit kubischer Phasenstruktur, markiert durch die beiden weißen Linien (Abb. 6a). Es ist explizit bewiesen, dass die Beziehung zwischen Seed/NW-Grenzfläche Au4 . ist In {10-10}|InGaAs {111}. Das HRTEM-Bild in Abb. 6b zeigt ein weiteres typisches kubisch strukturiertes InGaAs-NW mit einem AuIn2 . Katalysatorkopf mit einem ähnlichen Durchmesser von 30,0 nm wie der NW (30,2 nm). Gleichzeitig werden die durch die weißen Linien markierten Kristallebenen {220}-Ebenen von AuIn2 . zugeschrieben die parallel zu den {111}-Ebenen des vorbereiteten NW ist, die durch ein paralleles Paar weißer Linien markiert sind (Abb. 6b), was anzeigt, dass der NW in die <111>-Richtung gewachsen ist. Daher kann gefolgert werden, dass die Zusammensetzung und Phasenstruktur der katalytischen Köpfe keinen Einfluss auf die Kristallstruktur und Wachstumsrichtung des durch das Festkörper-CVD-Verfahren hergestellten InGaAs haben. Beide kubischen AnIn2 und hexagonalem Au4 In kann das Wachstum von InGaAs-NWs mit einheitlicher kubischer Phasenstruktur und <111>-Wachstumsrichtung katalysieren, was für die großflächige Anwendung von InGaAs-NWs von Vorteil ist. Um die Zusammensetzung des Katalysatorkopfes weiter zu bestätigen, wurde eine EDX-Analyse an den in Fig. 6a, b gezeigten Katalysatorköpfen durchgeführt, und die entsprechenden Spektren sind in den Fig. 6c bzw. d gezeigt. In den Katalysatoren wurden Elemente von Cu, Au und In nachgewiesen, aber das Cu-Signal stammte vom TEM-Gitter und kann vollständig ignoriert werden. Die Atomverhältnisse von Au und In wurden ebenfalls mit 4:1 bzw. 1:2 quantifiziert, basierend auf den Spektren in Abb. 6c, d, die mit den HRTEM-Ergebnissen übereinstimmen. Es ist erwähnenswert, dass in den Katalysatorköpfen keine Ga- oder As-Elemente gefunden wurden. Dies kann durch die geringe Löslichkeit von Ga und As in Au verursacht werden, sodass Ga- und As-Elemente nicht effizient in den Katalysatorkopf diffundieren konnten [15]. Bei durch CVD-Technik synthetisierten III–V-NWs hängen sowohl die NW-Morphologie als auch die Transporteigenschaften stark von den Komponenten und der Kristallstruktur der katalytischen Köpfe ab. Daher ist die systematische Untersuchung des Au-Katalysatorkopfes und der Beziehung zwischen dem Katalysator und den NWs entscheidend, um die Unterschiede der Ladungsträgertransporteigenschaften von InGaAs-NWs zu verstehen.

HRTEM-Bilder der Au-Nanopartikel mit zwei Arten von Strukturen, a Au4 In und b AuIn2 . c , d EDS der Au-Nanopartikel in a und b , bzw.

Basierend auf der Analyse der HRTEM- und EDS-Ergebnisse kann der VLS-Wachstumsmechanismus der durch das CVD-Verfahren hergestellten InGaAs-NWs abgeleitet werden. Abbildung 7 ist das schematische Diagramm des Wachstumsprozesses von InGaAs-NWs in einem Röhrenofen mit einer doppelten Temperaturzone. Zuerst wurden die GaAs- und InAs-Pulver auf 820 °C erhitzt, um Ga-, In- und As-Atome zu verdampfen. Anschließend wurde dieser Dampf für die gesamte Wachstumsdauer mit Hilfe eines Trägergases zum Substrat transportiert. Zu Beginn der Reaktion wurden Au-Nanopartikel auf dem SiO2 . zu flüssigen Kugeln geschmolzen Substrat bei der Temperatur oberhalb des eutektischen Punktes des Metall-Halbleiter-Systems. Aufgrund des niedrigen Schmelzpunkts der In-Au-Legierung diffundierten die In-Atome in die Au-Nanopartikel und bildeten die In-Au-Legierungen. Da die Löslichkeit von Ga und As in Au sehr gering ist, diffundierten Ga- und As-Atome nicht in Au-Nanopartikel. Mit zunehmender Reaktionszeit wurde die Indiumkonzentration höher und höher, und als In seinen Sättigungspunkt erreichte, fielen In-Atome aus und kombinierten sich mit Ga- und As-Atomen an der Grenzfläche von Katalysator und Substrat. Sobald das InGaAs gebildet war, trat die Ausscheidung von In mit Ga und As nur an der Grenzfläche zwischen NW und Katalysator auf. Somit wurden die InGaAs-NWs mit zusätzlicher Wachstumszeit immer länger. Dieser Wachstumsmechanismus ähnelt dem herkömmlichen VLS-Mechanismus [3, 31]. Wie bereits erwähnt, wuchsen in diesem Experiment fast alle NWs entlang der <111>-Richtung, hauptsächlich weil die {111}-Ebenen dicht gepackt sind und die niedrigste Energie haben [3, 21, 22]. Aufgrund des amorphen SiO2 Wachstumssubstrat haben die NWs keine spezifische Orientierungsbeziehung zum Substrat (SEM-Querschnittsbilder in zusätzlicher Datei 1:Abbildung S1). Darüber hinaus können sich bei der Bildung von NWs durch geringfügige Änderungen der Erwärmungstemperatur im NW Dehnungskräfte ausbilden [5, 21]. Um diese Dehnungskräfte abzubauen, bildeten sich in den NWs verschlungene Strukturen, die zur Zickzack-Morphologie führen. Wenn die Spannungen vollständig gelöst sind, bilden sich keine Defekte innerhalb der NWs, und es sind auch glatte Teile zu beobachten. Darüber hinaus wird der Durchmesser der NWs hauptsächlich durch den Durchmesser der Katalysatoren bestimmt, da das In mit Ga- und As-Atomen reagiert und von den Katalysatoren nur an der Grenzfläche zwischen den NWs und den Katalysatoren ausfällt, was darauf hindeutet, dass die Herstellung der InGaAs-NWs mit spezifischen Durchmessern können durch Einstellen des Katalysatordurchmessers hergestellt werden.

Schematische Darstellung des VLS-Wachstumsmechanismus von InGaAs-NWs in unseren Studien

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass InGaAs-NWs erfolgreich durch das CVD-Verfahren synthetisiert werden können. Der durchschnittliche Durchmesser der NWs betrug 39,5 ± 7,1 nm und ihre Wachstumsrichtung war <111>. Die NWs zeigten zwei Oberflächenmorphologien, eine Zickzack-Oberfläche und eine glatte Oberfläche. Ihr Auftreten ist zufällig und kann auch im selben NW auftreten. Die HRTEM-Untersuchung zeigt, dass die Zickzack-Morphologie aus der periodischen Existenz einer sich windenden Struktur resultiert, die hauptsächlich auf die Dehnungskräfte innerhalb des NW zurückzuführen ist. Der Bildungsmechanismus der NWs beginnt damit, dass die Au-Nanopartikel zu kleinen Kugeln geschmolzen werden und die In-Atome in die Au-Kugel diffundieren, um eine Au-In-Legierung zu bilden. Wenn die In-Konzentration ihren Sättigungspunkt erreicht, fallen In-Atome aus und verbinden sich mit Ga-Atomen und As-Atomen an der Grenzfläche zwischen Katalysator und Substrat, wodurch InGaAs gebildet wird. Die Ausscheidung des InGaAs erfolgt nur an der Grenzfläche des InGaAs und des Katalysators. Mit verlängerten Reaktionszeiten bildeten sich lange InGaAs-NWs auf dem Substrat. Außerdem schien der Durchmesser der NWs durch die Größe der Katalysatoren bestimmt zu sein. Die beiden Katalysatoren, Au4 In und AuIn2 , beide produzieren kubisch strukturierte InGaAs-NWs mit <111>-Wachstumsrichtung. Alle Ergebnisse liefern ein weiteres Verständnis der Synthese hochwertiger InGaAs-NWs mit optimierter Geräteleistung für zukünftige technische Anwendungen.

Abkürzungen

EDX:

Energiedispersive Röntgenspektroskopie

HRTEM:

Hochauflösende elektronische Transmissionsmikroskopie

NWs:

Nanodrähte

SAED:

Elektronenbeugung in ausgewählten Bereichen

SEM:

Rasterelektronenmikroskopie

TBs:

Zwillingsgrenzen

TEM:

Transmissionselektronische Mikroskopie


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