Die Polarisationseigenschaften der Reflexionsspektren von einschichtigen MoS2 und ReS2 auf SiO2/Si- und Quarzsubstraten

Einführung

Der schnelle Fortschritt der Graphenforschung hat das Interesse an anderen verschiedenen Arten von zweidimensionalen Schichtmaterialien geweckt. In letzter Zeit haben Übergangsmetalldichalkogenide (TMDs) beträchtliche Aufmerksamkeit auf sich gezogen, da bemerkenswerte elektronische und optische Eigenschaften beobachtet wurden [1,2,3]. Diese TMD-Kristalle können gezüchtet oder mechanisch bis zur Dicke einer Monoschicht exfoliert werden, ähnlich der Exfoliation von Graphen. Im Gegensatz zu Graphen bestehen Monolayer-TMDs jedoch aus mehr als einem Element, was ihre physikalischen Eigenschaften komplexer macht als Graphen. Unter den TMDs ist MoS₂ ist die am umfassendsten untersuchte, bei der eine Mo-Ebene zwischen zwei S-Ebenen eingeschlossen ist, die normalerweise eine 2H-Struktur aufweisen [4]. Im Gegensatz zu diesen hochsymmetrischen hexagonalen Strukturen wie MoS₂ , eine andere Art von TMDs wie ReS₂ stößt auf großes Interesse, das eine verzerrte 1T’-Struktur aufweist [5]. Die oberen und unteren S-Atome schichten die mittlere Schicht aus Re-Atomen mit einer hexagonalen Struktur mit einer zusätzlichen Peierls-Verdrillung ein [5]. Dies liegt daran, dass das Rheniumatom ein zusätzliches Valenzelektron besitzt, was zur Bildung zusätzlicher Re-Re-Bindungen in ReS₂ . führt (Atomstrukturdiagramm eines einschichtigen MoS₂ und ReS₂ wird in Zusätzliche Datei 1 gezeigt:Abbildung S1.) Die reduzierte Symmetrie in ReS₂ induziert eine signifikante Anisotropie in der Ebene und fügt daher einen zusätzlichen Freiheitsgrad hinzu, wodurch ReS₂ ein interessantes Material für die Herstellung von FETs und polarisationsempfindlichen Photodetektoren [5, 6]. In diesem Artikel haben wir die Polarisationseigenschaften von einlagigem (abgekürzt als SL) MoS₂ . untersucht und ReS₂ Flakes durch winkelabhängige Reflexionsspektrenmessungen an SiO₂ /Si- und Quarzsubstrate. Unsere Ergebnisse werden Aufschluss über die neuen Effekte in diesen stark anisotropen Schichtmaterialien geben und können empirisch verwendet werden, um die Kristallorientierung zu identifizieren.

Materialien und Methoden

Das MoS₂ und ReS₂ Flocken mit unterschiedlicher Anzahl von Schichten in diesem Papier wurden von Bulk-MoS₂ . abgezogen und ReS₂ Kristalle durch mikromechanische Spaltverfahren und wurden auf Substraten hergestellt. Die Wechselwirkung zwischen Proben und Substraten war unterschiedlich und der Einfluss der Substrate auf die experimentellen Ergebnisse sollte berücksichtigt werden. Daher haben wir zwei Arten von Substraten ausgewählt:Das eine ist das Si {100}-Substrat, das mit einem 89 nm SiO₂ . bedeckt ist und das andere ist ein Quarzkristall mit einer Dicke von 1 mm, um MoS₂ . zu unterstützen und ReS₂ Flocken (die optischen mikroskopischen Bilder von SL MoS₂ und SL ReS₂ Flocken auf SiO₂ . unterstützt /Si-Substrat und getragen auf Quarzsubstrat sind in Zusatzdatei 1:Abbildung S2 dargestellt.) Die SL-Dichalkogenide haben eine Dicke zwischen 0,6 und 0,7 nm und sind äußerst empfindlich für die Messgenauigkeit von Messgeräten. Wir verwendeten ultra-niederfrequente Raman-Spektroskopie [7, 8] (die ultra-niederfrequenten Raman-Spektren von SL MoS₂ und SL ReS₂ Flocken auf SiO₂ . unterstützt /Si-Substrat und getragen auf Quarzsubstrat sind in Zusätzliche Datei 1:Abbildung S3.) und Photolumineszenz(PL)-Spektroskopie [8, 9] (die PL-Spektren von SL MoS₂ und SL ReS₂ Flocken auf SiO₂ . unterstützt /Si-Substrat und unterstützt auf Quarzsubstrat werden in Zusätzliche Datei 1:Abbildung S4.) gezeigt, um den SL MoS₂ . genau zu bestimmen und ReS₂ Flocken.

Messungen des Reflexionsspektrums wurden in einer Rückstreugeometrie unter Verwendung eines Jobin-Yvon HR800 Mikro-Raman-Systems durchgeführt. Als Lichtquelle wurde eine Wolfram-Halogenlampe mit einer Spotgröße unter 2 µm verwendet. Das Ziel von × 100 (NA = 0,9) wurde verwendet, um die Genauigkeit von Tests mit einer Probengröße über 5 μm sicherzustellen. Das beste reflektierte Lichtsignal wurde durch Fokussieren des Mikroskops erreicht, um eine maximale Spitzenintensität zu erhalten. Die Reflexionsspektren wurden von den Proben und blanken Substraten im breiten Wellenlängenbereich von 400–800 nm gemessen. Es wurde ein Gitter mit 600 Linien pro Millimeter verwendet, das es ermöglicht, dass jedes CCD-Pixel 1 nm abdeckt. Ein Polarisator wurde im Lichtweg vor der Probe platziert. Durch kontinuierliches Drehen des Polarisators von 0 bis 360° wurden die Polarisationsrichtungen von einfallendem und reflektiertem Licht gleichzeitig mit Polarisationswinkeln von 0 bis 360° variiert. Wenn der Polarisator um einen Winkel gedreht wurde, wurden die Reflexionsspektren der Probe (SL MoS₂ oder SL ReS₂ ) und das Substrat (SiO₂ /Si oder Quarz) wurden einmal gemessen. Alle Polarisationsreflexionsspektren wurden unter der Bedingung gemessen, dass die Lampenintensität unverändert blieb. Wir haben R . verwendet (sam + sub) und R (sub) um jeweils die Reflexionsintensitäten von Proben und blanken Substraten anzuzeigen und verwendet das optische Kontrastverfahren, um die Daten durch die Formel von R . zu normalisieren _OK = 1 − R (sam + sub)/R (sub) (das Substrat ist SiO₂ /Si) oder R _OK = R (sam + sub)/R (sub) – 1 (das Substrat ist Quarz). In den folgenden Studien wurden die winkelabhängigen optischen Kontraste von SL MoS₂ und ReS₂ auf unterschiedlichen Substraten wurden jeweils demonstriert.

Ergebnisse und Diskussion

SL MoS₂ auf SiO₂ /Si-Substrat

Wir haben zuerst die Polarisationsreflexionsspektren von SL MoS₂ . gemessen unterstützt auf SiO₂ /Si-Substrat durch kontinuierliches Drehen des Polarisators von 0 bis 360°. Der Polarisator wurde einmal alle 30° gedreht. Abbildung 1a zeigt die Variation optischer Kontraste mit Polarisationswinkeln von 0 bis 180°. Die Originalkurven überlappten sich gegenseitig und die bearbeiteten Kurven wurden aus Gründen der Übersichtlichkeit versetzt. Es gibt zwei Peaks bei ~ 611 nm und ~ 658 nm aufgrund der A- und B-Exzitonenemission [10, 11]. Wir haben sie als Referenzen ausgewählt und ihre Intensitäten mit den Polarisationswinkeln von 0 bis 360° in Abb. 1 b und c durch rosa bzw. rote Kreise dargestellt. Die Intensitäten von zwei Peaks sind im Wesentlichen unverändert, was wir vorhersagen sollten, da der SL MoS₂ ist hexagonalsymmetrisch.

a Die optischen Polarisationskontrastkurven von SL MoS₂ Flocken auf SiO₂ . unterstützt /Si-Substrat. b Die Intensitätsvariation bei ~ 611 nm von 0 bis 360°. c Die Intensitätsvariation bei ~ 658 nm von 0 bis 360°

SL ReS₂ auf SiO₂ /Si-Substrat

Die Polarisationsreflexionsspektren von SL ReS₂ unterstützt auf SiO₂ /Si-Substrat wurden wie folgt gemessen. Die optischen Kontrastkurven von SL ReS₂ Flocken mit unterschiedlichen Polarisationswinkeln von 0 bis 180° sind in Fig. 2a gezeigt und aus Gründen der Übersichtlichkeit versetzt. Es gibt ein Tal bei ~ 457 nm und einen Peak bei ~ 629 nm [12], was darauf hindeutet, dass SL ReS₂ kristallisiert in einer anderen Kristallstruktur als SL MoS₂ . Die Intensitäten bei ~ 457 nm und ~ 629 nm änderten sich mit der Änderung des Polarisationswinkels. Als Referenz haben wir ihre Intensitäten mit den Polarisationswinkeln von 0 bis 360° in Abb. 2 b und c durch rosa bzw. rote Kreise dargestellt. Beide Intensitäten an zwei Positionen zeigen eine Polarisationsabhängigkeit von den Polarisationswinkeln, die direkt aus der geringen Kristallsymmetrie in SL ReS₂ . resultiert . Die Verzerrung in der Ebene von SL ReS₂ Es wird erwartet, dass das Gitter die Zwischenschichtkopplung in mehrschichtigem ReS₂ . stark beeinflusst Kristalle, da eine ähnliche Polarisationsabhängigkeit in den optischen Kontrastkurven von anisotrop-like-stacked 2 L ReS₂ . gefunden wurde Flocken auf SiO₂ . unterstützt /Si-Substrat [12] und sogar in den ultra-niederfrequenten Raman-Spektren und PL-Spektren von isotrop-like-stacked 2 L ReS₂ Flocken [8].

a Die optischen Polarisationskontrastkurven von SL ReS₂ Flocken auf SiO₂ . unterstützt /Si-Substrat. b Die Intensitätsvariation bei ~ 457 nm von 0 bis 360°. c Die Intensitätsvariation bei ~ 629 nm von 0 bis 360°

Wir haben die Funktion der Intensitäten bei ~ 457 nm und ~ 629 nm als Polarisationswinkel durch eine Fourier-Formel erster Ordnung angepasst:f (θ ) = a0 + a1 × cos(θ × w ) + b1 × sin(θ × w ), wobei θ der Polarisationswinkel ist; a0, a1 und b1 sind die Amplituden; und w ist die Frequenz. Die Positionen der minimalen und maximalen Intensitäten wurden als 20° bzw. 110° bei ~ 457 nm und ~ 629 nm abgelesen. Die angepassten Kurven wurden auch in Abb. 2 b und c mit blauen Linien aufgetragen. Bei ~ 457 nm, a0 = 8.269, a1 = − 4.878, b1 = − 4.585 und w = 0.0348, und bei ~ 629 nm, a0 = 34.27, a1 = − 5.99, b1 = − 4.747 und w = 0,03525. Sie haben aufgrund des nahezu gleichen w . die im Wesentlichen identische Änderungsperiode mit den Polarisationswinkeln . Es sollte aus der verzerrten Struktur im SL ReS₂ . abgeleitet werden .

SL MoS₂ auf Quarzsubstrat

Weil SiO₂ /Si-Substrat ist opak, das einfallende Licht ging durch die Grenzflächen Luft/Probe und Probe/Substrat und wurde schließlich vom Substrat absorbiert. Inzwischen wurde das reflektierte Licht von jeder Grenzfläche gesammelt und schließlich in die Luft übertragen. Die optische Interferenz trat in den mehrschichtigen Strukturen auf und physikalische Eigenschaften des Substrats wurden neben der Probe in die ausgehenden reflektierten Signale eingeschlossen [12]. Das SiO₂ /Si-Substrat war ein polarisiertes Substrat, obwohl wir die optische Kontrastmethode verwendet haben, um die Daten durch die Formel R . zu normalisieren _OK = 1 − R (sam + sub)/R (Unter). Um die Störung der polarisierten Eigenschaften des Substrats zu eliminieren, haben wir dann die Polarisationsreflexionsspektren von SL MoS₂ . gemessen und ReS₂ auf dem Quarzsubstrat aufgrund der Transparenz und Isotropie des Quarzsubstrats.

Da das Quarzsubstrat transparent ist, sollte der Probentisch hängend platziert werden, um die Transparenz während der Messung zu gewährleisten. Das einfallende Licht ging durch die Grenzflächen Luft/Probe, Probe/Substrat und Substrat/Luft und wurde schließlich von der Luft absorbiert, um das Sammeln von reflektiertem Licht nicht zu stören. Wir haben die Formel von R . verwendet _OK = R (sam + sub)/R (sub)  –  1, um die Daten zu normalisieren. Abbildung 3a zeigt die polarisierten optischen Kontrastkurven von SL MoS₂ Flocken auf dem Quarzsubstrat mit unterschiedlichen Polarisationswinkeln von 0 bis 180°. Wie zu sehen ist, gibt es auch zwei Peaks, die sich auf A- und B-Exzitonen bei ~ 615 nm bzw. ~ 665 nm beziehen. Ihre Position hat eine gewisse Verschiebung in Richtung langer Wellenlängen als die auf SiO₂ . unterstützte /Si-Substrat aufgrund von Interferenzeffekten auf verschiedenen Substraten [11]. Wir haben ihre Intensitäten mit den Polarisationswinkeln in Abb. 3 b und c aufgetragen. Die Intensitäten von zwei Peaks ändern sich fast nicht, wenn sich der Polarisationswinkel ändert, was darauf hindeutet, dass die isotropen Eigenschaften von SL MoS₂ . in der Ebene liegen sind unveränderlich, wenn sie auf einem beliebigen Substrat befestigt werden.

a Die optischen Polarisationskontrastkurven von SL MoS₂ Flocken auf Quarzsubstrat getragen. b Die Intensitätsvariation bei ~ 615 nm von 0 bis 360°. c Die Intensitätsvariation bei ~ 665 nm von 0 bis 360°

SL ReS₂ auf Quarzsubstrat

Abbildung 4a zeigt die polarisierten optischen Kontrastkurven von SL ReS₂ Flocken auf dem Quarzsubstrat, in denen sich zwei Täler bei ~ 477 nm bzw. ~ 641 nm befinden. Der Unterschied der Merkmale zwischen auf dem Quarzsubstrat und auf SiO₂ . getragen /Si-Substrat ist auch auf Interferenzeffekte auf verschiedenen Substraten zurückzuführen [11]. Abbildung 4 b und c zeigen die Intensitäten zweier Täler mit den Polarisationswinkeln. Beide zeigen eine Polarisationsabhängigkeit von den Polarisationswinkeln, was darauf hindeutet, dass SL ReS₂ ist unabhängig von den Substraten in der Ebene anisotrop. Wir haben die Beziehung der Intensitäten bei ~ 477 nm und ~ 641 nm mit den Polarisationswinkeln durch eine Fourier-Formel erster Ordnung angepasst:f (θ ) = a0 + a1 × cos(θ × w ) + b1 × sin(θ × w ), wobei a0 = 0.3168, a1 = − 0.02215, b1 = − 0.0004139 und w = 0.03422 bei ~ 477 nm und a0 = 0.2941, a1 = − 0.06608, b1 = − 0.005685 und w = 0,0349 bei ~ 641 nm. Die Positionen der minimalen und maximalen Intensitäten wurden als 0° bzw. 90° bei ~ 477 nm und ~ 641 nm gelesen. Die angepassten Kurven wurden auch in Abb. 4 b und c mit blauen Linien aufgetragen. Die w ist bei ~ 477 nm und ~ 641 nm im Grunde identisch und fast gleich dem bei ~ 457 nm und ~ 629 nm von SL ReS₂ Flocken auf SiO₂ . unterstützt /Si-Substrat, was bedeutet, dass die polarisierten Eigenschaften in SL ReS₂ Flocken zeigen eine Änderungstendenz in der Sinus- oder Cos-Funktion, wenn sich der Polarisationswinkel von 0 auf 360° ändert und die Periode gleichförmig ist, wenn sie auf welchem ​​Substrat auch immer befestigt werden.

a Die optischen Polarisationskontrastkurven von SL ReS₂ Flocken auf Quarzsubstrat getragen. b Die Intensitätsvariation bei ~ 477 nm von 0 bis 360°. c Die Intensitätsvariation bei ~ 641 nm von 0 bis 360°

Schlussfolgerungen

Fazit:SL MoS₂ und ReS₂ auf SiO₂ /Si-Substrat und auf Quarzsubstrat wurden durch Polarisationsreflexionsspektren untersucht, die eine signifikante Isotropie in der Ebene in SL MoS₂ . identifizieren aufgrund einer hexagonalen Struktur und Anisotropie in der Ebene in SL ReS₂ durch eine zusätzliche verzerrte Struktur mit hexagonaler Struktur. Gemäß den polarisierten optischen Kontrastkurven mit den Polarisationswinkeln gibt es einige wellenlängenabhängige Spitzen oder Täler in SL MoS₂ und ReS₂ durch unterschiedliche Kristallstrukturen vorhergesagt. Die Variation der Intensitäten an Spitzen oder Tälern mit den Polarisationswinkeln bestätigt die Existenz unterschiedlicher winkelabhängiger Eigenschaften in SL MoS₂ und ReS₂ . Die gleichen Eigenschaften existieren in einigen SL 2D-Materialien mit einer ähnlichen Struktur wie MoS₂ wie WS₂ , MoSe₂ , und WSe₂ , und hat eine ähnliche Struktur wie ReS₂ wie ReSe₂ und WTe₂ . Es gibt viele andere SL 2D-Materialien mit anderen Arten von asymmetrischen Gitterstrukturen, wie BP und SnSe, die stark geknickte Wabenplatten mit „Trögen“ haben, die entlang des y . verlaufen -Achse. Diese Proben können auch anisotrope Merkmale aufweisen. Dies impliziert, dass einige neue polarisationsabhängige elektronische Geräte in Anbetracht der großen Vielfalt von Proben bald realisiert und gefördert werden könnten.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Der SL MoS₂ und SL ReS₂ Flocken wurden von Bulk-MoS₂ . abgezogen und ReS₂ Kristalle durch mikromechanische Spaltmethode, hergestellt auf zwei Arten von Substraten:dem Si {100}-Substrat bedeckt mit einem 89-nm-SiO₂ und der Quarzkristall mit einer Dicke von 1 mm, und identifiziert durch Ultra-Niederfrequenz-Raman-Spektroskopie und PL-Spektroskopie. Reflexionsspektrenmessungen wurden in einer Rückstreugeometrie unter Verwendung eines Jobin-Yvon HR800 Mikro-Raman-Systems durchgeführt. Als Lichtquelle diente die Wolfram-Halogen-Lampe. Ein Polarisator wurde im Lichtweg vor der Probe platziert. Durch kontinuierliches Drehen des Polarisators von 0 bis 360° wurden die Polarisationsreflexionsspektren von Proben und Substraten gemessen und das optische Kontrastverfahren wurde verwendet, um die Daten zu normalisieren.

Abkürzungen

PL:

Photolumineszenz

SL:

Einschichtig

TMDs:

Übergangsmetalldichalkogenide