Strain Engineering der elektronischen und optischen Eigenschaften von WSSe-Doppelschichten

Bandstrukturen der Janus-WSSe-Doppelschichten I ₁ , ich _2, und ich ₃ berechnet, wie in Abb. 3 gezeigt. Alle drei Konfigurationen weisen eine fundamentale indirekte Bandlückenstruktur auf, die der der reinen Doppelschicht WS₂ . ähnelt und WSe₂ . Die Valenzbandmaxima (VBM) liegen alle bei Γ Punkt, während das Leitungsbandminimum (CBM) bei K . liegt Punkt für ich ₁ , und zwischen K und Γ Punkte für beide I ₂ und ich ₃ . Die indirekte Bandlücke von I ₃ wird mit ungefähr 1,3 eV berechnet, etwas größer als das von I ₁ und ich ₂ deren Bandlücken ungefähr 1,0 eV betragen. Obwohl die Bandlücken ohne das gescreente HSE06-Hybridfunktional unterschätzt werden, ändern sich die Bandstrukturverteilungen nicht signifikant, und somit wird die Unterschätzung die Entwicklungstendenz der elektronischen Eigenschaften unter der Dehnungsmodulation nicht wesentlich beeinflussen.

Bandstrukturen von I ₁ , ich ₂ , und ich ₃ , wobei die Bandlücken durch die blauen Pfeile gekennzeichnet sind

Strain Engineering ist eine vielversprechende Methode zur Manipulation der strukturellen Symmetrie und der Wechselwirkung zwischen den Schichten, die zu zahlreichen bezaubernden Phänomenen führen könnte. Um die durch die angelegte Spannung modulierten elektronischen Strukturen von WSSe-Doppelschichten zu untersuchen, werden die Energiebänder analysiert, wie in Abb. 4a–r dargestellt. Bei einer Druckdehnung im Bereich von − 6 bis − 2% beträgt die ursprüngliche VBM bei Γ Punkt geändert in K Punkt für ich ₁ und ich ₃ Konfigurationen, während es wenig Abwechslung für I ₂ . Die ursprüngliche CBM bei K Punkt verschiebt sich an die Position zwischen Γ und K Punkte für alle drei Strukturen. Sobald die Zugdehnung im Bereich von 2 % bis 6 % verwendet wird, bleibt die VBM bei Γ Punkt, während sich das CBM ganz am K-Punkt befindet.

a –r Bandstrukturen von I ₁ , ich ₂ , und ich ₃ mit unterschiedlichen Dehnungen von − 6%, − 4%, − 2%, 2%, 4% bzw. 6%. Die Bandlücken sind mit gestrichelten grünen Pfeilen gekennzeichnet, während rote durchgezogene Pfeile die wichtigsten Interband-Übergänge von P . darstellen ₁ und P ₂ , bzw.

Abbildung 5 fasst die dehnungsabhängige Bandlücke für die drei Strukturen zusammen. Es ist auf einen Blick ersichtlich, dass die Reaktionen der Bandlücke auf Druck- und Zugdehnung nicht nur ungleich ansprechbar sind, sondern auch mit unterschiedlichen Gradienten mit zunehmender aufgebrachter Dehnung. Die Bandlücke ist weniger empfindlich gegenüber Druckbelastung, während sie mit den erhöhten Zugbelastungen dramatisch abnimmt. Wenn die Druckspannung zunimmt, wird die CBM von beiden I ₁ und ich ₃ wird zu höherer Energie emporgehoben, während die von I ₂ wird auf eine niedrigere Energie heruntergeschaltet, was zu einer leichten Abnahme für I . führt ₂ und erhöhen für I ₁ und ich ₃ in den indirekten Bandlücken. Bei Zugbelastung sinkt die CBM enorm, während die VBM sanft ansteigt. Die indirekte Bandlücke zeigt somit eine deutliche Verringerung und nimmt stark ab, wenn die Zugdehnung 6% erreicht. Verglichen mit der gespannten Janus-WSSe-Monoschicht [34] sind die Bandlücken von I₁ und ich₃ zeigen im Allgemeinen eine ähnliche Entwicklung sowohl bei Druck- als auch Zugspannungsmodulationen, während die Bandlücke von I₂ verhält sich unter den Druckdehnungen entgegengesetzt.

Die Bandlücke (E _g ) im Vergleich zu den angelegten Belastungen für das I ₁ , ich ₂ , und ich ₃ Strukturen

Um einen Einblick in die elektronische Struktur der WSSe-Doppelschicht in Gegenwart der Spannungen zu erhalten, wird das projizierte Atomorbital-Energieband untersucht, wie in Abb. 6 zu sehen ist. Aufgrund seiner Zentrumsinversionssymmetrie (Abb. 1l) werden die Orbitale der oberen und unteren Ebenen für I ₃ sind energetisch entartet, die identische Beiträge zur Bandstruktur liefern. Im Gegenteil, wegen der Strukturinversionsasymmetrie von I ₁ und ich ₂ , sind die Orbitale der oberen und unteren Schicht gespalten. Die obigen Ergebnisse legen nahe, dass es eine positive Korrelation zwischen der Entartung und der strukturellen Symmetrie gibt. Wegen der Zentrumsinversionssymmetrie von I ₃ Stapelung, die Orbitale der oberen und unteren Schichten für I ₃ sind energetisch entartet, die unabhängig von den unterschiedlichen Dehnungen identische Beiträge zur Bandstruktur liefern. Wie in Abb. 6g–i dargestellt, stammen sowohl die CBM als auch die VBM gleichermaßen aus den beiden WSSe-Schichten. Im Gegenteil, wegen der strukturellen Inversionsasymmetrie von I₁ und ich₂ , werden die Orbitale der beiden Schichten aufgespalten, wie in Abb. 6a–c und Abb. 6d–f gezeigt. Das ursprüngliche Ich ₁ Die Struktur weist eine typische Typ-II-Heterostruktur auf, wobei CBM und VBM aus der unteren bzw. oberen WSSe-Janusschicht stammen. Die Bandausrichtung ändert sich weder unter Druck- noch unter Zugbelastung (Abb. 6a–c). Was das Ich angeht? ₂ Stapelung ohne und mit Druckspannung kommt die CBM aus beiden Schichten und die VBM aus der oberen Schicht (Abb. 6d, e). Das Ich ₂ Heterostruktur ändert sich unter Zugspannung zu einer Typ-II-Bandausrichtung (Abb. 6f), was eine vielversprechende Perspektive für die Entwicklung hochleistungsfähiger optoelektrischer Umwandlungs- und Energiespeichervorrichtungen anzeigt [35].

Atomorbital projizierte Energiebänder von I ₁ , ich ₂ , und ich ₃ Strukturen unter den Dehnungen von − 4%, 0 bzw. 4%. Blaue und rote Farben bedeuten Orbitalbeiträge der oberen bzw. unteren Schichten

Um den Spin-Bahn-Kopplungseffekt (SOC) im Strain Engineering in der WSSe-Doppelschicht weiter zu untersuchen, werden die Bandstrukturen unter Berücksichtigung von SOC weiter ohne und mit den Dehnungen von − 4% und 4% berechnet, wie in Abb. 7. Es zeigt sich, dass für alle drei Konfigurationen die Bandstrukturen einschließlich der Impulspositionen von VBM und CBM, die Bandlücken und Bandverteilungen eine ähnliche Entwicklungstendenz mit den unterschiedlichen Dehnungen zeigen. Dies deutet darauf hin, dass die Regelmäßigkeit der Dehnungsmodulation noch erhalten bleibt und der SOC-Effekt offensichtlich die Hauptschlussfolgerungen nicht beeinflusst.

a –ich Bandstrukturen von I ₁ , ich ₂ , und ich ₃ unter den Belastungen von − 4%, 0 und 4% unter Berücksichtigung des SOC-Effekts, wobei die schwarzen und verblassten Farben die Aufwärts- bzw. Abwärtsdrehungen bedeuten. Die Bandlücken sind durch die roten Pfeile gekennzeichnet

Mit dem Ziel, die optischen Eigenschaften der WSSe-Doppelschicht zu modulieren, wird die Reaktion der dielektrischen Funktion unter äußerer variierender Belastung untersucht. Abbildung 8 zeigt die komplexe dielektrische Funktion ε ^” _xx (ε ^” _yy ) und ε ^” _zz der WSSe-Doppelschicht gegen die angelegte Dehnung. ε ^” _xx (ε ^” _yy ) verschiebt sich mit zunehmender Zugspannung zu niedrigeren Energien und im Gegenteil zu dem Bereich höherer Energie, wenn eine Druckspannung aufgebracht wird. Verglichen mit der ungespannten WSSe-Doppelschicht mit dem Dipolübergang von 0.79, 1.18 bzw. 1.15 eV für I ₁ , ich ₂ , und ich ₃ Strukturen ist die Dehnungsmodulation in der Lage, im Nahinfrarot- und Mittelinfrarotbereich eine weitreichende Übergangsenergie von 0,24 bis 1,47 eV zu erreichen, was umfangreiche Möglichkeiten für verschiedene Detektoren bieten könnte, zum Beispiel Infrarotdetektor und pyroelektrischer Detektor.

Die Imaginärteile der berechneten optischen dielektrischen Funktion ε ^” _xx (ε ^” _yy ) und ε ^” _zz für ich ₁ (a , b ), ich ₂ (c , d ) und ich ₃ (e , f ) WSSe-Doppelschicht gegenüber der angelegten Dehnung bzw.

Die Hauptpeaks im Imaginärteil der dielektrischen Funktion mit der Bezeichnung P ₁ und P ₂ in Fig. 8a, c und e könnten den hauptsächlichen Zwischenbandübergängen zugeordnet werden. Dies wird erreicht, indem die Spitzenenergien in Abb. 8 mit denen der Zwischenbandübergänge in Abb. 4 angepasst werden ₁ und P ₂ zuerst zunehmen und dann abnehmen. Unabhängig von den Stämmen sind sowohl die P ₁ und P ₂ Es wird festgestellt, dass Peaks im Energiebereich von 1,3–3,0 eV stattfinden, die eine stark verbesserte Reaktion in einem breiten Spektrum von ultraviolettem, sichtbarem bis in den nahen Infrarotbereich zeigen. Die weit verteilten Peaks sollten für das Design von Multiband-Metamaterial-Emittern mit vielversprechenden photoelektrischen Anwendungen geeignet sein.

Die kontrollierbare Anisotropie der WSSe-Doppelschicht durch das Strain Engineering wird weiter untersucht. Im Vergleich zu ε ^” _xx (ε ^” _yy ), ε ^” _zz zeigt unbedeutende Schwankungen unabhängig von der Zug- oder Druckspannung. Dies manifestiert sich darin, dass der Imaginärteil der dielektrischen Funktion mit der erhöhten Dehnung unterschiedliche Ansprecheigenschaften besitzt. Ohne die Anstrengung, die ε ^” _xx (ε ^” _yy ) und ε ^” _zz sind Anisotropie mit E||ĉ Transformationspräferenz für alle I ₁ , ich ₂ , und ich ₃ Strukturen. Entweder für ich ₁ oder ich ₃ , während eine Druckspannung angelegt wird, wird die Anisotropie des Dipolübergangs zuerst verstärkt und dann abgeschwächt, und zwar mit der Zugspannung immer verstärkt. Trotzdem ist die Anisotropie von I ₂ wird mit zunehmender Zugspannung verstärkt und geschwächt, sobald eine Druckspannung eingeführt wird. Eine Isotropie des Dipolübergangs tritt auf, wenn die Druckspannung weiter auf − 6%~− 4% ansteigt, wobei sowohl E||ĉ als auch E⊥ĉ die gleiche Transformationspräferenz besitzen. Somit führt die WSSe-Doppelschicht mit einer geeigneten Dehnungsmodulation zu einem Übergang von optischer Anisotropie zu Isotropie. Da der exzitonische Effekt normalerweise eine wichtige Rolle bei der optischen Absorption spielt [36, 37], kann die durch die dielektrische Funktion bestimmte Dipolübergangspräferenz für potenzielle optoelektronische Anwendungen mit einem Elektrolumineszenzprozess untersucht werden.

Wie gezeigt wurde, haben einige typische TMDC-Monoschichten mit 2H-Phase die gleichen hexagonalen Gitter und ähnliche Eigenschaften in ihren Monoschicht-Bandstrukturen [5, 33, 38, 39]. Daher sind die Janus-Mono- und Doppelschicht aus diesen TMDC-Materialien wie MXY (M =Mo oder W, X /J =S, Se oder Te und X ≠ J ), würde erwartet, dass sie ähnliche Bandstrukturen [8, 32] und damit ähnliche elektronische und optische Eigenschaften sowie eine Evolutionstendenz bei Dehnungsmodulation besitzt. Daher werden die wichtigsten Berechnungsergebnisse in 2H-TMDC-Janus-Materialien eine gewisse Universalität haben. Wenn wir die vorherigen Berichte durchgehen, sind die mechanischen Eigenschaften von außerhalb der Ebene gebogenem MoS₂ Es wurden dünne Filme aufgedeckt [40], die elektronischen und optischen Eigenschaften von TMDC-Verbindungen untersucht [22] und es wurde gezeigt, dass die Energielücken von Monolayer- und Janus-Heterodoppelschicht-TMDCs das elektrische Feld kontrollieren [41]. Im Vergleich zu diesen Arbeiten liefern wir eine Reihe innovativer Ergebnisse zu dehnungsmodulierten elektronischen und optischen Eigenschaften von 2D-Janus-WSSe-Doppelschichten, die die physikalische Konnotation der Janus-Materialien bereichern und eine vielversprechende Steuerungsstrategie für die Anwendung elektronischer und optoelektronische Nanogeräte.