Verstärkung der Einzelphotonenemission durch perfekte Kopplung von InAs/GaAs-Quantenpunkt- und Mikrosäulenhohlraummodus

Einführung

Eine Quantenlichtquelle, die einzelne Photonen emittiert, ist das Schlüsselgerät der Quanteninformationsverarbeitung [1–3]. Erwünscht sind eine hohe Photonenextraktionseffizienz, eine starke Unterdrückung der Multiphotonenemission und eine hohe Ununterscheidbarkeit [4] der emittierten Einzelphotonen. Unter all den Möglichkeiten, Quantenlichtquellen wie Atomsysteme [5], parametrische Abwärtskonvertierung [6] oder Leerstellenzentren in Diamant [7, 8] zu realisieren, sind Halbleiter-InAs/GaAs-Quantenpunkte (QDs) vielversprechende Kandidaten für die Realisierung praktische monolithische Quantenlichtquellen für die Quantenkommunikation und andere Anwendungen wie Quanten-Enhanced Sensing [9] oder Quanten-Imaging [10]. Zu den Vorteilen von InAs/GaAs-QDs gehören eine extrem schmale Linienbreite [4], stabile und bedarfsabhängige Emission mit hoher Einzelphotonen-Emissionsrate (kann durch die Hohlraumkopplung verbessert werden) [11], einfache Abstimmung durch physikalische Mehrfelder [12 –14], besser geeignet für Faserarray-Kopplungsausgang [15], und die Wellenlänge ist abstimmbar (derzeit 840 1300 nm) für potenzielle Telekommunikations-Quanteninformationsanwendungen [16]. Trotz ihrer Vorteile besteht das Schlüsselproblem bei der Realisierung einer praktischen QD-Einzelphotonenquelle darin, die Helligkeit (d. Daher ist es notwendig, die Extraktionseffizienz der QD-Emission zu verbessern und ihre Helligkeit durch Kopplung von QDs mit Mikrokavitäten, einschließlich Mikrosäulen [11], Mikroscheiben [17], photonischen Kristallen [18] und Mikrostrukturen wie Mikrolinsen [19–22 ]. Inzwischen sind die Licht-Materie-Wechselwirkung verschiedener Systeme und der Kopplungseffekt im sichtbaren und infraroten Bereich ausführlich untersucht worden [23–27]. In den letzten Jahren hat die Untersuchung von Halbleiter-QDs, die in Mikrosäulenhohlräume eingebettet sind, und deren elektrodynamischen Effekten große Aufmerksamkeit für hohe Q . auf sich gezogen Wert, niedrige Modenlautstärke [11] und seine Bequemlichkeit bei direkter Faserkopplungsausgabe [28–33]. Darüber hinaus ist eine perfekte resonante Kopplung der Resonatormode mit der QD-Lumineszenzwellenlänge eine weitere zentrale Herausforderung [34, 35]. In dieser Arbeit wurde ein ausgeprägtes Crossover-Phänomen der Exzitonenenergie und der Mikrosäulen-Resonatormode (Q ∼ 3800) und eine Erhöhung der Exzitonen-Emissionsintensität beobachtet und ein experimenteller präziser Resonatormodus-Kalibrierungsprozess vorgeschlagen, der eine perfekte Kopplung der Mikrosäulen-Resonatormode erreichen kann und Wellenlänge von QDs und erzeugen dann eine Einzelphotonenquelle mit hoher Helligkeit und hoher Einzelphotonenreinheit.

Methoden

Die untersuchte Probe wurde mittels Solid-Source-MBE (VEECO Gen930-System) auf einem halbisolierenden GaAs(001)-Substrat gezüchtet. Die Probenstruktur besteht nacheinander aus einer 500 nm dicken GaAs-Pufferschicht, 25,5 Paar Al _0,9 Ga _0,1 As/GaAs-Boden-DBR, ein λ -dicke GaAs-Kavität und 15 Paare Al _0,9 Ga _0,1 As/GaAs oberer DBR mit gleicher Periode. In der Mitte eines λ -dicke GaAs-Kavität, die aktive InAs/GaAs-QDs-Schicht für Einzelphotonenemission wurde im Stranski-Krastanov-Wachstumsmodus mit Indiumabscheidungsmengengradient auf dem Chip aufgewachsen, so dass bestimmte Bereiche die richtige Abscheidungsmenge für verdünnte Einzel-QD-Bildung mit Exzitonenemissionswellenlänge erfüllen um 910 ∼930 nm [36]. Die darüber liegende Schicht der InAs-QDs-Schicht ist eine 10 nm dicke GaAs-Mantelschicht. Über der Mantelschicht befindet sich ein Be δ -Dotierungsschicht mit einer durchschnittlichen Blattdotierungsdichte von etwa 2×10 ⁸ c m ⁻² um die QD-Helligkeit zu erhöhen [37, 38], und die schematische Gesamtstruktur der formalen Probe wurde in Abb. 1b gezeigt.

a Die Reflexionsspektren bei Raumtemperatur (T =300K) der vorgewachsenen Probe mit 6,5 Paaren unteren und 4 Paaren oberen DBR und der formalen Probe nach dem präzisen Kavitätenmodus-Kalibrierungsprozess mit 25,5 Paaren unteren und 15 Paaren oberen DBR. b Schematischer Aufbau der formalen Stichprobe. c Rasterelektronenmikroskopische (REM) Aufnahme der Mikrosäulenkavität mit einem Durchmesser von 2,0 μ m und Höhe von 6,5 μ m

Um die DBR-Resonatormode perfekt mit der Emissionswellenlänge von InAs QD zu koppeln, haben wir einen präzisen Resonatormode-Kalibrierungsprozess durchgeführt. Der Kalibrierungsprozess ist wie folgt:Bestimmen Sie zunächst die InAs/GaAs-Einzel-QD-Exziton-Emissionswellenlänge mit μ PL-Spektroskopie (normalerweise ∼ 920 nm bei 10 K); Züchten Sie dann eine vorgewachsene QD-Probe mit weniger Al _0,9 Ga _0,1 As/GaAs-DBR-Perioden (6,5 Paare unterer und 4 Paare oberer DBR) mit den Dicken definiert durch λ /4n (λ :die entworfene Mittenwellenlänge des DBR-Resonators, n :Materialbrechungsindex); nach dem Wachsen der vorgewachsenen Probe ihre optischen Reflexionsspektren bei 300 K bzw. 77 K messen, um die Verschiebungsrate des Hohlraummodus zu erhalten; Definieren Sie dann das Fehlanpassungsverhältnis der DBR-Dicke bei der gleichen Temperatur; denn hier haben wir die gemessene Cavity-Mode-Position der vorgewachsenen Probe definiert (z. B. λ 1) und das Mismatch-Verhältnis ist λ /λ 1, so dass wir die formale Probe (25,5 Paare unterer und 15 Paare oberer DBR) wachsen lassen, wobei die DBR-Dicke (d. h. Wachstumszeit) das Mismatch-Verhältnis multipliziert. Die mit dieser Methode gezüchteten Proben können genau wie entworfen eine perfekte Phasenanpassung in der DBR-Mikrokavität erreichen, wodurch sie mit der Emissionswellenlänge einzelner InAs-QDs koppeln und eine optimale Verbesserung der QD-Emission erzielen.

In dieser Arbeit wurden die Mikrosäulen-Arrays auf den DBR-hohlraumgekoppelten QD-Proben durch Elektronenstrahl-Photolithographie (EBL) und induktiv gekoppeltes Plasma (ICP)-Ätzen hergestellt; Die Seriennummer wird auf der Oberfläche der Probe entworfen und hergestellt, um jede einzelne Mikrosäule zu identifizieren. Bei temperaturabgestimmten PL-Spektrenmessungen wurde die Probe in einem kryogenfreien Badkryostaten mit fein abgestimmter Temperatur von 4 K bis 60 K gekühlt und mit einem He-Ne-Laser bei der Wellenlänge 632,8 nm angeregt. Der konfokale Mikroskopaufbau mit einer Objektivlinse (NA, 0,70) fokussiert den Laser auf einen Punkt mit einem Durchmesser von 2 μ m und sammelt die Lumineszenz effektiv in einem Spektrographen, der das Scannen von Mikroregionen ermöglicht, um einzelne QD-Exziton-Spektrallinien zu suchen. Mikrophotolumineszenz (μ PL)-Spektren wurden mit einem Monochromator mit 0,75 m langer Brennweite, der mit einem mit flüssigem Stickstoff gekühlten Si-CCD-Detektor für Spektrographen ausgestattet war, nachgewiesen. Die Dämpfungsscheibe wurde im Spektralsystem eingestellt, um die Anregungsleistung abzustimmen, um den Exzitonentyp zu identifizieren. Um das Kopplungsphänomen von Exzitonen- und Hohlraummode zu untersuchen, wurde der μ PL-Spektren wurden bei verschiedenen stabilen Temperaturen im Bereich von 6 bis 45 K gemessen. Um die Strahlungslebensdauer des Exzitons zu untersuchen, wurde eine zeitkorrelierte Single Photon Counting (TCSPC)-Platine für zeitaufgelöste μ . verwendet PL-Messung. So messen Sie die Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung g ⁽²⁾ (τ ) wurde die QD-Spektrallinienlumineszenz an einen fasergekoppelten Hanbury-Brown- und Twiss-(HBT)-Aufbau gesendet [20] und von zwei Si-Avalanched-Einzelphotonen-Zählmodulen (SPCM-AQR-15; Zeitauflösung 350 ps; Dunkelzählrate, 80 Counts/s; Totzeit, 45 ns) und ein Zeitkoinzidenz-Zählmodul.

Ergebnisse und Diskussion

Abbildung 1a zeigt die Reflexionsspektren bei Raumtemperatur (T =300 K) der vorgewachsenen Probe mit 6,5 Paaren unteren und 4 Paaren oberen DBR und der formalen Probe nach dem Kavitätenmodus-Kalibrierungsprozess mit 25,5 Paaren unteren und 15 Paaren oberen DBR-Stapeln. Der Kalibrierungsprozess für den Hohlraummodus besteht darin, den gemessenen zentralen fundamentalen Hohlraummodus (933,5 nm der vorgewachsenen Probe bei 300 K) mit der Emissionswellenlänge von InAs QD (917,5 nm bei 6,0 K) zu vergleichen und dann beide in dieselbe Temperatur umzuwandeln in erhalten Sie das Mismatch-Verhältnis. Multiplizieren Sie beim Wachsen der formalen Probe die DBR-Wachstumszeit mit dem Mismatch-Verhältnis, um eine genaue Kalibrierung der Resonatormode zur Kopplung mit der Emissionswellenlänge einzelner InAs-QDs zu erreichen. Beim Vergleich der Reflexionsspektren der vorgewachsenen Probe und der formalen Probe wurde die Position des Hohlraummodus wie erwartet von 933,5 auf 941,0 nm verschoben. Abbildung 1c zeigt das Rasterelektronenmikroskop (REM)-Bild des Mikrosäulenhohlraums. Wie in der REM-Aufnahme gezeigt, sind die Mikrosäulen mit einem Durchmesser von 2,0 μ m und einer Höhe von 6,5 μ m haben sehr glatte Seitenwände und eine hochwertige Strukturoptik, und die InAs QDs wurden in ein λ . eingebettet -dicke GaAs-Kavität und sandwichartig zwischen 25,5 Paar unteren und 15 Paar oberen DBR-Stapeln, um die Effizienz der Photonensammlung zu verbessern.

Abbildung 2a zeigt die Exzitonenlinie (X) bei 917,24 nm und die Resonatormode (CM)-Linie bei 917,54 nm, was den typischen Nicht-Resonanz-Umstand des in einen Mikrosäulenhohlraum eingebetteten QD darstellt. Um die DBR-Resonatormode perfekt mit der Wellenlänge von InAs QD zu koppeln, wurde ein präziser Resonatormode-Kalibrierungsprozess durchgeführt. Nach der Kalibrierung koppelte der Resonatormodus perfekt mit der QD, was in Abb. 2b zu sehen ist, wo es nur eine X-Linie bei 919,10 nm gibt. Bei Resonanz wird die PL-Intensität der X-Linie im Vergleich zu Nicht-Resonanz-Umständen stark von 42k auf 95k cps erhöht. Die Verstimmungsenergie von QD und CM beträgt 73,4 μ e V basierend auf den Anpassungsergebnissen. Nach den zeitaufgelösten Messungen des resonanten und nicht resonanten Umstandes reduziert die perfekte Kopplung von QD und Hohlraummode die Lebensdauer von 0,908 auf 0,689 ns, wie in Abb. 2c gezeigt. Die starke Erhöhung der Emissionsintensität und die Verringerung der Lebensdauer stehen im Zusammenhang mit der erhöhten spontanen Emissionsrate für das resonante QD-Exziton aufgrund des Purcell-Effekts [39].

a μ PL-Spektren des QD-Exzitons der unkalibrierten Probe bei 6.0 K mit der Exziton-(X)-Linie und der Cavity-Mode-(CM)-Linie. b μ PL-Spektren des QD-Exzitons der kalibrierten Probe bei 6.0 K. Farbige Linien:Lorentz-Anpassung der experimentellen Daten. c Zeitaufgelöste Messungen der unkalibrierten Probe und der kalibrierten Probe bei 6,0 K. d Erregerleistungsabhängig μ PL-Spektren der unkalibrierten Probe bei 6.0 K; Einschub:integrierte PL-Intensität von X und CM als Funktion der Anregungsleistung in einer log-log-Skala

Die erregungsleistungsabhängige μ PL-Spektren von InAs/GaAs-QD, gekoppelt mit Mikrosäulen, wurden unter Verwendung eines He-Ne-Lasers mit kontinuierlicher Welle (CW) für die Anregung im oberen Bandbereich untersucht, wie Fig. 2d zeigt. Der Qualitätsfaktor (Q ) des Mikrosäulenhohlraums wird auf 3800 geschätzt. Die Identifizierung dieser Emissionslinien wird durch ihre Leistungsabhängigkeit demonstriert. Mit der Erhöhung der Anregungsleistung wird die PL-Intensität der X-Linie und der Resonatormodelinie offensichtlich erhöht. Die integrierte PL-Intensität sowohl der X-Linie als auch der CM-Linie in einer log-log-Skala zeigt eine lineare Abhängigkeit bei niedriger Anregungsleistung und eine Sättigung bei hoher Anregungsleistung. Die durchgezogenen Linien passen sich den Daten in einem doppellogarithmischen Diagramm linear an. Die Anpassungsergebnisse zeigen, dass die PL-Intensität und die Anregungsleistung eine exponentielle Beziehung haben, wobei n (Ich ∝P ⁿ ) der X- und CM-Linie sind 0,85 bzw. 0,87, was anzeigt, dass der Emissionslinientyp die Exzitonenlinie ist. Die Abweichung des Exponenten vom erwarteten Idealwert für die Exzitonlinie (n _X =1) könnte auf den Effekt nichtstrahlender Rekombinationszentren in der Nähe der QDs [4] zurückzuführen sein, die die Ladungsträgerverteilung bei unterschiedlichen Ladungsträgerdichten beeinflussen.

Abbildung 3a zeigt die temperaturabgestimmten PL-Spektren der unkalibrierten Probe. Gemäß Abb. 3a bewegten sich die Exziton-(X)-Linie und die Cavity-Mode-(CM)-Linie mit unterschiedlichen Verschiebungsraten, indem die Temperatur von 6,0 auf 45,0 K erhöht wurde. Die CM-Linie verschob sich von 917,54 nm (6,0 K) auf 918,01 nm (45,0 K) und die CM-Verschiebungsrate beträgt 0,018 μ eV/K, während sich die X-Linie von 917,24 nm (6,0 K) auf 919,07 nm (45,0 K) verschoben hat und die X-Verschiebungsrate etwa 0,069 μ . beträgt eV/K. Die Verschiebungsrate der Exzitonenemission ist wie erwartet größer als die Verschiebungsrate der Resonatormode. Beim Vergleich der Kurven der X- und CM-Linien schneiden sich die beiden Kurven bei einer Temperatur von 24,0 K, was einen Punkt anzeigt, an dem das Exziton und der Hohlraummodus bei 24,0 K Resonanz erreichen. Bei Resonanz gibt es eine Verstärkung der Exzitonenemission und der Die beobachtete Erhöhung der Emission beträgt etwa das 14,6-Fache, wobei die Exzitonen-PL-Peakintensität von 6,5 × 10 ³ . anstieg cps bis 9,5×10 ⁴ cps. Das ausgeprägte Kreuzungsphänomen der Hohlraummode und der Exzitonenenergien wird in Abb. 3a demonstriert, was darauf hinweist, dass die Licht-Materie-Wechselwirkung einem schwachen Kopplungsregime entspricht.

a Kontur der temperaturabgestimmten PL-Spektren der unkalibrierten Probe von 6,0 bis 45,0 K. Die Korrelationsfunktion zweiter Ordnung g ⁽²⁾ (τ ) der QD-Exzitonen-(X)-Linie unter CW-Anregung der Probe ohne Kalibrierprozess (b ) und die kalibrierte Probe (c ). d Strahlungslebensdauer und g ⁽²⁾ (0) der Exzitonenemission für die kalibrierte Probe bei unterschiedlicher Anregungsleistung

Um den Anti-Bunching-Effekt der Einzelphotonenemission der QD-Exzitonenlinie zu bestätigen, wurde die Korrelationsfunktion zweiter Ordnung g ⁽²⁾ (τ ) sowohl der unkalibrierten Probe als auch der kalibrierten Probe wurde mit HBT-Setup unter CW-Anregung gemessen. Abbildung 3b und c zeigen die gemessene Korrelationsfunktion zweiter Ordnung der X-Linie unter Resonanz als Funktion der Verzögerungszeit τ . Die Daten könnten mit folgendem Ausdruck angepasst werden:\(g^{(2)}(\tau)=1-[1-g^{(2)}(0)]exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) [40]. Abbildung 3b zeigt die Korrelationsfunktion zweiter Ordnung der Probe ohne den Kalibrierungsprozess. Um eine bessere Einzelphotonenleistung zu erhalten, wurde die einzelne QD-Exziton-X-Linie der unkalibrierten Probe auf Resonanz unter 24,0 K abgestimmt, um die g . zu messen ⁽²⁾ (τ ). Die Korrelationsfunktion zweiter Ordnung bei null Verzögerung der unkalibrierten Probe unter temperaturabgestimmter Resonanz beträgt g ⁽²⁾ (0)=0,258. Abbildung 3c zeigt die g ⁽²⁾ (τ ) des QD-Exzitons nach dem präzisen Kalibrierungsprozess unter 6.0 K, wobei g ⁽²⁾ (0) =0,070. Beide sind kleiner als 0,5, was auf einen offensichtlichen Anti-Bunching-Effekt hinweist und einen Einzelphotonen-Emitter mit starker Unterdrückung der Mehrphotonen-Emission bei Null-Zeitverzögerung beweist. Aufgrund des präzisen Resonatormodus-Kalibrierungsprozesses verbesserte die perfekte Kopplung zwischen QD-Exziton und Resonatormodus die Einzelphotonenreinheit von 74,2 % auf 93,0 %. Abbildung 3d zeigt die Strahlungslebensdauer und g ⁽²⁾ (0) der Exzitonenemission für die kalibrierte Probe bei unterschiedlicher Anregungsleistung. Die Kurvenanpassung von \(g^{(2)}(\tau)=1-exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) ergibt die Strahlungslebensdauer des Exzitons (T ), und die Abbildung zeigt, dass T wird mit zunehmender Anregungsleistung kürzer, während g ⁽²⁾ (0) bei niedrigerer Anregungsleistung ist kleiner als bei gesättigter Anregungsleistung, was auf eine reinere Einzelphotonenemission bei niedrigerer Anregungsleistung hinweist.

Um die Netto-Einzelphotonen-Zählrate des QD-Exzitons nach dem präzisen Kalibrierungsprozess zu erhalten, haben wir den gesamten optischen Verlust einschließlich der Photonendetektionseffizienz und des Transmissionsverlusts geschätzt. Die Photonenerkennungseffizienz des Si-Detektors beträgt 33 % und der Transmissionsverlust beträgt 81 %, einschließlich der Objektivlinsen-Sammeleffizienz (66 %), der Schmalbandpassfilter-Effizienz (40 %), des Faserkollimators (80 %) und der Multimode-Faserkopplungseffizienz (90%). Basierend auf der Zählrate (1,0 × 10 ⁶ counts/s) auf zwei Si-Einzelphotonendetektoren in den Koinzidenzmessungen und korrigierte Photonenzählrate um den Faktor [1−g ⁽²⁾ (0)] ^1/2 [41] schätzen wir die Netto-Einzelphotonen-Zählrate auf 1,6 × 10 ⁷ zählt/s am ersten Objektiv. Die Ergebnisse zeigen, dass während der Probenwachstumsphase die perfekte Kopplung zwischen dem Resonatormodus und dem QD-Exziton durch den präzisen Kalibrierungsprozess eine reinere und hellere Einzelphotonenquelle erzeugen kann.

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend präsentierten wir eine helle Einzelphotonenquelle bei 919 nm durch die Herstellung von InAs/GaAs QD in einer Mikrosäule Al _0.9 Ga _0,1 As/GaAs-DBR-Kavität. Die temperaturabgestimmten PL-Spektren zeigen eine ausgeprägte (14.6-fache) Verstärkung der QD-Exzitonenemission beim Überkreuzen mit der Hohlraummode im schwachen Kopplungsbereich. Mit Hilfe des präzisen Kavitätenmodus-Kalibrierungsfortschritts ist es einfach, eine perfekte Phasenanpassung in DBR-Mikrokavitäten zu erhalten, um eine optimale räumliche Verteilung des Hohlraummodus wie theoretisch entworfen zu erreichen und somit eine optimale Verbesserung der QD-Emission zu erzielen. Die perfekte Kopplung zwischen QD-Exziton- und Resonator-Mode verbesserte die PL-Intensität um das 2,3-Fache und die Einzelphotonenreinheit verbesserte sich von 74,2 auf 93,0%. Die Autokorrelationsmessung zweiter Ordnung ergab g ⁽²⁾ (0)=0,070 unter Hohlraumresonanz, was auf eine Einzelphotonenemission mit einer hohen Zählrate von 1,6×10 ⁷ . hinweist zählt/s vor dem ersten Objektiv. Diese Arbeit demonstriert eine sehr praktikable Methode für die perfekte Kopplung von QD mit dem Hohlraummodus und die Herstellung von hochreinen und hochhellen Einzelphotonenquellen.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die in der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor uneingeschränkt erhältlich.

Abkürzungen

DBR:

Verteilter Bragg-Reflektor

HBT:

Hanbury-Brown und Twiss

ICP:

Induktiv gekoppeltes Plasma

MBE:

Molekularstrahlepitaxie

QDs:

Quantenpunkte

SEM:

Rasterelektronenmikroskop

NA:

Numerische Apertur

CW:

Dauerwelle

SPS:

Einzelphotonenquellen

CM:

Hohlraummodus

TCSPC:

Zeitkorrelierte Einzelphotonenzählung

SPCM:

Einzelphotonen-Zählmodule

μ PL:

Mikrophotolumineszenz.