Erste-Prinzipien-Analyse von Punktdefekten in GaAs/AlAs-Supergittern: Stabilität, Bandstruktur und Mobilität

Zusammenfassung

Fortgeschrittene Halbleiter-Supergitter spielen wichtige Rollen in kritischen zukünftigen High-Tech-Anwendungen wie Luft- und Raumfahrt, Hochenergiephysik, Gravitationswellendetektion, Astronomie und nuklearen Bereichen. Unter solchen extremen Bedingungen, wie hochstrahlenden Umgebungen, neigen diese Halbleiter-Supergitter dazu, verschiedene Defekte zu generieren, die letztendlich zum Versagen der Bauelemente führen können. Bisher ist jedoch im Supergitter GaAs/AlAs die Phasenstabilität und der Einfluss von Punktdefekten auf die Bauelementleistung noch unklar. Die vorliegenden Berechnungen zeigen, dass in GaAs/AlAs-Supergittern Antistellen-Defekte energetisch günstiger sind als Vakanzen- und Interstitial-Defekte. As_X (X = Al oder Ga) und X_As Defekte induzieren stets Metallizität des GaAs/AlAs-Supergitters, während Ga_Al und Al_Ga Antistellen-Defekte nur geringe Auswirkungen auf die elektronische Struktur haben. Für GaAs/AlAs-Supergitter mit Interstitial- oder Vakanzen-Defekten findet sich eine signifikante Reduktion der Bandlücke oder induzierte Metallizität. Weitere Berechnungen zeigen, dass Interstitial- und Vakanzen-Defekte die Elektronenmobilität signifikant reduzieren, während Antistellen-Defekte relativ geringere Einflüsse haben. Die Ergebnisse verbessern das Verständnis der Strahlenschadenseffekte des GaAs/AlAs-Supergitters und liefern Leitlinien für das Design hochstabiler und langlebiger Halbleiter-Supergitter-basierter Elektronik und Optoelektronik für extreme Umgebungen.

Hintergrund

Ein Supergitter (SL) ist ein künstliches Material, bestehend aus abwechselnden dünnen Schichten von zwei oder mehr verschiedenen Komponenten. Das (GaAs)_n/(AlAs)_m ist eines der wichtigsten SLs seit der Entwicklung von High-Electron-Mobility-Transistoren (HEMT) und Quantenkaskadenlasern (QCLs) vor einigen Jahrzehnten [1,2,3,4,5,6]. Mit Fortschritten in der Filmepitaxie und Nanofabrikationstechniken haben (GaAs)_n/(AlAs)_m-basierte SLs und Nanobauelemente mit (n + m) von 2 bis 10 aufregende physikalische Eigenschaften im Zusammenhang mit Lumineszenz und optischer Absorption, Zweiphotonenabsorption, Raman- und Infrarotspektren demonstriert, was vielversprechende Anwendungen in Optoelektronik, Sensorik, LED, Energie und laserbezogenen zivilen und industriellen Bereichen findet [7,8,9,10,11,12]. Gleichzeitig werden Halbleiter-SLs und -Bauelemente für andere kritische High-Tech-Anwendungen wie Luft- und Raumfahrt, Hochenergiephysik, Gravitationswellendetektion, Astronomie, Weltraumfahrt, nukleare und nationale Sicherheitsbereiche verschiedenen Strahlungsumgebungen ausgesetzt – Röntgen, Neutronen, Elektronen, Ionen etc. –, was die Generierung von Defekten einschließlich Verunreinigungen, Vakanzen, Interstitials, Antistellen und Komplexen daraus zur Folge haben kann. Da Halbleitermaterialien und ihre physikalischen Eigenschaften eine wichtige Rolle im Betrieb und der Funktion dieser elektronischen Bauelemente und integrierten Schaltkreise spielen, können schon geringe Mengen an Defekten deren optische und Transporteigenschaften drastisch verändern, insbesondere in Mehrschichtsystemen [13].

Die Auswirkungen von Fremdverunreinigungen oder intrinsischen Defekten auf Halbleiter-SLs und ihre Komponentenmaterialien wurden in den vergangenen Jahrzehnten ausführlich untersucht. Zollo et al. nutzten Dichtefunktionaltheorie (DFT), um die Stabilität von Punktdefekten in GaAs zu untersuchen, und fanden, dass Antistellen-Defekte energetisch günstiger waren [14]. Kahaly et al. untersuchten die GaAs/AlAs-SL-Struktur mit DFT und fanden, dass der Arsen-Vakanzen-Defekt (V_As) an und nahe der Grenzfläche zu einem leitenden quasi-2-DEG zwischen isolierenden dielektrischen Arseniden führte [7]. Spasov et al. untersuchten die Auswirkungen von Stickstoffverunreinigungen auf Ladungstransport und Elektron-Loch-Rekombination in GaAs/AlAs-SL-Dioden [9]. Sie berichteten, dass N-Verunreinigungen die Energie des elektronischen Minibands modifizierten und die Elektronendiffusion durch das SL-Miniband behinderten, was zu starker strahlender Rekombination von Elektron-Loch-Paaren führen könnte [9]. Wang et al. untersuchten die durch Zn-Verunreinigungen induzierte Interdiffusion in GaAs/AlAs-SL-Strukturen mittels ab initio Molekulardynamik (AIMD) [15]. Ihre Ergebnisse legten nahe, dass die Zn-Diffusion durch Gruppe-III-Elemente assistiert wurde, die in den Interstitial-Kanal ausgestoßen und schnell diffundierten, wodurch das Supergitter desorganisiert wurde [15]. Mitra und Stark fanden, dass die Anwesenheit von Vakanzen die Ga/Al-Intermischung in GaAs/AlAs-SL verstärkte, resultierend aus dem vorgeschlagenen Zwei-Atom-Ring-Diffusionsmechanismus [16]. Kürzlich wurde eine AIMD-Simulation der Strahlungsantwort von GaAs/AlAs-SL durchgeführt [17], in der die minimalen Energien für jedes Atom bestimmt wurden, um dauerhaft von seinem Gitterplatz verdrängt zu werden, die Wege für Defektgenerierung aufgezeigt und die Arten der erzeugten Defekte identifiziert wurden. Es zeigte sich, dass die erzeugten Ga- (oder Al- oder As-) Frenkel-Paare und As_Ga-Ga_As Antistellen-Paare tiefgreifende Auswirkungen auf die Zustandsdichteverteilung und Bandstruktur von GaAs/AlAs-SL haben [17].

Bisher bleiben die Stabilität von Punktdefekten in SL-Struktur und Transporteigenschaften wie Ladungsträgermobilität unbekannt. Es ist daher von entscheidender Bedeutung zu untersuchen, wie die Anwesenheit von Vakanzen-, Interstitial- und Antistellen-Defekten die strukturelle Stabilität und elektrischen Eigenschaften von GaAs/AlAs-SL beeinflusst. In dieser Studie wurden die Phasenstabilität von einzelnen Ga- (oder Al- oder As-) Vakanzen, einzelnen Ga- (oder Al- oder As-) Interstitials und einzelnen Ga_As (oder Al_As oder As_Ga oder As_Al) Antistellen-Defekten untersucht. Es zeigt sich, dass Antistellen-Defekte energetisch günstiger sind als Vakanzen- und Interstitial-Defekte. Die Bandstrukturen dieser defekthaften Zustände wurden mit der hybriden DFT-Methode untersucht, die einen Teil des exakten Austauschs aus der Hartree-Fock-Theorie mit dem Rest der Austausch-Korrelationsenergie aus anderen Quellen (ab initio oder empirisch) incorporiert [18], und eine genauere Beschreibung der elektronischen Struktur von Halbleitermaterialien als Standard-DFT erwartet wird. Insbesondere wurde die Elektronenmobilität vorhergesagt. Es stellt sich heraus, dass Interstitial- und Vakanzen-Defekte die Elektronenmobilität signifikant reduzieren, während Antistellen-Defekte relativ geringere Einflüsse haben. Diese Arbeit wird das Verständnis der Strahlenschadenseffekte des Halbleiter-Supergitters vorantreiben und Leitlinien für das Design hochstabiler und langlebiger Halbleiter-Supergitter-basierter Elektronik und Optoelektronik für extreme Umgebungen liefern.

Methoden

In dieser Studie werden strukturelle Relaxationen im Standard-DFT-Framework durchgeführt und die Bandstrukturen mit hybrider DFT im Rahmen von Heyd-Scuseria-Emzefhof (HSE) [19] basierend auf den relaxierten Strukturen berechnet. Alle Berechnungen erfolgen mit dem Vienna Ab Initio Simulation Package (VASP) [20]. Projektor-augmentierte Wellen-Pseudopotentiale beschreiben die Wechselwirkung zwischen Ionen und Elektronen, und Austausch-Korrelationseffekte werden mit der Local-Density-Approximation in der Ceperley-Alder-Parameterisierung [21] behandelt. Die Konvergenzkriterien für Gesamtenergien und Kräfte betragen 10⁻⁴ eV und 10⁻³ eV/Å. Der Ursprungspunktgruppe von AlAs- und GaAs-Kristall ist die T_d-Gruppe des Zinkblend-Gitters, wie in Abb. 1a dargestellt. Die Illustration der betrachteten Punktdefekte ist in Abb. 1b gegeben. Das betrachtete GaAs/AlAs-SL enthält zwei Monolagen GaAs, die sich mit zwei Monolagen AlAs abwechseln, und die geometrische Konfiguration ist in Abb. 2 zusammen mit den betrachteten Punktdefekten illustriert.

Ergebnisse und Diskussion

Grundzustands-Eigenschaften von GaAs und AlAs

Wie in Tabelle 1 gezeigt, betragen die Gitterkonstanten von massivem GaAs und AlAs 5,61 bzw. 5,63 Å, was gut mit experimentellen und anderen theoretischen Werten übereinstimmt [22,23,24]. Der Gitter-Mismatch zwischen GaAs und AlAs ist gering, und die Gitterkonstante des GaAs/AlAs-SL wird auf den intermediären Wert von 5,62 Å gesetzt. Der Volumenmodul wird berechnet mit \( B=\frac{1}{3}\left({C}_{11}+2{C}_{12}\right) \) [25], wobei C₁₁ und C₁₂ die elastischen Konstanten darstellen. Der Volumenmodul von GaAs beträgt 76,3 GPa, nahe dem Ergebnis von 76,5 GPa für AlAs. Diese Ergebnisse stimmen gut mit theoretischen und experimentellen Daten [22, 26, 27] überein.

Defektbildungsenergie im GaAs/AlAs-Supergitter

Für GaAs/AlAs-SL und Bulk-Zustände wird die Defektbildungsenergie berechnet mit \( {E}_f={E}_{def}-{E}_{undef}+\sum \limits_i\Delta {n}_i{\mu}_i \) [28]. Hierbei ist E_def die Gesamtenergie der defekthaften Simulationszelle nach Relaxation, E_undef die Gesamtenergie der relaxierten ideellen Superzelle, Δn_i die Änderung der Teilchenzahl der Spezies i (i = Ga, Al oder As), und μ_i das chemische Potenzial der Spezies i [28].

Für Bulk XAs (X = Al oder Ga) gehorchen die chemischen Potenziale von As und X folgenden Constraints: \( {\mu}_X\le {\mu}_X^{bulk} \), \( {\mu}_{As}\le {\mu}_{As}^{bulk} \), und \( {\mu}_{As}+{\mu}_X={\mu}_{XAs}^{bulk} \), wobei \( {\mu}_X^{bulk} \), \( {\mu}_{As}^{bulk} \), und \( {\mu}_{XAs}^{bulk} \) der Gesamtenergie von Bulk X, Bulk As und Bulk XAs entsprechen. Die Defektbildungsenergien unter X-reichen Bedingungen, also \( {\mu}_X={\mu}_X^{bulk} \) und \( {\mu}_{As}={\mu}_{XAs}^{bulk}-{\mu}_X^{bulk} \), und As-reichen Bedingungen, also \( {\mu}_{As}={\mu}_{As}^{bulk} \) und \( {\mu}_X={\mu}_{XAs}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \), sind in Tabelle 2 zusammengefasst. Für GaAs ist unter As-reichen Bedingungen der As_Ga (As besetzt Ga-Gitterplatz) Antistellen-Defekt am energetisch günstigsten, wie durch die kleinste Bildungsenergie von 1,57 eV angezeigt. Der nächstgünstigste Defekt ist der Ga_As (Ga besetzt As-Gitterplatz) Antistellen-Defekt mit 2,31 eV. Das As-Interstitial (As_int) hat die größte Bildungsenergie von 5,20 eV, was suggeriert, dass es schwieriger zu bilden ist als andere betrachtete Punktdefekte. Unter Ga-reichen Bedingungen haben V_Ga, As_int und As_Ga Defekte größere Bildungsenergien, während V_As, Ga_int und Ga_As Defekte kleinere Bildungsenergien haben als unter As-reichen Bedingungen. Offensichtlich hängt die Defektstabilität von der chemischen Umgebung ab. Im Vergleich zu GaAs sind die Defektbildungsenergien in AlAs generell größer, außer bei As_int und As_X (X = Al oder Ga) unter As-reichen Bedingungen. Die As_Al und Al_As Antistellen-Defekte sind als die günstigsten Defekte unter As-reichen bzw. Al-reichen Bedingungen bestimmt. Ähnlich wie bei GaAs ist As_int auch in AlAs ungünstig. Die Defektbildungsenergien unter As-reichen und X-reichen (X = Ga oder Al) Bedingungen in Bulk XAs sind in Abbildung 3 dargestellt. Abbildung 3a zeigt, dass As_Ga und Ga_As Antistellen-Defekte unter As-reichen bzw. Ga-reichen Bedingungen günstiger sind. Es ist bemerkenswert, dass der As_Al Antistellen-Defekt in den meisten Fällen bevorzugt ist (siehe Abb. 3b). Unter Al-reichen Bedingungen liegen die Phasenstabilitäten von Al_As, V_As und As_Al Defekten nahe beieinander, wie durch Bildungsenergien von 3,0, 3,16 und 3,24 eV angezeigt. Auch finden wir, dass in sowohl GaAs als auch AlAs die Ungünstigkeit von As_int unabhängig von der chemischen Umgebung ist. Zollo et al. führten Erstprinzipien-Berechnungen an GaAs durch und ihre DFT-Ergebnisse zeigten, dass die Bildungsenergien von As_Ga und Ga_As kleiner waren als die für Vakanzen- und Interstitial-Defekte [14], was mit unseren Ergebnissen konsistent ist.

Die E_f in der GaAs/AlAs-SL-Struktur werden auch unter As-reichen Bedingungen berechnet, also \( {\mu}_{As}={\mu}_{As}^{bulk} \), \( {\mu}_{Al}={\mu}_{AlAs}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \), und \( {\mu}_{Ga}={\mu}_{GaAs}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \), und Kationen-reichen Bedingungen, also \( {\mu}_{Al}={\mu}_{Al}^{bulk} \), \( {\mu}_{Ga}={\mu}_{Ga}^{bulk} \) und \( {\mu}_{As}=\left({\mu}_{SL}^{bulk}-{n}_{Al}\times {\mu}_{Al}^{bulk}-{n}_{Ga}\times {\mu}_{Ga}^{bulk}\right)/{n}_{As} \), wobei n_Al, n_Ga, und n_As die Anzahl der Al-, Ga- und As-Atome in der Simulationszelle darstellen. Wie in Tabelle 3 gezeigt, hat der Al_Ga Defekt negative Bildungsenergien, also −0,62 und −0,27 eV unter As-reichen und Kationen-reichen Bedingungen, was anzeigt, dass die Bildung des Al_Ga Antistellen-Defekts ein exothermer Prozess ist. Beim Ga_Al Defekt betragen die Bildungsenergien −0,01 eV unter As-reichen und 0,29 eV unter Kationen-reichen Bedingungen. Offensichtlich ist die Bildung von Al_Ga und Ga_Al Antistellen-Defekten in der GaAs/AlAs-SL-Struktur viel einfacher als bei anderen Punktdefekten. Unter As-reichen Bedingungen betragen die Bildungsenergien der zweitgünstigsten Defekte As_Ga und As_Al 1,67 bzw. 1,74 eV. Für Interstitials folgt die Phasenstabilität sowohl unter As-reichen als auch Kationen-reichen Bedingungen dem Trend Ga_int > Al_int > As_int. Die Defektbildungsenergien in der GaAs/AlAs-SL-Struktur sind auch in Abb. 3c dargestellt. Im Vergleich zu Bulk GaAs sind Punktdefekte in GaAs/AlAs-SL generell schwieriger zu bilden, außer bei As_int (siehe Abb. 3a, c). Die Bildungsenergien von As_int in Bulk GaAs betragen 5,20 und 5,81 eV unter As-reichen und Ga-reichen Bedingungen, was leicht größer ist als die entsprechenden Werte von 5,01 und 5,76 eV in GaAs/AlAs-SL. Wie in Abb. 3b und c gezeigt, zeigt die Stabilität von Punktdefekten in Bulk AlAs und SL-Struktur unterschiedliche Charakteristika. Die Al_As und As_int Defekte sind energetisch günstiger in GaAs/AlAs-SL als in Bulk AlAs, während der V_As Defekt in Bulk AlAs günstiger ist als in der SL-Struktur. Es ist bemerkenswert, dass unter As-reichen und Al-reichen Bedingungen die Bildungsenergien von Al_int in Bulk AlAs vergleichbar mit denen in GaAs/AlAs-SL sind. Ähnlich wie beim Al_int zeigen V_Al Defekte in Bulk AlAs und SL-Struktur vergleichbare Günstigkeit, wie durch vergleichbare Bildungsenergien angezeigt. Im Fall des As_Al Defekts ist die Bildungsenergie unter As-reichen Bedingungen kleiner (1,46 eV) in der SL-Struktur, während unter Kationen-reichen Bedingungen der Wert kleiner (3,10 eV) in Bulk AlAs ist, was suggeriert, dass die Stabilität von As_Al von der chemischen Umgebung abhängt.

Vergleicht man die Defektstabilität in Bulk AlAs, GaAs und GaAs/AlAs-SL, so findet man, dass Antistellen-Defekte immer bevorzugter sind als Vakanzen und Interstitials, besonders bei Ga_Al und Al_Ga in GaAs/AlAs-SL. Es ist auch zu beachten, dass unter As-reichen und Kationen-reichen Bedingungen der As_int Defekt in sowohl Bulk-Zuständen als auch GaAs/AlAs-SL-Struktur am schwierigsten zu bilden ist.

Auswirkungen von Punktdefekten auf die Bandstrukturen des GaAs/AlAs-Supergitters

Der ideale Zustand des GaAs/AlAs-Supergitters

Die Bandlücken für Bulk GaAs, AlAs und GaAs/AlAs-SL sind in Tabelle 4 zusammengefasst, und ihre Bandstrukturen werden in Abb. 4 präsentiert. Die hybriden DFT-Berechnungen bestimmen die direkte Bandlücke von GaAs auf 1,44 eV (siehe Abb. 4a), was gut mit dem experimentellen Wert von 1,52 eV [29] und anderen Berechnungen [24] übereinstimmt. Im Gegensatz dazu sagt Standard-DFT einen Bandlückenwert von 0,5 eV voraus, was die Bandlücke von GaAs stark unterschätzt. Für AlAs ist die Bandstruktur indirekten Charakters und die hybride DFT-Bandlücke beträgt 2,16 eV (siehe Abb. 4b), was 0,85 eV größer als das DFT-Ergebnis ist und gut mit dem experimentellen Wert von 2,22 eV [23] übereinstimmt. Wie in Abb. 4c gezeigt, wird die Bandlücke des GaAs/AlAs-SL als direkt bestimmt und stimmt mit der Studie von Botti et al. überein, die fanden, dass die Bandlücke von (GaAs)_m/(AlAs)_m SL (m ≥ 2) am Γ-Punkt direkt ist [3]. In unseren Berechnungen beträgt die direkte Bandlücke für GaAs/AlAs-SL 2,06 eV mit der hybriden DFT-Methode, was mit dem experimentellen Wert von 2,10 eV [30] übereinstimmt.

Auswirkungen von Antistellen-Defekten auf die Bandstruktur des GaAs/AlAs-Supergitters

In der GaAs/AlAs-SL-Struktur sind die Ga_Al und Al_Ga Antistellen-Defekte energetisch günstiger als andere Punktdefekte. Wie in Abb. 5a und b gezeigt, sind die Bandstrukturen der Ga_Al und Al_Ga defekthaften Zustände dem ideellen Zustand sehr ähnlich und die Bandlücken betragen 1,98 bzw. 2,01 eV. Dies sollte darauf zurückzuführen sein, dass Al und Ga ähnliche Valenzelektronenkonfigurationen haben, also 3s²3p¹ für Al und 4s²4p¹ für Ga, und bei der Bildung von Ga_Al und Al_Ga Antistellen-Defekten keine zusätzlichen Elektronen oder Löcher eingeführt werden. Die Bandstrukturen für As_Ga und As_Al defekthafte Zustände sind in Abb. 5c und d dargestellt. Diese beiden Defekte modifizieren die Bandstruktur des GaAs/AlAs-SL erheblich. Beide As_Ga und As_Al Antistellen-Defekte führen zusätzliche Elektronen ein und wirken als n-Typ-Dopanten. Die Verunreinigungsniveaus befinden sich weit von den Valenzbändern entfernt und kreuzen das Fermi-Niveau, wie in Abb. 5c und d gezeigt. Diese tiefen Defektniveaus können als Rekombinationszentren für Ladungsträger fungieren.

Abbildung 6 präsentiert die Bandstrukturen und partielle Zustandsdichten (PDOS) defekthafter SL mit Ga_As und Al_As Defekten. Wie in Abb. 6a gezeigt, ist die Bandstruktur für Ga_As defekthaftes SL von Spin-Splitting-Charakter. In den Spin-down-Subbändern durchläuft das Fermi-Niveau die durch den Ga_As Defekt eingeführten Defektniveaus, was auf halbmetallischen Charakter des defekthaften SL hinweist. Nach Definition der halbmetallischen Lücke [31] beträgt die Bandlücke des Ga_As defekthaften Zustands etwa 0,10 eV. Wie im PDOS des defekthaften SL mit Ga_As gezeigt, werden die Spin-down-Subbänder nahe dem Fermi-Niveau hauptsächlich von p-Partialwellen beigetragen. Aufgrund der ähnlichen Valenzelektronenkonfigurationen zwischen Ga- und Al-Atomen werden die berechneten Spin-up- und Spin-down-Bandstrukturen des Al_As defekthaften Zustands bestimmt (siehe Abb. 6b), und die Bandlücke wird auf 0,15 eV berechnet. Insgesamt haben Al_Ga und Ga_Al Antistellen-Defekte vernachlässigbare Auswirkungen auf die elektronische Struktur von GaAs/AlAs-SL. Es ist auch zu beachten, dass defekthafte SLs mit As_Al und As_Ga Defekten Metallizität zeigen, während defekthafte SLs mit Ga_As und Al_As halbmetallisch sind.

Auswirkungen von Vakanzen-Defekten auf die Bandstruktur des GaAs/AlAs-Supergitters

Die Bandstrukturen der SL-Struktur mit verschiedenen Vakanzen sind in Abb. 7 dargestellt, und ihre entsprechenden PDOS in Abb. 8. Der Spin-Splitting-Charakter der Bandstruktur findet sich auch bei defekthaftem SL mit V_Ga und V_Al Defekten, wie in Abb. 7a und b gezeigt. Tatsächlich hinterlässt die Entfernung von Atomen aus ihren ursprünglichen Positionen vier hängende Bindungen in Bezug auf die sp³-Orbitale. Während der strukturellen Relaxation werden die nächstgelegenen Atome um die Vakanz gleichmäßig zum leeren Gitterplatz verschoben, was zu einer durch die tetragonale D_2d-Punktgruppe definierten Ortssymmetrie führt. Die induzierten Defektniveaus erscheinen nahe dem Valenzband und liegen im verbotenen Bereich des GaAs/AlAs-SL. Die Bandlücke beträgt 0,47 eV und 0,44 eV für SL mit V_Ga bzw. V_Al Defekten. Wie im PDOS defekthafter SL mit V_Ga und V_Al gezeigt (siehe Abb. 8a und b), liegt der Haupteinfluss der Gruppe-III-Vakanzen auf den p-Zuständen. Wie in Abb. 7c gezeigt, spaltet sich die Bandstruktur des defekthaften SL mit V_As Defekt in Spin-up- und Spin-down-Teile auf, und die Defektniveaus erscheinen nahe dem Leitungsband. Da der V_As Defekt als n-Typ-Dopant wirkt, verschiebt sich das Fermi-Niveau zu höherer Energie und kreuzt die Defektniveaukante. Kahaly et al. untersuchten die elektrischen Eigenschaften von GaAs-AlAs-Heterogrenzflächen und fanden, dass V_As Defekt an der Grenzfläche zu quasi-2-DEG führt [7], was mit unseren Ergebnissen konsistent ist. Unsere Berechnungen zeigen, dass Vakanzen unterschiedliche Auswirkungen auf die Bandstruktur von GaAs/AlAs-SL haben: Der V_As Defekt induziert Metallizität des GaAs/AlAs-SL, während V_Ga und V_Al Defekte die Bandlücke der SL-Struktur signifikant reduzieren.

Auswirkungen von Interstitial-Defekten auf die Bandstruktur des GaAs/AlAs-Supergitters

Abbildung 9 präsentiert die Bandstrukturen der SL-Struktur mit Interstitial-Defekten. Es ist zu beachten, dass das Fermi-Niveau zu hoher Energie verschoben wird und die Leitungsbandkante kreuzt (siehe Abb. 9a und b), da Gruppe-III-Interstitials donor-ähnliche Defekte sind. Folglich zeigen defekthafte SLs mit Ga_int und Al_int metallischen Charakter. Wie in Abb. 9c gezeigt, erscheinen in den Spin-up- und Spin-down-Teilen der Bandstruktur Verunreinigungsniveaus nahe dem Leitungsband und das Fermi-Niveau kreuzt die Verunreinigungsniveaukante, was die induzierte Metallizität des defekthaften GaAs/AlAs-SL mit As_int anzeigt. Offensichtlich ändern Interstitial-Defekte die elektronischen Strukturen von GaAs/AlAs-SL signifikant und induzieren generell Metallizität der defekthaften SL-Struktur.

Vergleicht man die Bandstrukturen und repräsentativen PDOS des GaAs/AlAs-SL mit Antistellen, Vakanzen und Interstitials, so findet man, dass die Defekte die elektronischen Strukturen erheblich modifizieren, außer bei Ga_Al und Al_Ga Antistellen-Defekten. Zudem werden Bandlückenverengung und sogar Metallizität induziert, was die Performance von GaAs/AlAs-SL drastisch beeinflussen wird.

Auswirkungen von Punktdefekten auf die Elektronenmobilität des GaAs/AlAs-Supergitters

Die Elektronenmobilität bei 0 K kann aus der Gleichung μ = eτ/m^∗ berechnet werden, wobei e die Elementarladung, τ die Relaxationszeit und m^∗ die effektive Masse des Ladungsträgers ist [32]. Die effektiven Elektronenmassen können aus der Krümmung der Bandstrukturen über die Relation \( {m}^{\ast }={\mathrm{\hslash}}^2{\left(\frac{d^2\varepsilon }{dk^2}\right)}^{-1} \) evaluiert werden [32], wobei ℏ die reduzierte Planck-Konstante, k der Wellenvektor und ε die Energie des Leitungsbandminimums ist. Wie in Abb. 4a und b gezeigt, erhalten wir m^* = 0,057 m_e für GaAs und m^* = 0,19 m_e für AlAs, was gut mit experimentellen Werten von 0,057 m_e für GaAs [33] und 0,124 m_e für AlAs [34] übereinstimmt, wobei m_e die statische Elektronenmasse ist. Die Relaxationszeit für AlAs und GaAs wird auf 0,17 bzw. 0,48 ps angenommen [35]. Die Elektronenmobilität von GaAs und AlAs bei 0 K wird auf 1,48 × 10⁴ cm²/Vs bzw. 1,57 × 10³ cm²/Vs berechnet, was vergleichbar mit experimentellen Werten von 0,94 × 10⁴ cm²/Vs für GaAs [36] und 0,28 × 10³ cm²/Vs für AlAs [37] ist.

Wie in Tabelle 5 gezeigt, wird die effektive Elektronenmasse am Γ-Punkt (\( {m}_{\Gamma}^{\ast } \)) auf 0,113 m_e für das ideelle GaAs/AlAs-SL bestimmt und die Relaxationszeit τ auf 0,4 ps angenommen [38]. Die Elektronenmobilität entlang der z-Richtung, also Γ-X-Richtung im Brillouin-Zonen (μ_Γ−X) beträgt 0,623 × 10⁴ cm²/Vs für ideelles GaAs/AlAs-SL, was vergleichbar mit dem experimentellen Wert von 1,0 × 10⁴ cm²/Vs [38] ist. Für defekthaftes SL mit Antistellen-Defekten ist der Wert von μ_Γ−X vergleichbar mit dem des ideellen SL, außer bei Ga_As und Al_As Defekten. Die Elektronenmobilität entlang der Γ-X-Richtung beträgt 0,263 × 10⁴ cm²/Vs und 0,311 × 10⁴ cm²/Vs für Ga_As und Al_As defekthafte Zustände, was deutlich kleiner als der ideelle Zustand ist. Es ist zu beachten, dass Ga_int, Al_int und As_int Defekte die Elektronenmobilität ebenfalls signifikant reduzieren, wie durch Werte von 0,225 × 10⁴ cm²/Vs für Ga_int, 0,243 × 10⁴ cm²/Vs für Al_int und 0,315 × 10⁴ cm²/Vs für As_int angezeigt. Im Vergleich zu Antistellen- und Interstitial-Defekten haben Vakanzen die tiefgreifendsten Auswirkungen. Für V_Ga und V_Al Defekte sind die Werte von μ_Γ−X etwa sechsmal kleiner als der ideelle Zustand. Der V_As Defekt verringert die Elektronenmobilität ebenfalls signifikant, wie durch 0,127 × 10⁴ cm²/Vs angezeigt. Tanaka et al. untersuchten die Auswirkungen von Elektronenbestrahlung auf die elektrischen Eigenschaften von GaAs/AlGaAs-Heterostrukturen und fanden, dass die Elektronenmobilität bei Dosen über 5 × 10²⁰ cm⁻² reduziert wurde [10]. Besonders wird angenommen, dass die Defektgenerierung im GaAs-Kanalbereich, nicht in der n-AlGaAs-Schicht, die Hauptursache für die Mobilitätsdegradation ist [10]. Kürzlich wurde vorgeschlagen, dass Elektronen möglicherweise durch Defekte oder Verunreinigungen gefangen werden und metastabile Zustände mit Gitterrelaxation erzeugen [39]. Folglich werden die elektronische Struktur und Ladungsträgermobilität von GaAs/AlAs-SL signifikant durch Punktdefekte beeinflusst. Daher ist es notwendig, die Strahlungstoleranz von GaAs/AlAs-SL zu erhöhen, um seine elektronische Performance unter Strahlungsumgebung zu verbessern.

Schlussfolgerungen

In dieser Arbeit wird eine hybride Dichtefunktionaltheorie-Studie durchgeführt, um die Auswirkungen von Punktdefekten auf die elektrischen Eigenschaften von GaAs/AlAs-Supergittern (SL) zu untersuchen. Die berechneten Defektbildungsenergien zeigen, dass Antistellen-Defekte in Bulk GaAs und AlAs am günstigsten sind. In der GaAs/AlAs-SL-Struktur sind Antistellen-Defekte unter Kationen-reichen und As-reichen Bedingungen immer dominant und Interstitial-Defekte sind im gesamten Bereich der chemischen Potenziale sehr schwierig zu bilden. Es zeigt sich, dass verschiedene Punktdefekte unterschiedliche Auswirkungen auf die elektronischen Strukturen von GaAs/AlAs-SL haben. Die As_X (X = Al oder Ga) und X_As Antistellen-Defekte induzieren stets Metallizität, obwohl defekthafte SLs mit X_As Antistellen Spin-Splitting zeigen. Bei Vakanzen zeigt defekthaftes SL mit V_As metallischen Charakter, und Gruppe-III-Vakanzen-Defekte reduzieren die Bandlücke des Supergitters signifikant. Metallizität findet sich auch in defekthaftem GaAs/AlAs-SL mit Interstitial-Defekten. Die weiteren Ladungsträgermobilitätsberechnungen zeigen, dass Interstitial- und Vakanzen-Defekte die Elektronenmobilität signifikant reduzieren, während Antistellen-Defekte relativ geringere Einflüsse haben.

Abkürzungen

2-DEG:

Zweidimensionale Elektronengas

AIMD:

Ab initio Molekulardynamik

Al:

Aluminium

AlAs:

Aluminiumarsenid

As:

Arsen

As_X :

As besetzt X-Gitterplatz

DFT:

Dichtefunktionaltheorie

Ga:

Gallium

GaAs:

Galliumarsenid

HEMT:

High-Electron-Mobility-Transistoren

HSE:

Heyd-Scuseria-Emzefhof

LED:

Lichtemittierende Diode

N:

Stickstoff

PDOS:

Partielle Zustandsdichte

QCLs:

Quantenkaskadenlaser

SL:

Supergitter

VASP:

Vienna Ab Initio Simulation Package

V_X (X = Ga, Al or As):

X-Vakanz

X_As :

X besetzt As-Gitterplatz

X_int :

X-Interstitial

Zn:

Zink