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Verbesserte Stabilität und Effizienz von 2D-Perowskit-Solarzellen durch Brom-Einbau

Zusammenfassung

Zweidimensionale (2D) organisch-anorganische Perowskite als eines der wichtigsten photovoltaischen Materialien, die in Solarzellen verwendet werden, haben bemerkenswerte Aufmerksamkeit erregt. Diese 2D-Perowskite weisen eine überlegene Umweltstabilität und breite Einstellbarkeit ihrer optoelektronischen Eigenschaften auf. Ihre photovoltaische Leistung hinkt jedoch weit hinter der traditioneller dreidimensionaler (3D) Perowskite hinterher. In dieser Arbeit demonstrieren wir, dass der Wirkungsgrad (PCE) von 2D-Perowskit-Solarzellen (PVSCs) durch Einbau von PbBr₂ von 3,01 % für die initiale Zelle auf 12,19 % stark verbessert wird. Die erhöhte Effizienz wird auf überlegene Oberflächenqualität, erhöhte Kristallinität und die resultierende reduzierte Fallenzustandsdichte zurückgeführt. Darüber hinaus zeigen PbBr₂-eingebaute Geräte ohne Einkapselung hervorragende Feuchtigkeitsstabilität, Beleuchtungsstabilität und thermische Stabilität. Diese Arbeit bietet einen universellen und gangbaren Weg zu effizienten und stabilen 2D-PVSCs.

Einleitung

Im vergangenen Jahrzehnt haben hybride organisch-anorganische Perowskite erhebliche Aufmerksamkeit als vielversprechende photovoltaische Materialien aufgrund ihres einfachen Herstellungsprozesses und hervorragender optoelektronischer Eigenschaften auf sich gezogen, wie kleiner Exzitonbindungsenergie, geeignetem Bandabstand, starker Lichtabsorption und langer Exzitondiffusionslänge [1,2,3,4,5,6]. Gegenwärtig hat der höchste zertifizierte PCE 25 % von 3D-PVSCs überschritten [7]. Leider behindert das Stabilitätsproblem von 3D-Perowskiten die kommerzielle Anwendung von Perowskit-Solarzellen. Zum Beispiel degradiert CH₃NH₃PbI₃ (MAPbI₃) Perowskit schnell bei langfristiger Lichtexposition oder Feuchtigkeitsexposition [8, 9]. Dieses Problem veranlasste Forscher, hart daran zu arbeiten, die Stabilität von Perowskitmaterialien zu verbessern.

Kürzlich wurden 2D-Perowskite (RNH₃)₂Aₙ₋₁MₙX₃ₙ₊₁ (Ruddlesden-Popper-Phase) aufgrund ihrer hervorragenden Feuchtigkeitsbeständigkeit entwickelt, wobei R eine langkettige oder voluminöse organische Gruppe ist, A für kleine organische Kationen (MA⁺, FA⁺ oder Cs⁺) steht, M dem B-Kation im dreidimensionalen Perowskit entspricht (d.h. Pb²⁺ und Sn²⁺), X ein Halogenid-Anion (I⁻, Br⁻ und Cl⁻) ist, und n die Anzahl der Oktaeder in jeder einzelnen Perowskitschicht ist, die die Anzahl der 2D-Perowskite definiert [10,11,12,13,14,15,16,17]. Aufgrund der stärkeren Van-der-Waals-Wechselwirkung zwischen den blockierten organischen Molekülen und der [MX₆]⁴⁻-Einheit zeigt 2D-Perowskit bessere Stabilität als 3D-Perowskit [10]. Allerdings macht die große Exzitonbindungsenergie von 2D-Perowskit die Exzitondissoziation schwieriger [18]. Gleichzeitig behindert die Isolation der organischen Spacerschicht den Ladungsträgertransport, was zu einer Reduktion des photogenerierten Stroms führt [12]. Daher hinkt der PCE von 2D-PVSCs weit hinter dem ihrer 3D-Pendants hinterher.

Verschiedene Methoden wurden implementiert, um die Leistung von 2D-PVSCs zu verbessern, einschließlich Additiv-Engineering [19,20,21,22,23,24], Komponentenregulierung [25,26,27,28,29,30,31,32,33], Grenzflächen-Engineering [34,35,36,37] und Herstellungsprozess [38,39,40]. Halogenidionen zeigen großes Potenzial, die Geräteleistung in 3D-PVSCs zu verbessern. Zum Beispiel kann eine kleine Menge Chlorid in 3D-Perowskit die Kristallisationszeit verlängern, die Kristallwachstumsrichtung ändern, die Fallenzustandsdichte reduzieren und die Diffusionslänge photogenerierter Ladungsträger erhöhen [41,42,43,44]. Gleichzeitig beweist frühere Arbeit, dass eine kleine Menge Brom-dotierter 3D-Perowskit die Stabilität erhöht, Ionenmigration unterdrückt und die Fallenzustandsdichte reduziert [45]. In Anbetracht der Zusammensetzung von 2D-Perowskit ist es notwendig, Forschung zur Halogenregulierung durchzuführen. Bisher wurde jedoch nur begrenzte Arbeit zum Einfluss der 2D-Perowskit-Halogenregulierung auf die Geräteleistung durchgeführt. Liu und Mitarbeiter fanden, dass Chlorid eine kritische Rolle zur Verbesserung der Perowskitmorphologie spielt. Durch Regulierung des Chloridverhältnisses der Vorläuferlösung wurde ein 2D-Perowskitfilm mit vergrößerter Korngröße, erhöhter Kristallinität und einheitlicher Oberfläche erhalten. Als Ergebnis wurde der PCE von 2D-PVSCs mit hervorragender Stabilität bemerkenswert von 6,52 auf 12,78 % verbessert [46]. Diese Ergebnisse bestätigen, dass Halogenregulierung die Leistung von 2D-PVSCs verbessern kann.

In dieser Arbeit untersuchten wir den Einfluss von Brom auf die optoelektronischen Eigenschaften des 2D-Perowskits durch Verwendung von n-Butylamin (BA) Spacer. Brom wurde durch Verwendung von Blei(II)-bromid (PbBr₂) eingebaut. Es wird demonstriert, dass der Einbau einer angemessenen Menge Brom in der Lage ist, die Bildung von hochwertigen 2D-Perowskitfilmen zu erleichtern, was in reduzierten Defektzuständen des 2D-Perowskitfilms und verbesserter photovoltaischer Leistung von 2D-PVSCs resultiert. Der PCE von 2D-PVSCs wird von 3,66 auf 12,4 % gesteigert. Interessanterweise zeigen die optimalen 2D-PVSC-Geräte eine signifikante Verbesserung der Feuchtigkeits-, Beleuchtungs- und thermischen Stabilität.

Methode

Materialien und Lösungspräparation

Blei(II)-iodid (PbI₂), PbBr₂, n-Butylammoniumiodid (BAI), Methylammoniumiodid (CH₃NH₃I, MAI), PEDOT:PSS (4083) wässrige Lösung, Phenyl-C61-buttersäuremethylester (PC₆₁BM) und Bathocuproin (BCP) wurden von Xi'an Polymer Light Technology Cory bezogen. N,N-Dimethylformamid (DMF), Dimethylsulfoxid (DMSO) und Chlorbenzol wurden von Sigma-Aldrich bestellt. Isopropanol wurde von You Xuan Trade Co., Ltd. gekauft. Alle Reagenzien und Lösungsmittel wurden unverändert verwendet. Die 2D-Perowskit-Vorläuferlösung BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ (n = 5, x = 0, 5, 10 oder 15 %) (0,8 M) wurde hergestellt, indem BAI, MAI, PbI₂ und PbBr₂ mit einem Molverhältnis von 0,4:0,8:1-x:x im gemischten Lösungsmittel von DMSO und DMF im Volumenverhältnis 1:15 hinzugefügt wurden.

Gerätefertigung

Indium-Zinn-Oxid (ITO) Substrate wurden durch sequenzielle Sonikation in Detergens, Aceton, absolutem Ethanol und deionisiertem Wasser für jeweils 15 min gereinigt. Die ITO-Substrate wurden im N₂-Strom getrocknet und 15 min durch UV-O₃-Behandlung gereinigt. PEDOT:PSS wässrige Lösung wurde dann bei 5000 rpm für 30 s auf die ITO-Substrate spin-beschichtet, gefolgt von Glühen bei 150 °C für 15 min in Luft. Anschließend wurden die PEDOT:PSS/ITO-Substrate in eine Stickstoff-Handschuhbox transferiert. Die 2D-Perowskitlösungen mit unterschiedlichem Bromgehalt wurden durch einen Spin-Coating-Prozess bei 5000 rpm für 20 s auf die vorgeheizten PEDOT:PSS/ITO-Substrate aufgebracht und dann bei 100 °C für 10 min geglüht. Nach dem Glühen wurden die vorbereitete PCBM-Lösung (20 mg/ml in Chlorbenzol) und BCP-Lösung (0,5 mg/ml in Isopropanol) bei 2000 rpm für 30 s bzw. 5000 rpm für 30 s auf den 2D-Perowskitfilm aufgebracht. Schließlich wurde thermische Verdampfung durchgeführt, um die Ag-Elektroden mit einer Dicke von 70 nm herzustellen.

Messung und Charakterisierung

Rasterelektronenmikroskopie (FEI-Inspect F50, Holland), Rasterkraftmikroskopie (Cypher S) und Röntgenbeugung (Bruker D8 ADVANCE A25X) Messungen wurden basierend auf der Struktur von ITO-geätztem Glas/PEDOT:PSS/2D-Perowskit durchgeführt. Das UV-Vis-Absorptionsspektrum von 2D-Perowskitfilmen auf Gläsern wurde mit einem Shimadzu 1500 Spektrophotometer gemessen. PL-Spektrum wurde mit einem Fluo Time 300 (Pico Quant) Spektrofluorometer gesammelt. Die Stromdichte-Spannung (J-V) Charakteristiken von 2D-PVSCs wurden mit einem Keithley 2400 Sourcemeter unter AM 1,5G Sonnenintensität, bestrahlt von einem Newport Corp Solarsimulator, gesammelt. Der aktive Bereich des Geräts beträgt 0,04 cm². Die J-V-Kurven wurden in umgekehrter (von 1,2 auf 0 V) und vorwärts (von 0 auf 1,2 V) Richtung mit einer Scanrate von 0,23 V/s, festem Spannungsintervall von 0,0174 mV und Verweilzeit von 10 ms gemessen. Dunkelstrom-Spannungskurven wurden auf gleiche Weise unter Dunkelbedingungen gemessen.

Ergebnisse und Diskussion

Die 2D-Perowskitfilme mit unterschiedlichen Brommengen wurden durch eine zuvor berichtete Heißguss-Methode hergestellt. Mit dieser Methode werden Substrate vorgeheizt, um Kristallisation und Orientierung zu begünstigen [40]. Um die Effekte unterschiedlicher Mengen PbBr₂ in den 2D-Perowskit-Vorläuferlösungen auf die Morphologie des resultierenden Films zu untersuchen, wurden Rasterelektronenmikroskopie (SEM) und Rasterkraftmikroskopie (AFM) Messungen durchgeführt. Wie in Abb. 1a gezeigt, weist der 2D-Perowskit BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ Film ohne Bromeinbau (x = 0 %, bezeichnet als Kontroll-Perowskit) eine schlechte Morphologie mit großen Rissen auf, was niedrige Bedeckung und inferioren Kompaktheit anzeigt. Die Risse verschwinden im 2D-Perowskitfilm mit 5 mol-% PbBr₂-Gehalt (x = 5 %, bezeichnet als Perowskit-5 %). Allerdings zeigt der Perowskit-5 % Film noch einige Poren (Abb. 1b). Im Fall des 2D-Perowskitfilms mit 10 mol-% PbBr₂-Gehalt (x = 10 %, bezeichnet als Perowskit-10 %) wird die Filmoberfläche einheitlich und kompakt ohne Risse oder Poren (Abb. 1c). Wenn der PbBr₂-Gehalt weiter auf 15 mol-% erhöht wird (x = 15 %, bezeichnet als Perowskit-15 %), erscheinen wieder Risse im Film (Abb. 1d). Die AFM-Bilder von 2D-Perowskitfilmen mit verschiedenen PbBr₂-Mengen sind in Abb. 2a–d gezeigt, die mit den SEM-Ergebnissen konsistent sind. Der Kontroll-Perowskitfilm zeigt eine raue Oberfläche mit einem hohen quadratischen Mittelrauheitswert (RMS) von 51,2 nm. Der teilweise Ersatz von Iod durch Brom reduziert den RMS-Wert stark auf 21,3 nm für Perowskit-5 % und 23,1 nm für Perowskit-15 %, jeweils. Besonders der Perowskit-10 % Film weist eine sehr glatte Oberfläche mit dem niedrigsten RMS-Wert von 10,7 nm auf, aufgrund des Verschwindens von Rissen und Poren. Die obigen Ergebnisse zeigen, dass der Einbau einer angemessenen Menge Brom vorteilhaft ist, um die Einheitlichkeit und Oberflächenbedeckung des 2D-Perowskitfilms zu verbessern. Es ist bekannt, dass Risse und Poren im Film zu starker energetischer Unordnung führen können, Rekombination verursachen, Ladungstransport behindern und die photovoltaische Leistung schwächen [47]. Daher ist die Erlangung eines einheitlichen und gut bedeckten Perowskitfilms essenziell zur Verbesserung der Geräteeffizienz.

Verbesserte Stabilität und Effizienz von 2D-Perowskit-Solarzellen durch Brom-Einbau
SEM-Bilder von BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ Filmen basierend auf a 0 % PbBr₂, b 5 % PbBr₂, c 10 % PbBr₂ und d 15 % PbBr₂
Verbesserte Stabilität und Effizienz von 2D-Perowskit-Solarzellen durch Brom-Einbau
AFM-Bilder von BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ Filmen basierend auf a 0 % PbBr₂, b 5 % PbBr₂, c 10 % PbBr₂ und d 15 % PbBr₂. Röntgenbeugungsmuster (e) und entsprechender lokal vergrößerter Bildausschnitt (f) von BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ Filmen mit verschiedenen Mengen PbBr₂

Um den Einfluss von Brom auf die Kristallphase und Kristallinität von 2D-Perowskitfilmen zu untersuchen, wurden Röntgenbeugungs (XRD) Messungen durchgeführt. Wie in Abb. 2e gezeigt, zeigen alle Filme zwei charakteristische Beugungspeaks bei ca. 14,5° und 28,4°, die den (111) und (202) kristallographischen Ebenen zugeordnet werden können. Frühere Studien haben vorgeschlagen, dass sowohl die (111) als auch die (202) Orientierung es den [(MA)ₙ₋₁PbₙI₃ₙ₊₁]²⁻ Schichten ermöglichen, in vertikaler Ausrichtung zum PEDOT:PSS/ITO-Substrat zu wachsen [13, 23, 24]. Daher ist die begrenzte Ersetzung von Iod durch Brom förderlich für die Bildung von vertikal orientierten 2D-Perowskitfilmen, wie durch die bevorzugte Intensitätszunahme in den (111) und (202) Peaks belegt [48]. Der vertikal orientierte 2D-Perowskitfilm ermöglicht einen effizienteren Transport photonenerzeugter Ladungsträger, was die photovoltaische Leistung von PVSC verbessert [23, 24]. Einerseits werden die Beugungspeaks bei ca. 14,5° und 28,4° beide stärker bei Einbau von Brom, was auf erhöhte Kristallinität des Perowskitfilms hindeutet. Andererseits verschieben sich die beiden Peaks allmählich zu höheren Winkeln bei Bromeinbau, was auf die kleinere Größe des Bromions im Vergleich zum Iodion zurückzuführen ist, das das Kristallgitter schrumpft [13]. Diese allmählichen Verschiebungen der Beugungspeakpositionen beweisen, dass gemischte BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ Perowskite mit Bromionen im Kristallgitter gebildet werden. Es ist erwähnenswert, dass alle Filme Peaks von (0 k0) Reflexionen bei niedrigen Winkeln (< 10°) zeigen, was die Bildung von 2D RP-Perowskitstrukturen anzeigt (Abb. 2f). Der Kontrollfilm zeigt jedoch einige Beugungspeaks, die keinem typischen 2D-Perowskit-Charakteristikpeak zugeordnet werden konnten. Die Intensität dieser unerwünschten Peaks schwächt sich bei Bromeinbau ab, was zum niedrigsten Intensitätswert im Perowskit-10 % Film führt. Dieses Phänomen suggeriert, dass der Einbau moderater Brommengen die Bildung von Verunreinigungsphasen im 2D-Perowskitfilm hemmen kann.

Des Weiteren wurden Absorptions- und Photolumineszenz (PL) Messungen durchgeführt, um den Einfluss von Bromeinbau auf die optischen Eigenschaften des Films zu verstehen, wie in Abb. 3a–c zusammengefasst. Abbildung 3a zeigt die UV-Vis-Absorptionsspektren der 2D-Perowskitfilme mit verschiedenen Mengen PbBr₂. Alle diese Filme zeigen charakteristische Exzitonenabsorptionspeaks in den Absorptionsspektren, die den 2D-Phasen mit n = 2, 3 und 4 zugeordnet sind, obwohl nominell als „n = 5“ präpariert. Der Perowskit-10 % zeigt erhöhte Absorptionsintensität, resultierend aus der dichten und einheitlichen Natur des resultierenden Films, wie durch SEM- und AFM-Bilder belegt. Außerdem zeigt die Absorptionskante von BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ eine Blauverschiebung mit zunehmendem x-Wert, was die Verbreiterung des Bandabstands beweist [49]. Abbildung 3b präsentiert die stationären PL-Spektren der 2D-Perowskitfilme, auf Glassubstrate aufgebracht. Im Vergleich zum Kontrollsample, das das schwächste PL-Signal zeigt, weisen entweder Perowskit-15 % oder Perowskit-5 % Probe erhöhte PL-Signale auf, während die Perowskit-10 % Probe das stärkste PL-Signal zeigt. Bemerkenswerte PL-Verstärkung wird nach Einbau von Brom beobachtet, was auf reduzierte Fallenzustandsdichte in den PbBr₂-behandelten Filmen hinweist. Abbildung 3c zeigt die zeitaufgelösten PL-Zerfallsspektren der BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ Filme, spin-beschichtet auf Glassubstrate, was ebenfalls die Reduktion der Fallenzustandsdichte im Perowskit mit Bromeinbau beweist. Die zeitaufgelösten PL-Kurven wurden mit einer zwei-exponentiellen Gleichung (Gl. (1)) angepasst, die einen schnellen und einen langsamen Zerfallsprozess enthält, und die Anpassungsparameter sind in Tabelle 1 zusammengefasst. Der schnelle Zerfall (τ₁) wird als Ergebnis des Quenchens des Ladungsträgertransports in der Perowskitdomäne betrachtet, und der langsame Zerfall (τ₂) ist das Ergebnis der radiativen Rekombination [50]. Die durchschnittliche Lebensdauer (τ) der 2D-Perowskitfilme wird gemäß Gl. (2) berechnet. Der Perowskit-10 % Film präsentiert die längste τ von 3,47 ns im Vergleich zu anderen Filmen (d.h. 0,9 ns, 2,72 ns und 1,31 ns für Kontrollfilm, Perowskit-5 % Film und Perowskit-15 % Film, jeweils), was einen langsameren Rekombinationsprozess mit weniger Defekten suggeriert.

$$ I(t) = A_1 \exp \left( -\frac{t}{\tau_1} \right) + A_2 \exp \left( -\frac{t}{\tau_2} \right) $$ (1)

$$ \tau = A_1 \times \tau_1 + A_2 \times \tau_2 $$ (2)

Verbesserte Stabilität und Effizienz von 2D-Perowskit-Solarzellen durch Brom-Einbau
a Absorptionsspektren, b stationäre PL-Spektren und c zeitaufgelöste PL-Kurven von BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ Film mit verschiedenen Mengen PbBr₂ spin-beschichtet auf Glassubstrate. d Dunkelstrom-Spannungsmessungen von PVSCs basierend auf BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ Film mit verschiedenen Mengen PbBr₂

Zusätzlich, um zu untersuchen, ob reduzierte Defektzustände vom PbBr₂ herrühren, wenn die 2D-Perowskitfilme in einer PVSC-Struktur assembliert sind, wurden auch Dunkelstrom-Spannungskurven der entsprechenden Geräte gesammelt (Abb. 3d). Der Dunkelstrom des Geräts basierend auf dem Perowskit-10 % Film ist viel niedriger als der des Geräts basierend auf dem Kontrollfilm bei gleicher Spannung. Der niedrigere Dunkelstrom des Geräts basierend auf dem Perowskit-10 % Film zeigt an, dass die reduzierten Defektzustände tatsächlich durch den Bromeinbau beigetragen werden.

Es zeigt sich, dass PbBr₂ in 2D-Perowskitfilmen verbesserte Morphologie, Kristallinität und optoelektronische Eigenschaften induzierte. Wir fertigten PVSC-Geräte mit planarer p-i-n-Architektur als Indium-Zinn-Oxid (ITO)/PEDOT:PSS/BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ/PCBM/BCP/Ag an. Die J-V-Kurven und die zugehörigen Parameter der besten Geräte sind in Abb. 4a und Tabelle 2 gezeigt. Die PVSCs basierend auf dem Kontroll-Perowskitfilm lieferten eine schlechte Geräteleistung, mit einem Champion-PCE von 3,01 % bei einer Leerlaufspannung (V_oc) von 0,89 V, einer Kurzschlussstromdichte (J_sc) von 8,28 mA/cm² und einem Füllfaktor (FF) von 40,79 %. Die Einführung von Brom in den Perowskitvorläufer erhöht den PCE des Geräts bemerkenswert (Abb. 4a). Der höchste PCE von 12,19 % mit einer V_oc von 1,02 V, einer J_sc von 17,86 mA/cm² und einem Füllfaktor (FF) von 66,91 % wurde im 10 mol-% PbBr₂-behandelten Gerät erzielt, verglichen mit 8,88 % im 5 mol-% PbBr₂-enthaltenen Gerät und 7,85 % im 15 mol-% PbBr₂-enthaltenen Gerät. Um die Leistung dieser Geräte genauer zu vergleichen, wurden 20 Geräte für jeden Fall gefertigt. Aus statistischen Daten (Abb. S1, Supporting Information) zeigt das Gerät mit 10 mol-% Brom relativ höhere V_oc und FF, was auf die reduzierte Fallenzustandsdichte aufgrund des hochwertigen Perowskitfilms zurückzuführen ist, wie in Abb. 3b–d diskutiert. Die höhere V_oc in Br-enthaltenen Geräten kann auch auf den erhöhten Bandabstand zurückgeführt werden. Der Bandabstand von BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ nimmt mit zunehmendem PbBr₂-Verhältnis zu, wie durch Abb. 3a belegt [49]. Daher zeigt das 15 mol-% PbBr₂-enthaltene Gerät die höchste V_oc. Zudem kann der hohe J_sc im 10 mol-% PbBr₂-enthaltenen Gerät auf die erhöhte Lichtabsorption und den effizienten Ladungstransport zurückgeführt werden, wie oben diskutiert. Die Hysteres der Geräte basierend auf dem Kontroll-Perowskitfilm und Perowskit-10 % Film wurde durch Scannen der J-V-Kurven in verschiedenen Richtungen untersucht (Abb. 4c und Abb. S2). Das Gerät basierend auf Perowskit-10 % zeigt geringe Hystese, während schwerwiegende Hystese im Gerät basierend auf dem Kontroll-Perowskit beobachtet wurde, was erneut die signifikant reduzierten Defektzustände im ersten Fall anzeigt.

Verbesserte Stabilität und Effizienz von 2D-Perowskit-Solarzellen durch Brom-Einbau
a Gerätearchitektur der PVSC. b J-V-Kurven von PVSCs basierend auf BA₂MA₄Pb₅I₁₆₋₁₀ₓBr₁₀ₓ Filmen mit verschiedenen Mengen PbBr₂. c J-V-Kurven des besten Geräts bei verschiedenen Scanrichtungen. d Feuchtigkeitsstabilität, e Beleuchtungsstabilität und f thermische Stabilität des ungeeinkapselten Geräts ohne und mit 10 mol-% PbBr₂

Des Weiteren kann der Einbau von PbBr₂ die Feuchtigkeits-, Beleuchtungs- und thermische Stabilität der 2D-PVSCs effektiv erhöhen. Das ungeeinkapselte Kontrollgerät und das Gerät basierend auf Perowskit-10 % wurden einer relativen Feuchte von 45–60 % bei 25 °C für den Feuchtigkeitsstabilitätstest ausgesetzt. Der PCE des Kontrollgeräts fällt innerhalb von 30 Tagen auf 50 % seines ursprünglichen Wertes, während das Gerät basierend auf Perowskit-10 % unter identischen Bedingungen noch 85 % seiner initialen Effizienz beibehält (Abb. 4d). Interessanterweise erhöht die Einführung von PbBr₂ auch die Beleuchtungsstabilität der PVSCs. Nach kontinuierlicher Bestrahlung unter AM 1,5G Sonnenintensität für 240 min behalten die Geräte mehr als 80 % des ursprünglichen PCE für Perowskit-10 %, während nur weniger als 50 % für den Kontroll-Perowskit (Abb. 4e). Die Verbesserung der thermischen Stabilität wurde ebenfalls durch Messung bestätigt. Beide das Kontrollgerät und das Perowskit-10 % Gerät wurden thermisch bei 85 °C in Stickstoffatmosphäre ohne Einkapselung geglüht. Wie in Abb. 4f gezeigt, behält das Perowskit-10 % Gerät 83 % seines initialen PCE nach 300 min, was viel höher ist als das des Kontrollgeräts (54 %).

Schlussfolgerung

Zusammenfassend haben wir demonstriert, dass die Einbringung von geeignetem Brom in die Vorläuferlösung die Morphologie von 2D-Perowskitfilmen mit erhöhter Kristallinität verbessern kann, was zu einer Verbesserung der optoelektronischen Eigenschaften in Bezug auf Absorption und Fallendichte führt. Die herausragende Filmqualität und optoelektronischen Eigenschaften ergeben eine offensichtliche Steigerung des PCE von 3,01 auf 12,19 %. Darüber hinaus erhöht der Bromeinbau die Toleranz der PVSCs gegenüber Feuchtigkeit, Beleuchtung und thermischer Stabilität. Diese Ergebnisse beweisen, dass die Einbringung von Brom entscheidend für das Erreichen stabiler Hochleistungs-2D-PVSCs ist.

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