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Ein schneller Weg zu freistehenden einkristallinen Oxiddünnschichten durch Verwendung von YBa2Cu3O7-x als Opferschicht

Zusammenfassung

Forscher suchen seit langem nach multifunktionalen Materialien, die für die Nanoelektronik der nächsten Generation verwendet werden können und die hoffentlich mit der aktuellen Halbleiterverarbeitung für eine weitere Integration kompatibel sind. In diesem Zusammenhang haben komplexe Oxide aufgrund ihrer vielseitigen Funktionalitäten viel Aufmerksamkeit erregt. Trotz der Tatsache, dass in den letzten Jahren das unbegrenzte Potenzial komplexer Oxide untersucht wurde, liegt eine der größten Herausforderungen in der direkten Integration dieser funktionellen Oxide auf bestehende Bauelemente oder Zielsubstrate, die hinsichtlich des Oxidwachstums von Natur aus inkompatibel sind. Um dieses Ziel zu erreichen, wurden freistehende Verfahren vorgeschlagen, bei denen das Nassätzen von eingefügten Opferschichten als einer der effizientesten Wege angesehen wird, um epitaktische Dünnschichten hoher Qualität zu erhalten. In dieser Studie schlagen wir die Verwendung eines alternativen Oxids vor, YBa2 Cu3 O7 (YCBO), als Opferschicht, die sich in leichter Salzsäure effizienter auflösen lässt und gleichzeitig ausgewählte komplexe Oxide intakt schützt. Die hohe epitaktische Qualität des ausgewählten komplexen Oxids vor und nach dem freistehenden Prozess mit YBCO als Opferschicht wird umfassend durch eine Kombination von Rasterkraftmikroskopie, Röntgenbeugung, Transmissionselektronenmikroskopie und elektrischem Transport untersucht. Dieser Ansatz ermöglicht die direkte Integration komplexer Oxide mit beliebigen Substraten und Bauelementen und soll einen schnelleren Weg zur Entwicklung niederdimensionaler Quantenmaterialien bieten.

Einführung

Die Halbleiterindustrie hat die moderne Wissenschaft und Gesellschaft seit dem Bau des ersten Transistors enorm beeinflusst. Um über die moderne Technik hinaus funktionale Materialien und Bauelemente zu entwickeln, sind Oxidmaterialien aufgrund ihrer vielseitigen physikalischen Eigenschaften unverzichtbar [1, 2]. In den letzten Jahrzehnten haben komplexe Oxide aufgrund ihrer Vielseitigkeit, Stabilität und einfachen Herstellung große Aufmerksamkeit auf sich gezogen [3, 4]. Um verborgene Eigenschaften von Materialien zu erforschen, werden hochwertige Proben benötigt [5]. Somit scheint die oxidische Dünnfilm-Heterepitaxie charakteristisch zu sein, da sie eine hohe Probenqualität bereitstellt, die mit Einkristallen vergleichbar ist. Folglich ist die Auswahl eines geeigneten Substrats zu einem entscheidenden Faktor beim Wachstum hochwertiger Epitaxiefilme geworden, da die Struktur und Eigenschaften der Dünnfilme eng mit der Grenzflächenbeschränkung/-wechselwirkung zwischen dem darunter liegenden Substrat und dem Dünnfilm verbunden sind [6]. Die Einführung von Einkristallsubstraten für einzelne Materialien würde die Leistung komplexer Oxide aufgrund der Gitterfehlanpassung und des Substratklemmeffekts erheblich beeinträchtigen [7, 8]. Der Bedarf an Einkristallsubstraten und Einschränkungen, die sich aus dem Vorhandensein von Substraten ergeben, haben die Integration von epitaktischem Oxid mit siliziumbasierten und praktischen Geräten im Wesentlichen vor eine große Herausforderung gestellt [9]. Um diese Einschränkung zu überwinden, sind geeignete Übertragungstechniken erforderlich, um freistehende Dünnschichten zu erhalten, die weiter auf gewünschte Substrate oder vorhandene Elektronik übertragen werden können [10,11,12,13]. Daher ist das Entfernen des starren Substrats ein einfacher Weg, um freistehende epitaktische Dünnschichten zu erhalten [11,12,13].

Was das Entfernen darunterliegender Einkristallsubstrate angeht, während die Epitaxiefilme intakt gehalten werden, sind zwei der gebräuchlichsten Ansätze das Laser-Lift-Off und die Verwendung einer Opferschicht. Der Laser-Lift-Off-Prozess wurde zuerst angewendet, um GaN von Saphir auf Silizium zu übertragen [14]. Aufgrund der großen Bandlücke des Saphirsubstrats absorbiert es die von einem Excimerlaser angeregte Energie nicht, während die GaN-Filme den Großteil der gepulsten Laserenergie in kurzer Zeit absorbieren. Bei sehr kurzen Laserpulsen würde sich GaN vom Saphirsubstrat ablösen und so auf Silizium oder andere gewünschte Substrate übertragen werden können. Die Oberfläche des übertragenen Films ist jedoch aufgrund des Beschusses des Excimer-Lasers normalerweise rau. Daher ist nach dem Transfer in der Regel ein Temperprozess erforderlich, um die Oberflächen- und Probenqualität wiederherzustellen [15, 16]. Ein anderer üblicher Ansatz ist die Verwendung einer Opferschicht, die zwischen funktionellem Oxidfilm und Substrat eingefügt wird. Der entscheidende Schritt bei diesem Ansatz ist die Auswahl der Opferschicht und geeigneter Ätzlösungen. Die Opferschicht muss einen ähnlichen Gitterparameter mit einem gewünschten Dünnfilm besitzen, um ein epitaktisches Wachstum zu ermöglichen, ohne eine signifikante Anzahl von Defekten zu induzieren. Neben der Substratauswahl ist eine geeignete Lösung entscheidend. Es ist zu beachten, dass eine ideale Ätzlösung nur die Opferschicht auflöst und den gewünschten Filmen keinen Schaden zufügt. In diesem Sinne haben Lu et al. [17] schlug den Ansatz unter Verwendung von Sr3 . vor Al2 O6 (SAO) als Opferschicht, um freistehende komplexe Oxid-Übergitter zu liefern. Der Vorteil der Verwendung von SAO besteht darin, dass SAO wasserlöslich ist. Es kann leicht entfernt werden, indem es in reinem Wasser eingeweicht wird. Trotz der Tatsache, dass SAO in neutralem Wasser gelöst werden kann, passt die große Gitterkonstante von kubischem SAO nicht zu einigen funktionellen komplexen Oxiden. Außerdem ist die Ätzrate von SAO langsam und dauert normalerweise bis zu 30 h zum Ätzen der 20 nm dicken eingefügten SAO-Opferschicht in den meisten Heterostrukturen. Für einen schnellen freistehenden Prozess haben Bakaul et al. [18] führte epitaktisches Wachstum von Pb(Zr0,2 Ti0.8 )O3 (PZT) Dünnschichten auf SrTiO3 (STO) Substrat mit (Lax Sr1-x )MnO3 (LSMO) als Opferschicht. Diese Doppelschicht-Heterostruktur wurde dann in Kaliumiodid/Salzsäure (KI/HCl)-Lösung gebadet, um die LSMO-Schicht zu entfernen, die durch KI/HCI mit schnellerer Ätzrate als PZT aufgelöst werden kann. Obwohl die KI/HCI-Lösung LSMO mit einer deutlich höheren Geschwindigkeit ätzt, verursacht sie dennoch einen Teil der Beschädigung der gewünschten dünnen Filme. Infolgedessen wird die Suche nach einer geeigneten Opferschicht mit höherer Selektivität und schnellerer Ätzrate zu einem kritischen Thema bei der Entwicklung freistehender Dünnschichten.

Hier schlagen wir eine effiziente freistehende Methode vor, indem wir YBa2 . übernehmen Cu3 O7-x (YBCO), das sich leicht in HCl lösen lässt, als alternative Opferschicht. Die Verwendung von YBCO als Opferschicht ermöglicht es uns, die gewünschten epitaktischen Filme in viel kürzerer Zeit von den Substraten zu trennen. Mit einer Reihe von Strukturanalysen und Funktionsüberprüfungen bestätigen wir, dass der freistehende Prozess unter Verwendung von YBCO als Opferschicht ein universeller Ansatz für die Herstellung hochwertiger komplexer Oxide ist.

Methoden

Dünnschichtwachstum

Die Probe enthält zwei Komponenten, die freistehende Schicht und die Pufferschicht. Beide Schichten wurden auf dem STO-Substrat durch gepulste Laserabscheidung unter Verwendung eines 248-nm-KrF-Excimerlasers aufgewachsen. Die Abscheidungsbedingung kann von einem Oxid zum anderen variieren. Das YBCO mit einer Dicke von 24 nm wurde bei einem Sauerstoffdruck von 60 mTorr bei 750 °C mit einer Laserleistung von 200 mJ und einer Laserwiederholungsrate von 10 Hz abgeschieden, während das LSMO und SrRuO3 (SRO) wurden bei einem Sauerstoffdruck von 100 mTorr bei 700 °C mit einer Laserleistung von 250 mJ und einer Laserwiederholungsrate von 10 Hz abgeschieden. Während des Wachstums wurde reflektierende hochenergetische Elektronenbeugung angewendet, um den Wachstumsmodus und die Anzahl der Schichten der Abscheidung zu überwachen.

Ätzen und Übertragen

Nach der Abscheidung wurde die Probe dann mit Polymethylmethacrylat (PMMA) schleuderbeschichtet, einer Elastomerschicht, die physikalische Unterstützung bot und sie während des folgenden Prozesses vor dem Auseinanderreißen bewahrte. Die Probe wurde bei 120 °C für 5 Minuten weiter gebacken, um das PMMA oben leicht auszutrocknen. Die mit PMMA bedeckte Heterostruktur wird dann zum Auflösen der YBCO-Schicht in die 0,6%ige Salzsäure getaucht. Es dauert nur wenige Minuten, um die Opferschicht vollständig aufzulösen. Nach dem Ätzprozess wurde die Heterostruktur zur Reinigung in entionisiertes Wasser getaucht. Nach dem Reinigungsprozess nehmen wir einfach den fließenden freistehenden Dünnfilm aus dem deionisierten Wasser auf die gewünschten Substrate/Geräte auf. Sobald die Folie aufgenommen wurde, wird sie auf einer heißen Platte gebacken, um das Wasser im vorherigen Schritt loszuwerden. Zuletzt wurde Aceton eingeführt, um die Unterstützung von PMMA zu entfernen.

Strukturanalyse

Die Kristallstruktur des Dünnfilms wurde durch Synchrotron-basierte Röntgenbeugungstechniken an den Strahllinien 17A, 17B und 13A im National Synchrotron Radiation Research Center, Taiwan, charakterisiert.

MINT-Beobachtung

Die Rastertransmissionselektronenmikroskopie (STEM)-Bilder wurden unter Verwendung von JEOL ARM200F, ausgestattet mit einem Korrektor der sphärischen Aberration (Cs) bei 200 kV Beschleunigungsspannung, aufgenommen. Der halbkonvergente Winkel betrug 25 mrad, der sich unter der 1 Å-Elektronensonde bildete, und der halbkonvergente Winkel des High-Angle-Annular-Dunkelfeld-(HAADF)-Detektors betrug 68 bis 280 mrad.

Transportmessungen

Die elektrischen Kontakte wurden in einer Vierpunkt-Sondenkonfiguration durch einen Photolithographieprozess hergestellt. Die Kontakte wurden aus Cr (3 nm) und Au (60 nm) hergestellt. Die Vierpunktsonde ist eine nützliche Methode, um den spezifischen Widerstand einer Probe zu messen. Zwei der Sonden werden zum Anlegen von elektrischem Strom verwendet, während die anderen beiden Sonden verwendet werden, um den Spannungsabfall zur Bestimmung des spezifischen Widerstands zu messen. Die Temperaturabhängigkeit des spezifischen Widerstands wurde unter Verwendung des Physical Property Measurement System von Quantum Design (PPMS) durchgeführt. Die Probe wurde zunächst auf 400 K erhitzt und die Messung während des Abkühlvorgangs durchgeführt, um die Temperaturabhängigkeit des spezifischen Widerstands aufzudecken.

Ergebnisse und Diskussion

In dieser Arbeit wird eine alternative Opferschicht, YBCO, verwendet, die fünfmal schneller als LSMO geätzt werden kann. YBCO ist ein hochtemperatursupraleitendes Material, das eine orthorhombische Struktur mit Gitterkonstanten von a . besitzt =3,82 Å, b =3,89 Å und c =11,68 Å. 7 Die Gitterkonstanten von a - und b -Achsen sind mit den meisten komplexen Oxiden vergleichbar und ermöglichen ein qualitativ hochwertiges epitaktisches Wachstum der gewünschten Filme auf YBCO. Der freistehende Prozess mit YBCO als Opferschicht ist in Abb. 1 dargestellt. Um eine überzeugende Demonstration zu bieten, wurde zunächst die LSMO/YBCO-Heterostruktur auf dem STO-Substrat mittels gepulster Laserabscheidung als Modellierungssystem abgeschieden. Bitte beachten Sie, dass LSMO in früheren Studien als Opferschicht für freistehende Prozesse implementiert wurde [18]. Nachdem die Heterostruktur hergestellt war, wurde die Probe mit organischem PMMA bedeckt, um die Oberfläche zu schützen und die Integrität des LSMO-Films aufrechtzuerhalten. Die Heterostruktur wurde dann in eine leichte HCl-Lösung eingetaucht, um die YBCO-Schicht aufzulösen. Nach dem vollständigen Ätzen der YBCO-Schicht wurde die Probe in entionisiertes (DI) Wasser gelegt, um die LSMO-Schicht und das STO-Substrat zu trennen. Das LSMO mit PMMA ließ sich dann auf beliebige Substrate übertragen, hier in unserer Studie auf den Siliziumwafer. Die übertragene Probe wurde 10 min in Aceton getaucht, um PMMA zu entfernen. Zuletzt wurde die Oberfläche des freistehenden LSMO mit DI-Wasser und Isopropanol gereinigt.

Schema des Ätzprozesses und der Übertragung freistehender LSMO-Schichten mit YBCO als Opferschicht.

Nach der Übertragung wurde ein freistehendes LSMO auf Silizium erhalten. Die entsprechende Oberflächenmorphologie von LSMO, gewachsen und freistehend, ist in Abb. 2a bzw. b gezeigt, was auf eine flache glatte Oberfläche ohne beobachtbare Schäden an den Materialien durch den freistehenden Prozess hindeutet. Um die strukturellen Details von LSMO-Dünnfilmen vor und nach dem freistehenden Verfahren aufzudecken, wurde Röntgenbeugung (XRD) verwendet. Der XRD-Normalscan einer gewachsenen Probe, wie in Fig. 2c gezeigt, zeigt einen (001)-orientierten LSMO-Film auf YBCO/STO (001). Erwarten Sie LSMO, YBCO und STO, es wird keine Sekundärphase erkannt, was auf eine reine LSMO-Funktion bei YBCO/STO hinweist. Das berechnete d -Der Abstand von LSMO, der aus dem normalen XRD-Scan extrahiert wurde, beträgt ~ 3,846 , was im Vergleich zum Massenwert (3,88 ) kleiner ist [19]. Das kleinere c -Achsengitter wird aufgrund der Zugspannung erwartet, die das STO-Substrat bietet (Gitterkonstante =3,905 Å). Außerdem wird die Kristallinität durch die Halbwertsbreite (FWHM) (~ 0,051°) von der Rocking Curve um LSMO (002) offenbart (siehe Ergänzende Informationen Abb. S1a). Der Phi-Scan wurde verwendet, um die epitaktische Beziehung von LSMO zu bestätigen. Wie in Fig. 2d gezeigt, kann die Reflexion von LSMO (103) alle 90° nachgewiesen werden, was auf eine 4-fache Symmetrie des (001)-orientierten LSMO-Films hinweist, die direkt mit dem kubischen STO-Einkristallsubstrat korreliert. Nachdem die strukturellen Eigenschaften des gewachsenen LSMO-Dünnfilms ermittelt worden waren, wurde die YBCO-Schicht dann mit HCl(aq) . geätzt , wodurch die LSMO-Schicht in der Flüssigkeit schwimmt. Der freistehende LSMO-Film wurde dann auf ein Siliziumsubstrat übertragen. Ein reines (001)-orientiertes LSMO-Merkmal wurde durch XRD-Normalscan (Abb. 2e) aufgedeckt, während der Phi-Scan eine 4-fache Symmetrie zeigt (Abb. 2f). Diese Beobachtungen bestätigen, dass es keine strukturellen Veränderungen auf dem epitaktischen LSMO-Film nach dem freistehenden Verfahren gibt. Die FWHM der freistehenden LSMO-Schicht ist auch in den ergänzenden Informationen Abb. S1b dargestellt.

AFM-Topographiebilder von LSMO a vor und b nach freistehend. c XRD-Normalscan der LSMO/YBCO/STO-Heterostruktur. d Phi-Scan um die LSMO (103)-Ebene des gewachsenen LSMO. e Normaler XRD-Scan von freistehendem LSMO und f Phi-Scan um die freistehende LSMO (103)-Ebene

Um die Dehnungszustände und die Gittervariation von epitaktischem LSMO vor und nach dem Freistehen aufzuzeigen, wurde eine XRD-reziproke Raumkartierung (RSM) durchgeführt. Die RSM um die STO (103)-Ebene ist in Fig. 3a gezeigt. Bei der gewachsenen Probe wurde das in der Ebene liegende Gitter des LSMO-Films durch das STO-Substrat vollständig gespannt und zeigte fast die gleichen in der Ebene liegenden Gitterkonstanten wie der STO-Einkristall. Auf diese Weise wird das Gitter außerhalb der Ebene von LSMO aufgrund der epitaktischen Beschränkung verkürzt, was mit der normalen XRD-Abtastung übereinstimmt. Nach dem Ätzen zeigt das RSM des freistehenden LSMO ein spannungsfreies Merkmal, wie in Fig. 3b gezeigt. Die aus RSM-Daten extrahierten Gitterkonstanten von LSMO deuten auf eine pseudokubische Struktur mit Gitterkonstanten von ~ 3.88 hin, die den Massenwerten entsprechen. Dieses Ergebnis zeigt, dass die freistehenden Dünnschichten nach dem freistehenden Verfahren keine Spannung aufweisen und es keine chemische Bindung zwischen der übertragenen Schicht und dem Trägersubstrat gibt. Um weitere Details der strukturellen Eigenschaften von freistehenden LSMOs zu untersuchen, wurde ein Rastertransmissionselektronenmikroskop (STEM) verwendet. Das High Angle Annular Dark Field (HAADF)-Bild eines freistehenden LSMO, wie in Abb. 3c dargestellt, zeigt einen defektfreien und pseudokubischen LSMO-Film. Das entsprechende Muster der schnellen Fourier-Transformation (FFT) von LSMO, das im Einschub von Fig. 3c gezeigt ist, zeigt das 4-fache und kubische In-Plane-Gitter, das gut mit den XRD-Ergebnissen übereinstimmt. Basierend auf den obigen Ergebnissen haben wir hochwertige einkristalline (001)-orientierte LSMO-Filme mit vollständig spannungsfreien und degradationsfreien Eigenschaften präsentiert, die erfolgreich auf ein Si-Substrat übertragen werden können.

a Reziprokes Raummapping (RSM) um as-grown LSMO (103) und b RSM um freistehendes LSMO (103). c Draufsicht mit High Angle Annular Dark Field (HAADF) Bild eines freistehenden LSMO. Der Einschub ist das FFT-Muster. d Temperaturabhängigkeit des spezifischen Widerstands von LSMO vor und nach freistehend. Der Einschub repräsentiert das Transportverhalten einer einzelnen isolierenden YBCO-Opferschicht im gewachsenen Zustand

Dann wandten wir uns der Untersuchung des Transportverhaltens von LSMO-Filmen vor und nach der Freistellung zu. LSMO ist ein ferromagnetisches Material mit Curie-Temperatur (TC ) sowie Metall-Isolator-Übergang (MIT) bei 369 K in Bulk [19]. Die Übergangstemperatur von LSMO wird von der doppelten Austauschwechselwirkung zwischen Mn 3+ . dominiert -O-Mn 4+ [20]. In der LSMO/YBCO/STO-Heterostruktur verlängert die Zugspannung die Mn-O-Mn-Bindungen und verursacht eine Abnahme von TC [21]. Als Ergebnis gibt es eine offensichtliche Abnahme von TC im gewachsenen LSMO. Wie in Fig. 3d gezeigt, ist der TC des LSMO im gewachsenen Zustand beträgt etwa 338 K. Nach dem Entfernen der unteren YBCO-Schicht, wie durch XRD nachgewiesen, wird keine Dehnung auf der freistehenden LSMO-Schicht und dem gemessenen TC . beobachtet erhöht auf 351 K. Der Einschub von Fig. 3d stellt die Temperaturabhängigkeit des spezifischen Widerstands einer reinen YBCO-Opferschicht auf STO dar. In dieser Studie wurde eine sehr dünne und sauerstoffarme YBCO-Schicht verwendet, die einen isolierenden Zustand aufwies. Die Verwendung von isolierendem YBCO stellt sicher, dass das Transportverhalten der gewachsenen Probe von LSMO dominiert wurde und somit die durch die YBCO-Schicht verursachte metallische Leitung ausschließt. Darüber hinaus wurde eine Reihe von LSMOs mit verschiedenen Dicken hergestellt, um die TC . zu vergleichen für gewachsene und freistehende Folien. Wie in den ergänzenden Informationen Abb. S2 gezeigt, wurde das Transportverhalten von LSMO-Filmen mit 16, 30 und 60 nm Dicke vor und nach dem freistehenden Prozess gemessen. Im Allgemeinen ist der TC der LSMO-Filme sind höher als die von gewachsenen Proben, was auf das Fehlen einer Substratklemmung in freistehenden LSMO-Schichten nach dem Ätzen der YBCO-Opferschichten zurückzuführen ist.

Der Ätzprozess von YBCO könnte möglicherweise von Kupferoxid dominiert werden, das als schwache Base behandelt werden kann. Die Kupferoxid-Konstitution könnte schnell mit HCl reagieren und lösliches Kupfer(II)-chlorid und Wasser bilden. Die Formel für die Reaktion von HCl mit Kupferoxid kann wie folgt bezeichnet werden:

$$ \mathrm{CuO}+2\mathrm{HCl}\to C{\mathrm{u}}^{2+}+2{\mathrm{Cl}}^{-}+2{\mathrm{H} }_2\mathrm{O} $$

Unter Verwendung derselben Ätzlösung kann die Ätztiefe von YBCO über 120 nm in 10 s erreichen, während LSMO mehr als 120 s brauchen würde, um das gleiche Ätzniveau zu erreichen, wie in Fig. 4a bzw. b gezeigt. Die Ätzrate von YBCO gegen die Konzentration von HCl ist weiter in Fig. 4c aufgetragen. Im Vergleich zu LSMO ist, wie in Fig. 4d gezeigt, die Ätzrate von YBCO bei gleicher HCl-Konzentration mindestens fünfmal schneller als die von LSMO. Eine solch große Diskrepanz kann der Aktivität von Chloridionen in HCl zugeschrieben werden, wobei die Aktivität von Chloridionen stark reduziert wird, während sie mit Metalloxiden mit höheren Wertigkeiten reagieren [22]. Das Mangan in LSMO besteht aus gemischtvalenten Zuständen, die aus Mn +3 . bestehen und Mn +4 , während sich der Valenzzustand von Kupfer in YBCO von Cu +1 . verschiebt zu Cu +2 während der Reaktion [23]. Als Ergebnis ist der Ätzprozess von YBCO viel schneller als der von LSMO. Habbacheet al. [24] haben berichtet, dass Kupferoxid aufgrund des aggressiven Charakters des Chloridanions in HCl deutlich schneller geätzt wird als andere Säuren. Als Ergebnis bietet die Verwendung von YBCO als Opferschicht einen schnelleren Ansatz, der nicht nur die erforderliche Reaktionszeit verkürzt, sondern auch den Abbau gewünschter Materialien vermeidet.

Ätztiefe im Vergleich zur Zeit für a YBCO und b LSMO bzw. HCl-konzentrationsabhängige Ätzrate von c YBCO und d LSMO

Um die vielseitige Fähigkeit der Verwendung von YBCO als Opferschicht zu beweisen, wurde ein ähnliches Verfahren angewendet, um SrRuO3 . zu erhalten freistehende dünne Filme. Die entsprechende Oberflächenmorphologie von SRO, gewachsen und freistehend, ist in den ergänzenden Informationen Abb. S3 dargestellt und zeigt eine glatte Oberfläche ohne erkennbare Schäden nach freistehender Aufstellung. Der in Fig. 5a gezeigte XRD-Normalscan der SRO/YBCO/STO-Struktur zeigt den (001)-orientierten pseudokubischen Kristall ohne jegliche Sekundärphase. Das berechnete d -Der Abstand des SRO im gewachsenen Zustand auf STO beträgt 3,96 , was größer ist als der Bulk-Wert (3,93 ), was auf eine auf die SRO-Schicht aufgebrachte Druckspannung hinweist. Die epitaktische Einschränkung von SRO wurde von RSM aufgedeckt. Wie in Abb. 5b gezeigt, wurde der SRO-Film durch STO gedehnt und somit ein verlängertes c -Achse wird beobachtet. Nachdem die YBCO-Schicht durch HCl-Lösung entfernt wurde, zeigten der XRD-Normalscan und RSM eine spannungsfreie SRO-Schicht mit einer Gitterkonstante von 3,93  Å, wie in Fig. 5c bzw. d gezeigt. Die FWHM von gewachsenem und freistehendem SRO (002) beträgt 0,91° bzw. 0,42°, was eine bessere Kristallinität nach dem Ätzen zeigt. Außerdem zeigt das HAADF-Bild, wie in Fig. 5e gezeigt, ein defektfreies und pseudokubisches In-Plane-Gitter einer freistehenden SRO-Membran. Das elektrische Transportverhalten zeigt erneut, dass der Substratklemmeffekt auf SRO-Filmen nach dem Freistehen beseitigt wurde. In Ergänzende Informationen Abb. S4 wurden verschiedene Dicken von SRO-Filmen hergestellt und verglichen. Die freistehenden SRO-Dünnschichten zeigen immer einen höheren TC als im gewachsenen Zustand aufgrund der freigesetzten epitaktischen Spannungen. Abbildung 5f zeigt ein echtes Foto von freistehenden dünnen Filmen, bei denen die freistehende Schicht nach dem Freistehen intakt bleibt, was auch darauf hindeutet, dass großflächige freistehende Systeme anwendbar sind. Die erfolgreiche Demonstration freistehender SRO legt nahe, dass die Verwendung von YBCO als Opferschicht eine universelle Methode ist, um freistehende und einkristalline funktionelle Oxide zu erhalten.

a XRD-Normalscan und b RSM einer SRO-Heterostruktur wie gewachsen. c XRD-Normalscan und d RSM der freistehenden SRO. e Draufsicht STEM HAADF Bild der freistehenden SRO. f Foto des freistehenden SRO-Films und des Substrats nach dem Ätzen

Schlussfolgerung

Zusammenfassend haben wir einen schnellen Weg zur Herstellung hochwertiger einkristalliner freistehender Dünnschichten unter Verwendung von YBCO als Opferschicht etabliert. Durch das Modellierungssystem LSMO können beispielsweise hochwertige und epitaktische freistehende LSMO-Dünnschichten beliebig auf Silizium oder andere vorhandene Substrate oder Bauelemente übertragen werden. XRD und STEM haben bewiesen, dass die epitaktischen Strukturen richtig aufrechterhalten werden, während die Substratklemmung nach dem freistehenden Prozess vollständig entfernt wird. Die freistehenden Eigenschaften werden auch durch die elektrischen Transportmessungen unterstützt, bei denen die Curie-Temperatur der freistehenden Systeme aufgrund der fehlenden epitaktischen Beschränkung deutlich höher gefunden wird. Es wurde die Verwendung von YBCO als Opferschicht nachgewiesen, die viel schneller geätzt werden kann als die herkömmlichen LSMO- und SAO-Opferschichten, während die Zielmaterialien nicht wahrnehmbar beschädigt werden. Mit einem ähnlichen Ansatz für die Herstellung freistehender SRO-Dünnschichten haben wir gezeigt, dass YBCO eine allgemein vielseitige Methode ist, um freistehende Oxiddünnschichten zu erhalten. Unsere Entdeckung bietet eine neue Perspektive der Einsatzmöglichkeiten funktionaler Oxide bei der Integration von siliziumbasierten Geräten und flexibler Elektronik.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die Datensätze, die die Schlussfolgerungen des Artikels unterstützen, sind im Artikel enthalten.

Abkürzungen

YBCO:

YBa2 Cu3 O7 Yttrium-Barium-Kupfer-Oxid

SAO:

Sr3 Al2 O6 Tri-Strontium-Aluminate

PZT:

Pb(Zr0,2 Ti0.8 )O3 Bleizirkonattitanat

STO:

SrTiO3 Strontiumtitanat

LSMO:

Lax Sr1-x MnO3 Lanthan-Strontium-Manganit

SRO:

SrRuO3 Strontiumruthenat

PMMA:

Poly(methylmethacrylat)

MINT:

Rastertransmissionselektronenmikroskopie

HAADF:

Ringförmiges Dunkelfeld mit großem Winkel

PPMS:

Messsystem für physikalische Eigenschaften

DI-Wasser:

Entionisiertes Wasser

XRD:

Röntgenbeugung

FWHM:

Volle Breite bei halbem Maximum

RSM:

Reziproke Raumzuordnung

FFT:

Schnelle Fourier-Transformation

TC :

Curie-Temperatur

MIT:

Metall-Isolator-Übergang


Nanomaterialien

  1. Abstimmung der Oberflächenmorphologien und -eigenschaften von ZnO-Filmen durch das Design der Grenzflächenschicht
  2. Fermi-Level-Tuning von ZnO-Filmen durch Supercycling-Atomschichtabscheidung
  3. Verbesserung der Selektivität amperometrischer Wandler durch Verwendung von Phenylendiaminfilmen in Nanogröße
  4. Herstellung von SrGe2-Dünnschichten auf Ge (100), (110) und (111) Substraten
  5. Untersuchung der Adhäsionskraft und des Glasübergangs dünner Polystyrolfolien durch Rasterkraftmikroskopie
  6. Herstellung und optische Eigenschaften von GeBi-Filmen unter Verwendung der Molekularstrahl-Epitaxie-Methode
  7. Schnelle Synthese von Pt-Nanokristallen und Pt/mikroporösen La2O3-Materialien durch akustische Levitation
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  9. Impedanzanalyse dünner Schichten von organisch-anorganischen Perowskiten CH3NH3PbI3 mit Kontrolle der Mikrostruktur
  10. Messung der Schichtdicke mit einem Mikroskop