Realisierung Der Skyrmion-Phase In MnSi Dünnschichten Auf Saphir Durch Konventionelles Sputtern

Zusammenfassung

Topologisch geschützte chirale Skyrmionen sind eine faszinierende Spin-Textur, die aufgrund fundamentaler Forschung und zukünftiger spintronischer Anwendungen viel Aufmerksamkeit erregt hat. MnSi mit einer nicht-zentrosymmetrischen Struktur ist ein bekanntes Material, das eine Skyrmion-Phase beherbergt. Bisher wurde die Herstellung von MnSi-Kristallen mit speziellen Instrumenten mit Ultrahochvakuum-Kammer untersucht. Hier führen wir einen einfachen Weg ein, MnSi-Filme auf einem Saphir-Substrat mit einer relativ niedrigen Vakuumumgebung des konventionellen Magnetronsputterns zu wachsen. Obwohl die als gewachsenen MnSi-Filme eine polykristalline Natur aufweisen, wird eine stabile Skyrmion-Phase in einem breiten Temperatur- und Magnetfeldbereich durch Magnetotransporteigenschaften beobachtet, einschließlich phänomenologischer Skalierungsanalyse des Hall-Widerstandsbeitrags. Unsere Ergebnisse bieten nicht nur einen allgemeinen Weg zur Herstellung von Materialien mit Skyrmion-Phasen, sondern auch Einblicke in weitere Forschung, um mehr Freiheitsgrade in unserer Neugier zu stimulieren.

Einleitung

Topologisch geschützte chirale Skyrmionen haben eine wirbelartige nicht-triviale verdrehte Spin-Textur, bei der magnetische Spins, stabilisiert durch Dzyaloshinskii-Moriya-Wechselwirkung (DMI), sich in einer nicht-kollinearen Weise um eine Kugel ausrichten [1]. Eine große DMI wird allgemein in nicht-zentrosymmetrischen Ferromagneten induziert, aufgrund der gebrochenen Inversionssymmetrie [2]. Diese komplexe Spin-Textur hat massive Aufmerksamkeit erregt wegen der faszinierenden physikalischen Eigenschaften für sowohl fundamentale Forschung als auch mögliche Anwendungen in zukünftiger Technologie [3, 4]. Im Vergleich zu magnetischen Domänenwänden zeigen Skyrmion-Domänen stabile stromgetriebene Bewegung bei bemerkenswert niedriger Stromdichte, was niedrigenergetische spintronische Geräte ermöglicht [5].

MnSi mit einer nicht-zentrosymmetrischen B20-Phase ist ein archetypisches helimagnetisches Material, das ein Skyrmion-Gitter beherbergt, das theoretisch und experimentell seit Jahrzehnten untersucht wurde [6,7,8,9,10]. Im Skyrmion-Gitter von MnSi wird Spin-Transfer-Drehmoment (STT) beobachtet, was zu weiteren Untersuchungen zur Injektion spinpolarisierter Ströme führt [5]. Insbesondere reicht die Skyrmion-Größe von MnSi von ~ 18 nm, was als klein unter bekannten Gruppen mit Skyrmion-Spin-Texturen gilt [11]. STT neigt dazu, signifikant mit abnehmender Skyrmion-Größe zuzunehmen [12, 13]. Obwohl Materialparameter die Skyrmion-Größe beeinflussen, tragen DMI und ferromagnetische Austauschwechselwirkung hauptsächlich zur Bestimmung der Skyrmion-Größe bei [14]. In dieser Hinsicht hat MnSi hervorragende Aussichten als guter Kandidat für angewandte Physik.

Zur Bestätigung evidenter Skyrmionen wurden diverse Messwerkzeuge wie Lorentz-Transmissionselektronenmikroskopie, magnetische Transmissions-Röntgenmikroskopie, magnetische Kraftmikroskopie und Kleinwinkel-Neutronenstreuung verwendet [15,16,17,18]. Solche mikroskopischen Werkzeuge ermöglichen die direkte Identifizierung des Skyrmion-Gitters im Realraum, benötigen jedoch hochwertige Einkristalle oder epitaktische Dünnschichten, die mit speziellen Instrumenten mit Hochvakuum-Kammer gewachsen sind. Der andere Weg, die Existenz von Skyrmionen zu enthüllen, ist die Messung von Magnetotransporteigenschaften und dem topologischen Hall-Effekt (THE), wie in früheren Berichten gezeigt [9, 9,19,20,21]. Skyrmionen können sogar in polykristallinen Proben beobachtet werden, da sie topologische Objekte sind, in denen die topologische Phase weniger anfällig für Verunreinigungen oder kristalline Natur ist [22].

Hier berichten wir über die Magnetotransporteigenschaften von polykristallinem MnSi, das durch konventionelles Sputtern gewachsen ist. Wir verwendeten Röntgenbeugung (XRD) und Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), um die Einphasigkeit von MnSi-Kristallen und ihre Kristallinität zu identifizieren. Der magnetische Übergang bei etwa 25 K wurde durch Messung temperaturabhängiger Magnetisierung und Widerstandskurven enthüllt, wobei Magnetowiderstandsdaten auch eine unterscheidbare Form an der Grenze der Übergangstemperatur aufwiesen. Wir extrahierten erfolgreich das THE-Signal aus dem gemessenen Hall-Widerstand und erstellten Konturkarten des topologischen Hall-Widerstands als Funktion von Temperatur und Magnetfeld. Darüber hinaus implizierte die Analyse des anomalen Hall-Widerstandsbeitrags in MnSi-Filmen die Stabilisierung der Skyrmion-Phase in einem breiteren Temperatur- und Magnetfeldbereich, wenngleich Verunreinigungen und Defekte in der polykristallinen MnSi-Probe vorhanden waren. Unsere Ergebnisse zeigen, dass Skyrmionen in polykristallinen MnSi-Filmen beobachtet werden können, die mit einfachen und kostengünstigen Instrumenten gewachsen sind, und weitere Untersuchungen ähnlicher Materialien mit Skyrmion-Gittern angeregt werden können.

Methoden

MnSi-Filme wurden auf Si (001) und c-geschnittenem Saphir (Al₂O₃) Substraten durch Gleichstrom (DC)/Hochfrequenz (RF) Magnetronsputtern mit einem Basisdruck von 1,0 × 10^–6 Torr abgeschieden. Die MnSi-Filme wurden bei Raumtemperatur unter 10 mTorr Ar-Druck durch Co-Sputtern von Mn- und Si-Targets für 5 min gewachsen. Die DC-Leistung für das Mn-Target betrug 10 bis 20 W, und die RF-Leistung für das Si-Target betrug 100 W. Nach der Abscheidung von MnSi wurde das als gewachsene MnSi durch eine in-situ Glühbehandlung für 2 h im Temperaturbereich von 550–590 °C kristallisiert. Die Kristallphase und Struktur der Proben wurden durch XRD mit einer Röntgenquelle von Mo und Ag bei 60 kV untersucht. Die morphologische Charakterisierung und chemische Zusammensetzung der Proben wurden durch Rasterelektronenmikroskopie (SEM), Rasterkraftmikroskopie (AFM) und Hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie (HR-TEM) mit energiedispersiver Spektroskopie (EDS) analysiert. Die magnetischen und elektrischen Eigenschaften wurden mit einem Supraleitenden Quanteninterferenzgerät-Vibrationsprobenmagnetometer (SQUID-VSM) gemessen, wobei das Magnetfeld bis zu 50 kOe und die Temperatur bis zu 2 K variiert wurden.

Ergebnisse und Diskussion

Das Wachstum von MnSi-Filmen wurde in früheren Berichten mit verschiedenen Methoden gut beschrieben [2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. Die meisten Techniken zum Wachsen von MnSi erfordern jedoch spezielle Einrichtungen mit Ultrahochvakuum-Umgebung, während die Entwicklung von konventionellem Magnetronsputtern mit relativ niedrigem Basisdruck noch nicht eingeführt wurde. Da der Gitterfehlanpassung zwischen dem Si (001) Substrat und der kubischen MnSi-Struktur auf etwa 19% geschätzt wird, testeten wir die optimalen Wachstumsbedingungen der MnSi-Filme auf Si (001) Substraten. Eine Co-Sputter-Methode mit Mn- und Si-Targets wurde verwendet, und Wachstumsbedingungen wie RF-Leistung, Wachstumstemperatur und Glühbehandlungen wurden minutengenau kontrolliert, um die MnSi-Filme zu wachsen (Zusatzdatei 1: Tabelle S1). Aguf et al. berichteten, dass as-deponierte MnSi-Filme amorph waren, es sei denn, sie wurden durch Glühbehandlung kristallisiert [23]. Tatsächlich fanden wir, dass die ursprünglich deponierten amorphen MnSi nach Glühbehandlung in eine kristallisierte MnSi-Phase übergingen (Zusatzdatei 1: Abb. S1). Die meisten Ergebnisse mit Si (001) Substraten zeigten jedoch, dass gemischte Phasen von MnSi und Mn₅Si₃ durch XRD-Messungen beobachtet wurden. Aus diesem Grund wurden Si (001) Substrate durch Al₂O₃ Substrate mit niedrigem Gitterfehlanpassung (~ 4,2%) ersetzt.

Abbildung 1 zeigt die XRD-Muster der MnSi-Filme auf Si (schwarze durchgezogene Linie) und Al₂O₃ (blaue und rote durchgezogene Linien) Substraten, wobei die MnSi-Filme auf Si (001) und auf Al₂O₃ #1 unter den gleichen Wachstumsbedingungen (15 W Leistung für Mn, 100 W Leistung für Si, 590 °C Glühbehandlung) deponiert wurden. Beachten Sie, dass die Substratpeaks für alle Proben nicht angezeigt wurden, da die Streifeneinfall-Röntgenbeugungstechnik verwendet wurde. Der Stern in der Abbildung zeigt die Mn₅Si₃ (ICSD Karte Nr. 04–003-4114) Phase an. Für den MnSi-Film auf Si (001) wurden hauptsächlich MnSi-Peaks beobachtet; zusätzlich stimmten fünf Peaks mit der Mn₅Si₃ Phase überein und mehrere unbekannte Verunreinigungspeaks wurden detektiert. Wir fanden jedoch, dass die Peaks, die mit der Mn₅Si₃ Phase zusammenhängen, unterdrückt wurden und die unbekannten Peaks für MnSi auf Al₂O₃ #1 verschwanden. Darüber hinaus zeigte die MnSi auf Al₂O₃ #2 Probe, bei der die Mn-Leistung und die Glühtemperatur auf 10 W und 550 °C verringert wurden, nur MnSi (ICSD Karte Nr. 04–004-7568) Peaks.

Obwohl der als gewachsene MnSi auf Al₂O₃ #2 eine etwas defekte Oberfläche zeigte, wurde eine hochgradig uniforme und raue Oberfläche beobachtet, wie in dem SEM-Bild von Abb. 2a und dem AFM-topografischen Bild von Abb. 2b gezeigt. Auf der 15 × 15 μm Skala des AFM-Bildes wurde die quadratische mittlere Rauheit (RMS) auf unter 1 nm gemessen. Um die detaillierte Struktur und chemische Zusammensetzung zu charakterisieren, wurden Querschnitts-TEM-Analysen des als gewachsenen MnSi auf Al₂O₃ #2 durchgeführt. Abbildung 2c zeigt ein repräsentatives Querschnitts-TEM-Bild von MnSi auf Al₂O₃ #2 im Grenzflächenbereich. Beachten Sie, dass keine Stapelungsfehler oder signifikanten Defekte beobachtet wurden. Wenn MnSi-Filme durch konventionelles Sputtern in einer relativ niedrigen Vakuumkammer gewachsen werden, ist es schwer zu erwarten, dass MnSi epitaktisch in die bevorzugte Richtung der Substratoberfläche wächst, wenn man strukturelle Parameter wie Gitterfehlanpassung und chemische Bindung berücksichtigt. Unsere auf Al₂O₃ gewachsenen MnSi-Filme haben eine polykristalline Natur, wie durch XRD-Muster (Abb. 1) und schnelle Fourier-Transformation (FFT) des TEM-Bildes [Inset von Abb. 2c] bestätigt. Wir untersuchten die chemische Zusammensetzung der als gewachsenen MnSi-Filme. Wie in der TEM-EDS-Mapping von Abb. 2d gesehen, wurde das Vorhandensein von nur Mn- und Si-Elementen in mehreren verschiedenen Regionen detektiert, und das atomare Verhältnis von Mn/Si = 1:1,1 wurde geschätzt. Wir testeten die Wachstumsrate von MnSi-Filmen durch Steuerung der Wachstumszeit. Die Dicke der als gewachsenen MnSi-Filme zeigte ein lineares Verhalten für die Wachstumszeit (Zusatzdatei 1: Abb. S2).

Abbildung 3a zeigt die Temperaturabhängigkeit der Magnetisierung für MnSi auf Al₂O₃ (Dicke 25 nm) gemessen in einem Out-of-Plane Magnetfeld von 1 kOe. Die Magnetisierung fiel bei Temperaturen über 25 K signifikant ab, was eine ferromagnetische Übergangstemperatur (T_C) anzeigt, ähnlich wie bei bulk MnSi [26, 27]. Der Widerstand in Abhängigkeit von der Temperatur zeigte metallisches Verhalten über T_C, wie in Abb. 3b gezeigt. Unter T_C neigte der Widerstand dazu, mit T² Abhängigkeit abzunehmen, wenn die Temperatur sank, aufgrund der Kopplung von Ladungsträgern an Spin-Fluktuationen in der helimagnetischen Phase [28]. Wie im Inset von Abb. 3b gesehen, hob die Ableitung des Widerstands versus Temperatur die T_C der MnSi-Filme bei etwa 25 K hervor. Die Polykristalle und Defekte an der Oberfläche führen zu einem niedrigen Restwiderstandsverhältnis, d.h. [ρ(300 K)/ρ(5 K)] ~ 1,7.

Abbildung 3c zeigt den Magnetowiderstand für Magnetfelder senkrecht zur Filmebene bei verschiedenen Temperaturen von 2 K, 25 K und 50 K. Wie oben diskutiert, da die als gewachsenen MnSi-Filme eine polykristalline Natur hatten, wurde der magnetische Phasenübergang aus dem Magnetowiderstand nicht klar beobachtet. In niedrigen Magnetfeldern zeigte die Temperaturabhängigkeit des Magnetowiderstands jedoch unterscheidbare Merkmale. Mit steigender Temperatur änderte sich die Form des Magnetowiderstands in der Nähe des Nullmagnetfelds von flach (2 K) zu scharf (25 K) und breit (50 K) Peaks.

In Bezug auf den Spin-Chiralitäts-getriebenen Hall-Effekt kann THE durch DMI induziert werden, die aus starker Spin-Orbit-Kopplung und nicht-zentrosymmetrischer B20-Kristallstruktur entsteht [29], was als Markenzeichen der Existenz der Skyrmion-Phase gilt. Wir führten Hall-Widerstandsmessungen durch, um abnormale Widerstände im Zusammenhang mit THE zu beobachten. Der gesamte Hall-Widerstand kann als Kombination von drei Komponenten ausgedrückt werden:

$$\begin{aligned} \rho_{{{\text{Hall}}}} & = \rho_{{{\text{normal}}}} + \rho_{{{\text{AHE}}}} + \rho_{{{\text{THE}}}} \\ & = R_{0} H + \left( {\alpha \rho_{xx0} + \beta \rho_{xx0}^{2} + b\rho_{xx}^{2} } \right)M + n_{{{\text{Skx}}}} PR_{{{\text{TH}}}} B_{{{\text{eff}}}} , \\ \end{aligned}$$

wobei ρ_normal, ρ_AHE und ρ_THE die normalen, anomalen und topologischen Hall-Widerstände sind. R₀ ist der normale Hall-Koeffizient, und α, β und b sind die Konstanten, die den Schiefstreu-, Seitensprung- und intrinsischen Beiträgen zum anomalen Hall-Widerstand entsprechen. Zusätzlich ist n_Skx die relative Skyrmion-Dichte, P die Polarisation der Leitungselektronen, R_TH der topologische Hall-Koeffizient und B_eff das effektive Magnetfeld, abgeleitet von der Realraum-Berry-Phase [20, 30]. Der topologische Hall-Beitrag kann durch Subtraktion der normalen und anomalen Hall-Widerstandsterme vom gemessenen gesamten Hall-Widerstand extrahiert werden.

Abbildung 4a zeigt dekonvolutierte Halldaten zur Extraktion des THE-Signals bei 10 K als blaue Kurve, einschließlich normaler (grüne Linie) und anomaler (rote Kurve) Hall-Widerstände. Beachten Sie, dass die positive Steigung von ρ_normal p-Typ-Mehrheitsträger anzeigt, und ρ_AHE negativ ist, konsistent mit denen von bulk MnSi [31], Dünnschichten [9] und Nanodrähten [20]. ρ_normal wird aus dem linearen Fit bei hohen Magnetfeldern erhalten, und ρ_AHE wird direkt aus den Magnetisierungsdaten entnommen. Die ρ_THE in Abhängigkeit von der Temperatur ist in Abb. 4b dargestellt. Interessanterweise drehte sich das Vorzeichen von ρ_THE an der Grenze von 25 K, wo der magnetische Übergang erwartet wurde. Das Vorzeichen von ρ_THE ist sehr empfindlich gegenüber der Spinpolarisation der Ladungsträger. In der Bandstruktur von MnSi beeinflussen die lokalisierten Elektronen im d-Band die Zustandsdichte in der Nähe des Fermi-Niveaus, während itinerante Elektronen im s-Band nur geringfügig zur Bandstruktur beitragen [31], was die Spinpolarisation delikat macht. Zudem kann die Spinpolarisation durch externe Faktoren wie Zugspannung und Kristallreinheit mit Temperatur [9] geändert werden, was das umgekehrte Vorzeichen von ρ_THE in unserer polykristallinen MnSi-Probe vernünftig macht. Abbildung 4c präsentiert die Konturkarte von ρ_THE als Funktion von Magnetfeld und Temperatur. Während die Skyrmion-Phase in bulk MnSi in einem engen Temperaturbereich nahe der magnetischen Übergangstemperatur beobachtet wurde, wurde ein nicht-null ρ_THE von 2 bis 40 K unabhängig vom Vorzeichen gesammelt. Der Absolutwert von ρ_THE hatte ein Maximum von 36 nΩ cm bei 10 K und 4 kOe, größer als das von Dünnschichten, die durch MBE gewachsen sind (10 nΩ cm) [9], bulk (4,5 nΩ cm) [32] und Nanodraht (15 nΩ cm) [20], aber ähnlich wie das von Dünnschichten, die durch Off-Achsen-Magnetronsputtern mit Ultrahochvakuum-Kammer gewachsen sind [25].

ρ_AHE besteht aus drei Komponenten: Schiefstreuung, Seitensprung und intrinsische Beiträge. Eine Implikation in der Skalierung des anomalen Hall-Beitrags ist, dass ρ_AHE proportional zum intrinsischen Beitrag, \(\rho_{xx}^{2}\), assoziiert mit der Impulsraum-Berry-Phase [33] ist. In Abb. 4d tragen wir ρ_AHE gegen \(\rho_{xx}^{2}\) bei 20 kOe auf, was eine offensichtliche Abweichung von linearer Abhängigkeit zeigt. Der Zusammenbruch der Skalierung deutet darauf hin, dass der anomale Hall-Effekt relevant für extrinsische Schiefstreuungs- und Seitensprungbeiträge ist, die durch Verunreinigungen und Defekte in unserer polykristallinen MnSi-Probe verursacht werden, wodurch die Stabilisierung der Skyrmion-Phase in einem breiteren Temperatur- und Magnetfeldbereich beibehalten wird.

Fazit

Zusammenfassend haben wir eine Methode demonstriert, MnSi-Filme auf Al₂O₃ durch konventionelles Magnetronsputtern mit einer relativ niedrigen Vakuumkammer zu wachsen. Die Entwicklung eines einfachen Weges zur Herstellung verschiedener Nanostrukturen ist imperativ [34, 35]. Die spektroskopischen und morphologischen Analysen bestätigten, dass die als deponierten MnSi-Filme eine polykristalline Natur mit einer hochgradig uniformen und rauen Oberfläche aufweisen. Die Transporteigenschaften zeigen die intrinsischen Charakteristika von MnSi, obwohl die magnetische Übergangstemperatur leicht niedriger war als die früherer Ergebnisse. Wichtiger noch, wir beobachten eine stabile Skyrmion-Phase in einem breiten Temperatur- und Magnetfeldbereich, sogar in unseren polykristallinen MnSi-Filmen, zugeschrieben der komplizierten Implikation des Hall-Widerstandsbeitrags. Diese Arbeit eröffnet die Möglichkeit für umfangreiche Untersuchungen von Materialien mit Skyrmion-Phasen jenseits der Last der Herstellung von Einkristallen oder epitaktischen Dünnschichten.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seinen ergänzenden Informationsdateien enthalten und auf vernünftige Anfrage beim korrespondierenden Autor verfügbar.

Abkürzungen

DMI:

Dzyaloshinskii-Moriya-Wechselwirkung

STT:

Spin-Transfer-Drehmoment

THE:

Topologischer Hall-Effekt

XRD:

Röntgenbeugung

TEM:

Transmissionselektronenmikroskop

Al₂O₃:

Saphir

DC:

Gleichstrom

RF:

Hochfrequenz

SEM:

Rasterelektronenmikroskopie

AFM:

Rasterkraftmikroskopie

HR-TEM:

Hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie

EDS:

Energiedispersive Spektroskopie

SQUID-VSM:

Supraleitendes Quanteninterferenzgerät-Vibrationsprobenmagnetometer

RMS:

Quadratischer Mittelwert

FFT:

Schnelle Fourier-Transformation

T_C:

Ferromagnetische Übergangstemperatur