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Die atomare Umlagerung von GaN-basierten mehreren Quantenquellen in H2/NH3-Mischgas zur Verbesserung der strukturellen und optischen Eigenschaften

Zusammenfassung

In dieser Arbeit werden drei GaN-basierte Mehrfachquantentopf-(MQW)-Proben gezüchtet, um die Wachstumstechniken hochwertiger MQWs bei niedriger Temperatur (750 °C) zu untersuchen. Anstelle des herkömmlichen Temperaturerhöhungsprozesses H2 /NH3 Gasgemisch wurde während der Unterbrechung nach dem Aufwachsen der InGaN-Wannenschichten eingeführt. Der Einfluss des Wasserstoffflusses wurde untersucht. Die Querschnittsbilder von MQW mittels Transmissionselektronenmikroskop zeigen, dass während der Wasserstoffbehandlung ein signifikanter atomarer Umlagerungsprozess stattfindet. Sowohl scharfe Grenzflächen von MQW als auch eine homogene Indiumverteilung werden erreicht, wenn ein geeigneter Wasserstoffanteil verwendet wurde. Darüber hinaus wird die Lumineszenzeffizienz aufgrund des unterdrückten nicht-strahlenden Rekombinationsprozesses und einer besseren Homogenität der MQWs stark verbessert. Ein solcher atomarer Umlagerungsprozess wird hauptsächlich durch die größere Diffusionsrate von Gallium- und Indium-Adatomen in H2 . verursacht /NH3 Mischgas, was zu einer niedrigeren potentiellen Barriereenergie führt, um einen thermodynamischen stationären Zustand zu erreichen. Wenn jedoch ein übermäßiger Wasserstofffluss eingeleitet wird, wird das MQW teilweise beschädigt und die Lumineszenzleistung verschlechtert sich.

Einführung

In den letzten Jahren wurden InGaN/GaN-Mehrfachquantenquellen (MQWs) aufgrund ihrer hervorragenden Anwendungspotenziale in hocheffizienten optoelektronischen Geräten, die im gesamten sichtbaren Spektralbereich arbeiten, umfassend untersucht [1,2,3,4,5]. Es ist jedoch immer noch eine Herausforderung, qualitativ hochwertiges MQW mit einer höheren Indiumzusammensetzung für reine blaue und grüne Leuchtdioden (LEDs) und Laserdioden (LDs) über metallorganische chemische Gasphasenabscheidung (MOCVD) zu züchten. Es gibt zwei Aspekte, die das Wachstum hochwertiger MQWs erschweren. Einerseits ist der Indiumeinbau bei hoher Temperatur aufgrund der schwachen Bindungsenergie an die Oberfläche schwierig [6]. Daher liegt die Wachstumstemperatur von InGaN-Wannenschichten normalerweise unter 800 °C [7]. Bei einer so niedrigen Temperatur wird die Diffusionsrate von Gallium jedoch stark eingeschränkt, was zu einem dreidimensionalen Wachstum von GaN-Barriereschichten und einer schlechten Oberflächenmorphologie der MQW-Region führt [8, 9]. Andererseits führen das große Gitter und die thermische Fehlanpassung zwischen InN und GaN zu einer Phasensegregation [10,11,12] und einer Abstufung der Zusammensetzung von Indium [13, 14], was zu einer schlechten Homogenität der Indiumverteilung im MQW-Bereich führt [15 , 16].

Um diese Probleme zu lösen, wurden verschiedene Wachstumstechniken verwendet, um scharfe Grenzflächen in der MQW und eine homogene Verteilung der Indiumzusammensetzung anzustreben. Wachstum von Barriereschichten bei höherer Temperatur [17, 18], Temperaturanstiegsprozess nach dem Wachstum von QWs [19, 20], Wachstumsunterbrechung zwischen Quantenbarrieren (QBs) und QWs [21, 22] und Wachstum von Barrieren in Wasserstoffatmosphäre [23, 24] sind für die Qualitätsverbesserung von MQWs bekannt. Bei den meisten Techniken ist jedoch der Temperaturanstiegsprozess erforderlich, der den Einbau von Indium behindert und einen thermischen Abbau von MQWs mit höherem Indiumgehalt verursacht. Wenn die Emissionswellenlänge in den blauen und grünen Bereich gelangt, ist ein höherer Indiumgehalt in MQWs erforderlich, der durch den Temperaturanstiegsprozess behindert wird. Daher müssen neue Techniken ohne Temperaturerhöhungsprozess weiter untersucht werden. In diesem Fall ist die Einführung von Wasserstoff beim Wachstum von MQWs eine praktikable Alternative. In früheren Arbeiten wurde Wasserstoff in den Wachstumsprozess von GaN-Barriereschichten eingeführt [9], um die Diffusionsrate von Galliumadatomen zu erhöhen und eine bessere Oberflächenmorphologie der MQW-Region zu erreichen [23]. Für das Wachstum von InGaN-Wannenschichten fanden die Forscher jedoch heraus, dass selbst eine kleine Menge Wasserstoff den Indiumeinbau stark verschlechtert [6, 25]. Infolgedessen wird Wasserstoff beim Wachstum von InGaN-Epischichten nicht häufig verwendet [18, 21].

In dieser Arbeit wird anstelle von Wasserstoff mit hohem Fluss H2 /NH3 Mischgas wurde während der Unterbrechung nach dem Wachstum der InGaN-Wannenschichten eingeführt. Um die Wannenschichten zu schützen, wurde eine extra dünne GaN-Deckschicht vor der Einführung von maximiertem Gas abgeschieden. Drei MQW-Proben werden vollständig bei niedrigerer Temperatur (750 °C) ohne Temperaturerhöhungsprozess gezüchtet. Die Eigenschaften von MQW wurden durch das Transmissionselektronenmikroskop (TEM), hochauflösende Röntgenbeugung (HRXRD), temperaturabhängige Photolumineszenzspektren und konfokale Laserscanning-Mikroskopie charakterisiert. Ein offensichtlicher atomarer Umlagerungsprozess von MQW wurde beobachtet, wenn eine geeignete Wasserstoffflussrate verwendet wurde. Es werden sowohl scharfe Grenzflächen als auch eine homogene Verteilung der Indiumzusammensetzung erreicht. Dadurch wurde eine viel höhere Lumineszenzeffizienz erreicht. Unsere Arbeit zeigt, dass eine hohe Qualität von MQW-Regionen, die bei niedrigeren Temperaturen gewachsen sind, durch die Wasserstoffbehandlung unter einer NH3-Atmosphäre erreicht werden kann, was für die Herstellung von blauen und grünen LDs/LEDs mit höherem Indiumgehalt hilfreich sein kann.

Experimenteller Prozess

Drei InGaN/(In)GaN-MQW-Proben, die als Proben A, B und C bezeichnet werden, wurden auf einem Saphir-Substrat der c-Ebene durch einen Thomas Swan 3 × 2 in. eng gekoppelten Showerhead-Reaktor MOCVD gezüchtet. Während des epitaktischen Wachstumsprozesses werden Triethylgallium (TEGa), Trimethylindium (TMIn) und Ammoniak (NH3 ) wurden als Vorstufen für Ga-, In- bzw. N-Quellen verwendet. Die Proben bestehen aus einer 2 μm dicken Si-dotierten GaN-Schicht, einer unbeabsichtigt dotierten InGaN/(In)GaN-MQW-Aktivzone mit zwei Perioden und einer 150 nm Mg-dotierten GaN-Schicht. Die (In)GaN-Quantenbarrieren und InGaN-Quantentrogschichten von drei Proben wurden bei 750 °C gezüchtet, und eine sehr dünne GaN-Deckschicht wurde zwischen den QW- und QB-Schichten eingefügt, um die QW-Schichten vor dem Ätzeffekt von H2 . Probe A ist eine Referenzprobe und die (In)GaN-Barriereschichten wurden unmittelbar nach dem Wachstum der Deckschicht aufgewachsen. Für Probe B wurde eine Wasserstoffflussrate von 100 (sccm) nach dem Wachstum der Deckschicht durchgeführt und 100 s beibehalten. Für Probe C wurde eine Wasserstoffflussrate von 200 (sccm) nach dem Wachstum der Deckschicht durchgeführt und 100 s beibehalten. Während der Einführung von H2 , NH3 wurde immer noch gehalten, um in die Reaktionskammer eingeführt zu werden, deren Fließgeschwindigkeit für alle Proben 3 slm betrug. Somit wurden die letzten beiden MQW-Proben B und C im H2 . behandelt /NH3 Mischgas während des Wasserstoffbehandlungsprozesses. Abgesehen von dem oben erwähnten Unterschied waren die Wachstumsbedingungen der drei Proben völlig identisch.

Die Querschnittsbilder von MQW werden mit einem JEOL JEM-F200 Transmissionselektronenmikroskop (TEM) untersucht. Die Struktureigenschaften von drei Proben werden mit einem hochauflösenden Röntgendiffraktometer (HRXRD) von Rigaku SmartLab gemessen. Temperaturabhängige (TD) Photolumineszenzspektren (PL), die zwischen 30 und 300 K aufgenommen wurden, wurden mit einem He-Cd 325 nm-Laser in einem geschlossenen Heliumkühlschrank von CTI Cryogenics gemessen. In der Zwischenzeit wurde mikroskopische Photolumineszenz (μ-PL) mit hoher räumlicher Auflösung unter Verwendung eines konfokalen optischen Nikon-A1-Systems durchgeführt, das mit einem 405-nm-Laser angeregt wurde.

Ergebnisse und Diskussion

Abbildung 1 zeigt die PL-Spektren von drei Proben, die bei Raumtemperatur (300 K) gemessen wurden. Um die Lumineszenzeigenschaften effektiv zu vergleichen, wurden die PL-Spektren von drei Proben unter den gleichen Bedingungen gemessen, wie der Spaltbreite des Spektrometers, der Integrationszeit und der Verstärkungsspannung des Detektors. Es ist anzumerken, dass die PL-Intensität des Hauptpeaks von Probe B, die mit 100 sccm Wasserstoff behandelt wird, unter den drei Proben am höchsten ist. Die PL-Peak-Intensität von Probe C ist schwächer als Probe B, aber stärker als Probe A. Die Wellenlänge des Hauptpeaks für alle drei Proben beträgt etwa 455 nm, was der Übergangsenergie zwischen den Bändern von InGaN/GaN-MQWs entspricht. Auf der Seite mit höherer Energie erscheint ein kleiner Peak bei etwa 365 nm, was der Lumineszenz von GaN nahe der Bandlücke entspricht. Die Ergebnisse zeigen, dass ein geeigneter Wasserstofffluss (100 sccm) während der Wasserstoffbehandlung die Lumineszenzleistung signifikant verbessern kann, die Lumineszenzleistung jedoch etwas verschlechtert wird, wenn ein zu hoher Wasserstofffluss (200 sccm) verwendet wird.

Die PL-Spektren von drei Proben bei 300 K. Die Lumineszenzintensität von Probe B, die mit 100 sccm Wasserstoff behandelt wurde, ist die stärkste unter den drei Proben

Um zu untersuchen, was mit der MQW-Region während der Wasserstoffbehandlung passiert, sind in Abb. 2 Querschnitttransmissionselektronenmikroskop(TEM)-Bilder von drei Proben gezeigt. In Abb. 2 sind drei wichtige Punkte zu beachten. Erstens die Grenzflächen zwischen QW-Schichten und QB-Schichten in Probe A sind gewellt, und die QW-Dicke variiert signifikant, wie durch eine rote gestrichelte Linie markiert. Aber die Grenzflächen von MQW in den Proben B und C sind steil und flach, was in Abb. 2 deutlich zu unterscheiden ist. Die QW-Dickenschwankung der Probe B und C ist gering. Zweitens ist die Verteilung der Atome in den QW-Schichten von Probe A nicht einheitlich, sondern neigt dazu, nahe und an einigen Stellen der Oberfläche der Wellschichten zu aggregieren, wie durch die roten Pfeile gezeigt. Da der einzige Unterschied zwischen QB- und QW-Schichten der Indiumgehalt ist, sollten die aggregierten Atome durch die Indiumsegregation verursacht werden. Solche Phänomene waren in früheren Berichten tatsächlich beobachtet worden [11]. Die Aggregation des Atoms ist in Probe B und Probe C nicht zu finden. Drittens weisen die Grenzflächen im Vergleich zu Probe B in Probe C Unterbrechungen auf, wie durch den grünen Pfeil dargestellt. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass bei Verwendung eines Flusses von 100 sccm für die Wasserstoffbehandlung nicht nur die Grenzflächen von MQWs steil und flach werden, sondern auch die Verteilung der Indiumatome wird gleichmäßiger. Steigt der Wasserstofffluss jedoch auf 200 sccm, treten die Störungen in den Grenzflächen wieder auf. Es ist anzumerken, dass die Gleichförmigkeit von MQW-Schichten, wie in Probe B gezeigt, normalerweise nur nach einem Temperaturanstiegsprozess erreicht werden kann [19]. Aber hier kann die Einheitlichkeit der MQWs bei niedriger Temperatur (750 °C) durch einen Wasserstoffbehandlungsprozess erreicht werden.

Die Querschnitts-TEM-Bilder der Proben A, B und C. Im Bild von Probe A markiert die rote gestrichelte Linie die gewellte MQWs-Grenzfläche und die roten Pfeile zeigen die indiumreichen Cluster in MQWs. Im Bild von Probe C weist der grüne Pfeil auf die beschädigten Teilschnittstellen von MQWs hin

Um den Mechanismus der Wasserstoffbehandlung, der die Qualität der MQW-Region beeinflusst, zu verstehen, sollte zunächst der Grund für die schlechtere MQW-Qualität in Probe A ohne Wasserstoffbehandlung herausgefunden werden. Die geeignete Abscheidungstemperatur von GaN liegt über 1000 °C, bei der der Wachstumsmodus der GaN-Epitaxieschicht dazu neigt, ein Stufenflussmodus zu sein [26, 27]. Aufgrund der niedrigen Abscheidungstemperatur von InGaN/(In)GaN-MQWs, die jetzt nur 750 °C beträgt, wandern Ga-Atome aufgrund der begrenzten atomaren Oberflächenmobilität jedoch nur schwer an den Rand der Stufen. Infolgedessen tendiert der Wachstumsmodus von GaN-Barriereschichten zum 3D-Inselwachstumsmodus und die epitaktischen Schichten befinden sich in einem metastabilen thermodynamischen Zustand [28]. Somit ist die Oberfläche leicht wellenförmig, wie schematisch durch die rote gestrichelte Linie in Fig. 2 gezeigt. Andererseits wird in Probe A gefunden, dass die Indiumatome als indiumreiche Cluster auf der Oberfläche von QWs aggregieren. Dieses Verhalten wird hauptsächlich der großen Mischungslücke zwischen GaN und InN zugeschrieben, die durch die große Fehlanpassung zwischen GaN und InN verursacht wird [15].

Während des Wasserstoffbehandlungsprozesses wird das Ammoniak (NH3 ) wurde noch in die Reaktionskammer eingeführt. Nach früheren Berichten ist die Oberflächenbedeckungsrate von NH3 Gehalt ist relativ gering (ca. 25 %) und die Hauptzusammensetzung der Abdeckung ist NH2 Radikale (ca. 75 %) [28, 29]. Bei einer so geringen NH3 .-Bedeckung , ist die Bindungsenergie von Gallium (Ga)/Indium (In)-Adatomen an die Oberfläche relativ hoch, was zu einer geringen Oberflächendiffusionsrate und einer schwachen Desorption von Adatomen führt [29, 30]. Weil H2 ist das Produkt der Ammoniakzersetzung und die Zersetzungsrate von NH3 nimmt ab und die Oberflächenbedeckung von NH3 erhöht sich während des Wasserstoffbehandlungsprozesses, infolgedessen eine geschwächte Bindungsenergie von Gallium/Indium-Adatomen, verursacht durch die erhöhte Bedeckung von NH3 verbessert die Oberflächendiffusionsrate und Desorption von Gallium/Indium-Adatomen. In der Zwischenzeit wurde der Wasserstoff 100 s lang in die Reaktionskammer eingeleitet, wodurch Gallium- und Indiumadatome eine größere Diffusionslänge haben. Daher erreichen die Gallium- und Indiumadatome leichter einen thermodynamischen stationären Zustand, und die Grenzflächen werden flach und steil. Darüber hinaus ist in der Mischgasumgebung von H2 und NH3 , desorbieren indiumreiche Cluster leichter als die indiumarmen Regionen [31]. Somit ist die Verteilung des Indiumgehalts über die gesamten Wellschichten gleichmäßiger, was zu einer besseren Homogenität der MQWs von Probe B führt. Wenn jedoch ein übermäßiger Wasserstofffluss (200 sccm) in die Reaktionskammer eingeleitet wird, wird die Desorption des Indium-Adatome werden weiter zunehmen und die QW-Schichten werden durch den Ätzeffekt von Wasserstoff teilweise beschädigt [32], wie in der Querschnitts-TEM-Aufnahme von Probe C in Abb. 2 gezeigt ist.

Es sollte beachtet werden, dass Czernecki et al. berichteten, dass die Quantentöpfe geätzt werden und wellenförmig werden, wenn die Wasserstoffbehandlung zwischen dem Wachstum von Barrieren und Wannenschichten durchgeführt wird [28]. Ein derartiger Ätzeffekt wurde jedoch in unserer Arbeit nicht beobachtet. Es wird angenommen, dass es zwei Hauptgründe für den Unterschied gibt. Erstens sind die Wasserstoffionen, die zu einem Ätzeffekt führen, aufgrund der niedrigen Temperatur und des geringeren Wasserstoffflusses geringer. Zweitens wurde vor der Wasserstoffbehandlung eine dünne GaN-Deckschicht auf den QW-Schichten abgeschieden, die die InGaN-Wannenschicht vor dem Ätzeffekt schützen kann. Daher im Mischgas von NH3 und H2 , werden die MQWs aufgrund eines solchen atomaren Umordnungsprozesses einheitlich.

Da der Maßstab von TEM-Bildern in Nanometern liegt, werden die Struktureigenschaften in einem größeren Maßstab mit dem hochauflösenden Röntgendiffraktometer (HRXRD) von Rigaku SmartLab untersucht. Die ω-2θ-Scankurven auf (0002) sind in Abb. 3 gezeigt und die Parameter von InGaN/GaN-MQWs werden durch Anpassen der gemessenen ω-2θ-Scankurven mithilfe des Global Fit-Programms erhalten, wie in Tabelle 1 gezeigt diese Probe B weist ähnliche Strukturparameter wie Probe A auf, außer ihrem relativ geringeren Indiumgehalt der InGaN-Wannenschichten. Die Abnahme des Indiumgehalts in QWs für Probe B wird hauptsächlich durch den Ätzeffekt von Wasserstoff verursacht. Darüber hinaus ist in Probe C nicht nur der Indiumgehalt, sondern auch die Dicke der QWs deutlich reduziert, was durch den Überreaktionseffekt von H2 . verursacht wird Behandlung. Es ist auch anzumerken, dass der Indiumgehalt und die Dicke der QB-Schichten von Probe C im Vergleich zu den Proben A und B offensichtlich zunehmen. Dies zeigt, dass ein Teil der desorbierten Indiumatome eingelagert wird, wenn der Wasserstofffluss während der Wasserstoffbehandlung zu hoch ist in QBs, was zu einer größeren Dicke und einem größeren Indiumgehalt der QB-Schichten führt.

Die ω-2θ-Scankurven auf (0002) von Probe A, B und C, die mit einem hochauflösenden Röntgendiffraktometer (HRXRD) gemessen werden

Der Einfluss der Wasserstoffbehandlung auf die Struktureigenschaften wurde ausführlich anhand von TEM-Bildern und XRD diskutiert. In den nächsten Abschnitten wird weiter untersucht, wie sich die Änderungen der Struktureigenschaften auf die optischen Eigenschaften auswirken.

Abbildung 4 zeigt die bei 30 K gemessenen PL-Spektren und den Vergleich einiger PL-Merkmale von drei Proben. Aufgrund der Übertragungsfähigkeit schwacher Ladungsträger und der Unterdrückung nicht strahlender Zentren bei niedriger Temperatur werden die Ergebnisse der PL bei 30 K normalerweise verwendet, um die optischen Eigenschaften von strahlenden Rekombinationszentren in MQWs zu charakterisieren. In Abb. 4a ist offensichtlich ein Seitenpeak in den PL-Spektren für alle drei Proben gezeigt. Die Energielücke zwischen dem Nebenpeak und dem Hauptpeak beträgt etwa 90 meV, was gegenüber der optischen Phononenenergie von GaN geschlossen ist. Daher kann man mit Sicherheit sagen, dass die Seitenpeaks die Phononenreplik sind [33]. Wie in Abb. 4b gezeigt, ist die Spitzenenergie der Probe A viel niedriger als die der Proben B und C, was den Ergebnissen von HRXRD gut entspricht. Die Spitzenenergie von Probe C ist jedoch etwas niedriger als die von Probe B, was an der schlechteren Gleichmäßigkeit der MQWs von Probe C liegen kann. Abbildung 4c zeigt die volle Breite bei halber Größe (FWHM) von PL-Spektren bei 30 K. Die FWHM der PL-Spektren der Proben A, B und C beträgt 12,3 nm, 10,1 nm bzw. 12,6 nm, was darauf hinweist, dass Probe B die beste Lumineszenzgleichmäßigkeit aufweist. Es wurde festgestellt, dass die FWHM für Probe C auf dem gleichen Niveau wie die von Probe A liegt, was bedeutet, dass die Diskontinuität in der MQW-Grenzfläche die Gleichförmigkeit der Lumineszenzzentren stark verschlechtert.

Die PL-Spektren bei 30 K (a ); die Spitzenenergie (b ) und FWHM (c ) von Probe A, B und C durch Gauss-Fit der PL-Spektren

Um die Lumineszenzeigenschaften von drei Proben weiter zu überprüfen, zeigt Abb. 5a die Kurven der Spitzenenergie von PL-Spektren gegenüber der Temperatur für drei Proben. Die Spitzenenergie aller Proben verschiebt sich zuerst blau und dann rot mit steigender Temperatur. Bekanntlich verschiebt sich bei Halbleitermaterialien die Spitzenenergie mit steigender Temperatur aufgrund des Bandlückenschrumpfeffekts rot. Bei GaN-basierten MQWs wurde jedoch eine Blauverschiebung der Spitzenenergie mit steigender Temperatur beobachtet. Eine solche Blauverschiebung wird durch die unterschiedliche Energieverteilung lokalisierter Zustände in QWs verursacht. Wenn die Temperatur ansteigt, werden Ladungsträger von tiefen lokalisierten Zuständen in flach lokalisierte Zustände überführt. Letztere liegen energetisch höher [34, 35]. Somit ist die Verteilung der lokalisierten Zustände umso inhomogener, je größer die Blauverschiebung ist. Probe A weist die größte Blauverschiebung und Probe B die geringste Blauverschiebung unter den drei Proben auf, wie in Fig. 5b gezeigt, was darauf hinweist, dass Probe B die homogenste Verteilung der Lokalisierungszustände von MQW unter den drei Proben aufweist. In Kombination mit dem Ergebnis der TEM-Bilder in Abb. 2 führen zwei Aspekte zur Inhomogenität von Probe A:die größeren Schwankungen der Well-Dicke und die inhomogene Indiumzusammensetzung. Darüber hinaus ist auch anzumerken, dass Probe C eine andere Rotverschiebungstemperatur von 160 K aufweist, während sie für Probe A und Probe B 200 K beträgt, was darauf hindeutet, dass ein übermäßiger Wasserstofffluss während der Behandlung eine neue Ursache für die Entstehung von Blauverschiebung in Probe C. Wenn man bedenkt, dass die MQW-Grenzflächen teilweise durch überschüssigen Wasserstoff geschädigt werden, wie in Abb. 2 gezeigt, kann dies auch ein Grund für die Zunahme der Blauverschiebung sein. Wie in der Literatur beschrieben, tritt auch im unteren Temperaturstadium häufig eine Rotverschiebung auf [34], die in dieser Arbeit jedoch nicht beobachtet wird. Dies kann an der geringeren Höhe der Potenzialbarriere liegen, die den Transport des Trägers von flacheren Fallen zu tieferen Fallen behindert.

a Die Kurven der Spitzenenergie gegen die Temperatur für die Proben A, B und C; die Pfeile zeigen die Rotverschiebungstemperatur an. b Das Ausmaß der Blauverschiebung der Proben A, B und C; und Probe B hat die geringste Blauverschiebung

Die Einschränkung von TDPL besteht darin, dass es nur die Gesamtlumineszenzeigenschaften der Proben charakterisiert, da ihm die räumliche Auflösung der Emissionseigenschaften fehlt. Daher wird der Mikro-PL der Proben A, B und C gemessen und jeweils in den Abb. 6a–c gezeigt. Bezeichnenderweise sind die Anzahl und Größe der Nicht-Lumineszenz-Bereiche in Probe A am größten. Nach einem 100 sccm Wasserstoffbehandlungsverfahren sind die Nicht-Lumineszenz-Bereiche deutlich reduziert, wie in Fig. 6b gezeigt. B. Es ist allgemein bekannt, dass Indiumatome dazu neigen, sich um Versetzungsdefekte herum anzusammeln, was zu einer starken Beschränkungswirkung auf Ladungsträger in der Umgebung führt. Während des Wasserstoffbehandlungsprozesses eliminieren eine größere Oberflächendiffusionsrate und der Desorptionsprozess die Aggregation von indiumreichen Clustern. Somit weist Probe B weniger Nicht-Lumineszenz-Bereiche auf. Wenn jedoch ein übermäßiger Wasserstofffluss (200 sccm) in die Reaktionskammer eingeleitet wurde, erscheinen einige kleine nicht-lumineszierende Bereiche im Mikro-PL-Bild wieder, wie durch die roten Pfeile in Abb. 6c angezeigt. Es wird hauptsächlich durch die teilweise beschädigten MQWs-Regionen verursacht, wie in Abb. 2 gezeigt.

Der Vergleich der Mikro-PL-Ergebnisse für Probe A, B und C entspricht (a ), (b ) und (c ), bzw. Die roten Pfeile zeigen den nichtstrahlenden Lumineszenzbereich mit geringerer Größe in Probe C

Durch die obigen Ergebnisse und Diskussionen hat Probe B die gleichmäßigsten Lumineszenzeigenschaften und die am wenigsten nicht-strahlenden Rekombinationsbereiche. Diese optischen Eigenschaften entsprechen sehr gut der stärksten Lumineszenzintensität in Abb. 1. Um die Leistungsfähigkeit der drei Proben weiter zu überprüfen, wurde eine Näherungsmethode zur Berechnung der internen Quanteneffizienz (IQE) vorgestellt. Nehmen Sie die interne Quanteneffizienz bei 30 K als 100 % an, dann kann der IQE bei Raumtemperatur grob durch den folgenden Ausdruck berechnet werden:

$$IQE =\frac{{\mathop I\nolimits_{300K} }}{{\mathop I\nolimits_{30K} }}$$ (1)

Das Ich 300K repräsentiert die integrierte Intensität von PL-Spektren bei 300 K und dem I 30K stellt die integrierte Intensität der PL-Spektren bei 30 K dar. Die Ergebnisse der IQE für drei Proben sind in Abb. 7 gezeigt. Die IQE steigt stark von 1,61 auf 30,21 % an, wenn während der Wasserstoffbehandlungen ein geeigneter Wasserstofffluss verwendet wird. Die Hauptgründe für den starken Anstieg des IQE von Probe B sind die bessere Gleichmäßigkeit sowohl der Indiumzusammensetzung als auch der Dicke der MQWs und die reduzierten nichtstrahlenden Rekombinationszentren, wie oben diskutiert. Auf der anderen Seite sinkt der IQE bei übermäßigem Fluss (200 sccm) von Wasserstoff von 30,21 % auf 18,48 %, was hauptsächlich durch die teilweise beschädigten MQWs verursacht wird.

Die interne Quanteneffizienz (IQE) von Probe A, B und C. Der IQE von Probe B beträgt 30,21%

Schlussfolgerung

In dieser Arbeit wurden GaN-basierte MQWs mit besseren strukturellen und optischen Eigenschaften, die bei niedriger Temperatur (750 °C) gezüchtet wurden, durch eine Wasserstoffbehandlung nach dem Wachstum von InGaN-Wannenschichten erzielt. Sowohl scharfe Grenzflächen von MQW als auch eine homogene Indiumverteilung werden erreicht, wenn der Wasserstoffdurchfluss mit 100 sccm angenommen wird, was durch die entsprechende atomare Neuordnung der MQWs verursacht wird. Darüber hinaus wird die Lumineszenzeffizienz aufgrund der unterdrückten nichtstrahlenden Rekombinationszentren und einer besseren Homogenität in MQWs stark verbessert. Ein solcher atomarer Umlagerungsprozess wird hauptsächlich durch die bessere Diffusionsrate von Gallium- und Indium-Adatomen in H2 . verursacht /NH3 Mischgas, was zu einer niedrigeren potentiellen Barriereenergie führt, um den thermodynamischen stationären Zustand zu erreichen. Wenn jedoch ein übermäßig hoher Wasserstofffluss eingeleitet wird, werden die MQWs teilweise beschädigt und die Lumineszenzleistung verschlechtert sich.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die in der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Abkürzungen

MQW:

Mehrfachquantentopf

LEDs:

Leuchtdioden

LDs:

Laserdioden

MOCVD:

Metallorganische chemische Gasphasenabscheidung

QB:

Quantenbarrieren

TEM:

Transmissionselektronenmikroskop

HRXRD; TEGa:

Triethylgallium

TMIn:

Trimethylindium

NH3:

Ammoniak

H2:

Wasserstoff

TDPL:

Temperaturabhängige Photolumineszenz

μ-PL:

Mikroskopische Photolumineszenz

FWHM:

Volle Breite bei halber Größe

IQE:

Interne Quanteneffizienz


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