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Magnetische Kohlenstoff-Mikrosphären als wiederverwendbares Adsorptionsmittel zur Entfernung von Sulfonamid aus Wasser

Zusammenfassung

Neuartige wiederverwendbare magnetische Kohlenstoffmikrokugeln (MCMs) wurden durch hydrothermale Verfahren mit Glucose als Kohlenstoffquelle und Fe3 . hergestellt O4 Nanopartikel als magnetische Rohstoffe. Und die Adsorptionsleistung von MCMs für die Sulfonamidentfernung aus Wasser wurde im Detail untersucht. Die Ergebnisse zeigten, dass die Kalzinierungstemperatur und Kalzinierungszeit signifikante Auswirkungen auf die Oberfläche und ihr poröses Volumen von MCMs hatten. Wenn MCMs 1 h lang bei 600 °C kalziniert wurden, betrugen die poröse Oberfläche und das poröse Volumen der MCMs 1228 m 2 /g und 0,448 m 3 /g bzw. Die Adsorptionsergebnisse zeigten, dass die Adsorptionsdaten gut mit dem Langmuir-Isothermenmodell übereinstimmten und einer Kinetik pseudo-zweiter Ordnung folgten. Wenn der pH-Wert von 4,0 auf 10,0 geändert wurde, verringerte sich die Adsorptionskapazität von MCMs für Sulfonamid von 24,6 auf 19,2 mg/g. Die Adsorptionskapazität von wie synthetisierten MCMs erreichte nach viermaliger Wiederverwendung 18,31 mg/g, was eine wünschenswerte Adsorptionskapazität und Wiederverwendbarkeit aufwies.

Hintergrund

Pharmazeutische Antibiotika werden weltweit häufig zur Behandlung von Krankheiten und zur Verbesserung der Wachstumsrate von Tieren eingesetzt. Es wurde jedoch festgestellt, dass Antibiotika schwerwiegende nachteilige Auswirkungen auf die aquatische Umwelt haben, was in den letzten Jahren zunehmend Anlass zur Sorge gegeben hat [1,2,3]. Unter allen Antibiotika werden Sulfonamid-Antibiotika normalerweise stark in der Klinik, in der Tierhaltung und in der Aquakultur eingesetzt. Sie sind sehr stabil und werden im Verdauungstrakt schlecht resorbiert, wobei nur ein kleiner Teil der Sulfonamid-Antibiotika metabolisiert oder absorbiert wird. Bei der Einleitung in die Umwelt wurden Sulfonamid-Antibiotika häufig in Kläranlagen, Grundwasser, Oberflächenwasser, Boden, Sedimenten etc. nachgewiesen [4,5,6]. Die Rückstände von Sulfonamid-Antibiotika können nicht nur die Umwelt schädigen, sondern auch ein erhebliches Risiko für die menschliche Gesundheit darstellen. Daher ist es notwendig, neue Technologien zu erforschen, um diese Antibiotikarückstände effektiv aus dem Wasser zu entfernen.

Kohlenstoffmaterialien haben aufgrund ihrer chemischen Inertheit, Biokompatibilität und thermischen Stabilität viel Aufmerksamkeit auf sich gezogen [7,8,9]und wurden ausführlich auf dem Gebiet der Trennung, Katalysatoren und Adsorption untersucht [10,11,12]. Die herkömmlichen Kohlenstoffmaterialien sind jedoch schwer aus der Lösung zu trennen, wenn sie als Adsorptionsmittel verwendet werden. Die herkömmlichen Verfahren sind hauptsächlich Filtration und Zentrifugation, die umständlich und wenig effizient sind, insbesondere wenn die Arbeitsbedingungen kompliziert sind. Mit der Entwicklung der Nanotechnologie in den letzten Jahren wurde Kohlenstoffmaterialien in Kombination mit nanomagnetischen Materialien, nämlich magnetischen Kohlenstoffmikrokugeln (MCMs), viel mehr Aufmerksamkeit geschenkt, die mit einem Magneten leicht getrennt werden können. Diese magnetischen Kohlenstoffkomposite wurden als Adsorbentien zur Entfernung von Schadstoffen aus Wasser verwendet, wie beispielsweise Methylblau [13] und Phenol und Nitrobenzol [14]. Zhuet al. haben die Synthese und Anwendung von magnetischen Kohlenstoffverbundwerkstoffen überprüft [15].

In diesem Artikel stellten wir einen neuartigen Ansatz zur Synthese neuer magnetischer Kohlenstoffmikrokugeln (MCMs) mit großer Oberfläche durch hydrothermale Verfahren vor, bei denen Glucose und Fe3 O4 Als Rohstoffe wurden Nanopartikel verwendet. Und die Adsorptionsleistung von MCMs für die Sulfonamidentfernung aus Wasser wurde im Detail bewertet.

Methoden

Chemikalien und Materialien

FeCl3 ·6H2 O, Ethanol, Ethylenglykol und Sulfonamid wurden von Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd. bezogen. NaAc·3H2 O, Glucose, KCl, NaOH und HCl stammten von Nanjing Chemical Reagent Co., Ltd. ZnCl2 wurde von Xilong Chemical Co., Ltd. gekauft. In allen Experimenten wurde destilliertes Wasser verwendet.

Vorbereitung von Fe3 O4 Nanopartikel

Fe3 O4 Nanopartikel wurden über die hydrothermale Methode hergestellt, wie in [16] beschrieben. FeCl3 ·6H2 O (1,35 g) und NaAc·3H2 O (3,60 g) wurden in 40 ml Ethylenglykol gelöst, um eine homogene Lösung zu bilden, und dann in einen mit Teflon ausgekleideten rostfreien Autoklaven (100 ml Fassungsvermögen) überführt und 8 h lang auf 200 °C erhitzt. Nach dem Abkühlen auf Raumtemperatur wurde das resultierende Produkt dreimal mit entionisiertem Wasser bzw. Ethanol gewaschen.

Vorbereitung von MCMs

0,1 g Fe3 O4 Nanopartikel, eine geeignete Glucosedosierung und 60 ml destilliertes Wasser wurden in ein 100 ml-Becherglas gegeben und dann gerührt, um das Fe3 . herzustellen O4 Nanopartikel homodispers. Die Lösung wurde in einen 100 ml-Autoklaven gegossen und 11 h auf 200 °C erhitzt. Die erhaltenen MCMs wurden zweimal mit entionisiertem Wasser und Ethanol gewaschen.

MCMs wurden in 40 % ZnCl2 . getaucht Lösung [17, 18] und wurden anschließend im Vakuumtrockenschrank getrocknet. Die so synthetisierten MCMs wurden in einen Knollenofen gegeben und unter Stickstoffatmosphäre erhitzt. Auf diese Weise wurden die kalzinierten und aktivierten MCMs erhalten. Die resultierenden MCMs wurden gewaschen, fünf- bis achtmal 50 ml entionisiertes Wasser verwendet, bis die Konzentration von Zn 2+ . erreicht war weniger als 0,05 mg/l betrug und die MCMs zur Sulfonamidadsorption in einem Vakuumtrockenschrank getrocknet wurden.

Charakterisierung

MCMs wurden unter Verwendung von Transmissionselektronenmikroskopie (TEM, Modell Tecnai 12, Philips Co., Ltd., Holland) und Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (FE-SEM, Modell S-4800, Hitachi Co., Ltd., Japan) charakterisiert. Magnetische Eigenschaften der MCMs wurden bei Raumtemperatur unter Verwendung eines Vibrationsproben-Magnetometers (VSM, Modell 7410, Lake Shore Co., Ltd., USA) gemessen. Die Stickstoffadsorptions- und -desorptionsleistung wurde unter Verwendung eines Analysators für die spezifische Oberfläche (Model Coulter SA3100, Beckman Co., Ltd., USA) durchgeführt. Die Oberflächen wurden mit der Brunauer-Emmett-Teller (BET)-Gleichung berechnet. Das Oberflächenzetapotential wurde mit einem Zetapotentialanalysator (ZS90, Malvern Instruments, UK) gemessen.

Adsorptionsverfahren

Die Adsorptionsexperimente wurden in 50-ml-Erlenmeyerkolben in einem temperaturgesteuerten Orbitalschüttler (QHZ-98A, Taicang Bio-Instrument Manufacture Co., Ltd.) durchgeführt. Um die Möglichkeit des Photoabbaus von Sulfonamid zu reduzieren, wurden alle Erlenmeyerkolben Sulfonamidlösungen und eine geeignete Dosierung von MCMs mit Aluminiumfolie umhüllt und bei Raumtemperatur (300 K) bei 120 U/min geschüttelt. Nach Beendigung der Adsorption wurden die MCMs durch einen Magneten von der Sulfonamidlösung getrennt. Die Sulfonamidkonzentration wurde bei 258 nm mit einem UV-Vis-Spektrophotometer (UV-vis, Modell 759S, China) und die Adsorptionskapazität von MCMs (Q e , mg/g) wurde nach Gl. (1):

$$ {Q}_e=\frac{\left({C}_0-{C}_e\right)\times V}{m} $$ (1)

wo Q e ist die Adsorptionskapazität im Gleichgewicht (mg/g); C 0 und C e bezeichnen die Anfangs- bzw. Gleichgewichtskonzentrationen von Sulfonamid (mg/L); V ist das Volumen der Sulfonamidlösung (50 ml); m ist die Masse der adsorbierenden MCMs (mg).

Die Wiederverwendbarkeitsmethode von MCMs

Um die Wiederverwendbarkeit von MCMs zu beurteilen, wurde 1 g/L MCM in 25 mg/L Sulfanilamid-Lösung zugegeben, in der die Konzentration der pharmazeutischen Pflanzendrainage simuliert wurde. Die Adsorptionskapazität von MCMs wurde berechnet, wenn die Adsorption ein Gleichgewicht erreichte. Das absorbierte MCM konnte abgetrennt und in destilliertem Wasser dispergiert und durch Zugabe von 0,1 mol/L NaOH bis zum pH-Wert von 10,0 desorbiert, dann 10 min bei 500 W mit Ultraschall behandelt und dieser Vorgang dreimal wiederholt werden [19, 20]. Dann wurden MCMs wiederholt mit destilliertem Wasser gewaschen, bis der pH-Wert = 7 war. In allen Experimenten wurde der Magnet verwendet, um MCMs aus wässriger Lösung zu trennen.

Ergebnisse und Diskussion

TEM von MCMs

Die TEMs von Fe3 O4 Nano-/Mikrokugeln und MCMs wurden in Abb. 1 gezeigt.

TEM-Bilder. a Fe3 O4 Nano-/Mikrokugeln. b MCMs

Wie in Abb. 1a gezeigt, sind die Größen von Fe3 O4 Nano-/Mikrokügelchen waren etwa 200 nm groß und gleichmäßig dispergiert. Nach Fe3 O4 Nano-/Mikrokugeln wurden hydrothermal mit Glucose umgesetzt, der Kohlenstoff wurde auf der Oberfläche von Fe3 . bedeckt O4 Mikrokügelchen (Abb. 1b). Gleichzeitig wurden einige Kohlenstoff-Mikrokügelchen gebildet, was in Übereinstimmung mit früheren Arbeiten von Cakan et al. [21].

FT-IR- und XRD-Spektrum von MCMs

Das FT-IR- und XRD-Spektrum der resultierenden Produkte Fe3 O4 Nano-/Mikrokugeln und MCMs wurden in Abb. 2 gezeigt.

FT-IR- und XRD-Spektrum der resultierenden Produkte. a FT-IR-Spektrum (a:Fe3 O4 , b:MCMs). b XRD-Spektrum von  Fe3 O4

Das resultierende Fe3 O4 und MCMs hatten einen Adsorptionspeak nahe 574 cm −1 , das war der charakteristische Peak für Fe3 O4 . Es gab einen breiten Absorptionspeak bei 3462 cm −1 für Fe3 O4 und MCMs, die das resultierende Fe3 . nahelegten O4 und MCMs hatten eine –OH-funktionelle Gruppe. Die Spitzen zwischen 1701 und 1621 cm −1 waren die Schwingungsdämpfung von Carbonyl und Alken, die auf die Karbonisierung von Glucose in der hydrothermalen Methode zurückgeführt wird.

Es zeigt sich, dass alle Reflexionspeaks der Beugung von (2 2 0), (3 1 1), (4 0 0), (4 2 2), (5 1 1) und (4 4 0 ) Kristallebenen der kubischen Struktur von Fe3 O4 (JCPDS Nr. 19-0629), die auf die Bildung von Magnetit-Nanopartikeln hinweist [22].

Oberfläche und Porenvolumen von MCMs

Die N2 Adsorptions-Desorptions-Isothermen und ihre relevante Brunauer-Emmett-Teller (BET)-Porengrößenverteilung der hergestellten MCMs wurden in Abb. 3 gezeigt, und ihre Parameter der BET-Oberfläche (S WETTEN ), Porenvolumen und Porengröße sind in Tabelle 1 aufgeführt.

Stickstoffadsorptions-Desorptions-Isothermen und die Porengrößenverteilungen von MCMs. a MCMs ohne ZnCl2 Imprägnierung. b MCMs kalziniert bei 550 °C für 1 h ohne ZnCl2 Imprägnierung. c MCMs mit ZnCl2 Imprägnierung für 1 h wurden bei 550 °C für 1 h kalziniert. d MCMs mit ZnCl2 Imprägnierung für 1 h wurden bei 600 °C für 1 h kalziniert

Wie in Abb. 3a gezeigt, ist die Adsorptionskurve von MCMs ohne ZnCl2 Imprägnierung und Kalzinierung gehörten zur Adsorptionsisotherme vom II-Typ, die normalerweise nicht poröses Material darstellte; die Hystereseschleife konnte gemäß der IUPAC-Nomenklatur dem Typ H2 zugeordnet werden, was implizierte, dass das poröse Volumen durch die Packung von Körnern gebildet wurde [23]. Gleichzeitig hatte die Probe in Abb. 3a eine geringe Oberfläche (223 m 2 /g) und geringes poröses Volumen (0,082 m 2 .) /g), obwohl es eine große poröse Größe (3,7 nm) aufwies, was bestätigte, dass die Porosität die Packungsporosität, aber nicht die primäre Porosität war.

Die MCM-Proben in Abb. 3b–d wurden alle bei hoher Temperatur kalziniert und wiesen ähnliche Adsorptionsisothermen auf. Wie in Abb. 3 gezeigt, stiegen alle Isothermenkurven bei niedrigem relativen Druck schnell an, was darauf hindeutete, dass die MCM-Proben Mikroporen enthielten und eine starke Adsorption erleichterten; während bei hohem relativen Druck diese Kurven ein Plateau zeigten, das zeigte, dass keine weitere Adsorption stattfand, und diese Kurven waren die typische I-Typ-Adsorptionsisotherme. Beim Adsorptions-Desorptions-Verfahren trat bei dem hohen relativen Druck eine Hystereseschleife auf. Das Phänomen deutete auf das Vorhandensein von Mikroporen oder Mesoporen hin, und die Hystereseschleife könnte in Typ H4 eingeordnet werden. Diese Art von Hystereseschleife tritt normalerweise auf Aktivkohle auf [24]. Die entsprechenden Porengrößenverteilungsdaten, die mit der BJH-Methode berechnet wurden, zeigten, dass die Porengröße hauptsächlich unter 3–5 nm verteilt war, was gerade bestätigte, dass große Mengen an Mesoporen auf der Oberfläche der MCMs vorhanden sind. Obwohl alle drei MCM-Proben eine ähnliche Adsorptionsisotherme wie Aktivkohle aufwiesen, waren ihre Oberflächen und Porenvolumina unterschiedlich, wie in Tabelle 1 aufgeführt.

Im Vergleich zu den MCM-Proben (c) und (d) hatten die MCM-Proben (b) eine viel geringere Oberfläche (356 m 2 .). /g) und poröses Volumen (0,175 cm 3 /g), die bei 550 °C für 1 h ohne ZnCl2 . kalziniert wurden Imprägnierung. Daraus kann geschlossen werden, dass ZnCl2 spielte eine entscheidende Rolle bei der Vergrößerung der Oberfläche und des porösen Volumens. Wie bereits berichtet, ZnCl2 wird für Aktivstoffe bei der Herstellung von Aktivkohle verwendet und kann zum Abbau von Zellulosematerial und Austrocknung führen, was zur Verlockung und Aromatisierung des Kohlenstoffskeletts und zur Bildung der Porenstruktur führen kann [25]. Darüber hinaus wurden die MCM-Proben (c) und (d) alle 1 h imprägniert, und der einzige Unterschied bestand in ihrer Kalzinierungstemperatur, was zu einer signifikanten Änderung der Oberfläche und des porösen Volumens führte. Je höher die Temperatur, desto größer die Oberfläche und das poröse Volumen. Daher wurden die MCM-Proben (d) aufgrund ihrer höchsten Oberfläche und ihres porösen Volumens für die folgenden magnetischen Eigenschaften und Adsorptionsforschung ausgewählt.

Magnetische Eigenschaften von MCMs

Die magnetischen Eigenschaften der MCMs wurden mit einem Vibrationsprobenmagnetometer (VSM) und seiner Hystereseschleife von Fe3 . untersucht O4 Nano-/Mikrokugeln (a) und MCMs, die bei einer Temperatur von 600 °C für 1 h (b) kalziniert wurden, wurden in Abb. 4 gezeigt, die bei Raumtemperatur (300 K) mit VSM gemessen wurden.

Magnetische Eigenschaften der MCMs. (a ) Die Sättigungsmagnetisierung des reinen Fe3 O4 Nano-/Mikrokugeln. (b ) Die Sättigungsmagnetisierung von MCMs

Wie in Abb. 4 gezeigt, ist die Sättigungsmagnetisierung des reinen Fe3 O4 Nano-/Mikrokugeln betrug 80,3 emu/g, was kleiner als 92,0 emu/g war, die Sättigungsmagnetisierung von massivem Fe3 O4 [19], während seine Sättigungsmagnetisierung von MCMs 42,3 emu/g betrug, was viel weniger war als die von reinem Fe3 . O4 Nano-/Mikrokugeln und Bulk-Fe3 O4 . Diese starke Abnahme zeigte an, dass viel Kohlenstoff an der Oberfläche von Fe3 . haftete O4 Nano-/Mikrokugeln. Die Magnetkerne in MCMs besaßen jedoch eine hohe Sättigungsmagnetisierung, der Kohlenstoff, der an der Oberfläche von Fe3 . haftete O4 Nano-/Mikrokugeln hatten fast keine Auswirkungen auf ihre magnetische Verantwortung. Es wurde festgestellt, dass ihre Restmagnetisierung und Koerzitivfeldstärke null sind, was auf Fe3 . hinweist O4 Nano-/Mikrokugeln und MCMs waren superparamagnetisch, was bedeutete, dass die MCMs mithilfe eines angelegten Magnetfelds kontrolliert und getrennt werden konnten.

Adsorptionsisotherme

Langmuir- und Freundlich-Gleichungen wurden im Adsorptionsgleichgewicht häufig verwendet, um die Adsorptionswechselwirkung zu veranschaulichen, die in Gl. (2) und (3) [26, 27]:

$$ \frac{C_{\textrm{e}}}{Q_{\textrm{e}}}=\frac{1}{Q_{\textrm{m}}{K}_L}+\frac{C_{ \mathrm{e}}}{Q_{\mathrm{m}}} $$ (2) $$ \ln {Q}_{\mathrm{e}}=\ln {K}_F+\frac{1}{ \mathrm{n}}\ln {C}_{\mathrm{e}} $$ (3)

wobei C e (mg/L) ist die Gleichgewichtskonzentration von Sulfonamid, Q e (mg/g) ist die pro Gramm adsorbierende MCMs im Gleichgewicht adsorbierte Sulfonamidmenge, Q m (mg/g) ist die theoretische maximale Adsorptionskapazität von MCMs für Sulfonamid und K L (L/mg) ist die Konstante, die die Affinität im Prozess der Langmuir-Adsorption darstellt; wo K F ist die empirische Freundlich-Konstante, die die relative Adsorptionskapazität der MCMs anzeigt, und 1/n ist die Konstante, die die Intensität der Freundlich-Adsorption anzeigt [27].

Die Adsorptionsisothermen von Langumir und Freundlich sind in Abb. 5 dargestellt und ihre charakteristischen Adsorptionsparameter sind in Tabelle 2 aufgeführt.

Die Adsorptionsisothermen von MCMs. a Langumir-Modell. b Freundlich-Modell

Wie in Abb. 5 und Tabelle 2 gezeigt, bestand in den Isothermenmodellen von Langumir und Freundlich eine lineare Beziehung und es gab keine großen Unterschiede zwischen den beiden Modellen. Im Langumir-Modell betrug die theoretische maximale Adsorptionskapazität von MCMs für Sulfonamid Q m = 27,8551 mg/g. Im Freundlich-Modell sind die Werte der Konstanten K F und 1/n wurden mit 3,0564 l/g bzw. 0,476 berechnet. Da der Wert von 1/n kleiner als 1 ist, deutet dies auf eine günstige Adsorption hin. Soweit der Wert des linearen Koeffizienten (R 2 ) betraf im Vergleich zum Freundlich-Modell den linearen Koeffizientenwert (R 2 ) des Langmuir-Isothermenmodells war größer als das andere, was darauf hinwies, dass die Gleichgewichtsadsorptionsdaten besser zur Langmuir-Isotherme passten.

Adsorptionskinetik

Um einen Einblick in den Adsorptionsprozess und ihre Beziehung zwischen den MCMs und Sulfonamid zu geben und den Adsorptionstyp sowie die Einflussfaktoren weiter zu klären, wurden zwei kinetische Modelle, die Gleichung pseudo-erster Ordnung und die Gleichung pseudo-zweiter Ordnung, verwendet, um die Adsorptionskinetik von MCMs zu untersuchen, die durch Gl. (4) und (5) [28,29,30]:

$$ \ln \left({Q}_e-{Q}_t\right)=\ln {Q}_e-{K}_1t $$ (4) $$ \frac{t}{Q_t}=\frac{ 1}{K_2\times {Q_e}^2}+\frac{t}{Q_e} $$ (5)

wo Q e und Q t bezeichnet die Adsorptionskapazität von Sulfonamid im Gleichgewichtszustand und zum Zeitpunkt von t; K 1 (min −1 ) und K 2 (g mg −1 min −1 ) sind der Modul der Adsorption pseudo-erster Ordnung bzw. pseudo-zweiter Ordnung. Die lineare Darstellung von ln(Q e − Q t ) gegen t ergab die Steigung von − K 1 und ein Abschnitt von lnQ e . Ein Diagramm von (t/Q t ) gegen t ergab eine Steigung von (1/Q e ) und Achsenabschnitt von 1/(K 2 × Q e 2 ).

Die kinetischen Kurven und die berechneten Parameter der Modelle mit ihrem linearen Koeffizienten (R 2 ) sind in Tabelle 3 aufgeführt.

Wie in dieser Tabelle 3 gezeigt, war der Korrelationskoeffizient in der Gleichung pseudo-zweiter Ordnung höher als der des Modells pseudo-erster Ordnung und zeigte eine gute Linearität, was darauf hindeutete, dass die Adsorption von Sulfonamid durch MCMs wahrscheinlich kinetisch als a . gesteuert wurde Reaktion zweiter Ordnung anstelle einer Reaktion erster Ordnung, und der Schritt zur Begrenzung der Adsorptionsrate kann Chemisorption umfassen.

Auswirkungen der pH-Werte auf die Adsorptionskapazität von MCMs

Der natürliche pH-Wert von 25 mg/l Sulfonamidlösung wurde mit 6,0 ermittelt. Der pH-Wert wurde von 4,0 auf 10,0 durch Einstellen mit 0,1 mol/l NaOH und 0,1 mol/l HCl geändert. Die Auswirkungen von pH-Werten auf die Adsorptionskapazität von MCMs wurden untersucht und die Ergebnisse sind in Abb. 6 dargestellt.

Auswirkungen des pH-Werts auf die Sulfanilamid-Spezation und die Adsorptionskapazität von Sulfonamid. a Die Sulfanilamid-Spezation variierte mit dem pH-Wert. b Adsorptionskapazität von MCMs variiert mit pH

Die Adsorptionskapazität von MCMs wurde durch die Sulfanilamid-Spezation und die Ladungen in der Oberfläche der MCMs beeinflusst. Wie in Abb. 6 gezeigt, wurde die Adsorptionskapazität von MCMs von 24,22 auf 12,48 mg/g reduziert, wenn der pH-Wert von 4 auf 12 erhöht wurde. Die höhere Adsorptionsleistung in saurer Lösung als in alkalischer Lösung kann mit dem pKa von Sulfonamid zusammenhängen und Nullpunktpotential von MCMs. Wenn der pH-Wert im sauren Bereich im Bereich von 4,0 bis 6,0 lag, betrug sein Zetapotential 2,96 mV, die Oberfläche von MCMs war hauptsächlich positiv geladen und das Sulfanilamid existierte hauptsächlich im natürlichen molekularen Zustand (Sulfonamid 0 ) gleichzeitig [28, 29]. Somit konnte Sulfonamid leicht von MCMs absorbiert werden, was darauf hinwies, dass MCMs eine höhere Entfernungseffizienz aufwiesen als solche im alkalischen Zustand; während im alkalischen Zustand sein Zeta-Potential − 4,01 mV betrug, die positive Ladung auf der Oberfläche der MCMs in eine negative Ladung umgewandelt und die Sulfanilamid-Spezation in eine negative geändert wurde (Sulfonamid ), die aufgrund derselben Ladungsart zum elektrostatischen Abstoßungseffekt zwischen Sulfonamidspezies und MCMs führten. Darüber hinaus löste sich Sulfanilamid leicht in der alkalischen Lösung [30], was dazu führte, dass es eher dazu neigte, sich in der Lösung zu lösen als von den MCMs absorbiert zu werden. Daher wurde die Adsorptionskapazität erheblich verringert, was darauf hindeutet, dass MCMs in alkalischen Lösungen, z. B. bei einem pH-Wert = 10, effektiv desorbiert werden können.

Auswirkungen von Temperatur und Ionenstärke auf die Adsorptionskapazität von MCMs

Die Auswirkungen von Temperatur und Ionenstärke (KCl als Ionenregulator) auf die Adsorptionskapazität von MCMs wurden untersucht und die Ergebnisse sind in Tabelle 4 aufgeführt.

Wie in Tabelle 4 gezeigt, nahm seine Adsorptionskapazität für MCMs mit steigender Temperatur und Ionenstärke ab, was auf die Adsorptionskonkurrenz von KCl mit Sulfonamid zurückgeführt werden kann. Der Vergleich der Adsorptionskapazität von MCMs mit anderen Absorptionsmitteln, die für Sulfonamid aus wässrigen Lösungen verwendet werden, ist in Tabelle 5 aufgeführt.

Dieser Vergleich legt nahe, dass MCMs als alternatives Absorbat bei der Entfernung von Sulfonamid dienen können. Bei gleichen Adsorptionsbedingungen ist die Adsorptionskapazität der resultierenden MCMs und Fe3 O4 Nanopartikel betrug 24,22 bzw. 10,83 mg/g, was bedeutet, dass seine Adsorptionskapazität für MCMs hauptsächlich von Kohlenstoff stammt.

Die Wiederverwendbarkeit von MCMs

Die Wiederverwendungshäufigkeit der MCMs ist in Abb. 7a dargestellt, und ihre Morphologie und Mikrostrukturen der MCMs nach viermaliger Wiederverwendung sind in Abb. 7b gezeigt.

Die Wiederverwendungshäufigkeiten der MCMs und ihre Morphologie nach viermaliger Wiederverwendung. a Die Wiederverwendungshäufigkeit. b Die Morphologie der MCMs nach viermaliger Wiederverwendung

Wie in Fig. 7 gezeigt, betrug die Adsorptionsentfernungseffizienz 94,28 % und ihre Adsorptionskapazität für Sulfonamid wurde mit 23,6 mg/g berechnet. Nach Waschen mit verdünnter NaOH-Lösung und Wiederverwendung nahm seine Adsorptionseffizienz mit steigender Recyclingzahl ab. Die erhaltenen Adsorptionsentfernungseffizienzen betrugen 85,23, 81,17, 76,53 und 73,23% für die zweite, dritte, vierte bzw. fünfte Adsorption, was 21,31, 20,29, 19,13 bzw. 18,31 mg/g entsprach Aufnahmekapazität. Beim Vergleich von Abb. 7b mit Abb. 1b wurden Morphologie und Mikrostrukturen der MCMs nach viermaliger Wiederverwendung nicht verändert. Folglich könnten MCMs zur Entfernung von Sulfanilamid wiederverwendet werden.

Schlussfolgerungen

Die MCMs mit empfindlicher magnetischer Verantwortung und großer Oberfläche wurden erfolgreich mit einer einfachen hydrothermalen Methode synthetisiert, und ihre spezifische Oberfläche und ihr Porenvolumen erreichten bis zu 1228 m 2 /g und 0,445 m 3 /g bzw. Die Adsorption von Sulfanilamid durch MCMs passte gut zum Langmuir-Isothermenmodell und folgte einer Kinetik pseudo-zweiter Ordnung. Nach Desorption mit NaOH-Lösung konnte das Adsorptionsmittel der MCMs recycelt werden. Die wichtigsten Ergebnisse der vorliegenden Arbeit werden dazu beitragen, neuartige Absorptionsmittel zu entwickeln und zu synthetisieren und ihre physikalisch-chemischen Adsorptionsprozesse besser zu verstehen.


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