Herstellung eines periodischen Polystyrol-Nanosphären-Arrays unter Verwendung der Dip-Drop-Methode mit Ätzen nach der Abscheidung und deren Anwendung zur Verbesserung der Lichtextraktionseffizienz von InGaN/GaN LEDs

Hintergrund

Kürzlich wurden photonische Kristalle (PCs) umfassend untersucht, um die Effizienz optoelektronischer Bauelemente wie Leuchtdioden (LEDs) [1], Solarzellen [2] und Fotodetektoren [3] zu verbessern. PCs sind Strukturen, bei denen eine periodische Variation des Brechungsindex auf der Skala der Lichtwellenlänge in einer oder mehreren Richtungen auftritt [4, 5]. Die Struktur von PCs mit einem ausreichend großen Brechungsindexkontrast kann eine photonische Bandlücke ergeben, in der der Frequenzbereich des sich ausbreitenden Lichts verboten ist. Die Lichtauskopplungseffizienz (LEE) von LEDs kann durch den Einsatz der PCs auf zwei Arten verbessert werden. Ein Ansatz besteht darin, die PC-Struktur mit einer Bandlücke zu entwerfen, um den Moden des eingefangenen Wellenleiters innerhalb der LED zu entsprechen. Das Wellenleiterlicht innerhalb der Bandlücke des PCs wird in seitlicher Richtung in der Struktur blockiert und zum einzigen externen Emissionskanal geleitet, damit das Licht das Gerät verlässt. Dieser Ansatz ist jedoch wegen des erheblichen Materialbearbeitungsproblems, eine planare Struktur mit einem ausreichend großen Brechungsindexkontrast zu erzeugen, um eine vollständige optische Bandlücke zu öffnen, schwierig zu verwirklichen. Ein anderer Ansatz besteht darin, den periodischen Brechungsindex des PC zu nutzen, um die Wellenleitermode oberhalb einer bestimmten Grenzfrequenz in sich nach außen ausbreitende Moden zu beugen:k _‖m = k _‖ + nk _pc , wobei k _‖m und k _‖ sind die modifizierten bzw. ursprünglichen in der Ebene liegenden Wellenvektoren; n eine ganze Zahl ist; und k _pc ist der reziproke Wellenvektor in Abhängigkeit von der PC-Gitterkonstante. Wenn die Periodizität richtig gewählt wird, fällt der modifizierte Wellenvektor in der Ebene in das Austrittskorn, was zu einer Absaugung in die Luft unter einem von der spezifischen Gitterkonstanten abhängigen Winkel innerhalb dieses Bereichs führt. Es gibt mehrere Methoden, um die periodischen PC-Strukturen auf Indium-Zinn-Oxid (ITO) oder p-GaN zu definieren, einschließlich Elektronenstrahllithographie [6,7,8,9], Laserholographielithographie [10], fokussierte Ionenstrahltechnologie [11 ], Nanoimprint-Lithographie [12] und selbstorganisierte kolloidale Polystyrol-Nanosphären (PS NS)-Beschichtung [13, 14]. Das selbstaufbauende PS NS-Beschichtungsverfahren hat Vorteile wie eine großflächige Anordnung mit sich allmählich änderndem Füllfaktor, einfaches Verfahren, ausgeklügelte Ausrüstung und Ätzschäden.

Auf Galliumnitrid basierende LEDs mit Wellenlängen von ultraviolett bis blau/grün haben erhebliche Forschungsinteressen auf sich gezogen [15, 16]. GaN-basierte LEDs mit hoher Helligkeit können in Anwendungen wie großformatigen Vollfarbdisplays, optischer Kurzstreckenkommunikation, Ampeln und Hintergrundbeleuchtungen für farbige Flüssigkristalldisplays verwendet werden [17,18,19]. Die Helligkeit von GaN-basierten LEDs hängt von der externen Quanteneffizienz (EQE) ab, die das Produkt aus interner Quanteneffizienz und LEE ist. Aufgrund des inhärent hohen Brechungsindexkontrastes zwischen dem freien Raum und dem Halbleitermaterial beträgt der berechnete Grenzwinkel für das erzeugte Licht, um aus der p-GaN-Schicht in die Luft zu entweichen, ungefähr 23°. Der kleine kritische Winkel deutet darauf hin, dass aufgrund der Totalreflexion (TIR) ​​nur wenige Photonen aus dem Gerät extrahiert werden können. Somit ist der LEE von GaN-basierten LEDs sehr niedrig, was zu einem niedrigen EQE für GaN-basierte LEDs führt. Mehrere Studien [20,21,22,23] haben strukturierten oder gemusterten Saphir als Rückreflektor verwendet, um die Anzahl der Escape-Photonen zu erhöhen. Der LEE für GaN-basierte LEDs mit texturiertem oder gemustertem Saphir kann durch die hohe Wahrscheinlichkeit von Photonen, die von Saphir reflektiert werden, verbessert werden. Die mechanisch und chemisch starke Natur von Saphir macht das Aufrauen und Strukturieren jedoch zu einer anspruchsvollen Aufgabe. Darüber hinaus ist es aufgrund der kurzen Wellenlänge von LEDs auf Nitridbasis schwierig, die kleinen Abmessungen von Streuobjekten durch Photolithographie zu erreichen. Studien [24,25,26] haben berichtet, dass eine texturierte GaN-Oberfläche verwendet werden kann, um den kritischen Winkel zu erhöhen, um den LEE zu verbessern. Die Oberflächentexturierung von LEDs auf GaN-Basis wird jedoch durch das dünne p-GaN und die Empfindlichkeit von p-GaN gegenüber Plasmaschäden und elektrischer Verschlechterung behindert. Zusätzlich zur texturierten GaN-Oberfläche wurde in einigen Studien [27, 28] versucht, die Mesa-Seitenwände durch photochemisches Ätzen aufzurauen oder schräge Mesa-Seitenwände durch einen aufgeschmolzenen Fotolack zu erzeugen und den CF₄ . anzupassen Fluss während des Trockenätzens, um den LEE zu erhöhen. Die Oberfläche der rauen Mesa-Seitenwände war jedoch ungleichmäßig, und der verbesserte LEE für schräge Mesa-Seitenwände war auf den Seitenwandbereich beschränkt [29].

In dieser Studie untersuchten wir die Bedingungen für ein kompaktes und periodisches PS NS-Array auf einer ITO-Oberfläche unter Verwendung der Dip-Drop-Methode mit Post-Deposition-Ätzen und führten eine Parameteranalyse durch, um den LEE von InGaN/GaN-LEDs mit dem periodischen PS NS-Array zu optimieren. Die Abscheidungsparameter des kompakten PS NS-Arrays sind die Dip-Drop-Geschwindigkeit und die Konzentration der PS NS-Suspension. Die berechneten Ergebnisse zeigen, dass der LEE von InGaN/GaN-LED mit dem PS NS-Durchmesser und der PS NS-Periode zusammenhängt. Die InGaN/GaN-LEDs mit und ohne ein optimales periodisches PS-NS-Array auf ITO werden verglichen.

Experimentell

Dip-Drop-Methode

Die Ausrüstung, die erforderlich ist, um ein periodisches PS-NS-Array auf einer InGaN/GaN-LED durch das Dip-Drop-Verfahren zu erhalten, ist sehr einfach und leicht herzustellen. Es besteht aus einem Glasbehälter mit einem Loch am Boden (Hauptbehälter) und einem mit dem Loch verbundenen Stimmregelventil, wie in Abb. 1 gezeigt (a ). Verschiedene Volumina an entionisiertem (DI) Wasser und einer kolloidalen PS NS-Suspension (Echo Chemical Co., USA) wurden in dem Glasbehälter gemischt und diese Mischung wurde mehrere Minuten gerührt, um eine PS NS-Suspension mit einer spezifischen Konzentration zu erhalten. Drei Typen kolloidaler PS NS-Suspensionen, einschließlich PS NSs mit Durchmessern von 100, 200 und 500 nm, wurden für das Eintauchverfahren verdünnt. Nach dem Rühren wurde die PS NS-Suspension in den Hauptbehälter gegeben. Das in Fig. 1 (a) gezeigte Abstimmungssteuerventil wurde verwendet, um die Fallgeschwindigkeit der PS NS-Aufhängung zu modulieren. Abbildung 1 (b) zeigt den schematischen Dip-Drop-Prozess für InGaN/GaN-LEDs mit einer kompakten PS-NS-Array-Fensterschicht. Zuerst wurde ein InGaN/GaN-Epiwafer, der mit Sauerstoffplasma behandelt wurde, um eine hydrophile Oberfläche zu erhalten, auf den Boden des Hauptbehälters gelegt, der die PS NS-Suspension in einer bestimmten Konzentration enthielt. Zweitens wurde die PS NS-Suspension mit konstanter Eintauchgeschwindigkeit durch das Regelventil gefiltert, und die PS NSs wurden dann auf der Oberfläche des InGaN/GaN-Epi-Wafers verteilt. Schließlich wurde das selbstorganisierende PS NS-Array auf dem InGaN/GaN-Epi-Wafer nach ca. 1.5 h Trocknung bei Raumtemperatur gebildet. Abbildung 1 (c) zeigt die Strom-Spannungs- (I-V) und Lichtleistungsintensität-Strom-Kurven (L-I) der InGaN/GaN-LEDs mit unterschiedlichen Sauerstoffplasmabehandlungszeiten von 0, 1, 5 und 10 s. Die InGaN/GaN-LEDs mit einer Sauerstoffplasmabehandlungszeit von 5 s repräsentieren eine ähnliche Durchlassspannung und Lichtleistungsintensität bei einem Antriebsstrom von 20 mA. Wenn die Sauerstoffplasmabehandlungszeit auf 10 s ansteigt, sind in Fig. 1 (c) ein hoher Durchlasswiderstand und eine niedrige Lichtleistungsintensität zu beobachten. Der spezifische Widerstand von ITO steigt aufgrund eines starken Ionenbeschusses während einer Plasmabehandlungszeit mit hohem Sauerstoffgehalt. Umgekehrt kann eine hydrophile Oberfläche für die mit Sauerstoffplasma behandelte Zeit unter 5 s nicht erhalten werden. Um die Komplexität des experimentellen Prozesses zu reduzieren und die optimale PS NS-Anordnung für die InGaN/GaN-LEDs zu erhalten, wurden optische Intensitäten für die InGaN/GaN-LEDs mit PS NS-Array-Fensterschichten mit verschiedenen PS NS-Durchmessern und -Perioden im x und y Richtungen wurden mit der Finite-Difference-Time-Domain-Methode (FDTD) berechnet.

(a ) Ausrüstung, (b ) Verfahren der Dip-Drop-Methode und (c ) I-V und L-I der InGaN/GaN-LEDs mit unterschiedlichen Sauerstoffplasmabehandlungszeiten

Herstellung von blauen InGaN/GaN-LEDs mit einem periodischen PS-NS-Array auf einer ITO-Schicht

Die Epi-Wafer von blauen InGaN/GaN-LEDs wurden auf einem Saphirsubstrat mit c-Fläche (0001) unter Verwendung eines metallorganischen chemischen Gasphasenabscheidungssystems aufgewachsen. Die Vorrichtungsstruktur besteht aus einer bei niedriger Temperatur gewachsenen GaN-Pufferschicht, einer hoch Si-dotierten n-Typ-GaN-Schicht, einem aktiven Bereich mit mehreren InGaN/GaN-Quantenquellen (MQWs) und einer Mg-dotierten p-Typ-GaN-Schicht. Das ITO wurde auf der p-Typ-GaN-Schicht als transparente leitende Schicht abgeschieden, um den Injektionsstrom zu verteilen. Der Wafer wurde dann unter Verwendung des photolithographischen Standardverfahrens strukturiert, um quadratische Mesas als emittierende Bereiche zu definieren, indem die belichteten ITO/p-GaN/InGaN/GaN-MQWs/n-GaN teilweise geätzt wurden. Als ohmsches Kontaktmetall auf den p- und n-GaN-Kontaktbereichen wurde eine Ti/Pt/Au-Legierung verwendet, und der Wafer wurde dann in einem N2&sub2;&sub4;-legiert Atmosphäre für 5 min bei 450 °C. Die Größe des Emissionsfensters für die InGaN/GaN-LEDs mit ITO betrug 300 × 300 μm ² . Der fertige Wafer wurde in die PS NSs-Suspension gelegt, um das kompakte PS NS-Array auf der ITO-Schicht abzuscheiden.

Ergebnisse und Diskussion

Abb. 2a–i zeigen rasterelektronenmikroskopische (REM) Aufnahmen der PS NS mit Durchmessern von 100, 200 und 500 nm auf dem ITO-beschichteten Glassubstrat mit durchschnittlichen Dip-Drop-Geschwindigkeiten von 0,05, 0,01 und 0,005 ml/ S. Die Konzentrationen der PS NS-Suspensionen betrugen 4,1 × 10 ¹¹ Kugeln/cm ⁻³ für die 100-nm-PS-NSs 5,1 × 10 ¹⁰ Kugeln/cm ⁻³ für den 200-nm-PS-NS und 3,2 × 10 ⁹ Kugeln/cm ⁻³ für den 500-nm-PS-NS. Die PS NS zeigten bei einer hohen durchschnittlichen Eintauchgeschwindigkeit eine weit dispergierte Verteilung auf einem ITO-beschichteten Glassubstrat, aber sie bildeten eine kompakte Anordnung, wenn die durchschnittliche Eintauchgeschwindigkeit verringert wurde, wie in Abb. 2 gezeigt. Die Anordnung der PS NSs hängt von der Form der Flüssigkeitsoberfläche ab, die mit der seitlichen Kapillarkraft zusammenhängt [30]. Die seitliche Kapillarkraft kann als Schwimmkraft oder Eintauchkraft klassifiziert werden. Die Schwebekraft wird durch das Partikelgewicht und die archimedische Kraft verursacht, während die Immersionskraft durch die Kapillarwirkung entsteht [31]. Während des Dip-Drop-Prozesses dominierte die Schwebekraft aufgrund der Wirkung der Schwerkraft. Die Schwebekraft kann zwischen zwei PS NSs anziehend oder abstoßend sein, abhängig von der Form der Oberfläche zwischen Luft und wässriger Lösung. Eine hohe durchschnittliche Dip-Drop-Geschwindigkeit verursacht eine dramatische Störung in der PS NS-Aufhängung in der Nähe des Abstimmsteuerventils, und die Störung führt zu einer konvexen Oberfläche zwischen der Luft und der wässrigen Lösung, was zu einer abstoßenden Schwebekraft zwischen zwei PS NSs führt. Die PS NS wurden durch die abstoßende Schwebekraft während des Dip-Drop-Prozesses getrennt, was zu einer ungeordneten PS NS-Anordnung auf dem ITO-beschichteten Glassubstrat führte, wie in Abb. 2a, d, g beobachtet. Wenn die durchschnittliche Dip-Drop-Geschwindigkeit auf 0,01 ml/s verringert wurde, wurde die Störung in der Nähe des Abstimmsteuerventils gemildert, wie in 2b, e, h gezeigt. Diese schwache Störung verursachte eine geringe abstoßende Schwebekraft und ergab einen kleineren Abstand zwischen zwei PS-NSs als bei der Fallgeschwindigkeit von 0.05 mL/s. Als die durchschnittliche Dip-Drop-Geschwindigkeit auf 0,005 ml/s verringert wurde, wurde die Form der Oberfläche zwischen der Luft und der wässrigen Lösung konkav, was während des Dip-Drop-Prozesses eine anziehende Schwebekraft zwischen den beiden PS-NSs erzeugte. Die anziehende Schwebekraft kann zu einem kompakten PS NS-Array auf dem ITO-beschichteten Glassubstrat führen, wie in Abb. 2c, f, d. Darüber hinaus zeigten PS-NSs mit Durchmessern von 200 und 500 nm eine kompaktere Anordnung auf dem ITO-beschichteten Glassubstrat im Vergleich zu PS-NSs mit 100 nm Durchmesser bei ähnlicher durchschnittlicher Dip-Drop-Geschwindigkeit, da eine konkave Oberfläche zwischen Luft und Für PS-NS mit großen Durchmessern wurde leicht eine wässrige Lösung gebildet. Als die durchschnittliche Dip-Drop-Geschwindigkeit weiter auf <0,005 ml/s reduziert wurde, wurde das mit der Dip-Drop-Methode hergestellte PS NS-Array wegen des geringen Durchsatzes für LEDs unpraktisch. So finden Sie die Verteilung des kompakten PS-NSs-Arrays auf dem 0,5 × 0,5-mm ² ITO-beschichtetes Glassubstrat, Abb. 2j–m zeigt die REM-Bilder von PS-NSs mit 200 nm Durchmesser bei durchschnittlichen Dip-Drop-Geschwindigkeiten von 0,005 ml/s in den Bereichen oben rechts, oben links, unten rechts , und unten links des ITO-beschichteten Glassubstrats. Diese Bilder stellen ein gleichmäßig verteilendes und kompaktes PS NSs-Array über dem ITO-beschichteten Glassubstrat dar, was darauf hindeutet, dass InGaN/GaN-LEDs mit einer einheitlichen und kompakten PS NSs-Array-Fensterschicht unter Verwendung der Dip-Drop-Methode vorgeschlagen werden können.

SEM-Bilder von PS-NS mit Durchmessern von 100, 200 und 500 nm bei einer durchschnittlichen Fallgeschwindigkeit von a , d , g 0,05 ml/s; b , e , h 0,01 ml/s; und c , f , ich 0,005 ml/s und die SEM-Bilder von PS-NSs mit 200 nm und durchschnittlichen Dip-Drop-Geschwindigkeiten von 0,005 ml/s in den Regionen von j oben rechts, k oben links, l unten rechts und m unten links von 0.5 × 0.5 mm ² ITO-beschichtetes Glassubstrat . Die Konzentrationen der mit DI-Wasser verdünnten PS NS-Suspension betrugen 4,1 × 10 ¹¹ Kugeln/cm ⁻³ für die 100-nm-PS-NSs 5,1 × 10 ¹⁰ Kugeln/cm ⁻³ für die 200-nm-PS-NSs und 3,2 × 10 ⁹ Kugeln/cm ⁻³ für die 500-nm-PS-NSs

Die Konzentration der PS NS-Suspension beeinflusst auch die PS NS-Anordnung und die Schichtanzahl des PS NS-Arrays. PS NS-Suspensionen mit hohen Konzentrationen führen zu kompakten PS NS-Arrays mit Monolayer oder Multilayern, während Suspensionen mit niedriger Konzentration lockere oder kompakte PS NS-Arrays mit Monolayern erzeugen können. Mehrschichtige PS NS-Arrays haben Nachteile wie eine geringe Durchlässigkeit, eine schwierige Definition für die PS NS-Periode und eine geringe Zuverlässigkeit, was sie für LED-Anwendungen ungeeignet macht. Die optimale Konzentration der PS NS-Suspension muss bestimmt werden, um ein kompaktes Monolayer-PS NS-Array zu erhalten. In dieser Studie wurde die Konzentration einer PS NS-Suspension als das Verhältnis der Anzahl der PS NSs und des Volumens der Suspension definiert. Abbildung 3 zeigt die SEM-Bilder von PS NSs auf dem ITO-beschichteten Glassubstrat für verschiedene PS NS-Suspensionskonzentrationen:(a) 1,4 × 10 ¹¹ , (b) 2,7 × 10 ¹¹ , (c) 4,1 × 10 ¹¹ und (d) 5,4 × 10 ¹¹ Kugel/cm ⁻³ für 100-nm-PS-NSs; (e) 1,7 × 10 ¹⁰ , (f) 3,4 × 10 ¹⁰ , (g) 5,1 × 10 ¹⁰ , und (h) 6.8 × 10 ¹⁰ Kugel/cm ⁻³ für 200-nm-PS-NSs; und (i) 1,1 × 10 ⁹ , (j) 2,1 × 10 ⁹ , (k) 3,2 × 10 ⁹ , und (l) 4,3 × 10 ⁹ Kugel/cm ⁻³ für 500-nm-PS-NSs mit einer durchschnittlichen Dip-Drop-Geschwindigkeit von 0,005 ml/s. Wenn die Konzentration der PS NS-Suspension < 4.1 × 10 ¹¹ . betrug Kugel/cm ⁻³ für 100-nm-PS-NSs, < 5.1 × 10 ¹⁰ Kugel/cm ⁻³ für 200-nm-PS-NSs und < 3,2 × 10 ⁹ Kugel/cm ⁻³ für 500-nm-PS-NSs waren einige Bereiche des ITO-beschichteten Glassubstrats frei von PS-NSs, wie in Abb. 3a, b, e, f, i, j gezeigt. Wenn die Konzentration auf 4,1 × 10 ¹¹ . erhöht wurde Kugel/cm ⁻³ für 100-nm-PS-NSs, 5,1 × 10 ¹⁰ Kugel/cm ⁻³ für 200-nm-PS-NSs und 3,2 × 10 ⁹ Kugel/cm ⁻³ für 500-nm-PS-NSs bedeckte ein kompaktes PS-NS-Array von Monoschichten das ITO-beschichtete Glassubstrat, wie in Abb. 3c, g, k gezeigt. Die Einschübe von Fig. 3c, g, k zeigen die Querschnitts-REM-Bilder von PS NSs auf dem ITO-beschichteten Glassubstrat unter den PS NS-Suspensionskonzentrationen von 4,1 × 10 ¹¹ Kugel/cm ⁻³ für 100-nm-PS-NSs, 5,1 × 10 ¹⁰ Kugel/cm ⁻³ für 200-nm-PS-NSs und 3,2 × 10 ⁹ Kugel/cm ⁻³ für 500-nm-PS-NSs. Eine kompakte PS NS-Monoschicht kann auf dem ITO-beschichteten Glassubstrat unter den obigen Konzentrationen von PS NS-Suspensionen und der Eintauch-Tropfen-Geschwindigkeit gebildet werden. Die PS NS in der PS NS-Suspension mit hoher Konzentration waren dichter als die in der PS NS-Suspension mit niedriger Konzentration. Während des Dip-Drop-Prozesses bildete die anziehende Schwebekraft ein kompaktes PS NS-Array aus Monoschichten und ein dispergiertes PS NS-Array auf dem ITO-beschichteten Glassubstrat unter den PS NS-Suspensionen mit hoher bzw. niedriger Konzentration, da nicht genügend PS NSs standen zur Verfügung, um das ITO-beschichtete Glassubstrat unter der niedrig konzentrierten PS NS-Suspension zu bedecken. Wenn die Konzentration der PS NS-Suspension weiter auf 5,4 × 10 ¹¹ . erhöht wurde Kugel/cm ⁻³ für 100-nm-PS-NSs, 6,8 × 10 ¹⁰ Kugel/cm ⁻³ für 200-nm-PS-NSs und 4,3 × 10 ⁹ Kugel/cm ⁻³ für 500-nm-PS-NSs wurde das ITO-beschichtete Glassubstrat mit einem kompakten PS-NS-Array von Mehrfachschichten bedeckt, da übermäßig viele PS-NSs an der Abscheidung beteiligt waren. Die überschüssigen PS NS erreichten die Oberfläche des kompakten PS NS-Arrays der Monoschicht und hafteten dann daran, um das kompakte PS NS-Array aus Multischichten zu bilden.

SEM-Bilder von PS NS mit PS NS-Suspensionskonzentrationen von a 1,4 × 10 ¹¹ , b 2,7 × 10 ¹¹ , c 4,1 × 10 ¹¹ , und d 5,4 × 10 ¹¹ Kugel/cm ⁻³ für 100-nm-PS-NSs; e 1,7 × 10 ¹⁰ , f 3,4 × 10 ¹⁰ , g 5,1 × 10 ¹⁰ , und h 6.8 × 10 ¹⁰ Kugel/cm ⁻³ für 200-nm-PS-NSs; und ich 1,1 × 10 ⁹ , j 2,1 × 10 ⁹ , k 3,2 × 10 ⁹ , und l 4,3 × 10 ⁹ Kugel/cm ⁻³ für 500-nm-PS-NSs bei einer durchschnittlichen Dip-Drop-Geschwindigkeit von 0,005 ml/s. Die Einsätze von c , g, und k repräsentieren die Querschnitts-REM-Bilder von PS NSs mit PS NS-Suspensionskonzentrationen von 4,1 × 10 ¹¹ Kugel/cm ⁻³ für 100-nm-PS-NSs, 5,1 × 10 ¹⁰ Kugel/cm ⁻³ für 200-nm-PS-NSs und 3,2 × 10 ⁹ Kugel/cm ⁻³ für 500-nm-PS-NSs

Der Lichtaustrittskegel einer InGaN/GaN-LED ist aufgrund des hohen Brechungsindexkontrasts zwischen GaN und Luft begrenzt, was zu einem niedrigen LEE führt. Lass k sei der Wellenvektor des Fluchtkegels; dann,

wo k _N und k _L sind die Wellenvektoren senkrecht zum Gerät bzw. in der Ebene. Bei der periodischen PS NS-Array-Fensterschicht auf einer InGaN/GaN-LED ändert sich der Wellenvektor in der Ebene auf k _WG + nk _PS , wobei k _WG der Wellenvektor des wellengeführten Lichts parallel zum Gerät ist und k _PS ist der reziproke Wellenvektor des periodischen PS NS-Arrays, gegeben durch

wo x _λ und y _λ sind Perioden im x und y Richtungen des PS NS-Arrays. Für ein periodisches PS NS-Array ist der ursprüngliche Wellenvektor in der Ebene k _L , ändert sich zu k ^{`</sup> <sub>L</sub> und k <sup>`} und kann ausgedrückt werden als

wobei n eine ganze Zahl ist. Der Lichtaustrittskegel kann verbessert werden, indem die Perioden im x . geändert werden und y Anweisungen zum Modulieren von k _PS ; daher kann der LEE von InGaN/GaN-LED durch Verringerung von k . verbessert werden ^´ _L . Die optimalen Perioden im x und y Richtungen relativ zur Grenzfrequenz, um die Emissionswellenlänge der blauen InGaN/GaN-LED zu erfüllen, sind durch experimentelle Verfahren schwer zu erhalten. Um die Untersuchung zu vereinfachen, wurden die Software Rsoft (Cybernet Ltd.), das Fullwave Sim Add-on Module mit der dreidimensionalen FDTD-Methode und das Rsoft LED Utility verwendet, um die extrahierte Lichtintensität von p-GaN zum freien Raum für InGaN/GaN blue zu berechnen LEDs ohne und mit dem PS NS Array Fensterschichten mit verschiedenen Perioden im x und y Richtungen. Abbildung 4a zeigt die berechnete Lichtintensität als Funktion der Periode für LEDs mit PS-NS-Array-Fensterschichten mit 100-, 200- und 500-nm-Durchmesser-PS-NSs und konventionellen InGaN/GaN-LEDs. Die berechneten Lichtintensitäten für die LEDs mit den PS NS-Fensterschichten (blaue, gelbe und rote Kurven) waren höher als die für die herkömmlichen LEDs, wie in 4a gezeigt. Darüber hinaus ist die LED mit periodischen PS NS-Arrays des Durchmessers und der Perioden in x und y Richtungen von 100, 100 und 100 nm hat die höchste berechnete Lichtintensität und zeigt einen verbesserten Faktor von 1,4 im Vergleich zur LED ohne PS NS-Array. Dies lag daran, dass der Lichtaustrittskegel für InGaN/GaN-LEDs mit periodischen Monolayer-PS-NS-Arrays durch Anpassen von k . verbessert werden kann _PS , wodurch der LEE von InGaN/GaN-LEDs mit periodischen PS-NS-Array-Fensterschichten verbessert wird. Um die maximale Lichtintensität für InGaN/GaN-LEDs zu erhalten, den optimalen Durchmesser und die Perioden in x und y Richtungen für das PS NS-Array wurden als 100, 100 und 100 nm berechnet. Um den verbesserten LEE von InGaN/GaN-LEDs mit optimalem periodischen PS NS-Array in Bezug auf den Beugungsmodus zu verstehen, die extrahierte Lichtintensität von p-GaN zum freien Raum für blaue InGaN/GaN-LEDs ohne und mit dem optimalen PS NS-Array-Fenster Schichten unter verschiedenen Emissionswellenlängen und -winkeln berechnet. Abbildung 4b zeigt die berechnete Lichtintensität als Funktion des unterschiedlichen Winkels unter den verschiedenen Emissionswellenlängen, und der Einschub von Abbildung 4b zeigt die Winkelspektren der blauen InGaN/GaN-LED mit der optimalen periodischen PS NS-Array-Fensterschicht und ohne PS NS-Array Fensterschicht bei einer Emissionswellenlänge von 460 nm. Die InGaN/GaN-LED mit optimaler periodischer PS NS-Anordnung, die bei einer Wellenlänge von 460 nm emittiert wird, bietet das höchste und breiteste Spektrum im Vergleich zu denen mit optimaler periodischer PS NS-Anordnung, die bei 450, 470, 480 und 490 nm emittiert werden, und InGaN/GaN-LED ohne PS NS-Array, weil es den Leitmodus erfüllt, das durch das optimale periodische PS NS-Array in Luft gebeugt wird.

Berechnete Intensität von a konventionelle LEDs und LEDs mit unterschiedlichen Perioden für PS NSs mit 100 und 200 nm Durchmesser und (b ) variierter Winkel unter der unterschiedlichen Emissionswellenlänge. Der Einsatz von b Anzeige der Winkelspektren der blauen InGaN/GaN-LED mit der optimalen periodischen PS NS-Array-Fensterschicht und ohne PS NS-Array-Fensterschicht bei einer Emissionswellenlänge von 460 nm

Abbildung 5a zeigt die I-V- und L-I-Kurven der InGaN/GaN-LEDs ohne und mit der Fensterschicht, die durch ein kompaktes Monolayer-PS-NS-Array von 100-, 200- und 500-nm-Durchmesser-PS-NSs gebildet wird. Unter dem Injektionsstrom von 20 mA betrugen die Durchlassspannungen für InGaN/GaN-LEDs ohne und mit dem kompakten PS NS-Array 3,54, 3,55, 3,55 und 3,55 V. Die ähnlichen Durchlassspannungen für InGaN/GaN-LEDs mit und ohne PS NS-Array ihnen wurde Fensterschichten zugeschrieben, die die gleiche epitaktische Struktur aufweisen. Außerdem war der Durchlasswiderstand für InGaN/GaN-LEDs ohne PS NS-Array-Fensterschichten etwas niedriger als bei denen mit PS NS-Array-Fensterschichten, da die transparente ITO-Leitschicht während des hydrophilen Prozesses durch das Sauerstoffplasma abgebaut wurde. Die Lichtleistungsintensitäten für InGaN/GaN-LEDs ohne und mit den 100-, 200- und 500-nm-PS-NS-Array-Fensterschichten betrugen 112,9, 146,8, 148,0 bzw. 131,1 mcd, wie in Fig. 5a gezeigt. Die Lichtleistungsintensitäten von InGaN/GaN-LEDs ohne und mit der Fensterschicht des PS NS-Arrays zeigten ähnliche Trends wie die berechneten Ergebnisse in Abb befanden sich außerhalb des Lichtaustrittskegels. Die InGaN/GaN-LEDs mit PS-NS-Array-Fensterschichten änderten jedoch den In-Plane-Vektor (k _L ^` ), was zu einem verbesserten LEE führt; daher kann die Lichtausgabeintensität von InGaN/GaN-LEDs mit PS-NS-Array-Fensterschichten erhöht werden. Außerdem wurde der Einfallswinkel des Emissionslichts an der Grenzfläche zwischen dem PS NS-Array und Luft aufgrund der nichtplanaren Grenzfläche sowie der Texturstruktur durch die PS NS beeinflusst. Folglich verbesserte die periodische PS-NS-Array-Fensterschicht den LEE der InGaN/GaN-LEDs. Abbildung 5b zeigt die L-I-Kurven der herkömmlichen InGaN/GaN-LED und der InGaN/GaN-LEDs mit kompakten, ungeordneten und mehrschichtigen PS-Array-Fensterschichten. Die Lichtleistungsintensität von InGaN/GaN-LED mit ungeordneter PS-Schicht ist etwas höher als bei herkömmlichen InGaN/GaN-LED, da die Photonen an der Grenzfläche Luft/ITO durch die ungeordnete PS-Fensterschicht teilweise ausgekoppelt werden können. Außerdem ist die Lichtleistungsintensität einer InGaN/GaN-LED mit mehrschichtiger PS-Array-Fensterschicht geringer als bei herkömmlichen InGaN/GaN-LED wegen der geringen Durchlässigkeit (<~80%) für das mehrschichtige PS-Array. Abbildung 5c ​​zeigt die L-I-Kurven der herkömmlichen InGaN/GaN-LEDs und derjenigen mit kompakten und periodischen PS-NS-Array-Fensterschichten. Der Durchmesser und die Perioden in x und y Richtungen für periodische PS NS-Anordnungen waren 100, 100 bzw. 100 nm, was die aus Fig. 4 berechnete Optimalitätsbedingung erfüllt. Die periodische PS NS-Anordnung kann durch Ätzen der kompakten PS NS-Anordnung aus 200-nm-PS-NSs erhalten werden, und der Einschub von Abb. 5c zeigt die schematischen Strukturen von InGaN/GaN-LEDs mit kompaktem und periodischem PS-Array und REM-Aufnahme eines geätzten 100-nm-PS-NS-Arrays mit Perioden von 100 und 100 nm im x und y Richtungen. Die InGaN/GaN-LED mit der Fensterschicht eines periodischen 100-nm-PS-NS-Arrays mit Perioden im x und y Richtungen von 100 und 100 nm zeigten die höchste Lichtleistungsintensität, wie in Abb. 5c gezeigt, die mit den berechneten Ergebnissen in Abb. 4 übereinstimmte % Zunahme der Lichtleistungsintensität im Vergleich zu denen ohne PS NS-Arrays aufgrund des verbesserten LEE. Außerdem zeigen die Einschübe von Fig. 5c und Fig. 2f, dass die PS-NSs eine gute Haftung auf ITO und einen geringeren Ätzschaden während des Ätzprozesses nach der Abscheidung zeigen.

a I-V- und L-I-Kurven für die konventionelle InGaN/GaN-LED und InGaN/GaN-LED mit kompakten PS-NS-Array-Fensterschichten von 100-, 200- und 500-nm-Durchmesser-PS-NSs. b L-I-Kurven für die herkömmlichen InGaN/GaN-LEDs und InGaN/GaN-LEDs mit periodischen, ungeordneten und mehrschichtigen PS-Array-Fensterschichten. c L-I-Kurven für konventionelle InGaN/GaN-LEDs und InGaN/GaN-LEDs mit kompakten und optimalen periodischen PS-NS-Array-Fensterschichten. Der Einsatz von (c ) zeigt den schematischen Aufbau von InGaN/GaN-LEDs mit kompaktem und periodischem PS-Array. Das SEM-Bild des periodischen PS-Arrays ist auch im Einschub von Fig. 5 dargestellt

Tabelle 1 listet die durchschnittlichen Durchlassspannungen und Lichtausgabeintensitäten bei einem Injektionsstrom von 20 mA für die ausgewählten Chips aus unterschiedlichen Positionen von InGaN/GaN-Wafern mit optimalen PS NS-Array-Fensterschichten aus drei verschiedenen Durchgängen unter den gleichen Bedingungen auf. Eine gleichmäßige und zuverlässige Anordnung von PS NSs auf den InGaN/GaN-Wafern war äußerst bemerkenswert, da dies der Hauptfaktor ist, der die Leistung von InGaN/GaN-LEDs beeinflusst. Periode und Größe der PS NSs auf den InGaN/GaN-Wafern waren relativ ähnlich; die Standardabweichung von Gerät zu Gerät der gemessenen Verstärkung der Emissionsintensität betrug etwa 1,4 %, und die Variationen betrugen etwa 1,9 % für die Durchlassspannung und 2,9 % für die Lichtleistungsintensität bei gleichem Antriebsstrom.

Abbildung 6 zeigt die Elektrolumineszenzspektren als Funktion der Wellenlänge für die herkömmlichen InGaN/GaN-LEDs und die InGaN/GaN-LEDs mit den optimalen periodischen PS-NS-Array-Fensterschichten bei einem Antriebsstrom von 20 mA. Die Lichtausgabeintensität bei 465,5 nm und die volle Breite beim halben Maximum des Emissionsspektrums für die InGaN/GaN-LEDs mit den optimalen periodischen PS-NS-Array-Fensterschichten waren stärker und schmaler als die der herkömmlichen InGaN/GaN-LEDs. The guided light that is emitted from the InGaN/GaN active region underwent TIR and could not phase match to the radiation modes when the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor was higher than that in the air [9, 32]. The periodic PS NS array window layers could modulate the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor to less than that in air, and therefore, the light was emitted from the semiconductor with the periodic PS NS array because the phase of the guided modes matched the radiation modes, resulting in a high light output intensity and a narrow emission spectrum. The insets of Fig. 6 show the micrographs of light emission for the conventional InGaN/GaN LEDs and the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers. The light output intensity for the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers was higher than that of the conventional InGaN/GaN LEDs because of the improved LEE.

Electroluminescence spectra as functions of wavelength for the conventional InGaN/GaN LEDs and InGaN/GaN LEDs with optimal periodic PS NS array window layers

Schlussfolgerung

PS NS array window layers can improve the LEE of InGaN/GaN LEDs. A compact monolayer PS NS array was obtained by adjusting the average dip-drop speed and PS suspension concentration. The optimal average dip-drop speed and PS NS suspension concentration to obtain a compact monolayer PS NS array were 0.005 mL/s and 4.1 × 10 ¹¹ sphere/cm ⁻³ , respectively, for 100-nm PS NSs; 0.005 mL/s and 5.1 × 10 ¹⁰ sphere/cm ⁻³ , respectively, for 200-nm PS NSs; and 0.005 mL/s and 3.2 × 10 ⁹ sphere/cm ⁻³ , respectively, for 500-nm PS NSs. The calculated and experimental results indicated that the periodic PS NS array window layer with PS NS diameter of 100 nm and periods of 100 nm in the x und y directions effectively enhanced the LEE of the InGaN/GaN LEDs. The InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layer yielded a 38% increase in light output intensity compared with that of the conventional InGaN/GaN LED under a 20-mA driving current because of the high LEE.

Abkürzungen

EQE:

External quantum efficiency

FDTD:

Zeitbereich mit endlicher Differenz

ITO:

Indium-tin-oxide

I-V:

current-voltage

LED:

Light-emitting diode

LEE:

Light extraction efficiency

L-I:

Light output intensity-current

PCs:

Photonic crystals

PS NS:

Polystyrene nanosphere

SEM:

Rasterelektronenmikroskopie

TIR:

Total internal reflection