Auswirkung der UV-Ozon-Behandlung auf MoS2-Monoschichten:Vergleich chemisch aufgedampfter polykristalliner Dünnschichten und mechanisch abgeblätterter Einkristall-Flakes

Einführung

Es besteht ein großes Interesse an Übergangsmetalldichalkogeniden (TMDs), wie MoS₂ , da sie eine attraktive Möglichkeit für verschiedene Geräteanwendungen bieten, darunter Transistoren, optoelektronische Geräte, Heteroübergangsstrukturen, Sensoren und Elektrokatalyse [1, 2]. Die Existenz direkter Bandlücken in Monolayer-TMDs macht diese zweidimensionalen Halbleiter besonders vielversprechend für optoelektronische Bauelemente [3, 4]. Zu den kritischen Herausforderungen bei der Herstellung von TMD-basierten optoelektronischen Bauelementen wie Fototransistoren gehört jedoch die Abscheidung von hoch-k Dielektrika auf TMDs und die Dotierung von TMDs. Da auf der Oberfläche von TMDs keine baumelnden Bindungen vorhanden sind, ist es schwierig, hohe k . abzuscheiden Dielektrika auf TMDs [5]. Darüber hinaus ist die Dotierung von TMDs auch eine Herausforderung, da die für Bulk-Halbleiter wie Silizium verwendete Substitutionsdotierung die zweidimensionale Struktur und die Eigenschaften von Monolayer-TMDs modifiziert [6].

Um diese Schwierigkeiten zu überwinden, wurde die Oberflächenfunktionalisierung von TMDs durch O₂ Plasma [7, 8] oder Ultraviolett-Ozon (UV-O₃ ) [9,10,11] wurde vorgeschlagen. Während diese Methoden die Oberfläche von MoS₂ . funktionalisieren können, durch Oberflächenoxidation können sie gleichzeitig die Struktur und Eigenschaften von Monolayer MoS₂ . beeinflussen [12,13,14,15,16]. Zum Beispiel Oxidation durch O₂ Plasma oder UV-O₃ Behandlung veränderte die Raman-Schwingungsmoden und die Photolumineszenz (PL)-Emission von Monolayer-MoS₂ [12, 16]. Da die meisten Studien jedoch auf einschichtigem MoS₂ . im Mikrometerbereich basierten, Flocken, die durch mechanische Exfoliation aus massiven Einkristallen erhalten wurden, über ihre Wechselwirkung mit großflächigen Monolayer-MoS₂ . ist wenig bekannt dünne Filme, die typischerweise polykristallin sind. Korngrenzen in polykristalliner Monoschicht MoS₂ kann eine höhere Reaktivität mit UV-O₃ . ermöglichen als bei Einkristallen, was zu einem anderen Oxidationsverhalten führt. Daher untersuchen wir in dieser Studie die Wirkung von UV-O₃ Behandlung auf MoS₂ Monoschichten durch direkten Vergleich des Oxidationsverhaltens von polykristallinen CVD-Dünnschichten und mechanisch abgeblätterten Einkristallflocken. Wir untersuchen systematisch die PL- und Raman-Spektren von beiden MoS₂ Monoschichten für unterschiedliche Dauer von UV-O₃ Exposition. Wir untersuchen auch das Oxidationsverhalten von MoS₂ Monoschichten während UV-O₃ Behandlung mit Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS). Wir messen weiterhin den elektrischen Widerstand von makellosem und UV-O₃ -behandeltes MoS₂ Monoschichten, um die Wirkung von UV-O₃ . zu verstehen Behandlung auf MoS₂ Monoschichten.

Methoden

Einschichtiges MoS₂ Dünnschichten wurden auf (0001)-orientierten Saphirsubstraten (~ 1,5 × 1 cm ² ) durch CVD in einem Zweizonen-Rohrofen. MoO₃ (99,98%, Sigma-Aldrich) und S (99,98%, Sigma-Aldrich) Pulver in zwei separaten Al₂ O₃ Boote wurden als Vorläufer verwendet. MoO₃ Pulver (14 mg) wurde stromaufwärts in Zone 1 (750 °C) und S-Pulver (1,4 g) wurde stromaufwärts in den Ofeneingang eingebracht. Die Substrate wurden stromabwärts in Zone 2 (700 °C) platziert. MoO₃ Pulver wurde mit einer Geschwindigkeit von 15 °C min ⁻¹ . erhitzt und die Substrate wurden auf 38 °C min ⁻¹ . erhitzt . Nach 30-minütiger Abscheidung wurde der Ofen langsam auf Raumtemperatur abgekühlt. Während der Abscheidung wurden ein Ar-Fluss von 100 sccm und ein Druck von ~   0,5 Torr aufrechterhalten. Einschichtiges MoS₂ Flocken wurden durch die goldvermittelte Exfoliation-Methode [17] aus Bulk-MoS₂ . gewonnen Kristalle (2D-Halbleiter) und übertragen auf hochdotierte Si-Substrate mit thermisch gewachsenem SiO₂ (300 nm). Abbildung 1 zeigt schematische Strukturen von beiden MoS₂ Monoschichten auf Substraten. Die Dicke der Monoschicht MoS₂ wurde mit Rasterkraftmikroskopie (AFM, Park Systems XE-100) gemessen. Die Kristallinität von Bulk-MoS₂ Kristalle und CVD MoS₂ dünne Filme wurden durch Röntgenbeugung (XRD, Bruker D8 Discover mit Cu-Kα-Strahlung) bzw. Transmissionselektronenmikroskopie (TEM, FEI Titan 80–300 bei 300 kV) untersucht.

Schematischer Aufbau von MoS₂ Monoschichten:a mechanisch abgeblätterte Flocken auf SiO₂ /Si-Substrate und b CVD-Dünnschichten auf Saphirsubstraten

MoS₂ Monoschichten wurden UV-O₃ . ausgesetzt (SEN LIGHTS PL16–110, 185 nm und 254 nm) für 0–5 min bei einer Bestrahlungsstärke von 58 mW cm ⁻² . Die optische Extinktion wurde durch UV-Vis-Spektroskopie (PerkinElmer Lambda 35) gemessen. Raman/PL-Spektroskopie (Horiba Jobin-Yvon LabRam Aramis) wurde auf unberührtem und UV-O₃ . gemessen -behandeltes MoS₂ Monoschichten mit einem 532-nm-Laser und einer Strahlleistung von 0,5 mW. XPS (Thermo Scientific K-Alpha) wurde mit einem monochromatischen Al K_α . durchgeführt Röntgenquelle (hν = 1486,7 eV) mit einem Startwinkel von 45°, einer Durchgangsenergie von 40 eV und einer Punktgröße von 400 μm Durchmesser. Bei allen Proben wurden C 1s und O 1s beobachtet, vermutlich weil sie der Atmosphäre ausgesetzt wurden, bevor sie für die XPS-Analyse in eine Ultrahochvakuumkammer geladen wurden. Zufälliger Kohlenstoff (C 1s bei 284,8 eV) wurde als Referenz zur Ladungskorrektur für XPS-Spektren verwendet. Die Energieauflösung beträgt 0,7 eV, gemessen unter Verwendung der vollen Breite bei halbmaximaler Intensität des Ag 3d_5/2 Gipfel. MoS₂ Proben wurden der Atmosphäre ausgesetzt, während sie zu XPS-Geräten gebracht wurden. Obwohl die in-situ-XPS-Analyse genauere Informationen liefern könnte, war sie in dieser Arbeit nicht verfügbar. Für die Spitzenentfaltung und die Hintergrundsubtraktion wurde die Thermo Scientific Avantage Data System-Software verwendet. Gaußsche Funktionen wurden verwendet, um XPS-Spektren anzupassen.

Um den elektrischen Widerstand von MoS₂ . zu messen Monoschichten, Au-Kontakte (100 × 100 μm ² , 70 nm dick) wurden auf MoS₂ . abgeschieden durch Elektronenstrahlverdampfung. Auf der Oberseite der Au-Schicht aufgeschleuderter Photoresist wurde dann durch herkömmliche Photolithographie gemustert, um Öffnungsbereiche für das nachfolgende Ätzen zu bilden. Nachdem Au in den Öffnungsbereichen durch Nassätzen in Königswasser entfernt wurde, wurde verbleibender Fotolack in Aceton entfernt. Anschließend wurden die Geräte bei 200 °C für 2 h in einem Röhrenofen (100 sccm Ar und 10 sccm H₂ . getempert ) um Fotolackrückstände zu entfernen und den Kontaktwiderstand zu verringern. Der elektrische Widerstand wurde mit Strom-Spannung berechnet (I –V ) Messung (Keithley 4200-SCS) in atmosphärischen Umgebungen.

Ergebnisse und Diskussion

Neben der AFM-Messung werden PL- und Raman-Spektren gemessen, um die Bildung von MoS₂ . zu bestätigen Monoschichten. Wegen seiner direkten Bandlücke ist MoS₂ Monoschichten ermöglichen eine PL-Emission bei ~ 1.88 eV [3, 4]. Außerdem ist die Frequenzdifferenz zwischen den beiden charakteristischen Raman A_1g und E ¹ _2g Modi von MoS₂ Monoschichten weniger als 20 cm ⁻¹ [18]. In Abb. 3 ist die PL-Emission von reinem MoS₂ bei ~ 1,88 eV bedeutet, dass sowohl MoS₂ sind Monoschichten. In Abb. 4 unberührtes MoS₂ weist den Frequenzunterschied zwischen 19,6 und 19,9 cm ⁻¹ . auf impliziert einlagiges MoS₂ . XRD- und TEM-Analyse zeigten die Einkristallnatur von Bulk-MoS₂ Kristalle und polykristalline Natur unseres einschichtigen MoS₂ dünne Filme (zusätzliche Datei 1:Abbildung S1). Die Korngröße von Monolayer MoS₂ dünne Schichten beträgt ~ 10 nm [19].

Nach UV-O₃ Behandlung, MoS₂ Monoschichten ändern ihre Farbe und werden transparent. In Abb. 2a, b werden sowohl abgeblätterte Flocken als auch CVD-Dünnfilme nach 5 Minuten UV-O₃ . transparent Behandlung. Das Absorptionsspektrum von MoS₂ Dünnfilme in Abb. 2c zeigen deutlich den Unterschied nach UV-O₃ Behandlung. (Die Absorption von abgeblättertem MoS₂ Flocken konnten nicht mit UV-Vis-Spektroskopie gemessen werden, da die Flocken zu klein waren.) Während reines MoS₂ dünne Filme zeigen Absorptionspeaks aufgrund von exzitonischen Übergängen (A und B) [3, 4], 5-min UV-O₃ -behandeltes MoS₂ dünne Filme zeigen überhaupt keine Extinktionspeaks für denselben Wellenlängenbereich. Denn leicht gelbgrünes MoS₂ dünne Filme werden nach 5 min UV-O₃ für sichtbares Licht transparent Behandlung erwarten wir die Energiebandlücke von reinem Monolayer-MoS₂ (~ 1,88 eV) wird nach UV-O₃ wider breiter Behandlung (> ~ 3 eV). Da dies in guter Übereinstimmung mit der großen Bandlücke von MoO₃ (> 2,7 eV) [20], das transparente UV-O₃ -behandeltes MoS₂ schlägt die Bildung von MoO₃ . vor nach 5 min UV-O₃ Behandlung.

Mechanisch abgeblätterte Flocken und CVD-Dünnfilme aus MoS₂ Monoschichten a vor und b nach 5 min UV-O₃ Behandlung (der gepunktete Bereich zeigt eine Monoschicht an), c optische Extinktion von CVD-Dünnschichten vor und nach 5 min UV-O₃ Behandlung

Anschließend untersuchen wir die Wirkung von UV-O₃ Behandlung der PL-Emission von MoS₂ Monoschichten. Abbildung 3 zeigt die PL-Spektren von CVD-MoS₂ dünne Filme und abgeblättertes MoS₂ Einkristallflocken nach UV-O₃ Belichtung für 0, 1, 3 bzw. 5 Minuten. Die Intensität der PL-Emission nimmt mit UV-O₃ . deutlich ab Behandlungszeit und schließlich wird PL für das 5-min-behandelte MoS₂ . vollständig gelöscht Monoschichten. Diese Ergebnisse deuten auf die Bildung von Oxiden oder Defekten hin, die eine strahlungslose Rekombination nach UV-O₃ . ermöglichen Behandlung. Als MoS₂ Monoschichten werden nach UV-O₃ . transparent Behandlung, die Bildung von Halbleitern mit großer Bandlücke MoO₃ ist vernünftigerweise zu erwarten. Die Energie der PL-Emission von reinem MoS₂ beträgt 1,88 eV für abgeblätterte Flocken und 1,86 eV für CVD-Filme. Dieser geringfügige Unterschied ist wahrscheinlich auf die Wirkung der darunter liegenden Substrate zurückzuführen, da Substrate die Raman- und PL-Emission stark beeinflussen können [21]. Die breitere Breite des PL-Emissionspeaks in CVD-Monoschichten deutet auf eine höhere Defektdichte hin. Interessanterweise wird eine weitere negative Verschiebung des PL-Emissionspeaks in einkristallinem MoS₂ . beobachtet Flocken (~ 50 meV) als in CVD-Dünnschichten (um ~ 10 meV) nach UV-O₃ Behandlung. Da die negative Verschiebung der PL-Emission mit der Trion-Bindungsenergie (10–40 meV) von MoS₂ . vergleichbar ist [22] kann dies auf unterschiedliche Konzentrationen von Trion (neutrale Exzitonen, die ein Elektron oder ein Loch aufnehmen) zurückzuführen sein, die durch eine oxidationsinduzierte Dotierung gebildet werden [23, 24]. (In dieser Arbeit wurde einkristallines MoS₂ Flocke ist leitfähiger als CVD-MoS₂ , was auf höhere Dotierungsniveaus in Einkristall-MoS₂ . hinweist .) Das höhere Dotierungsniveau in Einkristall-MoS₂ Flocken ermöglichen eine hohe Konzentration von Trionen, deren Rekombination ihre PL-Emission dominiert. Im Gegensatz dazu ist das niedrigere Dotierungsniveau in CVD MoS₂ dünne Filme ermöglichen eine niedrige Konzentration von Trionen. Daher wird ihre PL-Emission von der Rekombination neutraler Exzitonen dominiert. Da die negative Verschiebung der PL-Emission jedoch auch mit der Wirkung von darunterliegenden Substraten oder Stämmen zusammenhängen kann, sind in Zukunft systematischere Untersuchungen erforderlich.

PL-Spektren von MoS₂ Monoschichten a mechanisch abgeblätterte Flocken auf SiO₂ /Si-Substrate und b CVD-Dünnschichten auf Saphirsubstraten nach UV-O₃ Behandlung für 0, 1, 3 und 5 Minuten

Als nächstes untersuchen wir den strukturellen Abbau durch UV-O₃ Behandlung messen wir die Raman-Spektren von MoS₂ Monoschichten nach UV-O₃ Behandlung für 0, 1, 3 bzw. 5 Minuten (Abb. 4). Die Intensität von E ¹ _2g und A_1g Modi nimmt mit zunehmender Behandlungszeit ab. Während der Frequenzunterschied zwischen E ¹ _2g und A_1g Modi bleibt für 0–5 Minuten UV-O₃ unverändert Behandlungszeit verschwinden die beiden Raman-Modi nach 5-minütiger Behandlung fast vollständig, was auf eine schwere strukturelle Verzerrung und Degradation hindeutet. AFM-Analyse zeigt eine Zunahme der Oberflächenrauheit nach UV-O₃ Behandlung (zusätzliche Datei 1:Abbildung S2), die mit der Oxidation von MoS₂ . übereinstimmt [23].

Raman-Spektren von MoS₂ Monoschichten a mechanisch abgeblätterte Flocken auf SiO₂ /Si-Substrate und b CVD-Dünnschichten auf Saphirsubstraten nach UV-O₃ Behandlung für 0, 1, 3 und 5 Minuten

Um den strukturellen Abbau von MoS₂ . weiter zu untersuchen Monoschichten durch UV-O₃ Behandlung messen wir XPS-Spektren von MoS₂ . Da die Strahlgröße von XPS viel größer ist als die Größe von einlagigem MoS₂ Flocken, XPS-Spektren für einkristallines MoS₂ Flocken werden aus großflächigem MoS₂ . gewonnen Einkristalle (~ 1 cm groß und ~ 100 μm dick). Abbildung 5 zeigt die XPS-Spektren in Mo 3d- und S 2p-Regionen für massive Einkristall- und CVD-MoS₂ dünne Filme bzw. Die Existenz von Mo ⁴⁺ -Zustand des unberührten MoS₂ kann anhand der Bindungsenergie von Mo 3d_3/2 . beobachtet werden und Mo 3d_5/2 Orbitale. Nach UV-O₃ Belichtung, die Intensität von Mo ⁶⁺ -Zustand bei 235,9 eV steigt mit UV-O₃ . weiter an Behandlungszeit, die die erweiterte Bildung von Mo-O-Bindungen und MoO₃ . anzeigt . Es gibt vier deutliche Unterschiede zwischen Abb. 5a und b in der Mo 3d-Region. (1) In Abb. 5b, Mo ⁶⁺ -Zustand bei 235,9 eV in unberührtem MoS₂ Dünnschichten ist wahrscheinlich auf Restoxid zurückzuführen, das während oder nach dem CVD-Prozess gebildet wird. (2) Die Intensität von Mo ⁴⁺ und S 2 s-Peaks nehmen in CVD ab MoS₂ dünne Filme mit längerem UV-O₃ Exposition. Die Intensität von Mo ⁴⁺ und S 2 s-Peaks ändern sich nicht mit UV-O₃ Behandlungszeit bei großem MoS₂ Einkristalle als XPS können immer noch Mo ⁴⁺ . erkennen und S 2 s-Peaks von MoS₂ unter der oxidierten Oberfläche. (3) In einkristallinem MoS₂ , die Bindungsenergie von Mo ⁴⁺ -Zustand zeigt eine weitere positive Verschiebung als bei CVD MoS₂ dünne Filme, die auf eine höhere n-Dotierung schließen lassen [25]. Die Peakverschiebung nach der Oxidation von MoS₂ in dieser Arbeit (0,41–1,09 eV) ist vergleichbar mit der Literatur (0,6–1,1 eV) [23, 24]. (Um einen Aufladungseffekt zu verhindern, der eine ähnliche positive Verschiebung bewirken kann, haben wir während der XPS-Messung eine Flutkanone verwendet.) (4) In CVD MoS₂ dünne Filme, die Peaks von Mo ⁵⁺ -State erscheinen auch mit UV-O₃ Behandlung, die möglicherweise auf die Bildung von Sauerstoffleerstellen [26] oder Molybdänoxysulfid MoO_x . hindeutet S_y [27]. Diese Ergebnisse können durch die Oxidation von Mo ⁴⁺ . verstanden werden -Zustand in MoS₂ in höhere Oxidationsstufen (Mo ⁵⁺ .) und Mo ⁶⁺ ) mit UV-O₃ Exposition. Dies stimmt auch mit den XPS-Ergebnissen für polykristallines mehrschichtiges MoS₂ . überein dünne Filme nach O₂ Plasma oder UV-O₃ Behandlung [26, 28, 29].

XPS-Spektren von MoS₂ a Bulk-Einkristall und b CVD-Dünnschichten auf Saphirsubstraten nach UV-O₃ Behandlung für 0, 1, 3 und 5 Minuten

In der S 2p-Region ist die Existenz von S ²⁻ -Zustand kann anhand der Bindungsenergie von S 2p_1/2 . beobachtet werden und S 2p_3/2 Orbitale in unberührtem MoS₂ . Die Bindungsenergie von S ²⁻ -Zustand im Einkristall MoS₂ zeigt eine weitere positive Verschiebung als bei CVD MoS₂ dünne Filme, die auf eine höhere n-Dotierung schließen lassen [25]. Obwohl eine S-O-Bindung bei ~ 165 eV in UV-O₃ . beobachtet wird -behandeltes einkristallines MoS₂ , liegt es unterhalb der Nachweisgrenze in CVD-Dünnschichten. Stattdessen erscheint in CVD-Dünnschichten nach UV-O₃ . ein neuer Dublett-Peak des Schwefeloxidationszustands bei höherer Bindungsenergie (~ 169 eV) Behandlung für 3 min. Dieses neue Dublett entspricht den S 2p-Peaks von oxidiertem Schwefel S ⁶⁺ , was auf die Bildung verschiedener Molybdänsulfate Mo (SO₄ )_x [28]. Während die Intensität von S ²⁻ Dublett nimmt mit längerer UV-O₃ weiter ab Belichtung, die Intensität von S ⁶⁺ Dublett erhöht sich nach 5 Minuten UV-O₃ . weiter Behandlung, was auf eine weitere Umwandlung von S ²⁻ . hindeutet in eine höhere Oxidationsstufe (S ⁶⁺ .) ) durch Oxidation. Ähnlich mit Mo ⁴⁺ Peaks, die Intensität von S ²⁻ Peaks ändert sich nicht mit UV-O₃ Behandlungszeit bei großem MoS₂ einzelne Kristalle. Die Existenz von S ⁶⁺ -Zustand nach O₂ Plasma oder UV-O₃ Die Behandlung ist in der Literatur uneinheitlich. Seine Existenz wurde in polykristallinem mehrschichtigem MoS₂ . berichtet dünne Filme nach O₂ Plasmabehandlung [28]. Es wurde jedoch nicht in anderen polykristallinen mehrschichtigen MoS₂ . beobachtet dünne Filme [26, 29] oder Einkristalle [9, 16, 30] nach O₂ Plasma oder UV-O₃ Behandlung. Diese Inkonsistenz kann zwar mit der Dosis- und Zeitabhängigkeit von MoS₂ . zusammenhängen Oxidation [30], sind systematischere Untersuchungen erforderlich, um dies in Zukunft zu klären.

Das unterschiedliche XPS-Verhalten kann mit dem Unterschied in der Zusammensetzung und Kristallinität zwischen Einkristallen und CVD-Dünnfilmen zusammenhängen. Die Zusammensetzung von Mo:S beträgt 1:1,97 in massiven Einkristallen und 1:1,5 in CVD-Dünnschichten, was auf eine höhere Konzentration von S-Leerstellen in CVD-Dünnschichten schließen lässt. Die höhere Konzentration von S-Leerstellen, kombiniert mit dem Vorhandensein von Korngrenzen in CVD-Dünnschichten, kann eine höhere Reaktivität gegenüber Sauerstoff ermöglichen als die in Einkristallen.

Um die Oxidation von MoS₂ . besser zu verstehen Monoschichten durch UV-O₃ Behandlung messen wir den elektrischen Widerstand von makellosem und UV-O₃ -behandeltes MoS₂ Monoschichten. Da der elektrische Widerstand von Probe zu Probe variiert, verwenden wir das relative Verhältnis des elektrischen Widerstands (R _Nach /R _Vorher ), wobei R _Nach und R _Vorher sind elektrischer Widerstand nach und vor UV-O₃ Behandlung bzw. Abbildung 6 zeigt R _Nach /R _Vorher als Funktion von UV-O₃ Behandlungszeit. Während R _Nach /R _Vorher von abgeblättertem MoS₂ Einkristallflocken nehmen mit längerer Behandlungszeit deutlich zu, R _Nach /R _Vorher von CVD-MoS₂ dünner Film nimmt mit längerer Behandlungszeit ab. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass MoO₃ gebildet durch das UV-O₃ Behandlung von CVD MoS₂ dünne Filme besitzen eine höhere Dotierung als MoS₂ einkristalline Flocken. Dies wird durch die XPS-Analyse unterstützt, die auf das mögliche Vorhandensein von Sauerstoffleerstellen hindeutet, MoO_x S_y , oder Mo (SO₄ )_x in CVD-MoS₂ Monoschichten. Dies steht anscheinend im Widerspruch zu der höheren Dotierung in einkristallinem MoS₂ in Abb. 5a vorgeschlagen. Da Abb. 5a jedoch auf massiven Einkristallen basiert, können wir die Möglichkeit nicht ausschließen, dass sie keine genauen Informationen über die obere Monoschicht liefert. Daher Oberflächenoxidation von Bulk-MoS₂ Einkristall kann möglicherweise nur MoS₂ . dotieren darunter ein Einkristall, der den oberen Oberflächenbereich in vernachlässigbar dotiertes MoO₃ . umwandelt . In Übereinstimmung mit diesen Ergebnissen erhöhte sich auch der elektrische Widerstand, wenn einlagiges MoS₂ Einkristallflocken wurden durch O₂ . oxidiert Plasma [12]. Als Einkristall-MoS₂ ohne Korngrenzen könnte gegenüber Oxidation toleranter sein als polykristallines MoS₂ , kann die Wirkung der oxidationsinduzierten Dotierung bei polykristallinem MoS₂ . stärker sein als in einkristallinem MoS₂ . Es sind jedoch weitere Untersuchungen erforderlich, um diesen Unterschied in Zukunft zu verstehen.

Verhältnis des elektrischen Widerstands von MoS₂ Monoschichten als Funktion von UV-O₃ Behandlungszeit (R _Nach :elektrischer Widerstand nach UV-O₃ Behandlung, R _Vorher :elektrischer Widerstand vor UV-O₃ Behandlung)

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend haben wir die Wirkung von UV-O₃ . untersucht Behandlung von polykristallinen CVD-Dünnfilmen und einkristallinen Flocken aus einschichtigem MoS₂ . Einschichtiges MoS₂ wird transparent nach UV-O₃ Behandlung, die die Bildung eines Halbleiters mit großer Bandlücke MoO₃ . nahelegt . Als UV-O₃ Behandlungszeit erhöht, die Intensität der PL- und Raman-Spektren signifikant verringert, was auf die Bildung von Oxiden oder Defekten hindeutet. In beiden MoS₂ , XPS-Analyse zeigte die Bildung von Mo-O-Bindungen und MoO₃ . Bei CVD jedoch MoS₂ dünne Filme, die Umwandlung von Mo ⁴⁺ -und S ²⁻ -Staaten in Mo ⁵⁺ - und S ⁶⁺ -Zustände wurden auch nach UV-O₃ . beobachtet Behandlung, was auf das mögliche Vorhandensein von Sauerstoffleerstellen hindeutet, MoO_x S_y , oder Mo (SO₄ )_x . Als elektrischer Widerstand von einkristallinem MoS₂ Monoschichten mit längerer UV-O₃ deutlich erhöht Behandlungszeit, die Oxidation von einkristallinem MoS₂ in MoO₃ scheint vernachlässigbares Doping zu liefern. Im Gegensatz dazu ist der elektrische Widerstand von CVD MoS₂ Monoschichten nahmen mit längerer UV-O₃ ab Behandlungsdauer, was darauf hindeutet, dass die Oxidation von CVD-MoS₂ in MoO₃ bietet Doping. Diese Ergebnisse zeigen den signifikanten Einfluss der Kristallinität auf die Wirkung von UV-O₃ Behandlung auf MoS₂ Monoschichten, was möglicherweise interessante Implikationen für die Herstellung von Heteroübergangsstrukturen auf der Grundlage zweidimensionaler Nanomaterialien bietet.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Alle Daten und Materialien können auf begründete Anfrage zur Verfügung gestellt werden.

Abkürzungen

CVD:

Chemische Gasphasenabscheidung

I-V:

Strom-Spannung

R_Nach :

Widerstand gemessen nach UV-Ozon-Behandlung

R_Vorher :

Widerstand gemessen vor UV-Ozon-Behandlung

TMDs:

Übergangsmetalldichalkogenide

UV-O₃ :

Ultraviolett-Ozon

XPS:

Röntgenphotoelektronenspektroskopie