Magnetische Suszeptibilitäts-Aufspaltung in Ni-dotiertem Sb₂Te₃: Evidenz für Antiferromagnetismus mit koexistierendem schwachem Ferromagnetismus

Einleitung

Dreidimensionale topologische Isolatoren (TIs) beherbergen einen spin-gefilterten Dirac-Oberflächenzustand, der durch Zeitumkehrsymmetrie geschützt ist. Die helikale Spin-Textur dieses Zustands hat großes Interesse für spintronische und Quanteninformationsanwendungen geweckt. Das Einführen von Magnetismus in einen TI bricht die Zeitumkehrsymmetrie, öffnet eine Lücke am Dirac-Punkt und kann exotische Phänomene wie den quanten-anomalen Hall-Effekt, topologische magneto-elektrische Kopplung, einstellbare chirale Randmodi und Majorana-Verschlingung hervorrufen. Während viel Arbeit auf Transportsignaturen in Mn-, Cr- und V-dotierten (Bi, Sb)₂Te₃-Dünnschichten fokussierte, bleibt die intrinsische magnetische Antwort von bulk, element-dotierten TIs schlecht verstanden, da das magnetische Signal oft schwach ist. Eine detaillierte Studie der magnetischen Kopplungsmechanismen in solchen Materialien ist daher essenziell für zukünftiges Gerätedesign.

In dieser Studie untersuchen wir die magnetischen Eigenschaften von Ni-dotierten Sb₂Te₃-Einkristallen. Wir beobachten eine niedrig-koerzitive Hysterese-Schleife unterhalb von T_N, eine klare Suszeptibilitäts-Diskontinuität bei T_N, die feldunabhängig ist, und eine ausgeprägte Aufspaltung zwischen ZFC- und FC-Kurven unterhalb von T_N. Der Betrag der Aufspaltung nimmt mit zunehmendem Feld ab und verschwindet oberhalb von 7000 Oe, konsistent mit der magnetischen Anisotropieenergie. Diese Befunde unterstützen die Koexistenz von Antiferromagnetismus und einer schwach ferromagnetischen Komponente in Ni-dotiertem Sb₂Te₃.

Experimentelle Methode

Röntgendiffraktogramm (XRD) eines Ni_0.016Sb₂Te₃-Einkristalls. Scharfe Bragg-Peaks bestätigen eine hochgradig einkristalline, phasenreine Struktur.

Hochreines Sb, Te und Ni (99,995 %) wurden in stöchiometrischen Verhältnissen gemischt, bei 700–800 °C für 20 h geschmolzen und in einem evakuierten Quarzrohr langsam abgekühlt. Der resultierende Zuliefererstab wurde in einem hausgemachten, widerstandsbeheizten Floating-Zone-Ofen (RHFZ) verwendet. RHFZ-Wachstum liefert Kristalle mit außergewöhnlicher Uniformität; dies wurde in unserer früheren Arbeit an TI-Kristallen demonstriert. Nach dem Wachstum wurden die Kristalle im Ofen abgekühlt, entlang der Basalebene gespalten, um eine spiegelfreie Oberfläche freizulegen, und mittels energiedispersiver Röntgenspektroskopie (EDS) charakterisiert. Das gemessene Ni:Sb:Te-Verhältnis betrug 0,017:2:3, was den beabsichtigten Dotiergrad bestätigte. Die Kristalldimensionen betrugen 3 mm × 2 mm × 0,42 mm. Die Magnetisierung wurde mit einem Quantum Design MPMS SQUID-Magnetometer in Feldern bis 7 T gemessen, senkrecht zur gespaltenen Oberfläche angelegt.

Ergebnisse und Diskussion

Abbildung 2 zeigt Magnetisierung versus Feld bei verschiedenen Temperaturen. Das System zeigt Diamagnetismus über einen weiten Feld- und Temperaturbereich, konsistent mit dem Träger-Spin-Beitrag, der in Sb₂Te₃-basierten TIs berichtet wird. Eine klare Hysterese-Schleife erscheint unterhalb von 125 K, mit einem Koerzitivfeld von ≈50 Oe und einer remanenten/sättigten Magnetisierung von 10⁻⁵–10⁻⁴ emu g⁻¹ bei 100 K. Die niedrige Koerzitivität und kleine Magnetisierung deuten auf eine schwach ferromagnetische Komponente hin, die unterhalb von T_N entsteht.

Magnetische Suszeptibilität versus Temperatur unter verschiedenen Feldern (2–200 K). Die Hochfeld-Antwort bleibt diamagnetisch. Inset (oben rechts): Hysterese-Schleife unterhalb 125 K. Inset (unten links): Fehlen von Hysterese oberhalb 125 K.

Feldgekühlte (FC) und nullfeldgekühlte (ZFC) Suszeptibilitätsmessungen zeigen eine ausgeprägte Aufspaltung unterhalb von T_N. Die Aufspaltung wächst, je stärker das angelegte Feld abnimmt, und verschwindet für Felder über 7000 Oe. Die Diskontinuität bei 125 K ist feldunabhängig und markiert die Néel-Temperatur. Die Suszeptibilität oberhalb von T_N folgt dem Curie-Weiss-Gesetz, χ = χ₀ + C/(T – θ). Das Auftragen von 1/(χ – χ₀) versus T ergibt eine Gerade zwischen 125 und 250 K, mit einem Achsenabschnitt bei –125 K, was eine antiferromagnetische Kopplung bestätigt (θ ≈ –125 K). Dieser Wert stimmt mit T_N und der Temperatur überein, bei der die Hysterese-Schleife erscheint, was die Koexistenz von schwachem Ferromagnetismus und Antiferromagnetismus unterhalb von T_N anzeigt.

Analyse der Curie-Konstante zeigt, dass μ ≈ 3,5 μ_B bei 200 Oe beträgt, nahe am theoretischen Wert für Ni²⁺. Die Aufspaltung resultiert aus magnetischer Anisotropie: Im ZFC gefrieren die Momente zufällig ein, während sie im FC sich mit dem Feld ausrichten, was zu unterschiedlichen Suszeptibilitäten führt. Die Mittelfeld-Beziehung T_N = S(S+1)J₀/(3k_B) liefert einen Austauschkopplungsparameter J₀ von 4,28 × 10²² J, konsistent mit dem beobachteten magnetischen Verhalten.

Abbildung 4 zeigt, dass der Suszeptibilitätsunterschied FC – ZFC einer exponentiellen Form folgt, χ_S e^{–J₀S/(k_BT)}, wobei χ_S die gesättigte Suszeptibilität ist. Das extrahierte χ_S hängt vom Feld in einer Weise ab, die die gemessene Suszeptibilität spiegelt, was die Interpretation des schwachen Ferromagnetismus stützt. Die magnetische Anisotropieenergie ΔE ≈ 1,13 × 10²² J, geschätzt aus H_C = 50 Oe, entspricht der magnetischen Momentenenergie bei B ≈ 0,61 T; daher verschwindet die Aufspaltung oberhalb von ≈0,7 T.

Oben-links Inset: FC–ZFC-Differenz passt zur Mittelfeldtheorie. Das extrahierte χ_S verfolgt den Suszeptibilitätsgipfel.

De Haas–van Alphen (dHvA) Oszillationen werden in der inversen-Feld-Abhängigkeit der Magnetisierung beobachtet. Die Oszillationen werden gut durch die Lifshitz-Kosevich-Formel beschrieben, was eine Frequenz F = 29,8 T und einen Phasenfaktor δ_p = 0,43 liefert. Mit der Onsager-Relation stimmt der entsprechende Fermi-Wellenvektor K_F = 0,030 Å⁻¹ mit ARPES-Daten überein, was bestätigt, dass das dHvA-Signal vom topologischen Oberflächenzustand stammt.

Magnetische Suszeptibilität versus 1/B zeigt periodische dHvA-Oszillationen, die zum Lifshitz-Kosevich-Modell passen.

Fazit

Ni-dotierte Sb₂Te₃-Einkristalle zeigen eine niedrig-koerzitive Hysterese-Schleife unterhalb der Néel-Temperatur (125 K), einen feldunabhängigen Suszeptibilitätssprung bei T_N und eine Aufspaltung der ZFC- und FC-Kurven unterhalb von T_N. Der Betrag der Aufspaltung nimmt mit zunehmendem Feld ab und verschwindet oberhalb von ≈0,7 T, in Einklang mit der magnetischen Anisotropieenergie. Diese Ergebnisse demonstrieren, dass ein antiferromagnetischer Grundzustand mit einer schwach ferromagnetischen Komponente koexistiert, und dass der charakteristische Suszeptibilitätsgipfel, der häufig in TIs beobachtet wird, von diesem schwachen Ferromagnetismus und nicht allein vom Dirac-Oberflächenzustand herrührt. Die dHvA-Oszillationen bestätigen die Präsenz topologischer Oberflächenträger. Diese Erkenntnisse fördern unser Verständnis von Magnetismus in dotierten topologischen Isolatoren und unterstützen das Design spintronischer Geräte, die sowohl antiferromagnetische als auch ferromagnetische Ordnungen ausnutzen.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die während der aktuellen Studie generierten und/oder analysierten Datensätze sind auf angemessene Anfrage bei den korrespondierenden Autoren erhältlich.

Abkürzungen

XPD:

Röntgendiffraktion

EDS:

Energiedispersive Röntgenspektroskopie

ARPES:

Winkelaufgelöste Photoemissionsspektroskopie

dHvA:

De Haas–van Alphen