Steigerung der nichtlinearen optischen Antwort in hybriden Flüssigkristallzellen mit Photonic-Crystal-Integration

Zusammenfassung

Die nichtlineare-optische Antwort von photorefraktiven hybriden Flüssigkristallzellen (LC) wurde mittels dynamischer holographischer Technik in einer Zweiwellen-Mischanordnung untersucht. Die LC-Zellen enthalten nicht-uniforme Siliziumsubstrate, die einen Mikrometerbereich-Photonischen Kristall umfassen. Eine dünne LC-Schicht befindet sich zwischen dem Siliziumsubstrat und einem flachen Glassubstrat, das mit einer transparenten (ITO) Elektrode bedeckt ist. Ein dynamisches Beugungsgitter wurde im LC-Volumen durch Zweiwellenmischung von Laserstrahlen bei gleichzeitiger Anlegung eines DC-Elektrischen Feldes an die Zelle induziert. Ein theoretisches Modell der Raman-Nath-Selbstbeugung wurde entwickelt. Dieses Modell ermöglicht die Berechnung nichtlinearer optischer Eigenschaften in dünnen Proben auf Basis von Zweiwellenmischungs-Experimentaldaten unter Berücksichtigung von Lichtverlusten durch Absorption und/oder Streuung. Die hybriden LC-Zellen zeigen einen starken nichtlinearen optischen Effekt, der für viele Anwendungen in elektrooptischen Mikrosystemen wie SLMs sowie in Mehrkanalsystemen vielversprechend ist.

Hintergrund

Zu den Hauptvorteilen optischer Verarbeitungssysteme gehört ihre Fähigkeit, die hohe zeitliche und räumliche Bandbreite der Photonik zu nutzen. Eine grundlegende Komponente in diesen Systemen ist ein Gerät, das Licht moduliert. Räumliche Lichtmodulatoren (SLM), die Informationen auf optische Datenfelder in optischen Informationsverarbeitungssystemen aufprägen, gelten seit langem als unerlässlich für die effiziente Ausnutzung der Geschwindigkeit, Parallelverarbeitung und Vernetzungsfähigkeiten, die der Optik innewohnen. Diese Geräte modifizieren im Allgemeinen die Phase, Polarisation, Amplitude und/oder Intensität einer räumlichen Lichtverteilung als Funktion elektrischer Ansteuerinformationen oder der Intensität einer anderen Lichtverteilung [1]. Die Vorteile flüssigkristalliner elektrooptischer Materialien für SLMs umfassen ihre hohe Birefringenz und den Niedrigspannungsbetrieb. Das Aufbringen von Flüssigkristallen auf siliziumintegrierte Schaltungen wurde Anfang der 1980er Jahre vorgeschlagen, um Handheld-Displays herzustellen [2]. Aufgrund der weitverbreiteten Herstellung siliziumintegrierter Schaltungen, die Photodetektoren, Verstärker und Speicherelemente enthalten können, wurden elektrooptische Flüssigkristall-auf-Silizium (LCoS) SLMs zu einem Standardwerkzeug in den meisten optischen Laboren. Der nächste, hoch begehrte Schritt deutet auf eine rein optische Informationsverarbeitung hin, die durch lichtgesteuerte Modifikation der optischen Eigenschaften des Mediums erreicht werden könnte. Viele optisch adressierte SLMs übernahmen die grundlegende Sandwichstruktur mit dem Photoleiter, der eine an den Sandwich angelegte Bias-Spannung auf ein Modulationsmaterial überträgt, z. B. Flüssigkristalle im Flüssigkristall-Lichtventil (LCLV) [3].

Fast alle bestehenden nichtlinearen optischen Effekte wurden in farbstoffdotierten LC-Zusammensetzungen beobachtet, in denen die absorbierenden Farbstoffmoleküle die LC-Direktoren-Neuorientierung auslösen [4]. Alternativ beeinflusst die Lichteinwirkung auf photosensible Moleküle den Ordnungsparameter des LC, was wiederum zu erheblichen und schnellen Änderungen der lokalen Brechungsindizes des LC führt [5]. Im vergangenen Jahr wurden Nanopartikel, die in das LC-Volumen eingebettet sind, zu beliebten photosensitiven Zentren [6]. Nicht absorbierende LC-Systeme haben auch großes Interesse als photorefraktive reine-nematische LC-Lichtventile geweckt. Der Hauptmechanismus der nichtlinearen Optik in LC ist die kollektive Neuorientierung von Molekülen in einem LC-Volumen unter Laseranregung, die oft mit einem angelegten elektrischen Feld einhergeht. In der vorliegenden Arbeit verwenden wir reinen nematischen LC. Der nichtlineare optische Mechanismus in solchen LC-Zellen deutet auf einen oberflächeninduzierten photorefraktiven Effekt hin, der die Orientierung der LC-Moleküle im Volumen, ausgehend von der Oberfläche, ändert. Dieser Effekt wurde in LC-Zellen mit verschiedenen Oberflächenmaterialien untersucht, wie photorefraktiven Polymerlagen [7, 8], leitenden Schichten mit eingebetteten Verunreinigungen [9], Edelmetallplatten [10] und photorefraktiven Kristallen [11]. In der Regel war die initiale Orientierung der Moleküle auf einer Oberfläche planar. Eine andere Art von Zellen, die einen oberflächeninduzierten photorefraktiven Effekt aufweisen, bestehen aus einfachen Glassubstraten, die mit ITO-Elektroden bedeckt und mit reinem nematischem LC gefüllt sind, wobei das untersuchte Hauptmerkmal die homeotrope Orientierung der Moleküle ist [12, 13]. Ein solcher Effekt wird in der vorliegenden Arbeit untersucht. Wir verwenden jedoch hybride Zellen, bei denen eines der Substrate ein aus Silizium hergestellter photonischer Kristall ist. Die Verbesserung physikalischer Eigenschaften von Materialien, die auf nano- oder mikrostrukturierten Oberflächen abgeschieden werden, einschließlich optischer, elektrischer und anderer Eigenschaften, wird zu einer Prioritätsrichtung der fundamentalen Nanowissenschaft. In unserer Forschung untersuchen wir die Möglichkeit, den nichtlinearen optischen Effekt in einer LC-Zelle zu verstärken, der auf den Einfluss einer mikrostrukturierten Oberfläche eines Substrats zurückzuführen ist, das die Zelle bildet.

Um die nichtlinearen optischen Eigenschaften in hybriden LC-Zellen mit reflektierender Oberfläche zu untersuchen, wenden wir die dynamische holographische Technik an, die auf der Zweiwellenmischung von Laserstrahlen in Reflexionsgeometrie basiert [14]. Bekanntlich basiert die dynamische Holographie auf drei Haupteffekten, die gleichzeitig wirken: (1) Erzeugung eines periodischen Interferenzmusters innerhalb eines nichtlinearen Mediums mit Hilfe von zwei oder mehr kohärenten Laserstrahlen; (2) Modulation des Brechungsindex unter Einwirkung dieses Interferenzmusters; in unserem Fall bedeutet dies die Induktion eines phasendynamischen Gitters innerhalb eines nichtlinearen Mediums; (3) Selbstbeugung der Aufzeichnungsstrahlen am dynamischen Gitter. Bisher ist die Wellenmischung als effektive Technik für viele Anwendungen in der nichtlinearen Optik bekannt (siehe z. B. [15]). Es genügt zu erwähnen: räumliches Multiplexing und Schalten von Laserstrahlen, rein optische Steuerung von Strahlparametern, dynamischer optischer Speicher, Logik usw. In der vorliegenden Arbeit demonstrieren wir, dass diese Methode auch als einfache experimentelle Technik zur Bestimmung nichtlinearer optischer Eigenschaften von Dünnschichten angewendet werden können. Wir haben einen mathematischen Ansatz entwickelt, um den Koeffizienten der nichtlinearen Brechung in einem Kerr-ähnlichen Medium zu berechnen, aus dem die nichtlineare optische Suszeptibilität bestimmt werden kann. Das mathematische Modell deckt die Selbstbeugung von Wellen im Raman-Nath-Regime ab, d. h. für die Bedingung eines dünnen Gitters. Dieser Ansatz ist im Allgemeinen für die Mehrheit dünner Proben erfüllt, die typischerweise eine Dicke von bis zu zehn Mikrometern haben. Solche Medien umfassen auch LC-Zellen. Beachten Sie, dass eine alternative Methode zur Bestimmung der optischen nichtlinearen Suszeptibilität transparenter Materialien die Z-Scan-Technik ist [16]. Wir zeigen jedoch, dass die Zweiwellenmischungsmethode für die experimentelle Realisierung recht einfach und sehr geeignet für die Untersuchung dynamischer Medien ist, einschließlich solcher, die nur in Reflexionsgeometrie arbeiten.

Methoden

Materialien und Proben

Die Struktur der hybriden LC-Zellen ist in Abb. 1 dargestellt. Die hybride Zelle hat einen Sandwich-artigen Aufbau, wird von Glas- und Siliziumsubstraten gebildet und mit nematischem LC gefüllt; ihre Ränder sind verklebt. Die Dicke der nematischen LC-Schicht beträgt 20 µm. Das flache Glassubstrat ist mit einer ITO-Elektrode bedeckt. Das zweite Substrat wird aus einem phosphor-dotierten Siliziumwafer geschnitten, seine Abmessungen betragen 17 × 17 mm². Sein Widerstand beträgt 4,5 Ω·cm, seine Dicke 380 µm und seine Orientierung 〈100〉. Das Siliziumsubstrat enthält zwei Bereiche: eine Oberfläche mit periodischem mikrostrukturiertem Teil, der tatsächlich ein photonischer Kristall im Mikrometerbereich ist, und einen flachen Teil der Oberfläche.

Die drei verwendeten Si-Substrate sind in Abb. 2 gezeigt. Die Mikrostrukturen stellen geätzte Gruben dar, die in einer quadratischen Matrix (Substrate 1 und 2) oder in einer dreieckigen Matrix (Substrat 3) angeordnet sind. Die Gruben sind quadratische Mikropyramiden, die sich in Form, Größe und Anordnung unterscheiden. Es gibt (1) reguläre Pyramiden, (2) abgestumpfte Pyramiden (Gruben) und (3) leicht abgestumpfte Pyramiden. Reguläre Mikropyramiden sind 2 µm hoch, haben dieselbe Basisseitenlänge von 2 µm und eine Periodizität von 3 µm. Gruben haben ähnliche Parameter, sind aber dicht gepackt. Leicht abgestumpfte Pyramiden haben eine Basisseite von 1,5 µm und eine Periodizität von 3,5 µm. Die Mikrostrukturen wurden auf der polierten Seite des Siliziumwafers durch standardmäßige photolithografische Technik gefolgt von anisotropem Ätzen für die Substrate 1 und 3 oder durch Plasmaätzen für Substrat 2 hergestellt.

Zwei nematische LCs wurden verwendet: reiner nematischer 5CB (4'-n-pentyl-4-cyanobiphenyl) und nematisches Gemisch E7. In allen Fällen ist die molekulare Orientierung in der Flüssigkristallschicht homeotrop und tritt spontan an ITO- und Siliziumoberflächen auf, wobei die Prozesstemperatur nicht höher als 50 °C gehalten wird. Wir haben vier Proben untersucht, die sich durch die Form der Mikrostruktur und das verwendete LC unterscheiden. Die Proben mit Siliziumsubstraten 1 und 2 bestehen aus zwei Teilen: einem Teil mit mikrostrukturierter Oberfläche und einem flachen Teil. In solchen Proben haben wir die Möglichkeit, die nichtlineare Antwort in einer flachen Zelle (mit flachem Teil des Si-Substrats) und in einer mikrostrukturierten Zelle (mit mikrostrukturiertem Teil des Si-Substrats) zu vergleichen.

Auf diese Weise haben wir in unseren Experimenten die folgenden hybriden Zellen:

1. M1: Glassubstrat + ITO/5CB/Si-Substrat 1, mikrostrukturierte Oberfläche
2. F1: Glassubstrat + ITO/5CB/Si-Substrat 1, flache Oberfläche
3. M2: Glassubstrat + ITO/5CB/Si-Substrat 2, mikrostrukturierte Oberfläche
4. F2: Glassubstrat + ITO/5CB/Si-Substrat 2, flache Oberfläche
5. M3: Glassubstrat + ITO/5CB/Si-Substrat 3, mikrostrukturierte Oberfläche
6. M4: Glassubstrat + ITO/E7/Si-Substrat 3, mikrostrukturierte Oberfläche

Experimenteller Aufbau

Abbildung 3 zeigt das Schema des experimentellen Aufbaus, der auf der dynamischen holographischen Methode mit Zweiwellenmischung basiert. Ein kontinuierlicher Halbleiter-Nd:YAG-Laser (Frequenzverdopplung, λ = 532 nm, P = 52 mW, Einmoden-Generation) dient als Lichtquelle. Mittels eines Strahlteilers BS und eines Spiegels M wird die Laserstrahlung in zwei Strahlen B₀ und B₁ aufgeteilt, die unter einem kleinen Winkel θ ≈ 0,01 rad auf die Zelle konvergieren. Die Eingangsintensitäten I₀ und I₁ werden mit Hilfe des Filters F1 gleichgesetzt, und in unserem Fall beträgt I₀ = I₁ = 3,3 W/cm². Der Laserspot-Durchmesser auf der Zelle beträgt 1 mm.

Die beiden Laserstrahlen B₀ und B₁ bilden ein Interferenzmuster im Inneren der Probe. Beide einfallenden Strahlen haben lineare p-Polarisation. So wird ein Intensitätsmodulations-Interferenzmuster erzeugt. Die normale LC-Zelle bildet den Winkel δ mit der Halbierenden von B₀ und B₁. Das DC-Elektrische Feld wird durch die Quelle G mit der Spannung U im Bereich von 0 bis 15 V angelegt. Das ITO-Glassubstrat wird als positive Elektrode gesetzt. Wir maßen die Intensitäten der ersten Beugungsordnungen {−1} und {2} mittels Photodioden D1 und D2 über einen computer-gesteuerten digitalen Oszilloskop DO. Die Drehwinkel der Zelle wurden so eingestellt, dass das Beugungssignal maximiert wird und betrugen δ ≈ 40–55° für verschiedene Proben. Diese Ergebnisse stimmen mit Experimenten anderer Gruppen überein (z. B. [9, 12]); der Grund für einen solchen Effekt liegt außerhalb des Rahmens unserer Studie.

Modell der Selbstbeugung von Wellen in Raman-Nath-Näherung

Die Selbstbeugung von Wellen wurde in mehreren Arbeiten betrachtet [17, 18]. Wenn die Selbstbeugung zweier Eingangsstrahlen am photoinduzierten dünnen Brechungsindexgitter stattfindet, erscheinen viele Beugungsordnungen am Ausgang. Durch Messen der Intensitäten in den ersten Beugungsordnungen kann die Modulationstiefe des Gitters (Δn) berechnet werden. Da in einem Kerr-ähnlichen Medium die Bedingung Δn = n₂ I₀ gilt (wobei I₀ die Intensität des anregenden Strahls ist), kann der Koeffizient der nichtlinearen Brechung n₂ berechnet werden.

In diesem Abschnitt suchen wir die Lösung für die Beugungseffizienz der ersten Beugungsordnungen im Fall eines nicht verschobenen sinusförmigen Brechungsindexgitters. Dann werden die Intensitäten in symmetrischen Ordnungen gleich sein. Die Modellierung beginnt mit der Wellengleichung, in der sowohl das elektrische Feld \( \overrightarrow{E} \) als auch der modulierte Teil der dielektrischen Permittivität Δε, der aus dem Kerr-ähnlichen nichtlinearen Effekt resultiert, von der Koordinate z (entlang der Wellenausbreitung) abhängen:

$$ {\nabla}^2\overrightarrow{E}\left( z, t\right)=\frac{1}{c^2}\frac{\partial^2}{\partial {t}^2}\left[{\varepsilon}_0+\varDelta \varepsilon \left( z, t\right)\right]\overrightarrow{E}\left( z, t\right) $$ (1)

wobei c die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum ist, \( {\varepsilon}_0={n}_0^2 \) die dielektrische Permittivität eines Mediums darstellt und n₀ sein Brechungsindex ist. Wir suchen die Lösung der Wellengleichung (1) in der Summe aller Beugungsordnungen, die ebene Wellen sind, polarisiert in Richtung der Achse \( \overrightarrow{y} \):

$$ \overrightarrow{E}=\frac{1}{2}\overrightarrow{y}\left\{{\displaystyle \sum_{m=-\infty}^{+\infty }{\overrightarrow{A}}_m\left( z, t\right){e}^{i\left[{\omega}_0 t-\left({\overrightarrow{k}}_0- m\overrightarrow{K}\right)\overrightarrow{r}\right]}}{e}^{-\frac{1}{2}\alpha z}+ c. c.\right\} $$ (2)

wobei ω₀ die Frequenz der Laserstrahlung ist, \( \overrightarrow{r} \) die Koordinate und „c. c.“ den komplex konjugierten Term bezeichnet. In unserer Darstellung ist es zweckmäßig, den Absorptionskoeffizienten als α = α_abs + α_sc auszudrücken, der die Verluste der Laserstrahlung sowohl durch Absorption α_abs als auch Streuung α_s berücksichtigt. Abbildung 4 zeigt das Wellenvektordiagramm der Selbstbeugung in Raman-Nath-Näherung. Es demonstriert, dass die Welle der m-ten Beugungsordnung der räumlichen Richtung entspricht, die durch den Wellenvektor \( {\overrightarrow{k}}_m \) beschrieben wird. Die Beugungsordnungen m = 0 und m = 1 gehören zu den beiden anregenden Strahlen B₀ und B₁. Der Wellenvektor der m-ten Beugungsordnung ist \( {\overrightarrow{k}}_m={\overrightarrow{k}}_0- m\overrightarrow{K} \), und \( \overrightarrow{K} \) ist der Wellenvektor des photoinduzierten Gitters. Die Permittivitätsmodulation Δε ist in Form eines Gitters definiert:

$$ \varDelta \varepsilon \left( z, t\right)=\frac{1}{2}\left[{\overrightarrow{\varepsilon}}_1\left( z, t\right){e}^{- i\overrightarrow{K}\overrightarrow{r}}+ c. c.\right] $$ (3)

Durch Einsetzen der Lösungen (2) und (3) in Gleichung (1) erhält man die Relation für eine langsame variable Amplitude A_m der m-ten Ordnung:

$$ \frac{\partial {A}_m}{\partial z}+ i\frac{\left({k}_0^2-{k}_m^2\right)}{2{k}_{m z}}{A}_m-\frac{1}{2}\alpha \cdot {A}_m=- i\frac{k_{\upsilon}^2}{4{k}_{m z}}\left[{\varepsilon}_1{A}_{m+1}+{\varepsilon}_1^{*}{A}_{m-1}\right] $$ (4)

wobei k_υ = 2π/λ der Wellenvektor im Vakuum ist und das Zeichen „∗“ die komplexe Konjugation bezeichnet. Da in unserer Darstellung die Hauptaufzeichnungsstrahlen der Ordnungen m = 0 und m = 1 am Eingang identisch sind sowie über die gesamte Dicke der Probe, folgt, dass ε₁ reell ist und nicht von der Koordinate z abhängt (siehe [18]): \( {\varepsilon}_1(t)={\varepsilon}_1^{*}(t) \). Für die weitere Transformation von Gleichung (4) führen wir eine neue Funktion \( {U}_m\left( z, t\right)={A}_m\left( z, t\right) \exp \left(-\frac{1}{2}\alpha z\right) \exp \left( im\frac{\pi}{2}\right) \) ein, bezeichnen T = exp(−αz) die Verluste der Lichtintensität im Medium, und definieren \( {\varepsilon}_1= T{\tilde{\varepsilon}}_1 \). Durch Einführung einer neuen Variable \( \tilde{z}={k}_{\upsilon}/\left({n}_0 \cos \left(\theta /2\right)\right)\cdot \left(1- T\right)/\left(2\alpha \right) \), wobei θ der Konvergenzwinkel ist, kann Gleichung (4) als folgt geschrieben werden: