Vollspektrumanalyse von Oberflächenplasmonen-Nanolasern auf Perowskitbasis

Einführung

Methylammonium-Bleihalogenid-Perowskite MAPbX₃ , (MA =CH₃ NH₃ , X =I, Br, Cl), eine Klasse hybrider organisch-anorganischer Halbleiter, weisen aufgrund ihrer geringen strahlungslosen Rekombinationsraten und langen Ladungsträgerlebensdauern hervorragende optische Eigenschaften auf, die für Halbleiterlaser geeignet sind [1]. Darüber hinaus können gemischte Halogenid-Hybrid-Perowskite eine breite Abstimmbarkeit der Energiebandlücke erreichen, die den Emissionswellenlängen entspricht, die den sichtbaren Bereich und Teile des Nahinfrarot-Spektrums abdecken [2,3,4]. Mehrere Perowskite haben sich als effiziente optische Verstärkungsmaterialien erwiesen, beispielsweise in Form von dünnen Filmen, Nanoplättchen und Nanokristallen [2, 4,5,6,7,8,9,10]. Die hohe Laserschwelle ist jedoch ein Problem bei der Verwendung von Perowskiten in praktischen Anwendungen wie elektrisch angetriebenem Laser [11] oder optoelektronischen Integrationssystemen. Ihre hohe kristalline Qualität (Einkristall) kann den Streuverlust [12] verringern und die Schwelle während des Pumpvorgangs senken. Kürzlich wurden lösungsverarbeitbare Perowskit-Nanodrähte (NWs) erfolgreich demonstriert [1]. Mit zwei Endfacetten als Reflektoren bilden die Perowskit-NWs natürlich einen miniaturisierten optischen Hohlraum. Die Vorteile, zusätzlich zu ihren bemerkenswerten elektrischen Eigenschaften aufgrund ihrer starken intrinsischen Exzitonen-Oszillationsstärke, machen Perowskit-NWs zu einer ausgezeichneten Plattform für die Realisierung miniaturisierter Bauelemente wie kostengünstige und niederschwellige Exzitonen-Polariton-Laser bei Raumtemperatur in einem kompakten Größe [6, 13,14,15,16].

Der Footprint optischer Moden in Verbindung mit NW-Hohlräumen ist jedoch durch die Beugungsgrenze eingeschränkt. Oberflächenplasmonenpolaritonen (SPP) wurden verwendet, um die Strukturgrößen elektromagnetischer Moden zu minimieren [17, 18]. Verschiedene plasmonische NW-Hohlräume wurden kürzlich untersucht [19,20,21,22,23]. Hohlräume in einem Metall-Isolator-Halbleiter-Schema sind besonders vielversprechend, um hybride plasmonische Gap-Moden aufrechtzuerhalten [24,25,26,28]. Daher platzierten wir Proben von dotierten oder reinen Perowskit-NWs auf Isolator-beschichteten Metallplatten, um plasmonische Fabry-Perot-Kavitäten zu bilden. Die Resonanzmoden, die aus der Zirkulation entlang der NW-Längsachsen der plasmonischen Lücken-geführten Moden resultieren, werden durch die NWs stark eingeschränkt. Das reduzierte effektive modale Volumen kann die lokale Photonendichte von Zuständen und die Kopplungsstärke zwischen den Exzitonen und Photonen erhöhen. In dieser Studie wurden die Lasereigenschaften des vorgeschlagenen Nanolasers als robuster Hohlraum für das Lasern untersucht. Zum Beispiel reichen die Endfacetten von NWs möglicherweise nicht aus, um die geführte plasmonische Lückenmode als Spiegel zu reflektieren, was die Schwellenverstärkung von Hohlräumen drastisch erhöhen kann. Darüber hinaus gilt ein intensives Forschungsinteresse den Fähigkeiten gängiger plasmonischer Metalle wie Gold (Au), Silber (Ag), Aluminium (Al) oder Kupfer (Cu), das Modalvolumen effizient ohne Verschlechterung der Laserleistung im gesamten sichtbaren bis der Nahinfrarot-Wellenlängenbereich.

In dieser Studie haben wir die Eigenschaften von Perowskit-basierten Nanolasern analysiert, die auf verschiedenen SiO₂ . platziert wurden -beschichtete Metallplatten (Au, Ag und Al) über ein breites Spektrum unter Verwendung der Finite-Elemente-Methode (FEM:COMSOL-Paket [29]). Für einkristallinen reinen Perowskit MAPbX₃ , betragen die spektralen Verstärkungsfenster bezogen auf die Bandübergänge in der ersten Brillouin-Zone für X =Cl, Br, I ungefähr 2.9 eV, 2.2 eV bzw. 1.5–1.6 eV [30] mit entsprechenden Emissionswellenlängen λ =425, 555 und 800 nm. Die im Einschub von Fig. 1a abgebildeten NWs, die den aktiven Bereich in den vorgeschlagenen Nanohohlräumen veranschaulichen, weisen eine glatte Oberflächenmorphologie auf, die den Streuverlust während des Laserns reduzieren kann. Durch die Umwandlung der Perowskite in solche, die mit einem anderen Halogenanion unter Verwendung der Ionenaustauschreaktionsmethode [31] dotiert sind, können wir das emittierende Spektrum von Perowskiten auf den fast vollständig sichtbaren Wellenlängenbereich erweitern. Von allen plasmonischen Metallen weist Ag einen relativ geringen Metallverlust im sichtbaren Wellenlängenbereich auf, und Al erhält als kostengünstiges Element aufgrund seiner hervorragenden plasmonischen Eigenschaften im blauen bis ultravioletten Wellenlängenbereich große Aufmerksamkeit [32]. Au wird allgemein als geeignet für die Erzeugung von Plasmonenwellen im Infrarotbereich angesehen. Diese drei Metalle werden als plasmonische Medien ausgewählt, um die Ladungs-Photonen-Wechselwirkung im System zu verstärken.

Plasmonischer Perowskit-Nanohohlraum. a Schematische Darstellung der vorgeschlagenen plasmonischen Nanokavität. Ein Perowskit-Nanodraht wird auf einem SiO₂ . platziert -bedeckter metallischer Untergrund. Zwei als Reflektoren fungierende Endfacetten des Nanodrahts mit einer Länge von mehreren Mikrometern bilden naturgemäß einen plasmonischen Hohlraum. Der Einschub ist eine optische Mikroskopie-Aufnahme eines MAPbBr₃ NW auf einem SiO₂ -bedecktes Ag-Substrat. b–d Modalprofile (in Queransicht) der elektrischen Feldkomponente |E | der Hohlraumresonanzmode, berechnet durch die 3D-Finite-Elemente-Methode. Das stark eingeschränkte modale Profil des plasmonischen Gap-Modus ist in (b ). Das Resonanzmuster in (d ) zeigt die Merkmale des hybriden plasmonischen Modus, der aus der Kopplung des photonischen NW-Modus und der sich ausbreitenden Oberflächenplasmonenwelle stammt. Neben einem deutlichen Stehwellenmuster entlang der Längsachse (z -Richtung) wie in (c . gezeigt ), seitliche Begrenzung des Modus (x -Richtung) ist ausreichend stark

Zuerst untersuchten wir die modalen Eigenschaften der fundamentalen hybriden plasmonischen geführten Moden auf SiO₂ /Ag, SiO₂ /Al und SiO₂ /Au-Metallplatten mit der zweidimensionalen (2D) FEM. Hybride plasmonische Gap-Moden entstehen durch die Kopplung zwischen den photonischen und Oberflächenplasmonen-Moden an der Isolator-Metall-Grenzfläche. Starke Kopplungsstärken können aufgrund der großen Überlappung der Moden mit Metall, die stark von der Spaltdicke t abhängt, zu einem starken intrinsischen Materialverlust führen _g . Dementsprechend haben wir den Modalverlust, Modalprofile, Begrenzungsfaktoren und Transparenzschwellengewinne der hybriden plasmonischen Gap-Modi bei verschiedenen Gap-Dicken t . gelöst _g , wie in Abb. 1b angedeutet. Die Breite der NWs wurde auf 100 nm bei der Resonatorlänge L . eingestellt von 2,67 μm, was mit den NWs vergleichbar war, die mit der Selbstorganisationsmethode erhalten wurden [33, 34]. Anschließend werden die Berechnungen der Resonanzmoden in Nanokavitäten mit der dreidimensionalen (3D) FEM durchgeführt [29]. Empirische Berechnungen haben bewiesen, dass Ag das beste Metall für MAPbBr₃ . ist Nanolaser.

Daher haben wir einen niedrigschwelligen MAPbBr₃ . entwickelt Nanolaser auf einem SiO₂ -bedecktes Silbersubstrat durch optisches Pumpen. Der vorgeschlagene Nanolaser wies einen extrem kleinen modalen Footprint, eine niedrige Laserschwelle und abstimmbare Emissionswellenlängen auf, die in Zukunft in Anwendungen wie Lichtquellen der nächsten Generation verwendet werden können.

Methode

Vorbereitung von Perowskit-Nanodraht-Hohlräumen

Da Ag die besten plasmonischen Eigenschaften bei Nanolaseroperationen aufwies, verwendeten wir MAPbBr₃ NWs auf der Ag-Platte mit einem 10 nm dicken SiO₂ als Abstandsschicht zur Untersuchung der Nanolaserleistung. Die Ag-Platte wurde unter Verwendung eines E-Gun-Verdampfers auf dem Si-Substrat hergestellt; die Wachstums- und Glühparameter wurden für eine flache Oberflächenrauheit optimiert, gefolgt von der Abscheidung des SiO₂ Schicht [35]. MAPbBr₃ Die NW-Synthese basierte auf der einstufigen Selbstorganisationsmethode in Lösung [33, 34]. Zuerst 0,15 mmol MABr und 0,15 mmol PbBr₂ Pulver wurden in 5 ml N,N-Dimethylformamid gelöst, das als Vorläuferlösung diente. Die Vorläuferlösung wurde dann auf SiO₂ . tropfengegossen -bedeckte Ag-Platten. Zweitens wurde das Ag-Platten tragende Substrat auf einen Tisch in einem Dichlormethan enthaltenden Becher gegeben. Das Substrat befand sich ungefähr 3 cm über der Flüssigkeitsoberfläche von Dichlormethan. Schließlich wurde das mit einer Schicht Aluminiumfolie bedeckte Becherglas in einen Inkubator bei 60 °C gestellt. In 4 h war der Verdampfungsprozess der Flüssigkeiten im Becherglas abgeschlossen und MAPbBr₃ NWs wurden auf SiO₂ . erhalten -bedeckte Ag-Platten. Anschließend montierten wir die NW-Nanokavitäten mit den in Abb. 1a gezeigten Konfigurationen in einer Hochvakuumkammer bei 77 K.

Charakterisierung der Laserwirkung

Um die Laserwirkung einer einzelnen NW-Kavität zu untersuchen, haben wir das Rasterelektronenmikroskop verwendet, um nach MAPbBr₃ . zu suchen NWs mit einer Breite von ungefähr 100 nm und einer Länge von bis zu 3 μm. Nachdem die Position dieser NWs identifiziert worden war, wurden die Proben zum optischen Pumpen in eine Kryokammer gegeben. Eine dritte harmonische Generation eines Nd:YVO₄ Als Pumpquelle wurde ein bei 355 nm emittierter Pulslaser verwendet, und die Pulsdauer und die Wiederholungsrate betrugen 0,5 ns bzw. 1 kHz. Um den Laserstrahl auf den MAPbBr₃ . zu fokussieren, wurde eine Objektivlinse mit einer 100-nahen-Ultraviolett-Korrektur und einer numerischen Apertur von 0,5 (Mitutoyo) verwendet NW mit einer Brennfleckgröße von ca. 15 µm Durchmesser. Es wurde jeweils nur ein NW gepumpt. Dann wird das Emissionssignal von MAPbBr₃ NW wurde unter Verwendung derselben Objektivlinse gesammelt. An der Linse wurde eine optische Faser mit 600 µm Kerndurchmesser befestigt. Um die Ausgangsemission der Endspiegel von NWs bei verschiedenen Frequenzen zu sammeln, wurde ein stickstoffgekühltes ladungsgekoppeltes Gerät an einem 320 mm langen Einzelmonochromator (iHR320, Horiba) am anderen Ende der Faser angebracht.

Ergebnisse und Diskussion

Die vorgeschlagene Nanokavität weist eine niedrige Schwelle und eine starke modale Begrenzung auf, wie in Abb. 1a dargestellt. Wir haben die Resonanzmoden bestimmt, um die Eigenschaften der Kavität zu untersuchen. Die Modalprofile der Nanokavität mit einem Perowskit NW auf einem SiO₂ /Ag-Platte sind in Abb. 1 dargestellt. Wir haben bewiesen, dass die transversalen Ansichten des Resonanzmodenprofils |E | (b) an einem Schwingungsbauch des Profils entlang der z -Achse (x -y Ebene), (c) in der Mitte der dünnen Lücke (unterhalb der NW) (x -z Ebene) und (d) durch Halbieren der NW (y -z Flugzeug) bzw. Wie in Abb. 1b dargestellt, ist das Profil des Hohlraummodus tatsächlich stark auf die Merkmale des geführten Hybridspaltmodus beschränkt. Das in Fig. 1d dargestellte Resonanzmuster zeigt die Charakteristiken sowohl der photonischen Leckmoden NW (Breite unter der Grenzabmessung) als auch der sich ausbreitenden Oberflächenplasmonenwellen. Neben einem deutlichen Stehwellenmuster entlang der Längsachse (z -Richtung) dargestellt in Abb. 1c, die laterale Verteilung der Mode (entlang der x -Richtung), die durch das kleine NW der nanoskaligen Breite definiert wird, ist ebenfalls ausreichend eingeschränkt, was mit den plasmonischen Modeneigenschaften übereinstimmt.

Eigenschaften von plasmonischen Hybrid-Perowskit-Wellenleitern

Um die plasmonischen Lasereigenschaften im sichtbaren bis nahen Infrarot-Wellenlängenbereich zu untersuchen, wurde die dielektrische Funktion der Hybridversion von Br-dotiertem MAPbCl₃ (MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ ) und I-dotiertes MAPbBr₃ (MAPb(I_y Br_1-y )₃ ) Wurden untersucht. Im einkristallinen Perowskit MAPbX₃ , entstehen komplexe elektronische Konfigurationen aus der Hybridisierung einer organischen Gruppe, kationischen Blei- und anionischen Halogenzuständen, was zu mehreren elektronischen Übergängen führt. Im Gitter von dotiertem MAPbX₃ , können die Dotierstoffe und Leerstellen, die während der Ionenaustauschreaktion eingeführt werden, die kristalline Qualität verringern und diskrete elektronische Zustände verschmieren. Anstatt daher strenge Bandberechnungen nach dem ersten Prinzip [36] durchzuführen, um jeden einzelnen Absorptionspeak der Dispersionsbeziehung der dielektrischen Funktion aufzudecken, bezeichnen wir die dielektrische Funktion ϵ als einfache Funktion der Emissionsenergiebandlücke (E _g ) der gemischten Perowskite (MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ ) mit verschiedenen Dotierungszusammensetzungen (x ). Die Moss-Regel [37], \(\epsilon(x)=a+b\sqrt{E_g(x)}\), wird daher übernommen. Die dielektrische Funktion ϵ bezieht sich auf die Emissionsenergiebandlücke E _g der gemischten Perowskite (MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ ) mit Dotierungszusammensetzung x . In der Formel ist die dielektrische Funktion ϵ (x ) reiner Perowskite MAPbCl₃ (x =0) und MAPbBr₃ (x =1) bei den jeweils entsprechenden Emissionswellenlängen 425 und 555 nm [30] wurde verwendet, um die Anpassungskonstanten a . zu bestimmen und b . Die Energiebandlücke reiner Perowskite wurde aus den Emissionswellenlängen abgeleitet. Wir erhielten dann die Energiebandlücke von gemischtem Perowskit aus der Beziehung \( {E}_g^{\mathrm{MAPb}{\left({\mathrm{Br}}_x{\mathrm{Cl}}_{1-x} \right)}_3}(x)=\left(1-x\right){E}_g^{\mathrm{MAPb}{\mathrm{Cl}}_3}+x{E}_g^{\mathrm{ MAPb}{\mathrm{Br}}_3} \) [38]. Wie in Abb. 2 gezeigt, ist der komplexe Brechungsindex (n , k ) von MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ ergibt sich aus der dielektrischen Funktion \( n(x)+ ik(x)=\sqrt{\epsilon (x)} \), bei jeder Dotierungszusammensetzung x . Mit der Zunahme des Gehalts an Br, dotiertes MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ weist eine rotverschobene Energiebandlücke auf und emittiert bei längeren Wellenlängen. Das gleiche Verfahren wurde bei der Ableitung von (n , k ) von MAPb(I_y Br_1-y )₃ mit I Dopingzusammensetzung y , wie im rechten Abschnitt von Abb. 2 dargestellt. Die Mischung von MAPbBr₃ (y =0) und MAPbI₃ (y =1), MAPb(I_y Br_1-y )₃ emittiert bei langen Wellenlängen von 555 bis 800 nm. Die Brechungsindizes dotierter Perowskite sind in Abb. 2 dargestellt und werden in den folgenden Berechnungen verwendet. Die Brechungsindizes reiner Perowskite MAPbCl₃ , MAPbBr₃ , und MAPbI₃ bei Kompositionen x =0, x =1 (y =0) und y =1 sind (2,2, 0,013), (2,30, 0,01) und (2,49, 0,0009). Sie emittieren bei Wellenlängen von 425, 555 bzw. 800 nm.

Dispersionseigenschaften von kompositorischem Hybrid-MAPbX₃ . Komplexe Brechungsindizes (n , k ) von Hybridperowskiten MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ (grüne Linien) und MAPb(I_y Br_1-y )₃ (rote Linien) verschiedener Zusammensetzungen (x und y ) bei Wellenlängen über dem sichtbaren und infraroten Spektrum emittieren. Brechungsindizes reiner Perowskite MAPbCl₃ , MAPbBr₃ , und MAPbI₃ bei Kompositionen x =0, x =1 (y =0) und y =1 sind (2,2, 0,013), (2,30, 0,01) und (2,49, 0,0009). Sie emittieren bei der Wellenlänge λ =425, 555 und 800 nm

Als nächstes untersuchten wir die Eigenschaften fundamentaler plasmonischer Gap-Moden, die durch die Kopplung zwischen leckenden photonisch geführten Moden (unterhalb der Grenzfrequenz) von Perowskit-NWs und Oberflächenwellen, die hauptsächlich an der Grenzfläche von Gap und Metall konzentriert sind, gebildet werden. Wie in Abb. 3 dargestellt, haben wir den modalen Verlust und den Begrenzungsfaktor [24] der geführten hybriden plasmonischen Moden für den Wellenleiter bestimmt – einen gemischten Perowskit NW, MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ und MAPb(I_y Br_1-y )₃ der Dopingzusammensetzung x und y von 0 bis 1 auf dem SiO₂ /Ag, SiO₂ /Al oder SiO₂ /Au-Platte mit Spaltdicke t _g bei ihren entsprechenden Emissionswellenlängen. Für den Perowskit MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ und von 555 bis 800 nm für MAPb(I_y Br_1-y )₃ . In diesen Berechnungen waren die komplexen Brechungsindizes der dotierten Perowskite (n , k ) wie in Abb. 2 dargestellt. Die dispersiven Brechungsindizes von Metallschichten, Al, Ag und Au, wurden aus früheren Experimentdaten übernommen [39].

Modaler Verlust und Begrenzungsfaktor von geführten Moden. a , c Modaler Verlust und b , d Begrenzungsfaktor der geführten plasmonischen Lückenmoden bei festem SiO₂ Spaltdicke, t _g =0 (blaue Linien), 5 (rote Linien) und 15 (grüne Linien) nm, entsprechend dem dotierten Perowskit im photolumineszenten Spektrum von λ =425 bis 800 nm. Der hybride Perowskit MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ WGs auf Ag- (durchgezogene Linien) und Al-Platten (strichpunktierte Linien) werden wie in (a . gezeigt) berechnet , b ). Die von Perowskit MAPb(I_y Br_1-y )₃ WGs auf Ag (durchgezogene Linien), Al (gestrichelte Linien) und Au (gestrichelte Linien) Platten werden gelöst bei λ =555 bis 800 nm wie in (c gezeigt , d ). Die Einsätze in (b , d ) zeigen die Modalprofile |E | der geführten plasmonischen Lückenmoden auf SiO₂ -bedeckte Ag-Platten von t _g =5 nm für die dotierten Perowskite der Zusammensetzung x =0 (gelber Kreis), x =0,58 (roter Kreis), y =0 (orangefarbener Kreis) und y =0,59 (grüner Kreis)

In Bezug auf Perowskite, die bei Wellenlängen von 425 bis 555 nm emittieren, zeigte der plasmonische Wellenleiter (WG) mit dem NW auf der Al-Platte einen relativ geringeren modalen Verlust (wie bei der Ag-Platte) nahe bei kurzen Wellenlängen, wie in 3a dargestellt. Somit wurden kleine metallische Verluste, die im Hybridmodus in den WGs auf Al-Platten beobachtet wurden, auf Ag-Platten nicht beobachtet. Ein Grund war, dass die Oberflächenplasmonenfrequenz von Perowskit/SiO₂ /Ag war in der Nähe von λ =425 nm und die von Perowskit/SiO₂ /Al befand sich in der Nähe kurzer Wellenlängen. Die Begrenzung der plasmonischen Welle nahe der Plasmonenfrequenz war wegen der Resonanz der Ladungsoszillation extrem stark. Daher war die Absorption elektromagnetischer Energie in der Nähe hoch. Ansonsten für die WG mit Perowskit MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ mit x nahe 1 (emittiert bei langen Wellenlängen grüner Farben) auf Al-Platten, kann der Modalverlust höher sein als der auf Ag-Platten. Wir haben zusätzlich den Begrenzungsfaktor von geführten plasmonischen Gap-Moden bei fester Gap-Dicke (t _g =0, 15 und 30 nm). Die starke Begrenzung des Modalprofils innerhalb des dünnen Spalts deutete auf eine starke Überlappung mit dem Metall hin, wodurch ein starker ohmscher Verlust verursacht wurde. Dies wurde durch Erhöhen der Spaltdicke kontrolliert. Die Einschlussfaktoren von Perowskit-WGs auf Ag-Platten waren relativ höher als bei anderen WGs auf Al-Platten. Dies deutete auf eine starke Beschränkung der plasmonischen WG-Moden in der Nähe des Verstärkungsmediums auf den Ag-Platten und eine kleine Überlappung mit der Umgebung hin.

Die begrenzte Überlappung der geführten Moden mit Metall führt zu einem geringeren modalen Verlust, wie zuvor diskutiert, da der metallische Verlust in diesem Schema allein für den modalen Verlust verantwortlich ist. Wir können beobachten, dass, wie in Abb. 3b dargestellt, die Einschlussfaktoren in der WG auf den Al-Platten stärker werden, wenn sich die Plasmonenfrequenz von Ag nähert (um die kurzen Wellenlängen herum). Um die Beschränkung der plasmonischen Lückenmoden aufzudecken, haben wir die Modalprofile |E . berechnet | eines MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ NW WGs auf einer Ag-Platte, wie in Einschübe von Abb. 3b bei Wellenlängen von 425 (x =0) und 500 nm (x =0,58) bei festem t _g von 5 nm. Für die WG bei kürzeren Wellenlängen oder um die minimale Dicke t _g =0 nm, war die Kopplung zwischen dem photonischen Modus des Nanodrahts und dem plasmonischen Oberflächenmodus stärker, was zu einem stark eingeschränkten plasmonischen Modus führte (wie in den Diagrammen mit gelben Kreisen dargestellt). Bei längeren Emissionswellenlängen von Perowskiten mit höherer Dotierungszusammensetzung werden jedoch die Kopplungsstärken schwächer. Die plasmonischen Lückenmoden zeigten eine geringere Intensität innerhalb der Lücke und eine beträchtliche Menge an Energie breitet sich um das umgebende Medium aus (wie durch das Bild mit einem roten Kreis angezeigt). Die begrenzte Überlappung der geführten Moden mit Metall führte zu einem geringeren Modenverlust. Die Tendenz der Modalverlustkurve nahm mit der Zunahme der Spaltdicke ab. Bei längeren Wellenlängen, ähnlich wie beim WG mit dickeren Lücken, führt eine geringere Kopplungsstärke zu einer geringeren Stärke des Einschlusses.

In WGs mit hybriden Perowskiten, die bei Wellenlängen von 555 bis 800 nm emittieren, ist das Schema mit MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ NW, die Au-Platte ist möglicherweise nicht das geeignete plasmonische Medium, wie aus dem großen modalen Verlust (in Bezug auf die Ag- und Al-Platte) geschlossen wird, wie in Fig. 3c dargestellt. Die Au-Platte zeigte einen plasmonischen Absorptionspeak bei ungefähr 520 nm. Daher steigt der intrinsische Metallverlust bei Annäherung an plasmonische Wellenlängen. Die überlegene chemische Stabilität macht Au jedoch zu einem bevorzugten Kandidaten für die Erforschung der plasmonischen Eigenschaften in photonischen Geräten, insbesondere bei roten und orangefarbenen Wellenlängen. Der Imaginärteil des Brechungsindex von Ag war in diesem Wellenlängenbereich kleiner als der von Al. Bei Wellenlängen von ungefähr 550 nm dominierte der Metallverlust den Modalverlust. Unabhängig davon, ob die Lücke dünn oder dick war, war der entsprechende modale Verlust von Al größer als der von Ag, wie in Fig. 3c dargestellt. Abbildung 3d zeigt, dass die Begrenzungsfaktoren von drei WGs mit dickeren Lücken bei längeren Wellenlängen ähnlich sind. Die Tendenz von Begrenzungsfaktorkurven und Eigenschaften von Modalprofilen, die in Fig. 3d dargestellt sind, werden durch die Kopplungsstärken beeinflusst; in einer Weise ähnlich der oben erwähnten Diskussion von Fig. 3b. Um die Resonanzmoden in den Hohlräumen basierend auf diesen fundamentalen plasmonischen Gap-Moden zu untersuchen, die am wahrscheinlichsten lasern, haben wir in jedem Fall die Transparenzschwellenverstärkungen bestimmt, wie in Abb. 4 dargestellt.

Transparenzschwellengewinne fundamentaler hybrider plasmonischer Gap-Modi. In den Strukturen mit Hybridperowskiten, a MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ NWs auf SiO₂ -beschichtete Ag- und Al-Platten b MAPb(I_y Br_1-y )₃ NWs verschiedener Zusammensetzungen auf SiO₂ beschichtete Al-, Ag- und Au-Platten, die jeweils unterschiedlichen Perowskit-Emissionswellenlängen entsprechen. Bei minimaler Spaltdicke t _g =0, die Transparenzschwellenwerte der plasmonischen Moden auf Ag-Platten sind 18470,5 und 6259.1, gekennzeichnet durch die schwarzen Sterne in (a ) bei λ =425 nm und (b ) bei λ =555 nm

Schwellenleistung des plasmonischen Hybrid-Perowskit-Nanolasers

Wir haben die Transparenzschwellengewinne bewertet, indem wir den Begrenzungsfaktor und den modalen Verlust jeder WG verwendet haben, um die Resonanzeigenschaften in den Nanokavitäten verschiedener Metalle und Spaltdicken zu vergleichen. Die Transparenzschwelle ist definiert als das Verhältnis des modalen Verlusts zum Begrenzungsfaktor [24]. Wie in Abb. 4a dargestellt, weist Ag für jeden Perowskit MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ WG bei seiner entsprechenden Emissionswellenlänge. Die optimale Dicke der Kavitäten mit dem niedrigsten Schwellenwert sollte der minimale Fall von t . sein _g =0. Zum Beispiel beim Minimum t _g =0, die Transparenzschwellenverstärkungen der plasmonischen Moden auf Ag-Platten betrugen 18470,5 und 6259,1, gekennzeichnet durch die schwarzen Sterne in Abb. 4a bei λ =425 nm und Abb. 4b bei λ =555 nm, bzw.. Diese Werte waren etwas niedriger als die bei anderen Spaltdicken. Der hybride plasmonische Modus, der durch direkte Kopplung mit dem Oberflächenplasmonenmodus gebildet wird, weist letztendlich begrenzte Felder auf. Jedoch ist das Modalprofil, das für eine gründliche Reflexion der Endreflektoren geeignet ist, oft nicht das extrem begrenzte Profil. Darüber hinaus wird die Oxidationsschicht gewöhnlich während des Abscheidungsprozesses gebildet, aber eine Oxidationsschicht kann sich im Laufe der Zeit unaufhaltsam bilden. Bezüglich der Oxidationsschicht begrenzter Dicke auf der Ag-Platte war der Schwellenwert relativ niedrig, wenn die Dicke ungefähr 5 bis 7 nm betrug. Bei Wellenlängen nahe 425 nm war die Transparenzschwellenverstärkung des Perowskits WG auf Al geringfügig niedriger als die auf Ag, was auf einen geringeren Materialverlust und eine wesentliche Überlappung mit dem verlustbehafteten Bereich zurückzuführen ist. Aus den Diskussionen über Modalverlust und Einschlussfaktoren und den in Abb. 3 dargestellten Ergebnissen ist es nicht schwer, die unteren Schwellenwerte der Hohlräume auf den Ag-Platten mit dotierten Perowskiten vorwegzunehmen, die bei langen Wellenlängen in orangen und roten Farben oder Infrarotspektren emittieren. wie in Abb. 4b dargestellt. In den Kavitäten auf Au war die Schwelle wegen der relativ großen Materialaufnahme deutlich hoch. Obwohl Al kostengünstig ist und eine begrenzte Tendenz zur Bildung einer messbaren Oxidationsschicht zeigt, kann es dennoch als plasmonisches Medium in diesen Systemen mit dotiertem Perowskit hervorragend fungieren, da es tolerierbaren Transparenzschwellen entspricht und weniger empfindlich gegenüber der Lücke ist Dicke und Dotierungszusammensetzung, wie in Fig. 4a, b dargestellt. Daher ist Ag die beste Wahl als plasmonisches Medium zur Untersuchung des metallbezogenen Perowskit-Laserprozesses, obwohl es mit einer Oxidationsschicht beschichtet werden muss. Ein Dielektrikum mit niedrigem Index (Oxidationsschicht) von ungefähr 5 bis 10 nm Dicke kann geführte plasmonische Gap-Moden aufrechterhalten; diese Spaltschicht kann zu einer geeigneten Reflexion an den Endfacetten führen, um unerwünschte Spiegelverluste zu reduzieren.

Nach der Bestimmung der räumlichen Verteilung der Modalprofile, wie in Abb. 1b–d gezeigt, haben wir den Qualitätsfaktor Q . geschätzt mit Re[f _r ]/2 Im[f _r ], wobei das f _r ist die komplexe Eigenfrequenz der Resonanzmode, die mit der 3D-FEM erhalten wurde. Wir haben diese geschätzten Werte des Q . verglichen -Faktor der Resonanzmoden in den Hohlräumen mit drei Perowskiten (MAPbX₃; X:Cl, Br und I) auf SiO₂ -beschichtete Ag- und Al-Platten mit einer festen Spaltdicke t _g von 7 nm. Zum fairen Vergleich:Kavitätenlänge L wurde auf vier effektive Wellenlängen (4λ / Re[n _eff ]) beim entsprechenden λ , wobei Re[n _eff ] ist jeweils der effektive Modalindex der geführten Moden. Wir kamen zu dem Schluss, dass aufgrund des großen intrinsischen Materialverlusts von Al im sichtbaren Spektrum das Q -Faktoren der Kavitäten auf Al-Platten waren nicht mit Ag-Platten vergleichbar. Das Q -Faktor war in der Kavität bei der Wellenlänge λ . sicherlich höher nahe 425 nm. Es war jedoch weniger in der Lage, die hybride plasmonische Mode innerhalb des Verstärkungsbereichs in der Nähe der dünnen Lücken zu begrenzen, wie durch den Begrenzungsfaktor angezeigt. Daher ist der Vergleich von Q -Faktoren legten auch nahe, dass Ag im Perowskit-eingebauten plasmonischen Schema im sichtbaren Spektrum bevorzugt wird. Daher ist der Streuverlust von Endfacetten möglicherweise nicht der dominierende Faktor, der die Leistung von Hohlräumen verschlechtert. Wie durch die niedrigsten Transparenzschwellenverstärkungen angezeigt, wie in 4b dargestellt, zeigten die Resonanzmoden auf der Ag-Platte nahe 800 nm möglicherweise einen relativ hohen Wert von Q -Faktor, der Potenzial für zukünftige Anwendungen in Bezug auf plasmonenverstärkte Exziton-Photonen-Kopplung und Biosensorik anzeigt.

Die leistungsabhängige Photolumineszenz wurde gemessen, um die Emissionsspektren aufzulösen und die Laserleistung bei verschiedenen Pumpeingängen aufzuzeichnen, wie in Abb. 5 dargestellt. Die Emissionsspektren der Kavität mit einem MAPbBr₃ NW auf dem SiO₂ -bedeckte Ag-Platte sind in Abb. 5a dargestellt. Emissionspeaks im Spektrum wurden dann angepasst, um die Licht-Licht-Kurve (L-L) von MAPbBr₃ . zu erhalten Nanolaser. In den Emissionsspektren steigt die Ausgangsleistung dramatisch bei einer Pumpleistung oberhalb des Schwellenwerts (bei ungefähr 1,62 μW durchschnittlicher Leistung); die scharfe Änderung wurde auch in den entsprechenden L-L-Kurven beobachtet, wie in Fig. 5b gezeigt. Sobald die Pumpleistung höher als die Laserschwelle ist, nimmt die Einzelpeak-Emissionslinienbreite der Laserausgabe von 7,6 nm auf ungefähr 0,5 nm ab. Die Ausgangssignale wurden von den NW-Endfacetten gesammelt. Die Schwellenleistung ist eine Größenordnung kleiner als die des ZnO-NW-Nanolasers auf der Ag-Platte. Mögliche Gründe könnten der überlegene Materialgewinn von MAPbBr₃ . sein als bei ZnO und den kleineren internen Verlust bei 550 nm als bei 370 nm [35]. Darüber hinaus zeigen Perowskit-NW-Plasmonenlaser [26,27,28] verschiedene Schwellenwerte bei verschiedenen Temperaturen. Um unter starken Pumpleistungen bei Raumtemperatur zu arbeiten und gleichzeitig die Leistungsfähigkeit der Geräte ohne starken Materialabtrag und thermischen Abbau aufrechtzuerhalten, könnten die thermische Stabilität [40] und die Kristallqualität [41] von Perowskit NW die zu verbessernden Schlüsselparameter sein. Erwünschte Eigenschaften wie niedriger Schwellenwert und schmale Linienbreite erweitern potenzielle Anwendungen in zukünftigen aktiven photonischen Miniaturgeräten.

Characteristics of lasing. a Representative emission spectra for pumping power below (1.4 μW), near (1.62 μW), and above (3.43 μW) the lasing threshold. b L-L curves (red circles) and evolution of linewidths of dominant peaks with increasing pumping intensity power (blue circles) of the MAPbBr₃ NW plasmon nanolaser on SiO₂ -covered Ag plates

Schlussfolgerungen

Full-spectrum analysis of laser parameters including guided mode characteristics, transparency threshold gains, and estimated quality factor of the perovskite-based nanolasers that featured doped perovskite nanowires placed on three types of SiO₂ -coated metallic (Ag, Al, and Au) plates was conducted. The calculated results using FEM revealed that Ag can be a suitable choice as a plasmonic metal for perovskite MAPbX₃ -based optoelectronic application. The proposed nanocavity—a MAPbBr₃ nanowire on the SiO₂ /Ag plate, exhibited low lasing threshold and narrow linewidth corresponding to nanoscale output footprint. These advantages can result in strong coupling of exciton-polariton-photons. With the superior charge features possessed by perovskites, this scheme is an appropriate candidate for developing next-generation light sources.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

All data supporting the conclusions of this article are included within the article.

Abkürzungen

2D:

Zweidimensional

3D:

Three-dimensional

FEM:

Finite-element method

L-L:

Light-light

NUV:

Near-ultraviolet

NW:

Nanowire

SPP:

Surface plasmon polaritons

WG:

Waveguide