Perowskit-Oberflächenplasmon-Nanolaser: Einstellbare Wellenlängen & Niedrigschwellen-Leistung

Zusammenfassung

Wir untersuchten systematisch die Eigenschaften hybrider Perowskit-basierter Oberflächenplasmon-Nanolaser. Durch Veränderung der Anionenzusammensetzung von Perowskiten kann die Emissionswellenlänge leicht eingestellt werden. Wir führten eine Vollspektrum-Modellierung durch, die hybride Perowskit-Nanodrähte auf verschiedenen SiO₂-beschichteten metallischen (Au, Ag, Al) Platten umfasste. Die vorgeschlagenen Nanokavitäten, die plasmonische Gap-Moden unterstützen, wiesen ausgezeichnete Nanolaser-Eigenschaften auf, wie niedrige Transparenz-Schwellenverstärkung und niedrige Laserschwelle. Die entsprechenden experimentellen Ergebnisse für den MAPbBr₃-Nanolaser auf Ag zeigten den Niedrigschwellen-Betrieb. Diese überlegenen Eigenschaften wurden der verstärkten Licht-Materie-Wechselwirkung mit starker Kopplung zugeschrieben. Daher bietet das vorgeschlagene Schema, integriert mit hybriden Perowskiten als Gewinnmaterial, eine hervorragende Plattform für nanoskalige Plasmon-Laser im sichtbaren bis nahinfraroten Spektralbereich.

Einleitung

Methylammonium-Blei-Halogenid-Perowskite MAPbX₃ (MA = CH₃NH₃, X = I, Br, Cl), eine Klasse hybrider organisch-anorganischer Halbleiter, weisen hervorragende optische Eigenschaften auf, die für Halbleiterlaser geeignet sind, aufgrund ihrer niedrigen nicht-strahlenden Rekombinationsraten und langen Trägerlebensdauern. Zudem können gemischte Halogenid-Hybrid-Perowskite eine breite Energiebandlücken-Einstellbarkeit erreichen, die Emissionswellenlängen im sichtbaren und Teilen des nahinfraroten Spektralbereichs entspricht. Mehrere Perowskite haben sich als effiziente optische Gewinnmaterialien erwiesen, beispielsweise in Form von Dünnfilmen, Nanoplättchen und Nanokristallen. Die hohe Laserschwelle ist jedoch ein Problem bei der Verwendung von Perowskiten in praktischen Anwendungen wie elektrisch gepumptem Lasern oder optoelektronischen Integrationssystemen. Ihre hohe kristalline Qualität (Einkristall) kann Streuverluste verringern und die Schwelle während des Pumpvorgangs senken. Kürzlich wurden lösungsprozessierbare Perowskit-Nanodrähte (NWs) erfolgreich demonstriert. Mit zwei Endfacetten als Reflektoren bilden die Perowskit-NWs natürlich eine miniaturisierte optische Kavität. Die Vorteile, zusätzlich zu ihren bemerkenswerten elektrischen Eigenschaften aufgrund ihrer starken intrinsischen Exzitonen-Oszillatorstärke, machen Perowskit-NWs zu einer hervorragenden Plattform für die Realisierung miniaturisierter Geräte wie Raumtemperatur-, niedrigkostige und niedrigschwellige Exzitonen-Polariton-Laser in kompakter Größe.

Der Fußabdruck optischer Moden, die mit NW-Kavitäten assoziiert sind, ist jedoch durch die Beugungsgrenze begrenzt. Oberflächenplasmon-Polaritone (SPP) wurden verwendet, um die Merkmalsgrößen elektromagnetischer Moden zu minimieren. Verschiedene plasmonische NW-Kavitäten wurden kürzlich untersucht. Kavitäten in einem Metall-Isolator-Halbleiter-Schema sind besonders vielversprechend für die Aufrechterhaltung hybrider plasmonischer Gap-Moden. Daher platzierten wir Proben von dotierten oder reinen Perowskit-NWs auf isolatorbeschichteten metallischen Platten, um plasmonische Fabry-Perot-Kavitäten zu bilden. Die resultierenden Resonanzmoden, die aus der Zirkulation entlang der NW-Längsachsen der plasmonischen Gap-geführten Moden resultieren, werden stark von den NWs eingeschlossen. Das reduzierte effektive Modalvolumen kann die lokale Photonendichte der Zustände und die Kopplungsstärke zwischen Exzitonen und Photonen erhöhen. Die Lasereigenschaften des vorgeschlagenen Nanolasers als robuste Kavität für das Lasern wurden in dieser Studie untersucht. Beispielsweise reichen die Endfacetten der NWs möglicherweise nicht aus, um den geführten plasmonischen Gap-Modus als Spiegel zu reflektieren, was die Schwellenverstärkung der Kavitäten drastisch erhöhen könnte. Zudem sind die Kapazitäten gängiger plasmonischer Metalle wie Gold (Au), Silber (Ag), Aluminium (Al) oder Kupfer (Cu), das Modalvolumen effizient zu verringern, ohne die Laserleistung im sichtbaren bis nahinfraroten Wellenlängenspektrum zu verschlechtern, Gegenstand intensiver Forschungsinteressen.

In dieser Studie analysierten wir die Eigenschaften perowskitbasierter Nanolaser, die auf verschiedenen SiO₂-beschichteten metallischen (Au, Ag, Al) Platten über ein breites Spektrum platziert waren, mittels der Finite-Elemente-Methode (FEM: COMSOL-Paket). Für einkristalline reine Perowskite MAPbX₃ entsprechen die spektralen Gewinnfenster, die mit den Bandübergängen in der ersten Brillouin-Zone für X = Cl, Br, I zusammenhängen, etwa 2,9 eV, 2,2 eV und 1,5–1,6 eV, mit entsprechenden Emissionswellenlängen λ = 425, 555 und 800 nm. Die in der Einbettung von Abb. 1a dargestellten NWs, die den aktiven Bereich in den vorgeschlagenen Nanokavitäten illustrieren, weisen eine glatte Oberflächenmorphologie auf, die Streuverluste während des Laserns reduzieren kann. Durch Umwandlung der Perowskite in solche, die mit einem anderen Halogenanion dotiert sind, mittels Ionen Austausch-Reaktionsmethode, können wir das Emissionsspektrum der Perowskite auf den fast vollständig sichtbaren Wellenlängenbereich erweitern. Unter allen plasmonischen Metallen weist Ag einen relativ niedrigen Metallverlust im sichtbaren Wellenlängenbereich auf, und Al, als kostengünstiges Element, erhält erhebliche Aufmerksamkeit aufgrund seiner hervorragenden plasmonischen Eigenschaften im blauen bis ultravioletten Wellenlängenbereich. Au wird allgemein als geeignet für die Plasmonwellenerzeugung im Infrarotbereich angesehen. Diese drei Metalle wurden als plasmonische Medien ausgewählt, um die Ladung-Photon-Wechselwirkung im System zu verstärken.

Methode

Herstellung von Perowskit-Nanodraht-Kavitäten

Da Ag die besten plasmonischen Eigenschaften im Nanolaser-Betrieb aufwies, verwendeten wir MAPbBr₃-NWs auf der Ag-Platte mit einer 10 nm dicken SiO₂-Spacerschicht, um die Nanolaser-Leistung zu untersuchen. Die Ag-Platte wurde mit einem E-Gun-Verdampfer auf dem Si-Substrat hergestellt; die Wachstums- und Glühparameter wurden für eine flache Oberflächenrauheit optimiert, gefolgt von der Abscheidung der SiO₂-Schicht. Die MAPbBr₃-NW-Synthese basierte auf der Ein-Schritt-Lösungs-Selbstorganisationsmethode. Zunächst wurden 0,15 mmol MABr und 0,15 mmol PbBr₂ Pulver in 5 ml N,N-Dimethylformamid gelöst, das als Vorläuferlösung fungierte. Die Vorläuferlösung wurde dann auf SiO₂-beschichtete Ag-Platten getropft. Zweitens wurde der Substrat, der die Ag-Platten trägt, auf eine Bühne in einem Becher mit Dichlormethan platziert. Der Substrat befand sich etwa 3 cm über der Flüssigkeitsoberfläche des Dichlormethans. Schließlich wurde der Becher, der mit einer Lage Aluminiumfolie abgedeckt war, in einen Inkubator bei 60 °C gestellt. In 4 h war der Verdampfungsprozess der Flüssigkeiten im Becher abgeschlossen, und MAPbBr₃-NWs wurden auf SiO₂-beschichteten Ag-Platten erhalten. Wir montierten dann die NW-Nanokavitäten mit den in Abb. 1a gezeigten Konfigurationen in einer Hochvakuumkammer bei 77 K.

Charakterisierung der Laserwirkung

Um die Laserwirkung einer einzelnen NW-Kavität zu untersuchen, verwendeten wir das Rasterelektronenmikroskop, um nach MAPbBr₃-NWs mit einer Breite von ca. 100 nm und einer Länge nahe 3 µm zu suchen. Nach Identifizierung der Position dieser NWs wurden die Proben in eine Kryokammer für optisches Pumpen platziert. Eine dritte Harmonische eines Nd:YVO₄-Pulslasers, emittiert bei 355 nm, wurde als Pumpenquelle verwendet, und die Pulsdauer und Wiederholrate betrugen 0,5 ns bzw. 1 kHz. Ein ×100 Nah-UV-unendlich-korrigiertes Objektiv mit einer numerischen Apertur von 0,5 (Mitutoyo) wurde verwendet, um den Laserstrahl auf den MAPbBr₃-NW mit einem Fokusfleckdurchmesser von ca. 15 µm zu fokussieren. Es wurde immer nur ein NW gleichzeitig gepumpt. Dann wurde das Emissionssignal des MAPbBr₃-NW mit demselben Objektiv gesammelt. Ein Lichtwellenleiter mit 600 µm Kerndurchmesser wurde an das Objektiv angeschlossen. Um die Ausgangsemission von den Endspiegeln der NWs bei verschiedenen Frequenzen zu sammeln, wurde ein stickstoffgekühltes Ladungskopplungsgerät an einen 320-mm-langen Einzelmonochromator (iHR320, Horiba) am anderen Ende des Fasers angeschlossen.

Ergebnisse und Diskussion

Die vorgeschlagene Nanokavität weist niedrige Schwellenwerte und starke modale Einschließung auf, dargestellt in Abb. 1a. Wir bestimmten die Resonanzmoden, um die Eigenschaften der Kavität zu untersuchen. Die Modalprofile der Nanokavität mit einem Perowskit-NW auf einer SiO₂/Ag-Platte werden in Abb. 1 gezeigt. Wir bewiesen, dass die transversalen Ansichten des Resonanzmodenprofils |E| (b) an einem Antiknoten des Profils entlang der z-Achse (x-y-Ebene), (c) in der Mitte des dünnen Gaps (unter dem NW) (x-z-Ebene) und (d) durch Bisektion des NW (y-z-Ebene) jeweils sind. Wie in Abb. 1b dargestellt, ist das Profil des Kavitätenmodus tatsächlich stark eingeschlossen mit den Merkmalen des geführten hybriden Gap-Modus. Das in Abb. 1d illustrierte Resonanzmuster offenbart die Merkmale sowohl der NW-photonischen leckenden Moden (Breite unter Cutoff-Dimension) als auch der sich ausbreitenden Oberflächenplasmonenwellen. Neben einem offensichtlichen Stehwellenmuster entlang der langen Achse (z-Richtung), dargestellt in Abb. 1c, ist die laterale Verteilung des Modus (entlang der x-Richtung), definiert durch den kleinen NW von nanoskaliger Breite, ebenfalls hinreichend eingeschlossen, was mit den plasmonischen Modenmerkmalen übereinstimmt.

Eigenschaften plasmonischer hybrider Perowskit-Wellenleiter

Um die plasmonischen Lasereigenschaften im sichtbaren bis nahinfraroten Wellenlängenbereich zu untersuchen, wurden die Dielektrizitätsfunktionen der hybriden Versionen von Br-dotiertem MAPbCl₃ (MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃) und I-dotiertem MAPbBr₃ (MAPb(IᵧBr₁₋ᵧ)₃) untersucht. Im einkristallinen Perowskit MAPbX₃ entstehen komplexe elektronische Konfigurationen aus der Hybridisierung einer organischen Gruppe, bleikatyonischer und halogenanionischer Zustände, was multiple elektronische Übergänge verursacht. Im Gitter dotierter MAPbX₃ können die Dotanden und Leerstellen, die während der Ionen Austausch-Reaktion eingeführt werden, die kristalline Qualität senken und diskrete elektronische Zustände verwischen. Daher führen wir anstelle rigoroser First-Prinzip-Bandberechnungen, um jeden distincten Absorptionspeak auf der Dispersionsrelation der Dielektrizitätsfunktion zu enthüllen, die Dielektrizitätsfunktion ε als einfache Funktion der Emissionsenergiebandlücke (E_g) der gemischten Perowskite (MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃) mit verschiedenen Dotierzusammensetzungen (x) an. Die Moss-Regel, ε(x) = a + b√E_g(x), wird daher übernommen. Die Dielektrizitätsfunktion ε ist mit der Emissionsenergiebandlücke E_g der gemischten Perowskite (MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃) mit Dotierzusammensetzung x verknüpft. In der Formel wurde die Dielektrizitätsfunktion ε(x) von reinen Perowskiten MAPbCl₃ (x = 0) und MAPbBr₃ (x = 1) bei ihren jeweils entsprechenden Emissionswellenlängen 425 und 555 nm verwendet, um die Anpassungskonstanten a und b zu bestimmen. Die Energiebandlücke reiner Perowskite wurde aus den Emissionswellenlängen abgeleitet. Wir erhielten dann die Energiebandlücke des gemischten Perowskits aus der Relation E_g^MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃(x) = (1-x)E_g^MAPbCl₃ + xE_g^MAPbBr₃. Wie in Abb. 2 gezeigt, wird der komplexe Brechungsindex (n, k) von MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ aus der Dielektrizitätsfunktion, n(x) + ik(x) = √ε(x), bei jeder Dotierzusammensetzung x abgeleitet. Mit zunehmendem Br-Gehalt zeigt dotiertes MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ eine rotverschobene Energiebandlücke und emittiert bei längeren Wellenlängen. Das gleiche Verfahren wurde auf die Ableitung von (n, k) von MAPb(IᵧBr₁₋ᵧ)₃ mit I-Dotierzusammensetzung y angewendet, wie im rechten Abschnitt von Abb. 2 dargestellt. Das Gemisch aus MAPbBr₃ (y = 0) und MAPbI₃ (y = 1), MAPb(IᵧBr₁₋ᵧ)₃, emittiert bei langen Wellenlängen von 555 bis 800 nm. Die Brechungsindizes dotierter Perowskite sind in Abb. 2 dargestellt und werden in den folgenden Berechnungen verwendet. Die Brechungsindizes reiner Perowskite MAPbCl₃, MAPbBr₃ und MAPbI₃ bei den Zusammensetzungen x = 0, x = 1 (y = 0) und y = 1 betragen (2,2, 0,013), (2,30, 0,01) und (2,49, 0,0009). Sie emittieren bei Wellenlängen von 425, 555 und 800 nm.

Als Nächstes untersuchten wir die Eigenschaften fundamentaler plasmonischer Gap-Moden, die durch die Kopplung zwischen leckenden photonischen geführten Moden (unterhalb der Cutoff-Frequenz) von Perowskit-NWs und Oberflächenwellen, die hauptsächlich an der Grenzfläche von Gap und Metall konzentriert sind, gebildet werden. Wie in Abb. 3 dargestellt, bestimmten wir den Modalverlust und den Einschlussfaktor der geführten hybriden plasmonischen Moden für den Wellenleiter – einen gemischten Perowskit-NW, MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ und MAPb(IᵧBr₁₋ᵧ)₃ der Dotierzusammensetzung x und y von 0 bis 1 auf der SiO₂/Ag, SiO₂/Al oder SiO₂/Au Platte der Gap-Dicke t_g bei ihren entsprechenden Emissionswellenlängen. Wir bestimmten die geführten Moden entsprechend einem großen Bereich von Emissionswellenlängen, von 425 bis 555 nm für den Perowskit MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ und von 555 bis 800 nm für MAPb(IᵧBr₁₋ᵧ)₃. In diesen Berechnungen waren die komplexen Brechungsindizes der dotierten Perowskite (n, k) wie in Abb. 2 dargestellt. Die dispersiven Brechungsindizes der metallischen Schichten Al, Ag und Au wurden aus vorherigen Experimentaldaten übernommen.

In Bezug auf Perowskite, die bei Wellenlängen von 425 bis 555 nm emittieren, wies der plasmonische Wellenleiter (WG) mit dem NW auf Al-Platte relativ geringeren Modalverlust (im Vergleich zur Ag-Platte) nahe kurzer Wellenlängen auf, wie in Abb. 3a dargestellt. Somit wurden die kleinen metallischen Verluste, die im hybriden Modus in den WGs auf Al-Platten beobachtet wurden, auf Ag-Platten nicht beobachtet. Ein Grund war, dass die Oberflächenplasmonenfrequenz von Perowskit/SiO₂/Ag in der Nähe von λ = 425 nm lag und die von Perowskit/SiO₂/Al in der Nähe kurzer Wellenlängen. Die Einschließung der Plasmonenwelle nahe der Plasmonenfrequenz war extrem stark aufgrund der Ladungsschwingungsresonanz. Daher war die Absorption elektromagnetischer Energie in der Nähe hoch. Andernfalls kann für den WG mit Perowskit MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ mit x nahe 1 (emittierend bei langen Wellenlängen grüner Farben) auf Al-Platten der Modalverlust höher sein als auf Ag-Platten. Wir bestimmten zusätzlich den Einschlussfaktor geführter plasmonischer Gap-Moden bei festem Gap-Dicke (t_g = 0, 15 und 30 nm). Die starke Einschließung des Modalprofils im dünnen Gap zeigte starke Überlappung mit dem Metall, was schwere ohmsche Verluste verursachte. Dies wurde durch Erhöhung der Gap-Dicke kontrolliert. Die Einschlussfaktoren von Perowskit-WGs auf Ag-Platten waren relativ höher als andere WGs auf Al-Platten. Dies deutete auf eine starke Einschließung der plasmonischen WG-Moden in der Nähe des Gewinnmediums auf den Ag-Platten und eine geringe Überlappung mit der Umgebung hin.

Die begrenzte Überlappung geführter Moden mit dem Metall führt zu geringerem Modalverlust, wie zuvor diskutiert, da metallischer Verlust allein für den Modalverlust in diesem Schema verantwortlich ist. Wir können beobachten, dass, wie in Abb. 3b dargestellt, wenn die Plasmonenfrequenz von Ag sich nähert (um kurze Wellenlängen), die Einschlussfaktoren im WG auf den Al-Platten stärker werden. Um die Einschließung der plasmonischen Gap-Moden zu enthüllen, berechneten wir die Modalprofile |E| eines MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ NW WGs auf Ag-Platte, wie in den Einbettungen von Abb. 3b bei Wellenlängen von 425 (x = 0) und 500 nm (x = 0,58) bei festem t_g von 5 nm dargestellt. Für den WG bei kürzeren Wellenlängen oder um die minimale Dicke t_g = 0 nm war die Kopplung zwischen dem Nanodraht-Photonischen Modus und dem Oberflächenplasmonischen Modus stärker, was zu einem hoch eingeschlossenen plasmonischen Modus führte (wie in den Plots mit gelbem Kreis dargestellt). Bei längeren Emissionswellenlängen des Perowskits mit höherer Dotierzusammensetzung werden die Kopplungsstärken schwächer. Die plasmonischen Gap-Moden zeigten weniger Intensität im Gap, und ein erheblicher Teil der Energie breitet sich im umgebenden Medium aus (wie durch das Bild mit rotem Kreis angezeigt). Die begrenzte Überlappung geführter Moden mit dem Metall führte zu geringerem Modalverlust. Die Tendenz der Modalverlustkurve nahm mit zunehmender Gap-Dicke ab. Bei längeren Wellenlängen, ähnlich wie beim WG mit dickeren Gaps, führt geringere Kopplungsstärke zu geringerer Einschließungsstärke.

In WGs mit hybriden Perowskiten, die bei Wellenlängen von 555 bis 800 nm emittieren, ist das Schema mit MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ NW möglicherweise nicht für die Au-Platte als geeignetes plasmonisches Medium, wie aus dem großen Modalverlust (im Vergleich zu Ag- und Al-Platte) in Abb. 3c abgeleitet. Die Au-Platte wies einen plasmonischen Absorptionspeak bei ca. 520 nm auf. Daher steigt der intrinsische Metallverlust, wenn man sich plasmonischen Wellenlängen nähert. Die überlegene chemische Stabilität macht Au jedoch zu einem bevorzugten Kandidaten für die Erforschung plasmonischer Eigenschaften in photonischen Geräten, insbesondere bei roten und orangefarbenen Wellenlängen. Der Imaginärteil des Brechungsindex von Ag war in diesem Wellenlängenbereich kleiner als der von Al. Bei ca. 550-nm-Wellenlängen dominierte der Metallverlust den Modalverlust. Unabhängig davon, ob der Gap dünn oder dick war, war der entsprechende Modalverlust von Al größer als der in Ag, wie in Abb. 3c dargestellt. Abb. 3d zeigte, dass die Einschlussfaktoren der drei WGs mit dickeren Gaps bei längeren Wellenlängen ähnlich sind. Die Tendenz der Einschlussfaktorkurven und die Merkmale der Modalprofile, die in Abb. 3d illustriert sind, werden von den Kopplungsstärken beeinflusst; in ähnlicher Weise wie die前述te Diskussion von Abb. 3b. Um die Resonanzmoden in den Kavitäten basierend auf diesen fundamentalen plasmonischen Gap-Moden zu untersuchen, die am wahrscheinlichsten lasern, bestimmten wir die Transparenz-Schwellenverstärkungen in jedem Fall, wie in Abb. 4 dargestellt.

Schwellenwert-Leistung plasmonischer hybrider Perowskit-Nanolaser

Wir bewerteten Transparenz-Schwellenverstärkungen mittels des Einschlussfaktors und Modalverlusts jedes WGs zum Vergleich der Resonanzeigenschaften in den Nanokavitäten verschiedener Metalle und Gap-Dicken. Die Transparenz-Schwelle ist definiert als das Verhältnis von Modalverlust zum Einschlussfaktor. Wie in Abb. 4a dargestellt, zeigt Ag überlegene Einschlussfaktoren und Transparenz-Schwellen für jeden Perowskit MAPb(BrₓCl₁₋ₓ)₃ WG bei seiner entsprechenden Emissionswellenlänge. Die optimale Dicke der Kavitäten mit der niedrigsten Schwelle sollte der minimale Fall von t_g = 0 sein. Beispielsweise betrugen bei minimalem t_g = 0 die Transparenz-Schwellenverstärkungen der plasmonischen Moden auf Ag-Platten 18470,5 und 6259,1, gekennzeichnet durch die schwarzen Sterne in Abb. 4a bei λ = 425 nm und Abb. 4b bei λ = 555 nm. Diese Werte waren etwas niedriger als bei anderen Gap-Dicken. Der hybride plasmonische Modus, der durch direkte Kopplung an den Oberflächenplasmonenmodus gebildet wird, zeigt ultimativ eingeschlossene Felder. Das Modalprofil, das für die Endreflektoren geeignet ist, um den geführten Modus gründlich zu reflektieren, ist jedoch oft nicht das extrem eingeschlossene Profil. Darüber hinaus bildet sich während des Abscheidungsprozesses häufig eine Oxidschicht, die sich im Laufe der Zeit unvermeidlich bilden kann. In Bezug auf die Oxidschicht begrenzter Dicke auf der Ag-Platte war die Schwelle relativ niedrig, wenn die Dicke ca. 5 bis 7 nm betrug. Bei Wellenlängen nahe 425 nm war die Transparenz-Schwellenverstärkung des Perowskit-WGs auf Al etwas niedriger als die auf Ag, als Ergebnis geringeren Materialverlusts und substantieller Überlappung mit dem verlustreichen Bereich. Aus den Diskussionen über Modalverlust und Einschlussfaktoren und den in Abb. 3 illustrierten Ergebnissen ist es nicht schwer, die niedrigeren Schwellen der Kavitäten auf den Ag-Platten mit dotierten Perowskiten, die bei langen Wellenlängen orangefarbener und roter Farben oder Infrarotspektren emittieren, vorherzusagen, wie in Abb. 4b dargestellt. Die Schwelle war in den Kavitäten auf Au aufgrund der relativ großen Materialabsorption erheblich hoch. Obwohl Al kostengünstig ist und eine begrenzte Tendenz zur Bildung einer messbaren Oxidschicht aufweist, kann es dennoch als hervorragendes plasmonisches Medium in diesen dotierten Perowskit-incorporierten Schemata fungieren, da es tolerierbare Transparenz-Schwellen aufweist und weniger empfindlich auf Gap-Dicke und Dotierzusammensetzung reagiert, wie in Abb. 4a, b dargestellt. Daher ist Ag die beste Wahl als plasmonisches Medium für die Untersuchung des metallbezogenen Perowskit-Laserprozesses, obwohl es notwendig ist, es mit einer Oxidschicht zu beschichten. Ein niedrigbrechender Dielektrikum (Oxidschicht) von ca. 5 bis 10 nm Dicke kann geführte plasmonische Gap-Moden aufrechterhalten; diese Gap-Schicht kann zu geeigneter Reflexion an den Endfacetten führen, um unerwünschte Spiegelverluste zu reduzieren.

Nach Bestimmung der räumlichen Verteilung der Modalprofile wie in Abb. 1b-d gezeigt, schätzten wir den Qualitätsfaktor Q mit Re[f_r]/2 Im[f_r], wobei f_r die komplexe Eigenfrequenz des Resonanzmodus ist, die mit der 3D-FEM erhalten wurde. Wir verglichen diese geschätzten Werte des Q-Faktors der Resonanzmoden in den Kavitäten, die mit drei Perowskiten (MAPbX₃; X: Cl, Br, I) auf SiO₂-beschichteten Ag- und Al-Platten bei festem Gap-Dicke t_g von 7 nm erhalten wurden. Für fairen Vergleich wurde die Kavitätslänge L auf vier effektive Wellenlängen (4λ/Re[n_eff]) bei der entsprechenden λ gesetzt, wobei Re[n_eff] der effektive Modalindex der geführten Moden in jedem Fall ist. Wir schlussfolgerten, dass aufgrund des großen intrinsischen Materialverlusts von Al im sichtbaren Spektrum die Q-Faktoren der Kavitäten auf Al-Platten nicht mit denen auf Ag-Platten vergleichbar waren. Der Q-Faktor war sicherlich höher in der Kavität bei der Wellenlänge λ nahe 425 nm. Er war jedoch weniger fähig, den hybriden plasmonischen Modus im Gewinnbereich nahe den dünnen Gaps einzuschließen, wie durch den Einschlussfaktor angezeigt. Daher deutete der Vergleich der Q-Faktoren auch darauf hin, dass Ag im Perowskit-incorporierten plasmonischen Schema im sichtbaren Spektrum bevorzugt wird. Daher ist der Streuverlust von den Endfacetten möglicherweise nicht der dominierende Faktor, der die Leistung der Kavitäten verschlechtert. Wie durch die niedrigsten Transparenz-Schwellenverstärkungen in Abb. 4b angezeigt, zeigten die Resonanzmoden auf der Ag-Platte nahe 800 nm potenziell einen relativ hohen Q-Faktor-Wert, was Potenzial für zukünftige Anwendungen im Zusammenhang mit plasmon-verstärkter Exziton-Photon-Kopplung und Biosensing anzeigt.

Leistungsabhängige Photolumineszenz wurde gemessen, um die Emissionsspektren aufzulösen und die Laserleistung bei verschiedenen Pumpeingängen aufzuzeichnen, wie in Abb. 5 dargestellt. Die Emissionsspektren der Kavität mit einem MAPbBr₃-NW auf der SiO₂-beschichteten Ag-Platte werden in Abb. 5a präsentiert. Emissionspeaks im Spektrum wurden dann angepasst, um die Licht-Licht (L-L)-Kurve des MAPbBr₃-Nanolasers zu erhalten. In den Emissionsspektren steigt die Ausgangsleistung dramatisch bei Pumpleistung über der Schwelle (bei ca. 1,62 µW durchschnittlicher Leistung); die scharfe Änderung wurde auch in den entsprechenden L-L-Kurven beobachtet, wie in Abb. 5b gezeigt. Sobald die Pumpleistung höher als die Laserschwelle ist, verringert sich die Einzelpeaks-Emissionslinienbreite der Laserausgabe von 7,6 nm auf ca. 0,5 nm. Die Ausgangssignale wurden von den NW-Endfacetten gesammelt. Die Schwellenleistung ist eine Größenordnung kleiner als die der ZnO-NW-Nanolaser auf der Ag-Platte. Mögliche Gründe könnten die überlegene Materialverstärkung von MAPbBr₃ im Vergleich zu ZnO und der geringere interne Verlust bei 550 nm im Vergleich zu 370 nm sein. Zusätzlich zeigen Perowskit-NW-Plasmon-Laser verschiedene Schwellen bei unterschiedlichen Temperaturen. Um unter starken Pumpleistungen bei Raumtemperatur zu operieren, während die Geräteleistung ohne schwere Materialablation und thermische Degradation aufrechterhalten wird, könnten die thermische Stabilität und Kristallqualität der Perowskit-NWs die wichtigsten zu verbessernden Parameter sein. Wünschenswerte Eigenschaften wie niedrige Schwelle und schmale Linienbreite erweitern potenzielle Anwendungen in zukünftigen miniaturisierten aktiven photonischen Geräten.

Schlussfolgerungen

Eine Vollspektrum-Analyse von Laserparametern einschließlich geführter Modenmerkmale, Transparenz-Schwellenverstärkungen und geschätzten Qualitätsfaktoren der perowskitbasierten Nanolaser, die dotierte Perowskit-Nanodrähte auf drei Arten von SiO₂-beschichteten metallischen (Ag, Al, Au) Platten aufwiesen, wurde durchgeführt. Die berechneten Ergebnisse mittels FEM zeigten, dass Ag eine geeignete Wahl als plasmonisches Metall für perowskitbasierte MAPbX₃-optoelektronische Anwendungen sein kann. Die vorgeschlagene Nanokavität – ein MAPbBr₃-Nanodraht auf der SiO₂/Ag-Platte – wies niedrige Laserschwelle und schmale Linienbreite entsprechend nanoskaligem Ausgabe-Fußabdruck auf. Diese Vorteile können zu starker Kopplung von Exziton-Polariton-Photonen führen. Mit den überlegenen Ladungseigenschaften, die Perowskite besitzen, ist dieses Schema ein geeigneter Kandidat für die Entwicklung zukünftiger Lichtquellen.