Signifikante spinabhängige thermoelektrische Phänomene in NiFe-Nanodraht-Netzwerken

Zusammenfassung

NiFe-Legierungs- und NiFe/Cu-Mehrschicht-Nanodraht (NW)-Netzwerke wurden mittels template-unterstützter elektrochemischer Synthese hergestellt. Die NiFe-Legierungs-NW-Netzwerke zeigen große Thermospannung, die in der Strom-senkrecht-zur-Ebene-Geometrie der Mehrschicht-NW-Struktur weitgehend erhalten bleibt. Riesen-Magneto-Thermospannungseffekte (MTP) wurden in mehrschichtigen NiFe/Cu NWs mit 25 % bei 300 K und bis zu 60 % um 100 K demonstriert. Ein großer spinabhängiger Seebeck-Koeffizient von –12,3 µV/K wurde bei Raumtemperatur erzielt. Die großen MTP-Effekte demonstrieren einen magnetischen Ansatz zur Kontrolle thermoelektrischer Eigenschaften flexibler Bauelemente basierend auf NW-Netzwerken.

Einleitung

Thermoelektrische Effekte in spintronischen Materialien werden im aufstrebenden Feld der Spin-Kaloritronik aktiv erforscht aufgrund ihrer einzigartigen physikalischen Eigenschaften einschließlich Spin-Seebeck-Effekte, thermisch erzeugter Spinstrom und thermisch unterstützter Spin-Transfer-Drehmoment [1–7]. Auch die thermoelektrischen Analoga der magnetowiderstandseffekte in magnetischen Mehrschichten, Spinventilen und Tunneljunctions wie Riesen-Magneto-Seebeck- und Magneto-Peltier-Effekte sind von besonderem Interesse, da sie magnetische Kontrolle von Wärmestrom und thermoelektrischen Spannungen für Abwärmerückgewinnung aus elektronischen Schaltungen ermöglichen könnten [3, 8–13]. Die großen spinabhängigen thermoelektrischen Effekte, erreicht durch 적절한 Modifikation der Magnetisierungskonfigurationen des Mehrschichtsystems mit externem Magnetfeld, nutzen aus, dass Seebeck-Koeffizienten für Spin-up- und Spin-down-Elektronen signifikant unterschiedlich sind. Dieser Unterschied wird dem d-Band-Austauschaufspaltung in ferromagnetischen (FM) Übergangsmetallen zugeschrieben, wie aus früheren Arbeiten an verdünnten magnetischen Legierungen nahegelegt [14, 15]. Betrachtet man den Peltier-Effekt, bedeutet dies, dass unterschiedliche Wärmemengen von Spin-up- und Spin-down-Elektronen transportiert werden. Kürzlich wurde demonstriert, dass vernetzte magnetische Nanodraht (NW)-Netzwerke, hergestellt durch elektrochemische Abscheidung in 3D-nanoporösen Polymer-Hostfilmen, einen attraktiven Pfad zur Fertigung leichter, robuster, flexibler und formbarer Spin-Kaloritronik-Bauelemente in vielseitigen Formaten bieten, die wesentliche Anforderungen an elektrische, thermische und mechanische Stabilität erfüllen [16, 17]. Zudem ist elektrochemische Synthese eine leistungsfähige Methode zur Herstellung mehrkomponentiger Nanodrähte mit verschiedenen Metallen aufgrund ihrer ingenieurtechnischen Einfachheit, Vielseitigkeit und Kosteneffizienz [18–20]. In solchen zentimetergroßen Nanodraht-Netzwerken ist elektrische Konnektivität essenziell, um Ladungsfluss über die gesamte Probengröße zu ermöglichen. Das Nanodraht-basierte System überwindet mangelnde Zuverlässigkeit und Reproduzierbarkeit von Ergebnissen an metallischen Nanopillaren und magnetischen Tunneljunctions [3, 9, 10, 12], was hauptsächlich auf thermischen Kontaktwiderstand zwischen nanoskaligen Proben und Thermostatbädern zurückzuführen ist, die den Temperaturgradienten erzeugen. 3D-Nanodraht-Netzwerke versprechen flexible thermoelektrische Generatoren mit extrem großen und magnetisch modulierten thermoelektrischen Leistungsfaktoren. Konventionelle thermoelektrische Module bestehen aus gekoppelten n- und p-typ thermoelektrischen Materialien oder Beinen. Während initiale Arbeiten sich auf n-typ NW-Systeme aus Co/Cu und CoNi/Cu Mehrschichten konzentrierten [16, 17], wurde kürzlich gezeigt, dass verdünnte NiCr-Legierungen vielversprechend für p-typ Nanodraht-basierte thermoelektrische Beine sind [21]. In der vorliegenden Arbeit berichten wir über experimentelle Ergebnisse an anderen n-typ thermoelektrischen Filmen basierend auf vernetzten Ni, NiFe-Legierungen und Ni₈₀Fe₂₀/Cu Mehrschicht-NW-Netzwerken. Nickel-Eisen ist ein wichtiger weichmagnetischer Werkstoff, breit genutzt in magnetischen Datenspeichertechnologien. NiFe-Legierungen mit optimierten Zusammensetzungen zeigen auch große Thermospannung nahe Raumtemperatur. Zudem sind NiFe/Cu Mehrschichten bekannte Riesen-Magnetowiderstand (GMR) Systeme [22]. Der physikalische Ursprung von GMR sind die unterschiedlichen Leitungseigenschaften von Mehrheits- und Minderheitsspininselektronen in magnetischen Mehrschichten. Durch Magneto-Thermospannungsmessungen und Ausnutzung der Tatsache, dass die verzweigte Nanodraht-Architektur dieser Mehrschicht-NW-Netzwerke elektrische Messungen in Strom-senkrecht-zur-Ebene (CPP) Geometrie ermöglicht, wird eine präzise Bestimmung spinabhängiger Seebeck-Koeffizienten in Permalloy (Ni₈₀Fe₂₀) erzielt.

Experimentelle Methoden

Polycarbonat (PC) poröse Membranen mit vernetzten Poren wurden durch Bestrahlung eines 22-µm-dicken PC-Films mit einem zweistufigen Bestrahlungsprozess [23, 24] hergestellt. Topologie der Membranen wurde definiert durch Bestrahlung des Films in einem ersten Schritt an zwei festen Winkeln von −25° und +25° bezüglich Normalenachse der Filmebene. Nach Rotation des PC-Films in der Ebene um 90° erfolgte zweiter Bestrahlungsschritt bei gleichen festen Winkelbestrahlungsfluss, um schließlich ein 3D-Nanochannel-Netzwerk zu bilden. Dann wurden latente Spuren chemisch geätzt gemäß früher berichtetem Protokoll [25], um 3D-poröse Membranen mit 80-nm Porendurchmesser und 3 % volumetrischer Porosität zu erhalten. Anschließend wurden PC-Templates auf einer Seite mit e-Beam-Verdampfer mit metallischem Cr (3 nm)/Au (400 nm) Doppelschicht beschichtet, um als Kathode während elektrochemischer Abscheidung zu dienen. NW-Netzwerk füllt 3D-poröse PC-Membran teilweise. NiFe-Legierungs-NWs mit kontrollierter Zusammensetzung (Fe-Gehalt < 40 %) wurden erfolgreich bei Raumtemperatur mit Sulfatbad und Abscheidung bei verschiedenen Potenzialen gewachsen [26]. Zusätzlich wurden elektrodeponierte Py (Permalloy, Ni₈₀Fe₂₀)/Cu Mehrschicht-Nanodrähte aus einem Einzelsulfatbad mit Ni²⁺, Fe²⁺, Cu²⁺ Ionen mittels gepulster Elektrodepositionstechnik wie in Ref. [27] beschrieben hergestellt. Gemäß Prozedur anderswo beschrieben [18] wurden Abscheideraten jedes Metalls aus Porenfüllzeit bestimmt. Doppelschichtdicke wurde auf 10 nm mit annähernd gleicher Dicke für Py- und Cu-Schichten gesetzt. Cu-Verunreinigung wird nur in sehr begrenztem Umfang (< 5 %) in Permalloy incorporiert, bewertet durch energiedispersive Röntgenanalyse (EDX). Mikrostruktur einzelner NiFe- und NiFe/Cu-Nanodrähte, gewachsen durch Elektrodeposition in Nanoporen, wurde zuvor mittels Röntgenbeugung und analytischer Transmissionselektronenmikroskopie untersucht [28]. Abbildung 1a illustriert Flexibilität des Spin-Kaloritronik-Bauelementfilms basierend auf vernetztem Nanodraht-Netzwerk. Film kann leicht verdreht werden ohne Beeinträchtigung elektrischer Eigenschaften. Chemische Auflösung des PC-Templates mit Dichlormethan führt zu vernetzter metallischer selbststehender Struktur (Inset Abb. 1a), die 3D-poröses Template getreu repliziert. Für elektrische und thermoelektrische Transportmessungen wurde Kathode lokal durch Plasmaätzen entfernt, um Zwei-Sonden-Design für elektrische Messungen zu erstellen wie in Abb. 1b, c [16, 29, 30]. In dieser Konfiguration wird Strom direkt in verzweigte CNW-Struktur (ca. 1 cm lang) von ungeätzten Abschnitten der metallischen Kathode injiziert, wo elektrische Kontakte direkt mit Ag-Lack hergestellt werden, und fließt durch 20-µm-dickes NW-Netzwerk dank hohem Grad elektrischer Konnektivität der CNWs. Zudem ist Stromfluss entlang Nanodrahtsegmente beschränkt, sodass Strom senkrecht zur Ebene der Schichten bei Mehrschichtstruktur fließt. Typische Widerstandswerte präparierter Proben liegen im Bereich weniger Zehner Ohm. Für jede Probe wird Eingangsleistung unter 0,1 µW gehalten um Selbsterwärmung zu vermeiden, Widerstand wurde im ohmschen Bereich mit Auflösung eines Teil in 10⁵ gemessen. Wärmestrom wird durch resistives Element erzeugt, thermoelektrische Spannung ΔV durch Temperaturdifferenz ΔT zwischen zwei metallischen Elektroden erzeugt. Spannungsableitungen bestanden aus dünnen Chromel-P-Drähten, Beitrag der Ableitungen zur gemessenen thermoelektrischen Leistung wurde subtrahiert mittels empfohlener Werte für absolute Thermospannung von Chromel P in NIST ITS-90 Thermoelement-Datenbank. Temperaturgradient wurde mit kleinem Typ-E-Differenzthermoelement überwacht. Typische Temperaturdifferenz von 1 K wurde in Messungen verwendet. Für Magnetowiderstand (MR) und Magneto-Thermospannung (MTP) Messungen wurde externes Magnetfeld entlang Out-of-Plane (OOP) und In-Plane (IP) Richtungen der NW-Netzwerkfilme angelegt (Details siehe thermoelektrische Messungen und Korrekturfaktor in Zusatzdatei 1).

Abbildung 1: a Foto eines flexiblen Spin-Kaloritronik-Bauelements basierend auf Nanodraht-Netzwerk. Inset SEM-Bild zeigt verzweigte Nanodrahtstruktur mit ∼80 nm Durchmesser. Schematische Darstellung Elektroddesign für elektrische (b) und thermoelektrische (c) Messungen vernetzter NW-Netzwerke. Inset Abb. 1b zeigt schematische Zeichnung Py/Cu-Mehrschichtstruktur. Rote Pfeile stellen Stromflussrichtung dar. Farbe in c repräsentiert erzeugtes Temperaturprofil in NW-Netzwerken.

Ergebnisse und Diskussionen

Absoluter thermoelektrischer Leistungswert bei Raumtemperatur (RT) von reinem Ni und NiFe-Legierungs-NW-Netzwerken mit 20 %, 30 % und 40 % Fe gezeigt in Abb. 2a. Thermospannung nimmt kontinuierlich mit steigendem Fe-Gehalt zu, erreicht Werte zwischen –20 µV/K für reines Ni bis ca. –45 µV/K für Ni₆₀Fe₄₀. Fehlerbalken in Abb. 2a resultieren aus Unsicherheiten in Legierungszusammensetzung durch Electroplating-Prozess. Ergebnisse stimmen gut mit Experimentaldaten an massiven NiFe-Legierungen [31] überein. Daher liefern NiFe-Legierungen mit feinabgestimmter Zusammensetzung potenziell signifikant größere Seebeck-Koeffizienten als reine ferromagnetische Metalle wie Co und Thermopaar-Materialien wie Constantan (Cu₅₅Ni₄₅: S ≈ -38 µV/K). Wir merken an, dass gemessener Wert für Py NWs (S ≈ -37 µV/K) reporteden Bulk-Werten in Literatur sehr ähnlich ist [32, 33]. Panels b und c von Abb. 2 zeigen RT-Magnetfeldabhängigkeiten von Widerstand und Thermospannung von Ni- und Py-NW-Proben mit Feld in IP- und OOP-Richtung. Widerstand und Thermospannung von Py- und Ni-NW-Proben zeigen gleiche Magnetfeldabhängigkeiten entlang beider Richtungen. R(H) Kurven entsprechen gut anisotropem Magnetowiderstandseffekt, bedingt durch Anisotropie von Spin-Orbit-Streuung in ferromagnetischen Übergangsmetallen. Dieser Effekt führt zu Abnahme des Widerstands mit zunehmendem Winkel zwischen Magnetisierung und Stromrichtung. Da Stromfluss entlang NW-Segmente beschränkt ist, macht Sättigungsmagnetisierung in IP-Richtung durchschnittlichen Winkel von ±65° mit Strom. Im Gegensatz dazu ist bei Sättigung in OOP-Richtung durchschnittlicher Winkel zwischen Magnetisierung und Stromfluss viel kleiner (±25°). Daher ist Widerstandsabnahme in extern angewendetem Magnetfeld verstärkt bei IP-Richtung. Offensichtlich konnte niedriger Widerstandszustand für senkrechte Konfiguration zwischen Magnetisierung und Strom in solchen NW-Netzwerken nicht erreicht werden. Beobachtung, dass Absolutwert der Thermospannung mit zunehmendem transversalen Magnetfeld in Ni- und NiFe-Legierungs-NW-Netzwerken zunimmt, stimmt gut mit früheren Studien an einzelnen NWs [34] überein. Abb. 2d zeigt Betrag von Magnetowiderstand und Magneto-Thermospannung bei RT in IP-Richtung für reines Ni und NiFe-Legierungs-NW-Netzwerke. MR- und MTP-Ratios definiert als MR = (R(H=0)−R(H_sat))/R(H=0) und MTP = (S(H=0)−S(H_sat))/S(H=0), mit R(H_sat) und S(H_sat) Widerstand und Thermospannung bei H= 10 kOe. Für NiFe-Legierungsproben ist MTP-Ratio entweder vergleichbar oder kleiner (Py) als MR-Ratio. Kleinerer MTP-Ratio bzgl. entsprechender MR-Ratio für Py-NW-Netzwerk stimmt mit Messungen an Py-Dünnfilmen [35] überein. Im Gegensatz dazu zeigt Ni-NW-Netzwerk MTP-Effekt von –5 %, viel größer als MR-Ratio von 1,5 %. Dies stimmt mit früheren Messungen an einzelnen Ni-NWs überein, die gleiche MTP-Verstärkung zeigen [34]. Interessant: Für Ni-Dünnfilme hat beobachtete Anisotropie des Seebeck-Koeffizienten etwa gleiche Größenordnung wie anisotroper MR (∼1,5 %) [35]. Weitere Studien nötig, um unerwartet verstärkten MTP für Ni-NWs zu verstehen.

Abbildung 2: a Variation des Seebeck-Koeffizienten vs. Ni-Gehalt in NiFe-NW-Netzwerken (80-nm Durchmesser) bei Raumtemperatur. Empfohlene Werte für Bulk-Legierungen [38] ebenfalls berichtet. b, c RT-Variation von elektrischem Widerstand und Seebeck-Koeffizient von Ni (b) und Py (c) NW-Proben mit angewendetem Feld In-Plane (IP) und Out-of-Plane (OOP) des NW-Netzwerkfilms. d MR- und MTP-Ratios als Funktion von Ni-Gehalt in NiFe-NW-Netzwerken bei RT.

In FM/Cu-Mehrschichten kann Seebeck-Koeffizient in Richtung senkrecht zu Schichten aus entsprechenden Transporteigenschaften mittels Kirchhoff-Regeln berechnet werden [36],

$$ S_{\perp} = \frac{S_{\text{Cu}} \kappa_{\text{FM}} + \lambda S_{\text{FM}} \kappa_{\text{Cu}}}{\lambda \kappa_{\text{Cu}} + \kappa_{\text{FM}}}, $$ (1)

wobei S_FM,Cu und κ_FM,Cu Thermospannung und thermische Leitfähigkeit von ferromagnetischem Material und Cu, und λ=t_FM/t_Cu Dickenverhältnis von FM- und Cu-Schichten. Gemäß Gl. 1 wird S_⊥ hauptsächlich durch große Thermospannung des FM-Metalls bestimmt, falls Dickenverhältnis λ nicht zu klein, da S_FMκ_Cu >> S_Cuκ_FM.

Im Gegensatz dazu wird Seebeck-Koeffizient eines FM/Cu-Mehrschichtstapels in Richtung parallel zu Schichten gegeben durch

$$ S_{\parallel} = \frac{S_{\text{Cu}} \rho_{\text{FM}} + \lambda S_{\text{FM}} \rho_{\text{Cu}}}{\lambda \rho_{\text{Cu}} + \rho_{\text{FM}}}, $$ (2)

mit ρ_FM und ρ_Cu als entsprechende elektrische Widerstände. Hier kann große Thermospannung nur erzielt werden, falls Dickenverhältnis λ sehr groß. Kontrastierendes Verhalten zwischen Schicht-paralleler und -senkrechter Richtung illustriert in Abb. 3a für Py/Cu-Mehrschichten mittels Gl. 1 und 2 und Literatur-Widerstands- und Thermospannungswerte für Bulk-Permalloy [32, 33, 37, 38] (ρ_Py≈ 25 µΩcm, S_Py= –35 µV/K) und Kupfer (ρ_Cu= 1,6 µΩcm, S_Cu= 1,7 µV/K), sowie thermische Leitfähigkeiten geschätzt aus Wiedemann-Franz-Gesetz (κρ=LT, T Temperatur, L Lorenz-Zahl). Für Bulk-Py-Einkristall wird erwarteter geringer Gitterbeitrag zur thermischen Leitfähigkeit geschätzten Wert leicht ändern. Obwohl elektrische Widerstand und thermische Leitfähigkeit von Mehrschicht-Nanodrähten erheblich von jeweiligen Bulk-Bestandteilen abweichen können, bleibt kontrastierendes Verhalten zwischen paralleler und senkrechter Richtung der Schichten bestehen. So sind Mehrschicht-NWs mit alternierenden Stapeln dissimilarer Materialien wie Py und Cu (siehe Abb. 3a) vielversprechende Kandidaten für gute thermoelektrische Materialien.

Abbildung 3: a Berechnete Thermospannung für Py/Cu-Mehrschichten in Schicht-paralleler (gestrichelte Linie) und -senkrechter (durchgezogene Linie) Richtung vs. Dickenverhältnis λ=t_Py/t_Cu mittels Gl. 1, 2 und Bulk-Werten für Transportkoeffizienten. Graue gestrichelte Linie zeigt Werte für λ= 1; Inset zeigt FM/Cu-Mehrschichtstapel. b RT-Variation von elektrischem Widerstand und Seebeck-Koeffizient eines Py/Cu-NW-Netzwerks in Magnetfeldern IP- und OOP-Richtung. c MR-Ratio und MTP als Funktion der Temperatur mit Feld in Ebene der NW-Netzwerkfilme. d Gemessene Seebeck-Koeffizienten bei null angewendetem Feld S_AP (blaue volle Kreise) und bei sättigendem Magnetfeld S_P (rote offene Kreise), sowie korrespondierende berechnete S_↑ (orange Dreiecke) und S_↓ (violette Dreiecke) aus Gl. 5, 6 (siehe Text). Daten an Py-NW-Netzwerk (80-nm Durchmesser) ebenfalls berichtet (grüne Quadrate). Fehlerbalken reflektieren Unsicherheit elektrischer und Temperaturmessungen, gesetzt auf zweifache Standardabweichung, erfassend 95 % Datenvariation.

Wie in Abb. 3b gezeigt, zeigen Widerstand und Thermospannung des Py/Cu-NW-Netzwerks gleiche Magnetfeldabhängigkeiten entlang OOP- und IP-Richtung des NW-Netzwerkfilms. Leichte Achse zeigt entlang OOP-Richtung, mit Sättigungsmagnetfeld ca. 1,8 kOe. Probe zeigte große GMR-Response (mittels aktueller GMR-Ratio-Definition, wobei MR-Effekt auf niedrigeren Widerstandszustand R_P normiert: GMR = R_AP/R_P−1, mit R_AP und R_P entsprechende Widerstände in Hoch- und Niedrigwiderstandszustand) mit RT-Werten 20,5 % und 19 % entlang IP- und OOP-Richtung. Kleiner Unterschied wird anisotropem Magnetowiderstandsbeitrag zugeschrieben. Wie erwartet, ist gemessene RT-Thermospannung auf CPP-GMR Py/Cu-NW-Netzwerk im gesättigten Zustand (S≈ –25 µV/K entlang IP-Richtung) nur leicht kleiner als Wert in homogenem Py-Sample. Im Gegensatz dazu sind RT-Seebeck-Koeffizienten für NiFe/Cu-Mehrschichten in CIP-Geometrie (∼-10 µV/K) viel kleiner [39]. Im Folgenden nur Messungen in Ebene der NW-Netzwerkfilme berichtet. Wie in Abb. 3c gezeigt, nimmt Absolutwert der Magneto-Thermospannung MTP = (S_AP−S_P)/S_AP, mit S_AP und S_P entsprechende Diffusions-Thermospannungen in Hoch- und Niedrigwiderstandszuständen, monoton mit fallender Temperatur zu, ähnlich wie MR-Ratio (definiert als MR = (R_AP−R_P)/R_AP). Während Effektgrößen nahe RT ähnlich sind, zeigt MTP deutliche Verstärkung im Tieftemperaturbereich. Dieses Verhalten kontrastiert mit Co/Cu und CoNi/Cu NW-Netzwerken, die markanten MTP-Abfall bei tiefen Temperaturen zeigen [16, 17]. Um T= 50 K erreicht MTP ca. 70 % für Py/Cu-Probe, 2- bis 3-mal größer als Co/Cu und CoNi/Cu NW-Netzwerke. GMR-Ratio bei tiefen Temperaturen (∼60 %) nur leicht kleiner als zuvor an Arrays paralleler Py/Cu NWs berichtet [27, 40], demonstrierend, dass hochleistungsfähige CPP-GMR flexible Filme basierend auf NW-Netzwerken durch diese einfache, kostengünstige Bottom-up-Methode gefertigt werden können.

Mittels einfacher Betrachtung paralleler Strompfade von Spin-up- und Spin-down-Elektronen [41] sind entsprechende Thermospannungen in Hoch- und Niedrigwiderstandszuständen, S_AP und S_P, einfach gegeben durch:

$$ S_{\text{AP}} = \frac{S_{\uparrow} \rho_{\uparrow}+ S_{\downarrow} \rho_{\downarrow} }{\rho_{\uparrow} + \rho_{\downarrow}}, $$ (3)

und:

$$ S_{\mathrm{P}} = \frac{S_{\uparrow} \rho_{\downarrow}+ S_{\downarrow} \rho_{\uparrow} }{\rho_{\uparrow} + \rho_{\downarrow}}, $$ (4)

mit separaten Widerständen ρ_↑, ρ_↓ und Seebeck-Koeffizienten S_↑, S_↓ für Mehrheits- und Minderheitsspin-Kanäle. Daher können spinabhängige Seebeck-Koeffizienten S_↑, S_↓ wie folgt ausgedrückt werden [16]:

$$ S_{\uparrow} = \frac{1}{2} \big[S_{\text{AP}}\big(1-\beta^{-1}\big) + S_{\mathrm{P}}\big(1+\beta^{-1}\big) \big], $$ (5)

$$ S_{\downarrow} = \frac{1}{2} \big[S_{\text{AP}}\big(1+\beta^{-1}\big) + S_{\mathrm{P}}\big(1-\beta^{-1}\big) \big], $$ (6)

wobei β=(ρ_↓−ρ_↑)/(ρ_↓+ρ_↑) Spin-Asymmetriekoeffizient für Widerstand bezeichnet. Grobe Schätzung β= 0,6 bei tiefen Temperaturen mittels β=MR^1/2 stimmt gut mit früheren Ergebnissen aus CPP-GMR-Experimenten an Py/Cu-Mehrschichten [42] überein. Aus Gl. 5, 6 folgt S_↑=S_P und S_↓=S_AP im Limes extrem großer MR-Ratio (β→1). Abb. 3d zeigt Temperaturentwicklung von S_AP, S_P, S_↑, S_↓. Unter RT nehmen verschiedene Seebeck-Koeffizienten fast linear mit fallender Temperatur ab, indikativ für Dominanz Diffusions-Thermospannung. Daten an homogenem Py-NW-Netzwerk in Abb. 3d zum Vergleich gezeigt. Für Permalloy NWs ist Betrag des Seebeck-Koeffizienten nahe geschätztem S_↑, wie aus Gl. 4 erwartet. RT-Wert für spinabhängigen Seebeck-Koeffizienten ΔS=S_↑−S_↓ von –12,3 µV/K in Py/Cu-NW-Netzwerk größer als zuvor für Co/Cu und CoNi/Cu NWs [16, 17] berichtete Werte. Auch viel größer als indirekt aus Messungen an Py/Cu/Py-Nanopillaren und lateralen Spin-Ventil-Bauelementen mittels 3D-Finite-Elemente-Modell geschätzte Werte [3, 11]. In diesen früheren Experimenten an Py/Cu-Nanostrukturen war es schwierig, Kontaktwiderstand zu bestimmen/eliminieren, eine Hauptfehlerquelle, und Simulationen oft nötig, um Temperaturgradient über Mehrschichtstapel zu schätzen. RT spinabhängige Seebeck-Koeffizienten verschiedener magnetischer Mehrschichtsysteme in Tabelle 1 zusammengefasst. In früherer Arbeit wurde suggeriert, unendlich großer MTP erwartet wenn Produkt βη gegen –1 strebt [16]. Aus obiger Analyse wird Produkt βη nahe RT für Py/Cu-Nanodrähte auf ca. –0,1 geschätzt, was ähnliche Größenordnung von MTP und MR ergibt, wie in Abb. 3d gezeigt.

Schlussfolgerung

Zusammenfassend wurde großskalige Synthese uniformer Ni, NiFe-Legierungs- und Py/Cu-Mehrschicht-Nanodraht-Netzwerke durch Elektrodeposition in 3D-poröse Polymertemplates realisiert. Wir fanden unerwartet hohen Wert von 5 % für MTP von Ni-NWs im Vergleich zu MR (∼1,5 %). NiFe-Legierungs-Nanodraht-Netzwerke zeigen große Thermospannung bis ca. –45 µV/K für Ni₆₀Fe₄₀ bei Raumtemperatur. Py/Cu NWs zeigen Riesen-Magnetowiderstand und Magneto-Thermoelektrische Effekte in Strom-senkrecht-zur-Ebene-Geometrie, übersteigend 50 % bei tiefen Temperaturen. Wir fanden auch großen spinabhängigen Seebeck-Koeffizienten von –12,3 µV/K bei Raumtemperatur, größer als zuvor an metallischen magnetischen Mehrschichten berichtete Werte. Dank einfacher Fertigung geometrisch engineered magnetischer Nanodrähte und Mehrschichten durch Elektrodeposition und deren exzellenter elektrischer und thermoelektrischer Eigenschaften zeigen diese 3D-NW-Netzwerke großes Potenzial als extrem leichte und flexible Spin-Kaloritronik-Bauelemente. Solche Effekte könnten z. B. angewendet werden, indem Abwärme in elektronischen Bauelementen genutzt und umgewandelt wird oder umgekehrt aktive Kühllösungen für Elektronik bereitgestellt werden.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Datensätze, die während der aktuellen Studie verwendet und/oder analysiert wurden, sind auf angemessene Anfrage vom korrespondierenden Autor erhältlich.