Große spinabhängige thermoelektrische Effekte in NiFe-basierten vernetzten Nanodrahtnetzwerken

Einführung

Thermoelektrische Effekte in Spintronikmaterialien werden aufgrund ihrer einzigartigen physikalischen Eigenschaften, einschließlich Spin-Seebeck-Effekten, thermisch erzeugtem Spinstrom und thermisch unterstütztem Spinübertragungsdrehmoment, im aufstrebenden Gebiet der Spinkaloritronik aktiv untersucht [1-7]. Von besonderem Interesse sind auch die thermoelektrischen Analoga der magnetoresistiven Effekte in magnetischen Multilayern, Spinventilen und Tunnelübergängen wie der riesige Magneto-Seebeck- und Magneto-Peltier-Effekt, da sie zur magnetischen Steuerung des Wärmeflusses und thermoelektrischer Spannungen zur Abwärmenutzung elektronischer Schaltungen [3, 8–13]. Die großen spinabhängigen thermoelektrischen Effekte, die durch geeignetes Modifizieren der Magnetisierungskonfigurationen des Multilayers mit einem externen Magnetfeld erreicht werden, nutzen die Tatsache, dass die Seebeck-Koeffizienten für Spin-up- und Spin-down-Elektronen signifikant unterschiedlich sind. Dieser Unterschied der Seebeck-Koeffizienten wird der d-Band-Austauschaufspaltung in ferromagnetischen (FM) Übergangsmetallen zugeschrieben, wie aus früheren Arbeiten an verdünnten magnetischen Legierungen nahegelegt [14, 15]. Betrachtet man den Peltier-Effekt, bedeutet dies, dass von den Spin-up- und Spin-down-Elektronen unterschiedliche Wärmemengen getragen werden. Kürzlich wurde gezeigt, dass miteinander verbundene magnetische Nanodraht-(NW)-Netzwerke, die durch elektrochemische Abscheidung in nanoporösen 3D-Polymer-Wirtsfilmen hergestellt werden, einen attraktiven Weg zur Herstellung leichter, robuster, flexibler und formbarer spin-kaloritronischer Bauelemente in vielseitigen Formaten bieten, die wichtige Anforderungen an elektrische, thermische und mechanische Stabilität [16, 17]. Darüber hinaus ist die elektrochemische Synthese aufgrund ihrer technischen Einfachheit, Vielseitigkeit und geringen Kosten eine leistungsstarke Methode zur Herstellung von Mehrkomponenten-Nanodrähten mit verschiedenen Metallen [18–20]. In solchen Nanodrahtnetzwerken im Zentimetermaßstab ist die elektrische Konnektivität wesentlich, um den Ladungsfluss über die gesamte Probengröße zu ermöglichen. Das auf Nanodrähten basierende System überwindet die mangelnde Zuverlässigkeit und Reproduzierbarkeit der bei metallischen Nanosäulen und magnetischen Tunnelkontakten erhaltenen Ergebnisse [3, 9, 10, 12], die hauptsächlich auf den thermischen Kontaktwiderstand zwischen den nanoskaligen Proben und den thermischen Bäder, die den Temperaturgradienten erzeugen. Die 3D-Nanodraht-Netzwerke versprechen flexible thermoelektrische Generatoren mit einem extrem großen und magnetisch modulierten thermoelektrischen Leistungsfaktor. Die herkömmlichen thermoelektrischen Module bestehen aus gekoppelten thermoelektrischen Materialien oder Beinen vom n- und p-Typ. Während sich die ersten Arbeiten auf n-Typ-NW-Systeme aus Co/Cu- und CoNi/Cu-Mehrfachschichten konzentrierten [16, 17], wurde kürzlich gezeigt, dass verdünnte NiCr-Legierungen vielversprechend für die Herstellung von p-Typ-Nanodraht-basierten thermoelektrischen Schenkeln sind [ 21]. In der vorliegenden Arbeit berichten wir über experimentelle Ergebnisse, die an anderen thermoelektrischen n-Typ-Filmen auf Basis von miteinander verbundenen Ni, NiFe-Legierungen und Ni₈₀ . erhalten wurden Fe₂₀ /Cu mehrschichtige NW-Netzwerke. Nickel-Eisen ist ein wichtiges weichmagnetisches Material, das in magnetischen Datenspeichertechnologien weit verbreitet ist. NiFe-Legierungen mit optimierten Probenzusammensetzungen weisen auch nahe Raumtemperatur eine große Thermokraft auf. Darüber hinaus sind NiFe/Cu-Multilayer bekannte Giant Magnetoresistance (GMR)-Systeme [22]. Der physikalische Ursprung der GMR liegt in den unterschiedlichen Leitungseigenschaften der Majoritäts- und Minoritätsspinelektronen in magnetischen Vielfachschichten. Durch Magneto-Thermopower-Messungen und Ausnutzung der Tatsache, dass die verzweigte Nanodraht-Architektur dieser mehrschichtigen NW-Netzwerke elektrische Messungen in der Strom-Senkrecht-zu-der-Ebene (CPP)-Geometrie ermöglicht, kann eine präzise Bestimmung spinabhängiger Seebeck-Koeffizienten in Permalloy (Ni ₈₀ Fe₂₀ ) erhalten.

Experimentelle Methoden

Die porösen Membranen aus Polycarbonat (PC) mit miteinander verbundenen Poren wurden hergestellt, indem ein 22- μ m-dicke PC-Folie einem zweistufigen Bestrahlungsverfahren unterzogen [23, 24]. Die Topologie der Membranen wurde definiert, indem der Film einem ersten Bestrahlungsschritt bei zwei festen Winkeln von -25 ^∘ . ausgesetzt wurde und +25 ^∘ bezüglich der Normalachse der Filmebene. Nach dem Drehen des PC-Films in der Ebene um 90 ^∘ , fand der zweite Bestrahlungsschritt mit demselben festen Winkelbestrahlungsfluss statt, um schließlich ein 3D-Nanokanalnetzwerk zu bilden. Anschließend wurden die latenten Spuren chemisch geätzt, wobei einem zuvor berichteten Protokoll [25] gefolgt wurde, um poröse 3D-Membranen mit Poren von 80 nm Durchmesser und einer volumetrischen Porosität von 3% zu erhalten. Anschließend wurden die PC-Templates einseitig mittels eines Elektronenstrahlverdampfers mit einer metallischen Cr (3 nm)/Au (400 nm) Doppelschicht beschichtet, die während der elektrochemischen Abscheidung als Kathode diente. Das NW-Netzwerk füllt die poröse 3D-PC-Membran teilweise aus. NiFe-Legierungs-NWs mit kontrollierter Zusammensetzung mit einem Fe-Gehalt unter 40% wurden erfolgreich bei Raumtemperatur unter Verwendung eines Sulfatbads und Abscheidung bei verschiedenen Potentialen gezüchtet [26]. Darüber hinaus galvanisch abgeschiedenes Py (Permalloy, Ni₈₀ Fe₂₀ )/Cu mehrschichtige Nanodrähte wurden aus einem einzelnen Sulfatbad mit Ni ²⁺ . hergestellt , Fe ²⁺ , und Cu ²⁺ Ionen unter Verwendung einer gepulsten Elektroabscheidungstechnik, wie in Lit. beschrieben. [27]. Nach einem an anderer Stelle [18] beschriebenen Verfahren wurden die Abscheidungsraten jedes Metalls aus der Porenfüllzeit bestimmt. Die Dicke der Doppelschichten wurde auf 10 nm eingestellt, mit ungefähr der gleichen Dicke für die Py- und Cu-Schichten. Cu-Verunreinigungen werden nur zu einem sehr begrenzten Gehalt (weniger als 5%) in Permalloy eingebaut, wie durch energiedispersive Röntgenanalyse (EDX) bewertet wurde. Die Mikrostruktur einzelner NiFe- und NiFe/Cu-Nanodrähte, die durch Elektroabscheidung in Nanoporen gewachsen sind, wurde zuvor mit Röntgenbeugung und analytischer Transmissionselektronenmikroskopie untersucht [28]. 1a veranschaulicht die Flexibilität des spinnkaloritronischen Vorrichtungsfilms basierend auf einem miteinander verbundenen Nanodrahtnetzwerk. Die Folie lässt sich leicht verdrehen, ohne ihre elektrischen Eigenschaften zu beeinträchtigen. Die chemische Auflösung des PC-Templats mit Dichlormethan führt zu einer vernetzten metallischen, selbststehenden Struktur (Einschub in Abb. 1a), die das poröse 3D-Templat originalgetreu nachbildet. Für elektrische und thermoelektrische Transportmessungen wurde die Kathode lokal durch Plasmaätzen entfernt, um ein für elektrische Messungen geeignetes Zwei-Sonden-Design zu schaffen, wie in Abb. 1b, c gezeigt [16, 29, 30]. In dieser Konfiguration wird der Strom direkt von ungeätzten Abschnitten der Metallkathode in die verzweigte CNW-Struktur (etwa 1 cm lang) injiziert, wo die elektrischen Kontakte direkt durch Ag-Farbe hergestellt werden, und geht durch die 20-μ m-dickes NW-Netz dank der hohen elektrischen Konnektivität der CNWs. Da außerdem der Fluss von elektrischen und thermischen Strömen entlang der Nanodrahtsegmente eingeschränkt ist, fließt der Strom im Fall einer mehrschichtigen Struktur senkrecht zur Ebene der Schichten. Die typischen Widerstandswerte der präparierten Proben liegen im Bereich von einigen zehn Ohm. Für jede Probe wird die Eingangsleistung unter 0,1 μ . gehalten W, um eine Selbsterhitzung zu vermeiden, und der Widerstand wurde innerhalb seines ohmschen Widerstandsbereichs mit einer Auflösung von einem Teil in 10 ⁵ . gemessen . Der Wärmefluss wird durch ein Widerstandselement und eine Thermospannung erzeugt Δ V entsteht durch die Temperaturdifferenz Δ T zwischen den beiden metallischen Elektroden. Die Spannungsleitungen wurden aus dünnen Chromel P-Drähten hergestellt und der Beitrag der Leitungen zur gemessenen thermoelektrischen Leistung wurde unter Verwendung der empfohlenen Werte für die absolute Thermoleistung von Chromel P in der NIST ITS-90 Thermocouple Database abgezogen. Der Temperaturgradient wurde mit einem Differentialthermoelement vom Typ E mit kleinem Durchmesser überwacht. Bei den Messungen wurde eine typische Temperaturdifferenz von 1 K verwendet. Für Magnetoresistenz- (MR) und Magneto-Thermopower-(MTP)-Messungen wurde das externe Magnetfeld entlang der Out-of-Plane (OOP) und In-Plane (IP) Richtung der NW-Netzwerkfilme angelegt (für weitere Details siehe thermoelektrische Messungen und Korrekturfaktor in der Zusatzdatei 1).

a Foto eines flexiblen Spin-caloritronischen Geräts basierend auf einem Nanodraht-Netzwerk. Das eingefügte REM-Bild zeigt die verzweigte Nanodrahtstruktur mit einem Durchmesser von ∼80 nm. Schematische Darstellung eines Elektrodendesigns für elektrische (b ) und thermoelektrisch (c ) Messungen eines zusammenhängenden NW-Netzes. Der Einschub von Fig. 1b zeigt eine schematische Zeichnung der Py/Cu-Mehrschichtstruktur. Rote Pfeile repräsentieren die Richtung des Stromflusses. Die Farbe in c repräsentiert das erzeugte Temperaturprofil in den NW-Netzen

Ergebnisse und Diskussionen

Die absolute thermoelektrische Leistung bei Raumtemperatur (RT) von reinen Ni- und NiFe-Legierungs-NW-Netzwerken mit 20 %, 30 % und 40 % Fe ist in Abb. 2a dargestellt. Die Thermoleistung nimmt mit steigendem Fe-Gehalt kontinuierlich zu und erreicht Werte zwischen –20 μ V/K für reines Ni bis etwa –45 μ V/K für Ni₆₀ Fe₄₀ . Die Fehlerbalken in Abb. 2a sind auf Unsicherheiten in der Zusammensetzung der Legierungen im Zusammenhang mit dem Galvanikprozess zurückzuführen. Diese Ergebnisse stimmen gut mit den experimentellen Daten überein, die an massiven NiFe-Legierungen erhalten wurden [31]. Daher liefern NiFe-Legierungen mit fein abgestimmter Zusammensetzung möglicherweise signifikant größere Seebeck-Koeffizienten als reine ferromagnetische Metalle wie Co und Thermoelementmaterialien wie Konstantan (Cu₅₅ Ni₄₅ :S -38 μ V/K). Wir stellen auch fest, dass der gemessene Wert für Py NWs (S -37 μ V/K) ist den in der Literatur angegebenen Bulk-Werten sehr ähnlich [32, 33]. Die Felder b und c von Fig. 2 zeigen die RT-Magnetfeldabhängigkeiten des Widerstands und der Thermoleistung von Ni- und Py-NW-Netzwerken bei angelegtem Feld in IP- und OOP-Richtung. Der Widerstand und die Thermokraft der Py- und Ni-NW-Proben zeigen die gleichen Magnetfeldabhängigkeiten in beiden Richtungen. Die R (H )-Kurven entsprechen gut dem anisotropen Magnetowiderstandseffekt, der auf die Anisotropie der Spin-Bahn-Streuung in ferromagnetischen Übergangsmetallen zurückzuführen ist. Dieser Effekt führt zu einer Verringerung des spezifischen Widerstands, wenn der Winkel zwischen der Magnetisierungs- und der Stromrichtung vergrößert wird. Da der Stromfluss entlang der NW-Segmente eingeschränkt ist, bildet die Sättigungsmagnetisierung in IP-Richtung einen durchschnittlichen Winkel von ± 65 ^∘ mit dem Strom. Im Gegensatz dazu, wenn die Magnetisierung in OOP-Richtung gesättigt ist, ist der durchschnittliche Winkel zwischen der Magnetisierung und dem Stromfluss viel kleiner (±25 ^∘ ). Daher wird die Abnahme des Widerstands in einem von außen angelegten Magnetfeld verstärkt, wenn das Feld in IP-Richtung angelegt wird. Offensichtlich konnte der für die senkrechte Konfiguration zwischen Magnetisierung und Strom erwartete niedrigere Widerstandszustand in solchen NW-Netzwerken nicht erreicht werden. Die Beobachtung, dass der Absolutwert der Thermoleistung mit zunehmendem transversalen Magnetfeld sowohl in Ni- als auch in NiFe-Legierungs-NW-Netzwerken zunimmt, stimmt auch gut mit früheren Studien überein, die an einzelnen NWs durchgeführt wurden [34]. Abbildung 2d zeigt die Größe des Magnetowiderstands und der Magneto-Thermoleistung, die bei RT in IP-Richtung für reine Ni- und NiFe-Legierungs-NW-Netzwerke bewertet wurden. Hier sind die MR- und MTP-Verhältnisse definiert als MR =(R (H =0)−R (H _Sat ))/R (H =0) und MTP =(S (H =0)−S (H _Sat ))/S (H =0), mit R (H _Sat ) und S (H _Sat ) der Widerstand und die Thermoleistung bei H =10 kOe bzw.. Bei den NiFe-Legierungsproben ist das MTP-Verhältnis der Größe entweder vergleichbar oder kleiner (Py) als das MR-Verhältnis. Ein solch kleiner Wert des MTP-Verhältnisses in Bezug auf das entsprechende MR-Verhältnis für das Py-NW-Netzwerk stimmt mit Messungen überein, die an Py-Dünnschichten durchgeführt wurden [35]. Im Gegensatz dazu weist das Ni-NW-Netzwerk einen MTP-Effekt von –5% auf, der viel größer ist als das MR-Verhältnis von 1,5%. Dieses Ergebnis stimmt gut mit früheren Messungen überein, die an einzelnen Ni-NWs durchgeführt wurden und dieselbe Verstärkung des MTP-Effekts zeigten [34]. Interessant ist, dass für Ni-Dünnschichten die beobachtete Anisotropie des Seebeck-Koeffizienten ungefähr die gleiche Größe hat wie die anisotrope MR (∼1,5%) [35]. Weitere Studien sind erforderlich, um diese unerwartet verbesserte MTP für Ni-NWs zu verstehen.

a Variation des Seebeck-Koeffizienten gegenüber dem Ni-Gehalt in NiFe-NW-Netzwerken (80 nm Durchmesser) bei Raumtemperatur. Empfohlene Werte für Massenlegierungen [38] werden ebenfalls angegeben. b , c Raumtemperaturvariation des elektrischen Widerstands und des Seebeck-Koeffizienten von Ni (b ) und Py (c ) NW-Proben, die mit dem angelegten Feld in der Ebene (IP) und außerhalb der Ebene (OOP) des NW-Netzwerkfilms erhalten wurden. d MR- und MTP-Verhältnisse als Funktion des Ni-Gehalts in NiFe-NW-Netzwerken bei RT

Bei FM/Cu-Multilayern kann der Seebeck-Koeffizient in Richtung senkrecht zu den Layern aus den entsprechenden Transporteigenschaften nach den Kirchhoff-Regeln berechnet werden [36],

wo S _FM,Cu und κ _FM,Cu repräsentieren die Thermokraft und die Wärmeleitfähigkeit des ferromagnetischen Materials und Cu und λ =t _FM /t _Kuh das Dickenverhältnis von FM- und Cu-Schichten. Nach Gl. 1, S _⊥ wird hauptsächlich durch die große Thermokraft des FM-Metalls bestimmt, falls das Dickenverhältnis λ ist nicht zu klein, da S _FM κ _Kuh>>>S _Kuh κ _FM .

Im Gegensatz dazu ist der Seebeck-Koeffizient eines FM/Cu-Mehrschichtstapels in Richtung parallel zu den Schichten gegeben durch

mit ρ _FM und ρ _Kuh als die entsprechenden elektrischen Widerstände. In diesem Fall kann eine große Thermoleistung nur erzielt werden, wenn das Dickenverhältnis λ es ist sehr groß. Das kontrastierende Verhalten zwischen schichtparallelen und senkrechten Richtungen ist in Fig. 3a für Py/Cu-Mehrfachschichten unter Verwendung von Gl. 1 und 2, und die Literaturwerte für spezifischen Widerstand und Thermoleistung für Bulk-Permalloy [32, 33, 37, 38] (ρ _Py 25 μ Ω cm, S _Py =–35 μ V/K) und Kupfer (ρ _Kuh =1,6 μ Ω cm, S _Kuh =1,7 μ V/K), sowie die aus dem Wiedemann-Franz-Gesetz abgeschätzten Wärmeleitfähigkeiten (κ ρ =L T , wobei T ist die Temperatur und L ist das Lorenzverhältnis). Für massive Py-Einkristalle wird erwartet, dass der relativ kleine Gitterbeitrag zur Wärmeleitfähigkeit den geschätzten Wert geringfügig ändert. Obwohl die Werte des spezifischen elektrischen Widerstands und der Wärmeleitfähigkeit von mehrschichtigen Nanodrähten beträchtlich von ihren jeweiligen Volumenbestandteilen abweichen können, bleibt das gleiche kontrastierende Verhalten zwischen den parallelen und senkrechten Richtungen der Schichten erhalten. Daher sind mehrschichtige NWs mit abwechselnden Stapeln unterschiedlicher Materialien wie Py und Cu (siehe Abb. 3a) vielversprechende Kandidaten für gute thermoelektrische Materialien.

a Berechnete Thermoleistung für Py/Cu-Mehrfachschichten in schichtparalleler (gestrichelte Linie) und senkrechter (durchgezogene Linie) Richtung vs. Dickenverhältnis λ =t _Py /t _Kuh unter Verwendung von Gl. 1 und 2 und Bulk-Werte für Transportkoeffizienten. Die grau gestrichelte Linie zeigt die Werte für λ =1; der Einschub zeigt einen FM/Cu-Multilayer-Stack. b Raumtemperaturvariation des elektrischen Widerstands und des Seebeck-Koeffizienten eines Py/Cu-NW-Netzwerks in Magnetfeldern, die in IP- und OOP-Richtung angelegt werden. c MR-Verhältnis und MTP als Funktion der Temperatur bei angelegtem Feld in der Ebene der NW-Netzwerkfilme. d Gemessene Seebeck-Koeffizienten bei angelegtem Feld Null S _AP (blaue Vollkreise) und bei Sättigungsmagnetfeld S _P (rote offene Kreise), zusammen mit dem entsprechenden berechneten S _↑ (orange Dreiecke) und S _↓ (violette Dreiecke) aus Gl. 5 und 6 (siehe Text). Die Daten eines Py-NW-Netzwerks (80-nm-Durchmesser) werden ebenfalls angegeben (grüne Quadrate). Die Fehlerbalken spiegeln die Unsicherheit der elektrischen und Temperaturmessungen wider und sind auf das Doppelte der Standardabweichung eingestellt und erfassen 95 % der Datenvariation

Wie in Fig. 3b gezeigt, zeigen der Widerstand und die Thermoleistung des Py/Cu-NW-Netzwerks die gleichen Magnetfeldabhängigkeiten entlang der OOP- und IP-Richtung des NW-Netzwerkfilms. Die leichte Achse zeigt entlang der OOP-Richtung mit einem Sättigungsmagnetfeld von ungefähr 1,8 kOe. Es wurde festgestellt, dass die Probe große GMR-Reaktionen aufwies (unter Verwendung der aktuellen Definition des GMR-Verhältnisses, bei der der MR-Effekt auf den niedrigeren Widerstandszustand R _P . normalisiert ist , d. h. GMR =R _AP /R _P −1, mit R _AP und R _P als die entsprechenden Widerstände in den hoch- und niederohmigen Zuständen) und erreichten RT-Werte von 20,5% bzw. 19% entlang der IP- und OOP-Richtung. Der kleine Unterschied wird dem anisotropen Magnetowiderstandsbeitrag zugeschrieben. Die gemessene RT-Thermoleistung des CPP-GMR Py/Cu NW-Netzwerks im gesättigten Zustand (S ≈ –25 μ V/K entlang der IP-Richtung) ist nur geringfügig kleiner als der in der homogenen Py-Probe gefundene Wert. Im Gegensatz dazu wurden die RT-Seebeck-Koeffizienten für NiFe/Cu-Mehrfachschichten in der CIP-Geometrie (∼-10 μ V/K) sind viel kleiner [39]. Im Folgenden werden nur die Messungen in der Ebene der NW-Netzwerkfilme berichtet. Wie in Fig. 3c gezeigt, ist der Absolutwert der Magneto-Thermoleistung MTP =(S _AP −S _P )/S _AP , mit S _AP und S _P die entsprechenden Diffusions-Thermoleistungen im hoch- bzw. niederohmigen Zustand steigen monoton mit abnehmender Temperatur in ähnlicher Weise wie das MR-Verhältnis (definiert als MR =(R _AP −R _P )/R _AP ). Während die Größe der Effekte jedoch nahe RT ähnlich ist, zeigt das MTP eine ausgeprägte Verstärkung im Tieftemperaturbereich. Dieses Verhalten steht im Gegensatz zu dem, was bei Co/Cu- und CoNi/Cu-NW-Netzwerken beobachtet wurde, die einen deutlichen Abfall ihrer MTP bei niedrigen Temperaturen aufweisen [16, 17]. Um T =50 K erreicht die MTP für die Py/Cu-Probe etwa 70 %, die 2 bis 3 Mal größer ist als die von Co/Cu- und CoNi/Cu-NW-Netzwerken. Das GMR-Verhältnis bei niedrigen Temperaturen (∼60 %) ist nur geringfügig kleiner als die zuvor für Arrays von parallelen Py/Cu-NWs berichteten [27, 40], was zeigt, dass flexible CPP-GMR-Hochleistungsfolien auf Basis von NW-Netzwerken mit dieser einfachen und kostengünstigen Bottom-up-Methode hergestellt werden.

Unter Verwendung einer einfachen Betrachtung der parallelen Strompfade von Spin-up- und Spin-down-Elektronen [41] werden die entsprechenden Thermoleistungen in den Zuständen mit hohem und niedrigem Widerstand, S _AP und S _P , sind einfach gegeben durch:

und:

wobei separate Widerstände ρ _↑ und ρ _↓ und Seebeck-Koeffizienten S _↑ und S _↓ sind für Majoritäts- und Minoritäts-Spin-Kanäle definiert. Daher sind die spinabhängigen Seebeck-Koeffizienten, S _↑ und S _↓ kann wie folgt ausgedrückt werden [16]:

wobei β =(ρ _↓ −ρ _↑ )/(ρ _↓ +ρ _↑ ) bezeichnet den Spinasymmetriekoeffizienten für den spezifischen Widerstand. Eine grobe Schätzung von β =0,6 bei niedrigen Temperaturen mit β =MR ^1/2 steht in vernünftiger Übereinstimmung mit früheren Ergebnissen aus den CPP-GMR-Experimenten, die an Py/Cu-Mehrfachschichten durchgeführt wurden [42]. Aus Gl. 5 und 6 kann leicht abgeleitet werden, dass S _↑ =S _P und S _↓ =S _AP im Grenzbereich eines extrem großen MR-Verhältnisses (β →1). Abbildung 3d zeigt die Temperaturentwicklung von S _AP , S _P , S _↑ , und S _↓ . Unterhalb von RT nehmen die verschiedenen Seebeck-Koeffizienten mit abnehmender Temperatur fast linear ab, was auf die Dominanz der Diffusionsthermokraft hinweist. Die an einem homogenen Py-NW-Netzwerk erhaltenen Daten sind zum Vergleich auch in Abb. 3d dargestellt. Für Permalloy-NWs liegt die Größe des Seebeck-Koeffizienten nahe der für S . geschätzten _↑ , wie aus Gl. 4. Der RT-Wert für den spinabhängigen Seebeck-Koeffizienten Δ S =S _↑ −S _↓ von –12,3 μ V/K im Py/Cu-NW-Netzwerk ist größer als die zuvor für Co/Cu- und CoNi/Cu-NWs erhaltenen [16, 17]. Es ist auch viel größer als diejenigen, die indirekt aus Messungen geschätzt wurden, die an Py/Cu/Py-Nanosäulen- und Lateral-Spin-Geräteventilen unter Verwendung eines 3D-Finite-Elemente-Modells durchgeführt wurden [3, 11]. In diesen früheren Experimenten an Py/Cu-Nanostrukturen war es schwierig, den thermischen Kontaktwiderstand, eine Hauptfehlerquelle, zu bestimmen und/oder zu eliminieren, und es waren oft Simulationen erforderlich, um den Temperaturgradienten über die Mehrschichtstapel abzuschätzen. Die spinabhängigen Seebeck-Koeffizienten verschiedener magnetischer Vielschichtsysteme bei Raumtemperatur sind in Tabelle 1 zusammengefasst. In einer früheren Arbeit wurde vorgeschlagen, dass unendlich große MTP erwartet werden, wenn das Produkt β η tendiert zu –1 [16]. Aus der obigen Analyse ergibt sich das Produkt β η nahe RT für Py/Cu-Nanodrähte wird nahe –0,1 geschätzt, was zu einer ähnlichen Größenordnung von MTP und MR führt, wie in Abb. 3d gezeigt.

Schlussfolgerung

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die Synthese von einheitlichen Ni-, NiFe-Legierungen und mehrschichtigen Py/Cu-Nanodrahtnetzwerken im großen Maßstab durch Elektroabscheidung in poröse 3D-Polymertemplaten durchgeführt wurde. Wir fanden einen unerwartet hohen Wert von 5 % für den MTP von Ni-NWs im Vergleich zu dem des MR (∼ 1,5 %). Die Nanodrahtnetzwerke aus NiFe-Legierung weisen eine große Thermoleistung auf, bis zu etwa – 45 μ V/K für Ni₆₀ Fe₄₀ bei Raumtemperatur. Die Py/Cu-NWs zeigen einen riesigen Magnetowiderstand und magneto-thermoelektrische Effekte in der aktuellen Geometrie senkrecht zur Ebene, die bei niedrigen Temperaturen 50% überschreitet. Wir fanden auch einen großen spinabhängigen Seebeck-Koeffizienten von –12,3 μ V/K bei Raumtemperatur, das größer ist als die zuvor berichteten Werte auf metallischen magnetischen Mehrfachschichten. Dank der einfachen Herstellung geometrisch konstruierter magnetischer Nanodrähte und Multischichten durch galvanische Abscheidung und ihrer hervorragenden elektrischen und thermoelektrischen Eigenschaften bieten diese 3D-NW-Netzwerke ein großes Potenzial für die Verwendung als extrem leichte und flexible spin-kaloritronische Geräte. Solche Effekte könnten zum Beispiel durch die Nutzung und Umwandlung der in elektronischen Geräten anfallenden Abwärmeenergie genutzt und umgewandelt werden oder umgekehrt, um aktive Kühllösungen für elektronische Geräte bereitzustellen.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die in der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.