Effiziente Synthese von Gold-Nanoplättchen mit Ortho-Carbonyl-Kappenmitteln für empfindliche elektrochemische Blei-Ionen-Detektion

Zusammenfassung

In dieser Studie wurden Gold-Nanoplättchen unter kinetischer Kontrolle mithilfe von Pflanzenmolekülen (Gallussäure) synthetisiert. Das Wachstum der Nanoplättchen ist hauptsächlich auf die spezifische Adsorption von Kappenmitteln an bestimmten Kristallfacetten zurückzuführen. Durch systematische Charakterisierungen wurde festgestellt, dass der Abstand zwischen zwei Sauerstoffatomen in Ortho-Carbonyl-Verbindungen gut mit dem Gitterabstand der Gold-(111)-Facetten übereinstimmt, was die Bildung von Zwillingskeimen und das weitere Wachstum von plattenförmigen Gold-Nanopartikeln begünstigt. Die Gold-Nanoplättchen auf einer glaskohlenstoffelektrode zeigen eine bemerkenswert verbesserte elektrochemische Sensieraktivität für Blei-Ionen im Vergleich zur blanken Glaskohlenstoffelektrode oder einer mit kugelförmigen Gold-Nanopartikeln modifizierten Elektrode. Die modifizierte Elektrode wird voraussichtlich für den Nachweis von Blei-Ionenkonzentrationen in Schwermetall-Abwässern eingesetzt.

Einleitung

Dank der lokalisierten Oberflächenplasmonenresonanz (LSPR) [1–4] haben Gold-Nanopartikel (GNPs) viele optische und elektrochemische Anwendungen gefunden, einschließlich Sensorik, Ramanspektroskopie, biologischer Bildgebung, Katalyse, Biomedizin usw. [5–10]. Die Plasmon-Eigenschaften von GNPs hängen von ihrer Form, Größe, Zusammensetzung und dielektrischen Umgebung ab; besonders die Nahfeldverstärkung anisotroper GNPs wird oft aufgrund ihrer scharfen strukturellen Merkmale stark amplifiziert [11, 12]. Unter den verschiedenen Morphologien haben zweidimensionale Gold-Nanoplättchen aufgrund ihrer einzigartigen optischen Eigenschaften, hoher Leitfähigkeit, thermischer Stabilität und katalytischer Aktivität viel Aufmerksamkeit erregt [13–15]. In den letzten Jahrzehnten wurden eine Reihe von Herstellungsmethoden entwickelt, um zweidimensionale Gold-Nanoplättchen zu synthetisieren, einschließlich photochemischer Reaktionsmethode, thermischer Zersetzungsmethode, keimvermittelter Methode, mikrowellenunterstützter Methode und ultraschallunterstützter Methode [16–20]. Die meisten dieser Synthesemethoden sind jedoch nicht umweltfreundlich, da sie oft den Einsatz vieler Tenside oder Kappenmittel (Cetyltrimethylammoniumbromid, Natriumdodecylsulfat), chemische Reduktionsmittel (NaBH₄) usw. beinhalten [21–23].

In den letzten Jahren hat die rasante Entwicklung der Grünen Chemie die Herstellung von Gold-Nanoplättchen durch biologische Methoden gefördert [24]. Biomasse wie Zitronengras, Aloe Vera, Seegras, Luzerne, E. coli und Platycladus orientalis-Extrakt wurde als reduktive und schützende Agenten zur Synthese von Gold-Nanoplättchen verwendet [25, 26]. Beispielsweise entwickelten Shankar et al. [27] eine biologische Methode zur Herstellung von bis zu 45 % Gold-Nanoplättchen durch Zitronengrasextrakt. Montes et al. [28] bereiteten erfolgreich anisotrope Gold-Nanoplättchen mit einer Größe von 500–4000 nm und einer Dicke von 15–30 nm durch Reduktion von HAuCl₄-Lösung mit wässrigem Luzerneextrakt zu. Zhan et al. [29] berichteten eine neue Methode zur Synthese von Gold-Nanoplättchen, nämlich die biologische Reduktion von HAuCl₄ durch Verwendung von Platycladus orientalis-Extrakt mit einem kinetischen Kontrollinstrument. Es ist erwähnenswert, dass der Ausbeute von Gold-Nanoplättchen durch Anpassen der experimentellen Parameter, wie der Zufuhrart/-rate des Reagenzials oder der Temperatur und des pH-Werts der Zufuhrlösung, eingestellt werden kann. Beispielsweise konnte die Ausbeute an Gold-Nanoplättchen bei pH 2,81 und 60 °C bis zu 39 % betragen, indem Platycladus orientalis-Extrakt mit einer Geschwindigkeit von 60 ml·h⁻¹ in den Goldvorläufer injiziert wurde.

Es ist schwierig, den genauen Mechanismus der Keimbildung und des Wachstums von GNPs in der Biosynthese anzugeben, da die tatsächlichen aktiven Moleküle in Pflanzenextrakten schwer zu unterscheiden sind [30]. In früheren Studien wurde festgestellt, dass Polyphenole eine wichtige Rolle bei der Bildung von Gold-Nanoplättchen spielen [31]. In dieser Studie wurde Gallussäure als Repräsentant der Polyphenole verwendet, um den Wachstumsmechanismus von GNPs zu untersuchen. Durch ein breites Spektrum struktureller Charakterisierungen wurde die Rolle von Ortho-Carbonyl-Verbindungen beim Wachstum von Gold-Nanoclustern zu Zwillingskeimen und dann zu plattenförmigen Nanopartikeln identifiziert, und diese hergestellten Gold-Nanoplättchen wurden weiter in der elektrochemischen Detektion von Blei-Ionen eingesetzt.

Material und Methode

Material

Chlorgoldsaure, Gallussäure, Natriumoxalat, Ascorbinsäure, Kaliumferricyanid, Cadmiumdichlorid und Bleisulfat sind alle analytisch rein und wurden von Aladdin Chemical Reagent Co., Ltd. gekauft.

Herstellung von Gold-Nanoplättchen

Bei einer typischen Synthese von Gold-Nanoplättchen wurde ein Zweihalskolben (50 ml) mit 10 ml Chlorgoldsaure (1,0 mM) in einem Ölbad (ausgestattet mit Magnetrührer) bei 30 °C für 5 min vorgeheizt. Zufuhrlösungen (Gallussäure, 0,6 mM, 10 ml) wurden gleichzeitig über eine Spritzenpumpe (Shenzhen medical equipment technology development Co., Ltd., SK-500, China) mit Zugabegeschwindigkeiten von 0,5, 1,0, 1,5, 2,0 und 2,5 ml·min⁻¹ in den Kolben injiziert. Das Reaktionsgemisch wurde nach Abschluss der Zufuhr weitere 30 min unter Rühren gehalten.

Charakterisierung

Das UV-Vis-Spektrum der GNPs wurde mit einem UV-Vis-Spektrophotometer (TU-1900, Beijing Purkinje General Instrument Co., Ltd., China) mit Wasser als Referenz gemessen, der Scan-Wellenlängenbereich betrug 330–1100 nm, und die Scan-Schrittlänge 1,0 nm. Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM), hochauflösende TEM (HRTEM), ausgewählte Bereichs-Elektronenbeugung (SAED) und energiedispersive Spektroskopie (EDS) wurden an einem Phillips Analytical FEI Tecnai 30 Elektronenmikroskop (300 kV) durchgeführt. Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie (FTIR) wurde mit einem Infrarotspektrometer (Nicolet iS50, Nicolet company, USA) durchgeführt, der Scan-Wellenzahlbereich betrug 400–4000 cm⁻¹. Thermogravimetrie (TG) wurde im Thermogravimetrie-Analysator (TG209F1, Netzsch, Deutschland) durchgeführt. Der Temperaturbereich betrug 30–800 °C, die Heizrate 10 °C·min⁻¹, und der Luftdurchfluss 20 ml·min⁻¹. XRD-Messungen für die Gold-Nanoplättchen wurden an einem Röntgendiffraktometer (Bruker D8 Advance, Deutschland) mit Cu-Kα-Strahlung (40 kV, 30 mA) durchgeführt. XPS-Analyse wurde an einem Quantum 2000 Spektrometer mit der Al-Kα-Linie als Anregungsquelle durchgeführt. Chromatographische Trennung wurde mittels eines Agilent 1290 LC-Systems mit einer Waters Cortecs C18-Säule und einer mobilen Phase bestehend aus Ameisensäurelösung (mit Wasser gemischt, 10 %) und Methanol bei einer Flussrate von 0,2 ml/min durchgeführt. Das Injektionsvolumen des Extrakts betrug 20 μl. Der Methanol-Gradient war wie folgt: 10 % bei Zeit (t) = 0 min, 10 % bei t = 1 min, 90 % bei t = 8 min, 100 % bei t = 12 min und beibehalten bis t = 13 min. MS-Detektion wurde mit einem Agilent 6550 Massenspektrometer mit einer beheizten Elektrospray-Ionisationsquelle durchgeführt, und alle Verbindungen wurden im negativen Modus bestimmt. Die Ausbeute der Gold-Nanoplättchen wurde berechnet, indem die Anzahl der Gold-Nanoplättchen durch die Gesamtzahl der GNPs geteilt wurde. Um die Genauigkeit der Daten zu gewährleisten, betrug die Anzahl der analysierten Nanopartikel mehr als 1000.

Elektrochemisches Sensieren von Blei-Ionen

Die Glaskohlenstoffelektrode (GCE, 3 mm Durchmesser) wurde mit 0,3 und 0,05 μm Aluminiumoxid poliert und dann jeweils 15 min in Ethanol und ultrareinem Wasser ultraschallgereinigt. Die hergestellte GNPs-Sol (100 μl) wurde auf die Glaskohlenstoffelektrode aufgetropft und an der Luft getrocknet. Das Aufbringen der GNPs wurde dreimal wiederholt. Lineare Sweep-Voltammetrie-Tests wurden mit der Glaskohlenstoffelektrode (modifiziert mit GNPs) als Arbeitselektrode, einem Platin-Draht als Gegenelektrode und einer Ag-AgCl-Elektrode als Referenzelektrode durchgeführt. Die Bedingungen des voltammetrischen Tests waren: Mindestspannung −2,0 V, Höchstspannung 2,0 V und Scanrate 1 mV·s⁻¹. Die Konzentration der Blei-Ionen im voltammetrischen Test lag im Bereich von 1000 bis 1 mg·l⁻¹, und diese Konzentration von Blei-Ionen tritt üblicherweise in verschmutzten Wasserproben auf [32, 33].

Ergebnisse und Diskussion

Einfluss der Zufuhrgeschwindigkeit

Um die heftige Keimbildung und das Wachstum von GNPs zu vermeiden, wurde die Zufuhrgeschwindigkeit der Gallussäure durch eine Injektionspumpe kontrolliert, was die Freisetzungsrate der Goldatome während des Reduktionsprozesses reguliert. Der Einfluss der Zufuhrgeschwindigkeit auf die Ausbeute der Gold-Nanoplättchen wurde untersucht. Wie in Abb. 1 gezeigt, nimmt mit abnehmender Zufuhrgeschwindigkeit der Oberflächenplasmonenresonanzpeak der kugelförmigen GNPs allmählich ab, während ein neuer Absorptionspeak im Langwelligenbereich erscheint (wie die rote Linie in Abb. 1).

Abbildung 2 zeigt die Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) Bilder von GNPs, die unter verschiedenen Bedingungen synthetisiert wurden. Mit abnehmender Zufuhrgeschwindigkeit steigt die Ausbeute der Nanoplättchen von 0 auf fast 53 %, und die Seitenlänge der Nanoplättchen beträgt etwa 500 nm. Dieses Ergebnis zeigt, dass eine schnelle Freisetzung von Atomen nicht förderlich für die heterogene Keimbildung ist, die Zwillingskeime und eine geeignete Wachstumsrate erfordert.

Bildungsmechanismus der Gold-Nanoplättchen

FTIR-Spektren von Gallussäure, kugelförmigen und plattenförmigen GNPs sind in Abb. 3 dargestellt. Die Peaks bei 3496 und 1538 cm⁻¹ im Spektrum der Gallussäure entsprechen dem phenolischen Hydroxyl und dem Benzolring, die in den Spektren sowohl der kugelförmigen als auch der plattenförmigen GNPs verschwinden. Das bedeutet, dass Gallussäure nicht auf den Nanopartikeln adsorbiert. Die Peaks bei 1722 und 1618 cm⁻¹ gehören zur Carbonylgruppe, und Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppelbindungen werden sowohl in den kugelförmigen als auch in den plattenförmigen GNPs beobachtet. Der Unterschied ist, dass die Absorption der Carbonylgruppe in den plattenförmigen Nanopartikeln viel stärker ist. Dieses Ergebnis deutet darauf hin, dass das phenolische Hydroxyl zur Enol-Struktur (adsorbiert auf kugelförmigen Nanopartikeln) und weiter zur Ortho-Carbonyl-Verbindung (adsorbiert auf plattenförmigen Nanopartikeln) oxidiert wurde.

Der Überstand des Reaktionsprodukts (5 ml/min und 0,5 ml/min) wurde per LC-MS analysiert. Wie in Abb. 4 gezeigt, werden für den Überstand aus der schnellen Reaktion alle Moleküle in etwa 0,7 min von der Säule eluiert. Zu diesem Zeitpunkt sind die Hauptsubstanzen, die per Massenspektrometrie detektiert werden, Moleküle mit einem Molekulargewicht von 169; während bei langsamer Flussrate die Reaktionsprodukte der Gallussäure relativ komplex sind, und die Elutionszeit 0,5 bis 1,1 min beträgt. Zu diesem Zeitpunkt beträgt das m/z des per Massenspektrometrie detektierten Moleküls 167, 169, 203 usw. Gallussäure kann zu Ortho-Carbonyl-Verbindungen oxidiert werden, und sogar Ortho-Carbonyl-Verbindungen können weiter oxidiert werden, um Carbonsäuren zu bilden. Die Ergebnisse der LC-MS-Analyse zeigten, dass die plattenförmigen Nanopartikel in einer umgebung mit mehr Carbonylverbindungen gebildet wurden.

Da im Reaktionssystem nur Gallussäure und Chlorgoldsaure vorhanden waren, könnten deren primäre, sekundäre und weitere Oxidationsprodukte (wie in Schema 1 gezeigt) als Kappenreagenzien dienen und die Bildung von GNPs induzieren. Zu Beginn der Reaktion (mit einer Zufuhrgeschwindigkeit von 0,5 ml·min⁻¹) war Chlorgoldsaure im Überschuss, Gallussäure würde vollständig zu Ortho-Carbonyl-Verbindungen oxidiert, während bei hoher Zufuhrgeschwindigkeit (z. B. 2,5 ml·min⁻¹) die Gallussäure zu Enolverbindungen oxidiert werden konnte.

Um die spezifische Adsorption von Ortho-Carbonyl auf den Gold-Nanoplättchen zu klären, wurden die adsorbierten Moleküle auf den Gold-Nanoplättchen durch EDS untersucht (Abb. 5a). Außer dem Au-Element wurden nur C und O auf der Oberfläche der Gold-Nanoplättchen gefunden. Das Verhältnis von C zu O auf der Oberfläche der Gold-Nanoplättchen, gemessen durch EDS, beträgt 6,8:5 (815:599), nahe an dem in Gallussäure (C₇H₆O₅) von 7:5. Dies deutet darauf hin, dass die Moleküle auf der Oberfläche der Gold-Nanoplättchen hauptsächlich aus den Oxidationsprodukten der Gallussäure stammen. TG-Analyse wurde durchgeführt, um die residualen Moleküle auf den Gold-Nanoplättchen zu untersuchen. Offensichtlich zeigt Abb. 5b, dass die Biomasse 5,6 % des Gesamtgewichts der Gold-Nanoplättchen ausmacht. Die Zersetzungstemperatur der Biomasse liegt im Bereich von 400–700 K, in Übereinstimmung mit der von organischen Stoffen [34]. Dieses Ergebnis legt nahe, dass die Biomasse als dünne Schicht an den GNPs haftet und als Schutzmittel wirkt, die die Aggregation der GNPs verhindern, was mit einem früheren Bericht übereinstimmt [35].

Wie bekannt ist, ist der Gitterabstand verschiedener Kristallebenen unterschiedlich. Beispielsweise beträgt der Gitterabstand der Au-(111)-Ebene 0,2355 nm und der der (100)-Ebene 0,408 nm, und der Gitterabstand der (110)-Ebene beträgt 0,288 nm. Aufgrund der unterschiedlichen Anordnungswinkel zwischen Atomen sind auch die Bindungslängen, die von Atomen auf verschiedenen Kristallebenen gebildet werden, unterschiedlich. Die Au-(111)-Ebene ist am dichtesten angeordnet, was zu den geringsten elektronischen Defekten führt, sodass die Kristallebenenenergie am niedrigsten ist. In dieser Studie wurde der berechnete Abstand zwischen zwei Reihen von Goldatomen auf 0,234 nm bestimmt (Abb. 6a). Die XRD-Muster der Gold-Nanoplättchen (Abb. 6b) zeigen vier intensive Peaks bei 38,30°, 44,58°, 64,71° und 77,72°, die jeweils die (111), (200), (220) und (311) Facetten der flächenzentriert kubischen Kristallstruktur darstellen.

Die XPS-Analyse zeigte, dass die Peaks von Au und O denen in den meisten Studien ähnlich sind [36] (Abb. 7), aber die Spektren von C komplexer waren. Es gab große Absorptionspeaks bei 284,5 keV, 286 keV und 288,3 keV, die auf C–C, C–O und C=O Bindungen zurückgeführt werden konnten. Das XPS-Spektrum zeigte auch, dass viele Carbonylverbindungen auf der Oberfläche der Gold-Nanoplättchen verankert waren.

Die primären und sekundären Oxidationsprodukte der Gallussäure haben beide Carboxyl- und Carbonylgruppen, der Unterschied besteht darin, dass letztere Ortho-Carbonylgruppen haben. Die Bindungslänge der C–C-Einfachbindung und der C=O-Doppelbindung betragen 0,15 bzw. 0,12 nm, während die vier Atome der Ortho-Carbonylgruppe ein gleichschenkliges Trapez mit einem 60°-Basiswinkel bilden (Schema 2). Daher kann der Abstand zwischen den beiden Sauerstoffatomen auf 0,27 nm berechnet werden, was dem Atomabstand der Au-(111)-Ebenen entspricht. Dieses Ergebnis bestätigt, dass die Ortho-Carbonylgruppe bevorzugt auf der Oberfläche der Au-(111)-Ebenen adsorbiert, um Zwillingskeime zu bilden.

Herstellung von Gold-Nanoplättchen mit Ortho-Carbonyl-Verbindungen als Kappenmittel

Um den Effekt von Ortho-Carbonyl-Verbindungen auf die Bildung von Gold-Nanoplättchen weiter zu untersuchen, wurde Natriumoxalat mit ähnlicher Struktur als Schutzmittel und Ascorbinsäure als Reduktionsmittel zur Herstellung von GNPs verwendet. Als die Konzentration von Ascorbinsäure 0,4 mM und die Konzentration des Goldvorläufers 1,0 mM betrug. Die hergestellten Nanopartikel wurden durch UV-Vis-Spektroskopie charakterisiert (Abb. 8a). Mit increasing der Konzentration von Natriumoxalat von 0,1 auf 0,6 mM nimmt der Absorptionspeak der kugelförmigen Nanopartikel allmählich ab, während die Absorption im Langwelligenbereich allmählich zunimmt. Durch die TEM-Charakterisierung kann festgestellt werden, dass bei einer Natriumoxalat-Konzentration von 0,6 mM die meisten der erhaltenen Nanopartikel eine plattenförmige Morphologie aufwiesen (Abb. 8b).

Elektrochemisches Sensieren von Blei-Ionen

Die elektrochemische Reaktion von plattenförmigen Nanopartikeln, kugelförmigen Nanopartikeln und der blanken GCE auf Blei-Ionen ist in Abb. 9 dargestellt. Es zeigt sich, dass die Stromreaktion der plattenförmigen Nanopartikel auf die Blei-Ionen-Konzentration eine hohe Linearität aufweist (R² = 0,9979, Abb. 9a, b), während für die kugelförmigen GNPs die Linearität zwischen Konzentration und Stromwert niedriger ist (R² = 0,9884, Abb. 9c, d). Die blanke GCE zeigt eine noch geringere Linearität (R² = 0,9719, Abb. 9e, f) zwischen Konzentration und Strom im Konzentrationsbereich von 1000–10 mg·l⁻¹. Darüber hinaus ist die Stromreaktion der blanken GCE viel schwächer als die der mit GNPs beladenen Elektroden. Die plattenförmigen GNPs haben aktive Kanten und zeigen daher verstärkte Signale in der Blei-Ionen-Lösung [37, 38]. Die Haltbarkeit der mit Gold-Nanoplättchen modifizierten GCE wurde weiter im elektrochemischen Test von Blei-Ionen nach 3-wöchiger Lagerung bei Umgebungsatmosphäre bewertet. Wie in Abb. 10g, h gezeigt, bleibt der Zusammenhang zwischen Konzentration und Strom hochlinear (R² = 0,9950), und diese modifizierte Elektrode wird voraussichtlich für den Nachweis der Blei-Ionen-Konzentration in Schwermetall-Abwässern eingesetzt.

Um die Oberflächeneigenschaften der modifizierten Elektroden zu untersuchen, wurden die hergestellten Elektroden durch CV in 1,0 mM K₃[Fe(CN)₆] Lösung mit 0,5 M KCl als unterstützendem Elektrolyten charakterisiert. Der Potenzialscan reichte von −1,2 bis 1,2 V, und die Scanrate betrug 0,05 V·s⁻¹. Laut Abb. 10a wurde ein deutlicher Redox-Peak im Fall der blanken GCE detektiert. Wenn die GCE-Oberfläche mit GNPs modifiziert wurde, war die Stromreaktion höher als die der blanken GCE. Dieser Anstieg wird darauf zurückgeführt, dass GNPs den Elektronentransfer fördern und die Leitfähigkeit der Elektrode verbessern. Es sei erwähnt, dass der Anstieg der Stromreaktion höher wäre, wenn die GCE mit Gold-Nanoplättchen modifiziert wurde. Außerdem wurde die Elektrodengrenzflächeneigenschaft durch elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) untersucht, und die Ergebnisse sind in Abb. 10b dargestellt. Die Radien des Halbkreises im Nyquist-Plot stellen den Ladungstransferwiderstand (R_ct) dar. Der R_ct sowohl der kugelförmigen als auch der plattenförmigen GNPs-modifizierten Elektroden ist viel niedriger als der der blanken GCE, aufgrund der hohen Leitfähigkeit der GNPs. Ein weiteres großes Problem, das die genaue Detektion und Identifizierung von Blei-Ionen behindert, ist die Interferenz durch andere Schwermetall-Ionen. Die Anti-Interferenz-Leistung der plattenförmigen GNPs/GCE-Elektrode wurde in einer gemischten Lösung getestet, die 1,0 g·l⁻¹ Blei-Ionen und 1,0 g·l⁻¹ Cadmium-Ionen enthielt. Wie in Abb. 10c gezeigt, gibt es keine offensichtliche Änderung im Potential und in der Stromreaktionsintensität des charakteristischen Peaks von Blei-Ionen, während der Unterschied zwischen den Peak-Positionen von Cadmium-Ionen und Blei-Ionen 433 mV beträgt, was darauf hindeutet, dass die plattenförmige GNPs/GCE-Elektrode eine gute Selektivität und Anti-Interferenz-Fähigkeit aufweist.

In der linearen Sweep-Voltammetrie ist der Peak-Potenzial mit der Natur der Substanz und dem unterstützenden Elektrolyten verbunden, während der Peak-Strom linear mit der Konzentration der Substanz zusammenhängt. In diesem Experiment konnte eine blanke GCE die Konzentration von Blei-Ionen detektieren, aber die Detektionsgenauigkeit ist aufgrund der Oberflächenpassivierung und anderer Einflussfaktoren gering. GNPs haben gute Leitfähigkeit und spezielle Oberflächeneigenschaften, die den Impedanz der Elektrode reduzieren können, wodurch das Stromsignal verstärkt und eine bessere Genauigkeit bei der Detektion von Blei-Ionen erzielt wird (Schema 3). Aufgrund der einzigartigen Wechselwirkung zwischen Blei-Ionen und Ortho-Carbonyl-Verbindungen, die auf den Gold-Nanoplättchen verankert sind, zeigt es eine gute Selektivität gegenüber Blei-Ionen.

Schlussfolgerungen

Zusammenfassend wurden Gold-Nanoplättchen durch Pflanzenmoleküle synthetisiert. Die Bildung der Nanoplättchen ist hauptsächlich auf die spezifische Adsorption von Ortho-Carbonyl-Verbindungen an den Gold-(111)-Facetten zurückzuführen. Der Abstand zwischen zwei Sauerstoffatomen stimmt gut mit dem Abstand der Gold-(111)-Fazette überein, was die Bildung von Zwillingskeimen und das weitere Wachstum von plattenförmigen GNPs begünstigt. Aufgrund des charakteristischen "Kanteneffekts" der Gold-Nanoplättchen ist das Signal von Blei-Ionen im linearen Sweep-Voltammetrie-Test viel stärker als das der blanken Elektrode oder der mit kugelförmigen Gold-Nanopartikeln modifizierten Elektrode. Die entwickelten Gold-Nanoplättchen werden voraussichtlich für den Nachweis der Blei-Ionen-Konzentration in Schwermetall-Abwässern eingesetzt.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf angemessene Anfrage bei den korrespondierenden Autoren verfügbar.

Abkürzungen

LSPR:

Lokalisierte Oberflächenplasmonenresonanz

GNPs:

Gold-Nanopartikel

TEM:

Transmissionselektronenmikroskopie

HRTEM:

Hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie

SAED:

Ausgewählte Bereichs-Elektronenbeugung

EDS:

Energiedispersive Spektroskopie

FTIR:

Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie

TG:

Thermogravimetrie

XRD:

Röntgendiffraktometer

XPS:

Röntgenphotoelektronenspektroskopie

LC:

Flüssigchromatograph

MS:

Massenspektrometer

LC–MS:

Flüssigchromatograph–Massenspektrometer

GCE:

Glaskohlenstoffelektrode

CV:

Zyklische Voltammetrie

EIS:

Elektrochemische Impedanzspektroskopie

R_ct:

Ladungstransferwiderstand