Verbesserte Farbstoffabbau- und antibakterielle Leistung von Graphenoxid-dotierten MgO-Nanostrukturen

Zusammenfassung

Verschiedene Konzentrationen (0,01, 0,03 und 0,05 Gewichtsverhältnisse) von Graphenoxid (GO) Nanosheets wurden mithilfe der chemischen Fällungstechnik in Magnesiumoxid (MgO) Nanostrukturen dotiert. Ziel war es, den Einfluss der GO-Dotierkonzentrationen auf das katalytische und antibakterielle Verhalten von festem MgO-Mengen zu untersuchen. Die XRD-Technik zeigte die kubische Phase von MgO, während seine kristalline Natur durch SAED-Profile bestätigt wurde. Das Vorhandensein funktioneller Gruppen und Mg-O (443 cm⁻¹) im Fingerabdruckbereich war durch FTIR-Spektroskopie evident. Optische Eigenschaften wurden über UV-Vis-Spektroskopie aufgezeichnet, wobei ein Rotverschiebung auf eine Verringerung der Bandlückenenergie von 5,0 auf 4,8 eV durch Dotierung hinwies. Das Elektron-Loch-Rekombinationsverhalten wurde durch Photolumineszenz (PL) Spektroskopie untersucht. Ramanspektren zeigten D-Band (1338 cm⁻¹) und G-Band (1598 cm⁻¹) als Beweis für GO-Dotierung. Die Bildung von Nanostrukturen mit kubischer und hexagonaler Morphologie wurde durch TEM bestätigt, während der durchschnittliche Schichtabstand von 0,23 nm mittels HR-TEM bewertet wurde. Die Existenz der Dotierungen und die Auswertung der elementaren Zusammensetzung Mg, O wurden durch EDS-Technik bestätigt. Die katalytische Aktivität gegen Methylblau-Ciprofloxacin (MBCF) wurde für höhere GO-Dotierkonzentration (0,05) signifikant reduziert (45 %), während die bakterizide Aktivität von MgO gegen E. coli durch Dotierung mit höherer Konzentration (0,05) von GO signifikant verbessert wurde (4,85 mm Hemmzone), aufgrund der Bildung von Nanostäben.

Einleitung

Wasser ist die essenziellste Komponente für das Überleben lebender Wesen. Großindustrialisierung und zunehmende globale Erwärmung lassen den sauberen Wasserspiegel mit der Zeit rapide sinken. Die Erdoberfläche ist zu 71 % mit Wasser bedeckt, wobei Flüsse, Seen und frisches Grundwasser nur 0,03 % des gesamten Wassers ausmachen, was als trinkbar gilt [1, 2]. 2,5 % des Wassers ist konsumierbar, während die restlichen 97,5 % Salzwasser sind; daher ist die Süßwasserversorgung im Vergleich zur hohen Nachfrage knapp. Etwa 750 Millionen Menschen leiden unter sauberem Wassermangel, und eine erhöhte Anzahl von Mikroschadstoffen im Wasser ist für das Ökosystem gefährlich. Die Welt steht vor katastrophalen Folgen durch Umwelt- und Wasserverschmutzung. Industrien sind die Hauptquelle der Wasserverschmutzung aufgrund eingeleiteter Abwässer, die mit schädlichen und potenziell giftigen Verbindungen versetzt sind. Verschiedene Industrien wie Textil, Papierdruck und Lebensmittelindustrie verwenden aromatische Verbindungen, die sich leicht in Wasser lösen und Wasserverschmutzung und Gesundheitsgefahren verursachen [3]. Schnelle Industrialisierung und Urbanisierung haben erhebliche Umweltverschmutzung durch Schwermetalle verursacht, die in der Umwelt persistent sind. Nachteilige Exposition gegenüber Schwermetallen in der Umwelt ist eine ernsthafte Gefahr für Lebewesen [4]. Laut WHO betragen die maximal zulässigen Grenzwerte von Metallen im Wasser beispielsweise Eisen (0,1 mg/l), Calcium (75 mg/l), Magnesium (50 mg/l), Kupfer (1 mg/l) und Blei (0,05 mg/l). Die USEPA berichtete über das Toxizitätsprofil von Schwermetallen, einschließlich Blei (Gehirnschädigung/tödlich), Cadmium (Nierenschädigung) und Chrom (Atemwegsprobleme) [5]. Giftige Farbstoffe gefährden aquatisches Leben, indem sie Sonnenlicht blockieren, das für das Wachstum lebender Organismen notwendig ist. Aquatische Arten konsumieren diese giftigen Farbstoffe, während diese Arten wiederum von Menschen konsumiert werden und deren Gesundheit schädigen [6].

Verschiedene traditionelle Ansätze zur Extraktion von Farbstoffen aus Abwasser wurden vorgeschlagen, darunter Verdampfung [7], Lösungsmittelextraktion [8], Koagulation [9], Ionenaustausch [10], Membrantrennung [11], physikalische, chemische und biologische Techniken [12]. Das Hauptproblem ist, dass diese konventionellen Behandlungstechniken teuer sind, wenn sie auf großer Skala angewendet werden. Angesichts dessen haben Forscher verschiedene Adsorbentien wie Zeolit, Aktivkohle, Kohlenstoffnanoröhren, Polymere und Graphenmaterialien entwickelt. Die Adsorptionsmethode wird in der Abwasserbehandlung umfangreich zur Degradation reaktiver Farbstoffe eingesetzt [13–17]. Eine angemessene Farbstoffbehandlung, wie Adsorption und katalytische Degradation, wird zur Entfernung von Farbstoffen vorgeschlagen, um die Lebensqualität zu verbessern. Adsorption ist kosteneffektiv, aber die Katalysatorrückgewinnung bleibt ein Problem, das gefährliche Materialien produzieren kann. Katalytische Degradation ist etwas kostspieliger; jedoch ist sie relativ einfach und hat den Vorteil der Recyclingfähigkeit [18]. Zahlreiche Oxidhalbleiter (TiO₂, ZnO, MgO, Fe₂O₃ und WO₃) wurden aufgrund ihrer hohen chemischen Stabilität, ungiftigen Natur, hoher Aktivität und Kostenvorteile ausführlich als Katalysatoren für die organische Farbstoffdegradation berichtet.

Unter diesen hat sich ungiftiges und kosteneffektives MgO als wirksam in den Bereichen Adsorption, Katalyse für verschmutztes Wasser, supraleitende Produkte und antibakterielle Materialien erwiesen [19–21]. In den letzten Jahren wurden verschiedene Nanostrukturen von MgO, einschließlich Nanopartikeln, Nanoflowers und Nanosheets, erfolgreich hergestellt [22]. Kürzlich hat MgO mit einer großen Bandlücke von 7,8 eV aufgrund einzigartiger Eigenschaften – optisch, elektronisch und magnetisch – viel Interesse geweckt [23]. Weithin anerkannt ist, dass Punktdefekte in Kristallen wie Sauerstoffvacanzen [V_o (d. h., F⁺-Typ-Zentrum, F⁺-Zentrum oder F_c)] die Materialeffizienz in reinem MgO-Festkörpern verändern können [24]. Zusätzlich hat MgO eine geringere Dichte im Vergleich zu anderen Metalloxiden einschließlich Kupferoxid, Zinkoxid und Eisenoxid [25]. MgO ist ein alkalisches Erdmetalloxid mit einem hohen pH-Wert der Nullladung [26], einer Oberfläche von ∼250–300 m²/g [27] und einem Zeta-Potenzial von etwa −29,89 mV [28]. Forschungen haben ergeben, dass sowohl Partikelgröße als auch spezifische Oberfläche entscheidende Faktoren sind, die die Adsorptionsleistung beeinflussen. Daher werden die Oberflächeneigenschaften der resultierenden Produkte erheblich durch die Kalzinierungstemperatur während der Synthese beeinflusst [29–33]. Ungiftiges MgO besitzt im Vergleich zu anderen Mg-Verbindungen verbesserte organische Anwendungen als antibakterielles Mittel für Sodbrennenlinderung und Knochenregeneration, wie von der U.S. Food and Drug Administration (21CFR184.1431) bestätigt [34–36].

Im letzten Jahrzehnt wurde dicke Schichten von kohlenstoffbasiertem Material Graphenoxid (GO) für verschiedene Anwendungen ausführlich untersucht [37]. Zweidimensionale GO-Nanomaterialien demonstrieren enorme Elektronenmobilität, starke chemische Stabilität, große Oberfläche und hohe thermische Leitfähigkeit [38, 39]. Chemisches Derivat von Graphen ist GO mit einer Oberfläche von etwa 736,6 m²/g (theoretisch) [40] und einem Zeta-Potenzialwert von −113,77 mV [41], das Epoxid-, Carbonsäure- und Hydroxylgruppen enthält. Diese Funktionsgruppen führen zu einer negativen Ladung, Hydrophilie und erzeugen leicht GO-Dispersion in wässriger Lösung, um eine stabile Suspension aufzubauen [42, 43].

Des Weiteren haben mehrere Studien den Textilfarbstoffabbau für MgO untersucht, wobei MgO durch thermische Zersetzung hergestellt und für Methylenblauabbau verwendet wurde. 90 % dieses Farbstoffs wurde nach 180 min abgebaut [44]. Auch wurde MgO durch ein Sol-Gel-Verfahren mit 15–25 nm Partikelgröße hergestellt, zur Elimination von 98,3 % des Farbstoffs in Abwasser nach 300 min [45]. Der Zweck dieser Studie ist es, den Einfluss von GO-Dotierung auf MgO zu überprüfen, wofür verschiedene Gewichtsverhältnisse (0, 0,01, 0,03 und 0,05) von GO in MgO mittels chemischer Fällungsmethode dotiert wurden. Auswirkungen von Dotier-GO auf verschiedene Eigenschaften von MgO wie strukturelle, morphologische und chemische Zusammensetzung in Katalyse und antibakterieller Wirkung wurden untersucht. Andererseits liegt die Motivation hinter der Verwendung dieser Nanokomposite darin, den signifikanten Einsatz von plasmonischen Nanomaterialien zur Verbesserung der antimikrobiellen sowie katalytischen Aktivität von Metalloxiden zu erforschen.

Experimenteller Teil

Materialien

Magnesiumchlorid (MgCl₂·6H₂O, 99 %), Natriumnitrat (NaNO₃, 98 %) und Natriumhydroxid (NaOH, 98 %) wurden von Sigma Aldrich bezogen. Graphitpulver (99,5 %), Schwefelsäure (H₂SO₄) und Kaliumpermanganat (KMnO₄, 99,5 %) wurden von Analar bezogen.

Synthese von Magnesiumoxid und Graphenoxid

Durch Befolgung der nasschemischen Co-Fällungsstrategie wurde GO-dotiertes MgO hergestellt. Die modifizierte Hummers-Methode [46] wurde bei der Herstellung von GO verwendet. Zur Herstellung von MgO wurde die gewünschte Menge MgCl₂·6H₂O (0,5 M) in 50 ml deionisiertem Wasser (DI-Wasser) auf einer Heizplatte gerührt. Der pH-Wert der gerührten Lösung wurde mit NaOH (0,1 M) auf 12 gehalten, was 4 h bei 80 °C gerührt wurde. Die gerührte Lösung wurde anschließend bei 3500 U/min für 15 min zentrifugiert; der Überstand wurde gesammelt und 24 h bei 120 °C im Ofen getrocknet. Das gesammelte Pulver wurde mit Mörser und Stößel gemahlen, um feine Pulver von undotiertem und GO (0,01, 0,03 und 0,05) dotiertem MgO zu erhalten. Das schematische Diagramm der GO-dotierten MgO-Herstellung ist in Abb. 1 dargestellt.

Katalyse

Die katalytische Aktivität von GO-dotierten MgO-Nanostrukturen wurde gegen 3 ml MBCF (Methylblau-Ciprofloxacin) gemischt in 400 μl frisch hergestelltem NaBH₄ (Reduktionsmittel) getestet. NaOH und H₂SO₄ (400 μl) wurden hinzugefügt, um basische und saure Natur der Lösung zu erhalten. Danach wurden 400 μl dotiertes MgO in die basische Lösung des Reduktionsmittels gegeben. Später begann die blaue Farbe des hergestellten Farbstoffs (MBCF) zu verblassen, was auf den Farbstoffabbau von MBCF in Leuco-MBCF (farblos) hinwies. Proben, die aus der verblassten Lösung zu verschiedenen Intervallen entnommen wurden, wurden mit UV-Vis-Spektrophotometer im 200–800 nm Bereich aufgenommen, wie in Abb. 2 gezeigt.

Isolierung und Identifizierung von S. aureus und E. coli

Proben von mastitis-positiver Schafmilch wurden aus vielen Tierkliniken und Farmen in Punjab entnommen und auf Schafblutagar (SBA) 5 % kultiviert. Über Nacht bei 37 °C wurden die Kultivierungsproben inkubiert. Segregierte bakterielle Isolate wurden durch Ausstreichen auf MacConkey- und Mannitolsalzagar (MA und MSA) in Tripelaten bei ~pH 7 gereinigt. Die Validierung der Standardkolonien erfolgte mit Gram-Färbung und biochemischer Analyse (d. h., Katalase- und Koagulasetests).

Antibakterielle Aktivität

Das antibakterielle Verhalten des synthetisierten Materials wurde durch Wellendiffusionsassay mit Abstreichen von 0,5 McFarland isolierter E. coli und S. aureus Bakterienstämme auf MA und MSA bewertet. Ein steriler Korkenbohrer wurde verwendet, um 6 mm Durchmesser-Wellen auf den MA- und MSA-Platten zu bilden, und unterschiedliche Konzentrationen von reinem und dotiertem MgO (0,5 und 1,0 mg/0,5 ml) wurden als Minimal- und Maximaldosis in jedes Well geladen, im Vergleich mit Ciprofloxacin (0,005 mg/0,5 ml) und DI-Wasser (0,55 ml) als positiver und negativer Kontrolle, jeweils unter aseptischen Bedingungen. Nach einer über Nacht Inkubation bei 37 °C wurde die antimikrobielle Wirksamkeit durch Berechnung der Hemmzonen in Millimetern (mm) mit dem Messschieber erreicht.

Statistische Analyse

Eine einseitige Variationsanalyse (ANOVA) mit SPSS 20 wurde verwendet, um die antimikrobielle Wirksamkeit in Form von Hemmzonenwerten (mm) zu schätzen.

Materialcharakterisierung

Um die Kristallstruktur und Phasen in den hergestellten Produkten zu identifizieren, wurden die Proben durch Röntgendiffraktometer (Modell: PAN Analytical Xpert–PRO) mit Cu-Kα-Strahlung (λ = 1,540 Å) und 2θ-Werten von 10° bis 85° bewertet. Die Untersuchung angehefteter Funktionsgruppen wurde durch FTIR (Perkin Elmer Spektrometer) im 4000–400 cm⁻¹ Bereich erworben. Absorptionsspektren wurden mit UV-Vis-Spektrophotometer (Genesys 10S) im 200–700 nm Bereich aufgezeichnet, während mit einem Spektrofluorometer (JASCO, FP-8300) Photolumineszenz (PL) Spektroskopie durchgeführt wurde. Ramanspektren wurden mit DXR Raman-Mikroskop (Thermo Scientific) mit Laser bei λ = 532 nm (6 mV) gemessen. Elementare Zusammensetzung wurde über SEM-EDS mit INCA EDS-Software ermittelt, während der Schichtabstand mit Hilfe eines hochauflösenden Transmissionselektronenmikroskops (HR-TEM Modell JEOL JEM 2100F) visualisiert wurde.

Ergebnisse und Diskussion

XRD von MgO und GO-dotiertem MgO wurde durchgeführt, um die Kristallstruktur, Größe und Phasenzusammensetzung in Abb. 3a zu identifizieren. Beobachtete Peaks bei 2θ° = 37°, 43,10°, 62,5°, 74,7° und 78,8° stimmten mit (111), (200), (220), (311) und (222) Ebenen überein, was bestätigte, dass MgO eine kubische Struktur hatte, die mit (JCPDS 75-1525) [47] übereinstimmte. Durch Dotierung waren die Beugungspeaks identisch, was auf den geringen Gehalt des verwendeten Dotierstoffs GO hinwies, der nicht detektierbar war. Die durchschnittliche Kristallitengröße wurde aus den Beugungspeaks mit der Debye-Scherrer-Gleichung berechnet, die 13,28 nm betrug. Der berechnete d-Abstand (0,21 nm) wurde der (200) Gitterebene des kubischen MgO zugeschrieben. Ausgewählte Bereichs-Elektronenbeugung (SAED) Muster der Proben zeigten die kristalline Natur von MgO (Abb. 3b–d). Der helle Punkt der konzentrischen Ringe korrelierte gut mit den XRD-Ebenen von MgO [48].

Um die angehefteten Funktionsgruppen von dotiertem MgO zu untersuchen, wurde FTIR im Wellenzahlbereich von 4000 bis 400 cm⁻¹ betrieben, wie in Abb. 3e illustriert. Der Transmissionspeak um 3699 cm⁻¹ in dotiertem MgO wurde der charakteristischen Streckschwingung von Hydroxylgruppen (Alkohol) zugeschrieben, die durch Reaktion zwischen MgO-Oberfläche und Wasserdampf in der Luft erhalten wurden [3]. Die Verringerung der Peakintensität mit der Einführung von GO wurde beobachtet, was auf Dotierblätter zurückgeführt wird, die sich um MgO wickeln. Das Band bei 1450 cm⁻¹ war mit asymmetrischen Streckschwingungen von Carbonationen (C–O) verbunden, während die entsprechenden Biegeschwingungspeaks bei ~865 und ~867 cm⁻¹ bemerkt wurden [48]. Allerdings wurde eine Abnahme der Intensität der vorgenannten Bänder für GO-dotiertes MgO-Proben beobachtet [20]. Das Band um 443 cm⁻¹ zeigte das Vorhandensein von Mg-O charakteristischer Streckschwingung [49].

Absorptionsspektren von dotierfreiem und dotiertem MgO wurden im 220 bis 700 nm Bereich gesammelt (Abb. 4a). Die Bandabsorption für MgO gefunden bei ~250 und ~320 nm kann auf Sauerstoffvacanzen (F und F₂²⁺) Zentren zurückgeführt werden. Bei einer Anregung λ = 250 nm ist der F-Zentrum-Photoionisationsprozess involviert, geleitet durch die Gleichung F + hυ ↔ F⁺ + e [23]. Der Absorptionspeak von GO wurde um 230 nm gefunden, der auf π–π*-Übergänge von C=C im amorphen Kohlenstoffsystem zugeordnet werden kann [50], bei Dotierung nahm die Absorption zu, begleitet von Rotverschiebung. Die Bandlücke verringerte sich leicht (5,0–4,8 eV) mit increasing Menge von GO in festem MgO-Mengen, wie in Abb. 4b dargestellt. Diese Rotverschiebung deutet auf morphologische Effekte auf Kristalle mit zahlreichen aktiven Stellen oder möglicherweise Quanteneinschlusseffekt hin [51].

Abbildung 4c zeigt PL-Emissionsspektren von dotiertem MgO, gemessen im Bereich von 377 bis 500 nm mit einer Anregung λ von 350 nm. Um die Rekombinationseffizienz von Ladungsträgern (Migration) und Wirksamkeit des Fangens zu bestimmen, wurde PL verwendet. Der PL-Emissionspeak bei 414 nm resultiert aus dem Defektbandübergang aufgrund von Energieniveaus, die mit verschiedenen F (Sauerstoffionen-Vakanz) Typ Anionen-Vakanzen erzeugt wurden [52]. PL-Emission von GO ist normalerweise auf Elektron-Loch-Rekombination aus angrenzenden begrenzten elektronischen Zuständen zu breitem Valenzband (VB) und Boden des Leitungsbandes (CB) zurückzuführen. In der atomaren Struktur entsteht Emission mostly aus elektronischen Übergängen zwischen dem nicht-oxidierten Kohlenstoffbereich (–C=C–) und dem Rand des oxidierten Kohlenstoffatombereichs (C–O, C=O und O=C–OH) [53]. GO-MgO-Peaks zeigten Blauverschiebung und niedrige Intensität, was auf eine verringerte Rekombinationsrate hinwies, die möglicherweise auf den Transfer von Elektronen von höherem Energieniveau zu neu erzeugten Zuständen zurückzuführen ist.

Oberflächenstruktur und Unordnung der hergestellten Proben wurden via Ramanspektroskopie analysiert, wie in Abb. 4d dargestellt. Das Kontrollproben-Spektrum von Raman zeigte keine charakteristischen Peaks im 100–1600 cm⁻¹ Bereich, was auf niedrige Phononen von MgO Streuintensität hindeutete [54, 55]. Im Fall von dotierten Proben bestätigten Bänder um 1338 cm⁻¹ (D-Band) und 1598 cm⁻¹ (G-Band) das Vorhandensein von GO in der Probe [56]. Das D-Band wird Defekten in sp³-Kohlenstoff (C) Atomen zugeordnet, und das G-Band entsteht aus E₂g-Phononenstreuung (1. Ordnungsstreuung) von sp² C-Atomen. Intensitätsverstärkung von D- und G-Peaks wird mit increasing Dotierkonzentration erhalten. Darüber hinaus deutete das Intensitätsverhältnis (I_D/I_G) von D- und G-Band auf den Unordnungsgrad von sp² C-Domänen hin [46].

Um die Kristallstruktur und Morphologie von dotiertem MgO zu bestätigen, wurde HR-TEM eingesetzt (Abb. 5). Das HRTEM-Bild (5a) des dotierfreien Proben zeigte agglomerierte sechseckig geformte Nanostruktur. Mit Einbindung von GO verschmolz die sechseckige Morphologie der Nanostruktur mit GO-Nanosheets und die Bildung von stabförmiger Struktur in Gegenwart von Sechsecken wurde beobachtet. Die Aggregation nahm mit increasing Menge des Dotierstoffs in MgO zu, wo Stab- und sechseckige Morphologie der Nanostrukturen gefunden wurden. Bemerkenswert ist, dass der Durchmesser der sechseckigen Nanostruktur mit höherer GO-Konzentration abnahm, was die Wechselwirkung zwischen MgO und GO bestätigt.

Der Schichtabstand wurde mit HR-TEM-Bildern mithilfe der Gatan-Software gemessen, wie in Abb. 6a–d illustriert. Die d-Abstandswerte für verschiedene Konzentrationen (0:1, 0,01:1, 0,03:1 und 0,05:1) von GO-dotiertem MgO wurden als 0,250, 0,240, 0,20 und 0,24 nm berechnet, jeweils zugeordnet zur (200) Ebene von MgO (Abb. 6a–d) synchronisiert mit XRD-Ergebnissen. Zudem wurde die Änderung der d-Abstandswerte auf GO-Dotierung in MgO-Gitter zurückgeführt.

SEM-EDS-Analyse offenbarte detaillierte Informationen zur Probenoberfläche bezüglich ihrer elementaren Zusammensetzung. EDS-Spektren von MgO und verschiedenen Verhältnissen (0,01:1, 0,03:1 und 0,05:1) von GO in MgO sind in Abb. 7a–d ausgedrückt. Das Vorhandensein von Magnesium (Mg) und Sauerstoff (O), detektiert in Abb. 7a, bestätigt die MgO-Bildung. Kohlenstoff (C) Peak wurde GO-Nanosheets zugeschrieben, während Na-Elementarpeak in Proben aufgrund der Verwendung von NaOH während des Syntheseprozesses zur pH-Erhaltung beobachtet wurde.

Um die katalytische Aktivität von GO-dotiertem MgO zu testen, wurden UV-Vis-Absorptionsspektren verwendet, die bei der Referenzproben-Degradation (MBCF) erzielt wurden. Die Reduzierkapazität von NaBH₄ mit MBCF wurde nach 200 min nicht signifikant beeinflusst, wie in Abb. 8a–d demonstriert. In neutraler Bedingung zeigte MBCF (3 ml) Lösung, hinzugefügt zu 400 μl NaBH₄ und 3 ml Proben innerhalb von 180–160 min begrenzte Reduktion (4,8 % Abbau) für undotierte und dotierte Proben. Darüber hinaus ergab die basische Aktivität für Proben (0:1, 0,01:1, 0,03:1, 0,05:1) 11, 3,5, 12, 26 % Abbau in 3 min (Abb. 8a–d). Die höchste katalytische Funktion wurde in saurer Lösung mit höherer Konzentration (0,05) von GO in MgO-Nanostrukturen erzielt, die 45 % Abbau in 1 min zeigte, wie in Abb. 8d dargestellt.

Während der Katalyse wirkt das synthetisierte Material als Elektronenrelais, sodass der Transfer von Elektronen von BH₄⁻-Ionen (Donor) zu MBCF (Akzeptor) zur Reduktion des Farbstoffs führt [57]. Reiche aktive Stellen der Nanostrukturen verbesserten die Adsorption für BH₄⁻-Ionen und Farbstoffmoleküle, um miteinander zu reagieren. Der Lösungs-pH beeinflusst auch die Degradationsleistung. Für saures Medium (H₂SO₄) wurde die katalytische Aktivität erhöht, was auf die erhöhte Generierung von H⁺-Ionen zurückgeführt wird, die auf der Oberfläche der Nanostruktur adsorbiert werden können. Bei Zugabe von NaOH für basisches Medium nimmt die Anzahl der Hydroxylgruppen zu, was zur Oxidation der reduzierten Produkte und Abnahme der katalytischen Aktivität führt. Die Ergebnisse zeigten, dass der Farbstoffabbau durch Nanostrukturen unter saurem Medium viel höher war im Vergleich zu basischer Bedingung.

Die in vitro antibakterielle Wirksamkeit von reinem und GO-dotiertem MgO wurde gegen G⁻ve und G⁺ve Isolate durch Wellendiffusionsassay durchgeführt (Tabelle 1). Die Ergebnisse zeigten verbesserte mikrobizide Wirkung und Synergismus von GO-MgO für E. coli im Vergleich zu S. aureus, siehe Tabelle 1. Signifikante (p < 0,05) Hemmzonen wurden als (1,55–4,75 mm) und (2,10–4,85 mm) für E. coli bei minimaler und maximaler Dosis aufgezeichnet, und (1,30–4,00 mm) für S. aureus bei hoher Dosis. Alle Konzentrationen zeigten null antibakterielle Wirksamkeit für S. aureus bei niedriger Dosis. Der Ergebnisvergleich erfolgte mit negativer Kontrolle DI-Wasser (0 mm) und positiver Kontrolle Ciprofloxacin (7,15 mm) und (11,25 mm) Hemmzonen für E. coli und S. aureus.

Insgesamt zeigten dotierte Nanostrukturen null bakterizide Aktivität gegenüber G⁺ve in niedriger Dosis, während die Wirksamkeit gegenüber G⁻ve substanziell (p < 0,05) im Vergleich zu G⁺ve im dotierten Gehalt war.

Die oxidativen Stresse der konstruierten Nanostrukturen beruhen auf verschiedenen Faktoren wie Form, Größe und Konzentration der Nanopartikel, die eine wichtige Rolle in der antibakteriellen Wirkung spielen [58]. Kleinere nanoskalige Materialien erzeugen effizient reaktive Sauerstoffspezies (ROS), die Schädigung der Bakterienzellmembran und Extrusion des Zytoplasmas verursachen, was zum Platzen der Bakterien führt, siehe Abb. 9 [59]. Zweitens führt die signifikante kationische Interferenz von Nanomaterialien mit negativen Bakterienzellmembranfragmenten zum Kollaps. Die antibakterielle Aktivität von MgO-Nanopartikeln wurde gegen E. coli erhöht, was auf die Erzeugung einer großen Menge O₂⁻ und möglicherweise Lipidperoxidation und ROS zurückzuführen war [60]. In Dotierproben stieg die antibakterielle Aktivität aufgrund der increasing GO-Konzentration.

Proben	Kontrollproben Bandlücke (eV)	Abnahme der Bandlücke (eV)	Referenzen
GO-dotiertes ZnO	3,6	2,9	[61]
Ag-dotiertes GO	4,10	3,50	[2]
GO-dotiertes ZnO	3,10	2,98	[62]
GO-dotiertes MgO	5,0	4,8	Gegenwärtige Studie

Schlussfolgerung

In der vorliegenden Arbeit wurden GO-dotierte MgO-Nanostrukturen erfolgreich mit chemischer Fällungsroute synthetisiert. Die kubische Struktur von MgO wurde mit XRD-Technik beobachtet und mit HRTEM bestätigt. Molekulare Bindung von Mg-O mit verschiedenen Funktionsgruppen und charakteristische Transmissionspeaks von MgO um 443 cm⁻¹ im Fingerabdruckbereich wurden mit FTIR aufgezeichnet. Die Absorption nahm bei Dotierung zu, was bei höheren GO-Konzentrationen Rotverschiebung einführte. Die berechnete Bandlücke mit Tauc-Plot aus Absorptionsspektren von dotiertem MgO betrug 4,8 eV (hohe Konzentration) im Vergleich zu MgO (5,0 eV), was auf Rotverschiebung bei Dotierung zurückzuführen war. Kubische und sechseckige Morphologie der Nanostrukturen wurde in MgO beobachtet und Wachstum von stabförmigen Strukturen wurde bei Dotierung mit Abnahme des Durchmessers der Sechsecke in HR-TEM beobachtet. Darüber hinaus stimmt der durchschnittliche d-Abstand (0,23 nm) aus HRTEM mit Gatan-Software gut mit XRD überein. EDS-Analyse zeigte elementare Zusammensetzung, die Bestätigung von Mg, O mit GO-Dotierung ergab. Mit der Einbindung von GO nahm die Intensität der PL von 414 nm begleitet von einer Blauverschiebung ab, was auf eine niedrige Rekombinationsrate von Exzitonen hinwies. Das Vorhandensein von D- und G-Band (bei 1338, 1598 cm⁻¹) assoziiert mit sp³ und sp² C-Atomen wurde mit Raman verifiziert. Katalytische Aktivität wurde bewertet und höchster Farbstoffabbau von etwa 45 % wurde in saurer Bedingung durch 0,05 GO-MgO erreicht. Zusätzlich zeigten experimentelle Ergebnisse eine verbesserte bakterizide Wirksamkeit von GO-MgO gegen G⁻ve (E. coli) im Vergleich zu G⁺ve (S. aureus). Außerdem zeigte der Synergismus von GO-MgO eine verbesserte bakterizide Wirksamkeit gegen G⁻ve (E. coli) im Vergleich zu G⁺ve (S. aureus). Diese Studie erforschte die dotiererabhängigen Eigenschaften von MgO-Nanokompositen, die zur Reinigung industriell verschmutzten Wassers und in antimikrobiellen Anwendungen für Umweltsanierung eingesetzt werden können.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Alle Daten sind vollständig ohne Einschränkung verfügbar.

Abkürzungen

EDS:

Energiedispersive Röntgenspektroskopie

FTIR:

Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie

FESEM:

Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie

G⁺ve:

Gram-positiv

G⁻ve:

Gram-negativ

GO:

Graphenoxid

HR-TEM:

Hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie

JCPDS:

Gemeinsames Komitee für Pulverbeugungsstandards

MgO:

Magnesiumoxid

UV-Vis:

Ultraviolett-Visible-Spektroskopie

XRD:

Röntgenbeugung