Graphenoxid-dotierte MgO-Nanostrukturen für hocheffizienten Farbstoffabbau und bakterizide Wirkung

Einführung

Wasser ist der wichtigste Bestandteil für das Überleben von Lebewesen. Die Industrialisierung im großen Maßstab und die zunehmende globale Erwärmung im Laufe der Zeit lassen den sauberen Wasserspiegel schnell sinken. Die Erdoberfläche ist zu 71 % mit Wasser bedeckt, wobei Flüsse, Seen und frisches Grundwasser nur 0,03 % des gesamten Wassers ausmachen, das als Trinkwasser nützlich erachtet wird [1, 2]. 2,5 % des Wassers sind zum Verzehr geeignet, während der Rest der 97,5 % salzhaltiges Wasser ist; daher ist die Frischwasserversorgung im Verhältnis zum hohen Bedarf knapp. Ungefähr 750 Millionen Menschen auf der Erde haben mit einem Mangel an sauberem Wasser zu kämpfen, und eine erhöhte Anzahl von Mikroverunreinigungen im Wasser ist für das Ökosystem gefährlich geworden. Die Welt steht vor katastrophalen Folgen durch Umwelt- und Wasserverschmutzung. Industrien sind die Hauptquelle der Wasserverschmutzung aufgrund von eingeleitetem Abwasser, in das schädliche und potenziell toxische Verbindungen injiziert werden. Verschiedene Industrien wie die Textil-, Papier- und Lebensmittelindustrie verwenden aromatische Verbindungen, die sich leicht in Wasser auflösen können und zu Wasserverschmutzung und Gesundheitsgefahren führen [3]. Die rasante Industrialisierung und Urbanisierung haben durch Schwermetalle, die in der Umwelt persistent sind, zu erheblichen Umweltbelastungen geführt. Eine ungünstige Belastung der Umwelt mit Schwermetallen ist eine ernsthafte Gefahr für Lebewesen [4]. Höchstzulässige Grenzwerte für Metalle im Wasser sind laut WHO beispielsweise Eisen (0,1 mg/L), Calcium (75 mg/L), Magnesium (50 mg/L), Kupfer (1 mg/L) und Blei ( 0,05 mg/l). Das von der USEPA berichtete Toxizitätsprofil von Schwermetallen umfasst Blei (Schädigung / tödlich für das Gehirn), Cadmium (Nierenschäden) und Chrom (Atemwegsprobleme) [5]. Die giftigen Farbstoffe gefährden das Leben im Wasser, indem sie das Sonnenlicht blockieren, das für das Wachstum lebender Organismen notwendig ist. Wasserarten verbrauchen diese giftigen Farbstoffe, während diese Arten wiederum von Menschen konsumiert werden, die ihrer Gesundheit schaden [6].

Es wurden verschiedene traditionelle Ansätze zur Extraktion von Farbstoffen aus Abwasser vorgeschlagen, darunter Verdampfung [7], Lösungsmittelextraktion [8], Koagulation [9], Ionenaustausch [10], Membrantrennung [11], physikalische, chemische und biologische Techniken [12 ]. Das Hauptproblem besteht darin, dass diese herkömmlichen Behandlungstechniken teuer sind, wenn sie ein Ausmaß im großen Maßstab erreichen. Vor diesem Hintergrund haben Forscher verschiedene Adsorbentien wie Zeolith, Aktivkohle, Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Polymere und Graphenmaterialien entwickelt. Die Adsorptionsmethode wird häufig in der Abwasserbehandlung zum Abbau von Reaktivfarbstoffen verwendet [13,14,15,16,17]. Eine geeignete Farbstoffbehandlung, wie Adsorption und katalytischer Abbau, werden für die Farbstoffentfernung vorgeschlagen, um die Lebensqualität zu verbessern. Die Adsorption ist kosteneffektiv, aber die Katalysatorrückgewinnung ist immer noch ein Problem, bei dem gefährliche Stoffe entstehen können. Der katalytische Abbau ist etwas kostspielig; es ist jedoch relativ einfach und hat den Vorteil der Recyclingfähigkeit [18]. Zahlreiche Oxidhalbleiter (TiO₂ .) , ZnO, MgO, Fe₂ O₃ und WO₃ ) wurden aufgrund ihrer hohen chemischen Stabilität, Giftfreiheit, hohen Aktivität und Kostenvorteile ausführlich als Katalysatoren für den Abbau organischer Farbstoffe beschrieben.

Unter diesen hat sich ungiftiges und kostengünstiges MgO als wirksam in den Bereichen Adsorption, Katalyse für verschmutztes Wasser, supraleitende Produkte und antibakterielle Materialien erwiesen [19,20,21]. In den letzten Jahren wurden erfolgreich verschiedene Nanostrukturen aus MgO hergestellt, die Nanopartikel, Nanoblumen und Nanoblätter enthalten [22]. Kürzlich haben MgO mit einer großen Bandlücke von 7,8 eV aufgrund einzigartiger Eigenschaften (optisch, elektronisch und magnetisch) großes Interesse gefunden [23]. Es ist allgemein anerkannt, dass Punktdefekte in Kristallen wie Sauerstoffleerstellen [V _o (d. h. F ⁺ -Typ Mitte, F ⁺ Mitte oder F_c )] kann die Materialeffizienz in nackten MgO-Feststoffen verändern [24]. Darüber hinaus hat MgO im Vergleich zu anderen Metalloxiden einschließlich Kupferoxid, Zinkoxid und Eisenoxid eine geringere Dichte [25]. MgO ist ein Erdalkalimetalloxid mit hohem pH-Wert ohne Ladung [26], Oberfläche ∼250–300 m ² /g [27] und Zetapotential etwa −29,89 mV [28]. Untersuchungen haben ergeben, dass sowohl die Partikelgröße als auch die spezifische Oberfläche entscheidende Faktoren sind, die die Adsorptionsleistung beeinflussen. Daher werden die Oberflächeneigenschaften der resultierenden Produkte durch die Kalzinierungstemperatur während der Synthese signifikant beeinflusst [29,30,31,32,33]. Ungiftiges MgO besitzt im Vergleich zu anderen Mg-Verbindungen verbesserte organische Anwendungen als antibakterielles Mittel zur Linderung von Sodbrennen und zur Knochenregeneration, wie von der U.S. Food and Drug Administration (21CFR184.1431) bestätigt [34,35,36].

In den letzten zehn Jahren wurden dicke Platten aus kohlenstoffbasiertem Material Graphenoxid (GO) umfassend für verschiedene Anwendungen untersucht [37]. Zweidimensionale GO-Nanomaterialien weisen eine enorme Elektronenmobilität, starke chemische Stabilität, eine große Oberfläche und eine hohe Wärmeleitfähigkeit auf [38, 39]. Chemisches Derivat von Graphen ist GO mit einer Oberfläche von etwa 736,6 m ² /g (theoretisch) [40] und Zeta-Potenzialwert von − 113,77 mV [41] mit Epoxid-, Carboxyl- und Hydroxylgruppen. Diese funktionellen Gruppen führen zu einer negativen Ladung und Hydrophilie und erzeugen leicht eine GO-Dispersion in wässriger Lösung, um eine stabile Suspension aufzubauen [42, 43].

Darüber hinaus haben mehrere Studien den Abbau von Textilfarbstoffen für MgO untersucht, wobei MgO durch thermische Zersetzung hergestellt und für den Methylenblauabbau verwendet wurde. 90 % dieses Farbstoffs sind nach 180 min abgebaut [44]. Außerdem wurde MgO durch eine Sol-Gel-Methode mit einer Partikelgröße von 15–25 nm hergestellt, um nach 300 min 98,3% des Farbstoffs im Abwasser zu eliminieren [45]. Der Zweck dieser Studie besteht darin, den Einfluss des GO-Dotierungsmittels auf MgO zu überprüfen, für das verschiedene Gew. Verhältnisse (0, 0,01, 0,03 und 0,05) von GO wurde in MgO unter Verwendung eines chemischen Präzipitationsverfahrens dotiert. Die Auswirkungen des Dotierstoffs GO auf verschiedene Eigenschaften von MgO wie strukturelle, morphologische und chemische Zusammensetzung in der Katalyse und antibakterielle Wirkung wurden untersucht. Andererseits besteht die Motivation hinter der Verwendung dieser Nanokomposite darin, den signifikanten Einsatz von plasmonischen Nanomaterialien zu erforschen, um die antimikrobielle und katalytische Aktivität von Metalloxiden zu verbessern.

Experimenteller Abschnitt

Materialien

Magnesiumchlorid (MgCl₂ .) ·6H₂ O, 99%), Natriumnitrat (NaNO₃ .) , 98%) und Natriumhydroxid (NaOH, 98%) wurden von Sigma Aldrich bezogen. Graphitpulver (99,5%), Schwefelsäure (H₂ .) SO₄ ) und Kaliumpermanganat (KMnO₄ , 99,5%) wurden von Analar bezogen.

Synthese von Magnesiumoxid und Graphenoxid

Durch Befolgen der nasschemischen Copräzipitationsstrategie wurde GO-dotiertes MgO hergestellt. Zur Herstellung von GO wurde die modifizierte Hummer-Methode [46] verwendet. Zur Herstellung von MgO, gewünschte Menge MgCl₂ ·6H₂ O (0,5 M) wurden auf einer Heizplatte in 50 ml entionisiertes Wasser (DI-Wasser) eingerührt. Der pH-Wert der gerührten Lösung wurde unter Verwendung von NaOH (0,1 M) bei 12 gehalten, die 4 h bei 80 °C gerührt wurde. Anschließend wurde die gerührte Lösung 15 min bei 3500 Upm zentrifugiert; Der Überstand wurde gesammelt und bei 120 °C für 24 h im Ofen getrocknet. Das gesammelte Pulver wurde unter Verwendung von Mörser und Pistill gemahlen, um feine Pulver aus undotiertem und mit GO (0,01, 0,03 und 0,05) dotiertem MgO zu erhalten. Das schematische Diagramm der GO-dotierten MgO-Präparation ist in Abb. 1 gezeigt.

Schematische Darstellung des Syntheseschemas von GO-dotierten MgO-Nanostrukturen

Katalyse

Die katalytische Aktivität von GO-dotierten MgO-Nanostrukturen wurde gegen 3 ml MBCF (Methylblau-Ciprofloxacin) in 400 μl frisch zubereitetem NaBH₄ . getestet (Reduktionsmittel). NaOH und H₂ SO₄ (400 &mgr;l) wurden zugegeben, um eine basische bzw. saure Natur der Lösung zu erhalten. Danach wurden 400 &mgr;l dotiertes MgO in eine basische Reduktionsmittellösung gegeben. Später begann die blaue Farbe des hergestellten Farbstoffs (MBCF) schwächer zu werden, was einen Farbstoffabbau von MBCF zu Leuco-MBCF (farblos) anzeigt. Proben, die in verschiedenen Intervallen aus schwacher Lösung entnommen wurden, wurden mit einem UV-Vis-Spektrophotometer im Bereich von 200–800 nm aufgenommen, wie in Abb. 2 gezeigt.

Schematische Darstellung der katalytischen Aktivität während des Farbstoffabbaus

Isolierung und Identifizierung von S. aureus und E. coli

Proben von Mastitis-positiver Schafsmilch wurden aus vielen Tierkliniken und Farmen in Punjab entnommen und auf Schafblutagar (SBA) 5% kultiviert. Über Nacht bei 37 °C wurden Kulturproben inkubiert. Segregierte Bakterienisolate wurden durch Ausstreichen auf MacConkey- bzw. Mannitsalz-Agar (MA und MSA) in Tripletts gereinigt, die ~ pH 7 aufrechterhalten. Die Validierung der Standardkolonien erfolgte mit Gram-Färbung und biochemischer Analyse (d. h. Katalase- und Koagulase-Tests).

Antibakterielle Aktivität

Das antibakterielle Verhalten des synthetisierten Materials wurde durch einen Well-Diffusions-Assay mit Abstrichen von 0,5 McFarland isoliertem E. coli und S. aureus Bakterienstämme auf MA bzw. MSA. Mit einem sterilen Korkbohrer wurden Wells mit einem Durchmesser von 6 mm auf den MA- und MSA-Platten gebildet und unterschiedliche Konzentrationen von reinem und dotiertem MgO (0,5 und 1,0 mg/0,5 ml) in jedes Well als minimale und maximale Dosis im Vergleich geladen mit Ciprofloxacin (0,005 mg/0,5 ml) und entionisiertem Wasser (0,55 ml) als Positiv- bzw. Negativkontrolle unter aseptischen Bedingungen. Nach einer Inkubation über Nacht bei 37 °C wurde die antimikrobielle Wirksamkeit durch Berechnung der Hemmflächen in Millimetern (mm) mit dem Messschieber erreicht.

Statistische Analyse

Eine Einweg-Variationsanalyse (ANOVA) mit SPSS 20 wurde verwendet, um die antimikrobielle Wirksamkeit in Bezug auf Hemmzonen-Scores (mm) abzuschätzen.

Materialcharakterisierung

Um die Kristallstruktur und Phasen in den hergestellten Produkten zu identifizieren, wurden die Proben mit einem Röntgendiffraktometer (Modell:PAN Analytical Xpert-PRO) mit Cu-Kα-Strahlung (λ = 1.540 Å) und 2θ Werte von 10° bis 85°. Die Untersuchung der angehängten funktionellen Gruppen wurde durch FTIR (Perkin Elmer Spektrometer) bei 4000–400 cm ⁻¹ . durchgeführt Palette. Absorptionsspektren wurden mit einem UV-Vis-Spektrophotometer (Genesys 10S) im Bereich von 200–700 nm aufgenommen, während mit einem Spektrofluorometer (JASCO, FP-8300) Photolumineszenz (PL)-Spektroskopie durchgeführt wurde. Raman-Spektren werden mit einem DXR-Raman-Mikroskop (Thermo Scientific) unter Verwendung eines Lasers auf Basis von λ . gemessen =532 nm (6 mV). Die Elementarzusammensetzung wurde mittels SEM-EDS unter Verwendung der INCA EDS-Software ermittelt, während der d-Abstand mit Hilfe eines hochauflösenden Transmissionselektronenmikroskops (HR-TEM-Modell JEOL JEM 2100F) visualisiert wurde.

Ergebnisse und Diskussion

XRD von MgO und GO-dotiertem MgO wurde durchgeführt, um die Kristallstruktur, Größe und Phasenzusammensetzung in Fig. 3a zu identifizieren. Beobachtete Peaks bei 2θ ° = 37°, 43,10°, 62,5°, 74,7° und 78,8° stimmten mit (111), (200), (220), (311) und (222) überein und bestätigten, dass MgO eine kubische Struktur hatte, die mit (JCPDS 75-1525) [47]. Beim Dotieren waren die Beugungspeaks identisch, was auf den geringen Gehalt an verwendetem Dotierungsmittel GO hindeutet, der nicht nachweisbar war. Die durchschnittliche Kristallitgröße wurde aus Beugungspeaks unter Verwendung der Debye-Scherrer-Gleichung berechnet, die 13,28 nm betrug. Der berechnete d-Abstand (0,21 nm) wurde der (200)-Gitterebene von kubischem MgO zugeschrieben. Ausgewählte Flächenelektronenbeugungsmuster (SAED) der Proben zeigten die kristalline Natur von MgO (Abb. 3b–d). Der helle Fleck der konzentrischen Ringe passt gut zu den XRD-Ebenen von MgO [48].

a XRD-Muster von GO-dotiertem MgO, a′ Referenzcode von MgO, b SAED-Muster von (0:1), c LOS (0,01:1, d (0,05:1), e FTIR-Spektren

Um die anhängenden funktionellen Gruppen von dotiertem MgO zu untersuchen, wurde FTIR in der Wellenzahl von 4000 bis 400 cm ⁻¹ . betrieben Reichweite wie in Fig. 3e dargestellt. Transmissionspeak bei 3699 cm ⁻¹ in dotiertem MgO wurde einer charakteristischen Streckschwingung von Hydroxylgruppen (Alkohol) zugeschrieben, die durch die Reaktion zwischen der MgO-Oberfläche und Wasserdampf in der Luft erhalten wurde [3]. Die Verringerung der Spitzenintensität bei der Einführung von GO wurde beobachtet, was auf um MgO gewickelte Dotierstoffschichten zurückgeführt wird. Die gefundene Bande bei 1450 cm ⁻¹ war mit asymmetrischen Streckschwingungen von Carbonationen (C–O) verbunden, während die entsprechenden Biegeschwingungspeaks bei ~ 865 und ~ 867 cm ⁻¹ . beobachtet wurden [48]. Bei der GO-dotierten MgO-Probe wurde jedoch eine Abnahme der Intensität der oben genannten Banden beobachtet [20]. Band bei 443 cm ⁻¹ . gefunden zeigt das Vorhandensein von Mg-O, charakterisiert durch Streckschwingung [49].

Absorptionsspektren von dotierstofffreiem und dotiertem MgO wurden im Bereich von 220 bis 700 nm aufgenommen (Abb. 4a). Die Bandabsorption für MgO, die bei ~ 250 und ~ 320 nm gefunden wurde, kann auf Sauerstoffleerstellen (F und F₂ ²⁺ ) Zentren bzw. Bei einer Erregung λ = 250 nm, ist der F-Zentrum-Photoionisationsprozess beteiligt, angeführt von der Gleichung F + hυ ↔ F +  + e [23]. Der Absorptionspeak von GO wurde bei 230 nm gefunden, der π . zugeordnet werden kann –π * Übergänge von C=C im amorphen Kohlenstoffsystem [50], bei Dotierung erhöhte Absorption begleitet von Rotverschiebung. Die Bandlücke nahm leicht ab (5,0–4,8 eV) mit steigender GO-Menge in fester MgO-Menge, wie in Abb. 4b dargestellt. Diese Rotverschiebung deutet auf morphologische Effekte auf Kristalle mit zahlreichen aktiven Zentren hin oder könnte ein Quanteneinschlusseffekt sein [51].

a Absorptionsspektren verschiedener Proben von GO-dotiertem MgO, aʹ Vergrößerte Absorptionsspektren von GO-MgO, b Tauc-Plot, c PL-Spektren und d Raman-Spektren von GO-MgO-Nanostrukturen

Abbildung 4c zeigt PL-Emissionsspektren von dotiertem MgO, gemessen im Bereich von 377 bis 500 nm mit einem anregenden λ von 350 nm. Um die Rekombinationseffizienz von Ladungsträgern (Migration) und die Effizienz des Einfangens zu bestimmen, wurde PL verwendet. Der PL-Emissionspeak bei 414 nm resultiert aus dem Defektbandübergang aufgrund von Energieniveaus, die mit verschiedenen Anionenleerstellen vom F-Typ (Sauerstoffionen-Leerstelle) erzeugt werden [52]. Die PL-Emission von GO ist normalerweise auf die Elektron-Loch-Rekombination aus benachbarten begrenzten elektronischen Zuständen in das breitbandige Valenzband (VB) und das untere Leitungsband (CB) zurückzuführen. In der Atomstruktur entsteht die Emission hauptsächlich durch elektronische Übergänge zwischen der nicht oxidierten Kohlenstoffregion (–C=C–) und der Kante der oxidierten Kohlenstoffregion (C–O, C=O und O=C–OH) [53]. GO-MgO-Peaks zeigten eine Blauverschiebung und eine geringe Intensität, was auf eine verringerte Rekombinationsrate hindeutet, die möglicherweise auf den Transfer des Elektrons von einem höheren Energieniveau in neu erzeugte Zustände zurückzuführen ist.

Oberflächenstruktur und Unordnung der hergestellten Proben wurden mittels Raman-Spektroskopie analysiert, wie in 4d dargestellt. Das Kontrollprobenspektrum von Raman zeigte keinen charakteristischen Peak bei 100–1600 cm ^–1 -Region, was auf eine geringe Phononen der MgO-Streuintensität hindeutet [54, 55]. Bei dotierten Proben Banden um 1338 cm ⁻¹ (D-Band) und 1598 cm ⁻¹ (G-Bande) bestätigte das Vorhandensein von GO in der Probe [56]. D-Band wird dem Defekt in sp ³ . zugewiesen Kohlenstoff (C) Atome und G-Band entsteht aus E_2g Phononenstreuung (Streuung 1. Ordnung) von sp ² C-Atome. Eine Intensitätsverstärkung der D- und G-Peaks wird mit erhöhter Dotierungskonzentration erhalten. Darüber hinaus ist das Intensitätsverhältnis (I _D /Ich _G ) der D- und G-Bande zeigte den Störungsgrad von sp . an ² C-Domänen [46].

Um die Kristallstruktur und Morphologie von dotiertem MgO zu bestätigen, wurde HR-TEM eingesetzt (Abb. 5). HRTEM-Bild (5a) einer dotierstofffreien Probe weist eine agglomerierte hexagonale Nanostruktur auf. Durch den Einbau von GO wurde die Hexagon-Morphologie der Nanostruktur mit GO-Nanoblättern verschmolzen und die Bildung einer stabförmigen Struktur in Gegenwart von Hexagonen beobachtet. Die Aggregation nahm mit steigender Dotierstoffmenge in MgO zu, wo Stäbchen und Hexagon-Morphologie von Nanostrukturen gefunden wurden. Es ist bemerkenswert, dass der Durchmesser der hexagonalen Nanostruktur mit höherer GO-Konzentration abnahm, was die Wechselwirkung zwischen MgO und GO bestätigt.

a –d HR-TEM-Bilder verschiedener Konzentrationen von GO-dotiertem MgO (0, 0,01, 0,03 bzw. 0,05)

Der d-Abstand zwischen den Schichten wurde mit HR-TEM-Bildern unter Verwendung der Gatan-Software gemessen, wie in Abb. 6a–d dargestellt. Die d-Abstandswerte für verschiedene Konzentrationen (0:1, 0,01:1, 0,03:1 und 0,05:1) von GO-dotiertem MgO wurden berechnet als 0,250, 0,240, 0,20 bzw. 0,24 nm, zugeordnet der (200)-Ebene von MgO (Abb. 6a–d) synchronisiert mit XRD-Ergebnissen. Darüber hinaus wurde eine Änderung der d-Abstandswerte der GO-Dotierung in MgO-Gitter zugeordnet.

d-Abstand berechnet mit HR-TEM-Bildern von GO-MgO (a –d ) mit GO-Gehalt (0, 0,01, 0,03, 0,05)

Die REM-EDS-Analyse ergab die detaillierten Informationen über die Probenoberfläche bezüglich ihrer elementaren Zusammensetzung. EDS-Spektren von MgO und verschiedene Verhältnisse (0,01:1, 0,03:1 und 0,05:1) von GO zu MgO sind in Abb. 7a–d dargestellt. Die in Fig. 7a nachgewiesene Anwesenheit von Magnesium (Mg) und Sauerstoff (O) bestätigt die MgO-Bildung. Der Kohlenstoff (C)-Peak wurde GO-Nanoblättern zugeschrieben, während der Na-Elementarpeak in Proben aufgrund der Verwendung von NaOH während des Syntheseprozesses zur Aufrechterhaltung des pH-Werts beobachtet wurde.

REM-EDS-Analyse von GO-dotiertem MgO (a –d ) mit GO-Gehalt (0, 0,01, 0,03 bzw. 0,05)

Um die katalytische Aktivität von GO-dotiertem MgO zu testen, wurden UV-Vis-Absorptionsspektren beim Referenzprobenabbau (MBCF) verwendet. Reduzieren der Kapazität von NaBH₄ mit MBCF war nach 200 min nicht signifikant beeinflusst, wie in Abb. 8a–d gezeigt. Im neutralen Zustand wurde MBCF (3 ml)-Lösung in 400 μL NaBH₄ . zugegeben und 3-ml-Proben innerhalb von 180–160 min zeigten eine begrenzte Reduktion (4,8 % Abbau) für undotierte und dotierte Proben. Darüber hinaus führte die basische Aktivität für Proben (0:1, 0,01:1, 0,03:1, 0,05:1) zu 11, 3,5, 12 bzw. 26 % Abbau in 3 min (Abb. 8a–d). Die höchste katalytische Funktion wurde in saurer Lösung mit einer höheren GO-Konzentration (0,05) in MgO-Nanostrukturen erhalten, die einen 45%igen Abbau in 1 min zeigten, wie in Abb. 8d dargestellt.

a –d Katalyse von leerem MBCF und GO-dotiertem MgO in verschiedenen Farbstoffmedien [neutral (N), basisch (B) bzw. sauer (A)]

Während der Katalyse Reduktion von MBCF in Gegenwart von NaBH₄ , synthetisierte Materialien wirken als Elektronenrelais, sodass Elektronen von BH₄ . übertragen werden ⁻ Ionen (Donor) zu MBCF (Akzeptor) führt zur Reduktion des Farbstoffs [57]. Zahlreiche aktive Zentren von Nanostrukturen verbesserten die Adsorption für BH₄ ⁻ Ionen und Farbstoffmoleküle reagieren miteinander. Der pH-Wert der Lösung beeinflusst auch die Abbauleistung. Für saures Medium (H₂ SO₄ ), erhöhte katalytische Aktivität, die auf eine erhöhte Bildung von H ⁺ . zurückgeführt wird Ionen angeboten, auf der Oberfläche der Nanostruktur adsorbiert zu werden. Bei Zugabe von NaOH für das basische Medium nimmt die Zahl der Hydroxylgruppen zu, was zu einer Oxidation der reduzierten Produkte und einer Abnahme der katalytischen Aktivität führt. Die Ergebnisse zeigten, dass der Farbstoffabbau durch Nanostrukturen im sauren Medium im Vergleich zum basischen Zustand viel höher war.

Die antibakterielle In-vitro-Wirksamkeit von reinem und GO-dotiertem MgO wurde gegen G –ve- und +ve-Isolate durch Well-Diffusions-Assay (Tabelle 1) untersucht. Die Ergebnisse zeigten eine verbesserte mikrobizide Wirkung und Synergismus von GO-MgO für E. coli im Vergleich zu S. aureus , siehe Tabelle 1. Signifikant (p < 0,05) Inhibitionsbereiche wurden als (1,55–4,75 mm) und (2,10–4,85 mm) für E aufgezeichnet. coli bei minimaler bzw. maximaler Dosis und (1,30–4,00 mm) für S. aureus bei hoher Dosis. Alle Konzentrationen zeigten keine antibakterielle Wirksamkeit für S. aureus bei niedriger Dosis. Der Vergleich der Ergebnisse erfolgte mit –ve Kontroll-DI-Wasser (0 mm) und +ve Kontroll-Ciprofloxacin (7,15 mm) und (11,25 mm) Inhibitionsbereichen für E. coli und S. aureus , bzw.

Insgesamt zeigten dotierte Nanostrukturen keine bakterizide Aktivität gegenüber G +ve in niedriger Dosis, während die Wirksamkeit gegenüber G –ve erheblich war (p < 0,05) relativ zu G +ve in dotierten Inhalten.

Der oxidative Stress technisch hergestellter Nanostrukturen hängt von verschiedenen Faktoren wie Form, Größe und Konzentration von Nanopartikeln ab, die eine wichtige Rolle bei der antibakteriellen Wirkung spielen [58]. Kleine Materialien in Nanogröße produzieren effizient reaktive Sauerstoffspezies (ROS), die eine Schädigung der Bakterienzellmembran und eine Extrusion von Zytoplasma verursachen, was zum Platzen von Bakterien führt, siehe Abb. 9 [59]. Zweitens führt eine signifikante kationische Interferenz von Nanomaterialien mit negativen bakteriellen Zellmembranfragmenten zum Kollaps. Antibakterielle Aktivität von MgO-Nanopartikeln gegen E. coli verstärkt, was auf die Bildung einer großen Menge an O₂ . zurückzuführen ist ⁻ und können Lipidperoxidation und ROS sein [60]. In der Dotierstoffprobe erhöhte sich die antibakterielle Aktivität aufgrund der steigenden GO-Konzentration.

Vorgeschlagener Mechanismus der bakteriziden Aktivität von GO-MgO-Nanostrukturen

Schlussfolgerung

In der vorliegenden Arbeit wurden GO-dotierte MgO-Nanostrukturen erfolgreich mit chemischer Fällungsroute synthetisiert. Die kubische Struktur von MgO wurde mit XRD-Technik beobachtet und mit HRTEM bestätigt. Molekulare Bindung von Mg-O mit verschiedenen funktionellen Gruppen und charakteristische Transmissionspeaks von MgO um 443 cm ⁻¹ im Fingerabdruckbereich wurden mit FTIR aufgezeichnet. Die Absorption nahm beim Dotieren zu, was bei höheren GO-Konzentrationen eine Rotverschiebung einführte. Die berechnete Bandlücke unter Verwendung des Tauc-Diagramms aus den Absorptionsspektren von dotiertem MgO, die zu 4,8 eV (hohe Konzentration) im Vergleich zu MgO (5,0 eV) gefunden wurden, wurde der Rotverschiebung der Absorption beim Dotieren zugeschrieben. In MgO wurde eine kubische und hexagonale Morphologie von Nanostrukturen beobachtet, und das Wachstum stäbchenförmiger Strukturen wurde beim Dotieren mit einer Abnahme des Durchmessers der Hexagone in HR-TEM beobachtet. Darüber hinaus stimmt der durchschnittliche d-Abstand (0,23 nm) von HRTEM mit Gatan-Software gut mit XRD überein. Die EDS-Analyse ergab eine elementare Zusammensetzung, die eine Bestätigung von Mg, O mit GO-Dotierung zeigte. Mit dem Einbau von GO nahm die Intensität von PL von 414 nm ab, begleitet von einer Blauverschiebung, die auf eine niedrige Rekombinationsrate von Exzitonen hinweist. Das Vorhandensein der D- und G-Bande (bei 1338, 1598 cm ⁻¹ , bzw.) verbunden mit sp ³ und sp ² C-Atom wurden mit Raman verifiziert. Die katalytische Aktivität wurde bewertet und der höchste Farbstoffabbau von etwa 45% wurde unter sauren Bedingungen durch 0,05 GO-MgO erreicht. Darüber hinaus zeigten experimentelle Ergebnisse eine verbesserte bakterizide Wirksamkeit von GO-MgO gegen G –ve (E. coli ) relativ zu G +ve (S. aureus ). Darüber hinaus zeigte der Synergismus von GO-MgO eine verbesserte bakterizide Wirksamkeit gegen G –ve (E. coli ) im Vergleich zu G +ve (S. aureus ). Diese Studie untersuchte die dotierstoffabhängigen Eigenschaften von MgO-Nanokompositen, die zur Reinigung von industriell verschmutztem Wasser und in antimikrobiellen Anwendungen zur Umweltsanierung eingesetzt werden können.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Alle Daten sind uneingeschränkt verfügbar.

Abkürzungen

EDS:

Energiedispersive Röntgenspektroskopie

FTIR:

Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie

FESEM:

Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie

G +ve:

Gram-positiv

G –ve:

Gram negativ

GO:

Graphen

HR-TEM:

Hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie

JCPDS:

Gemeinsamer Ausschuss für Pulverbeugungsstandards

MgO:

Magnesiumoxid

UV–Vis:

Ultraviolett-sichtbare Spektroskopie

XRD:

Röntgenbeugung