Multiband- und Breitband-Absorptionsverbesserung von Monolayer-Graphen bei optischen Frequenzen durch multiple magnetische Dipolresonanzen in Metamaterialien

Hintergrund

Graphen, eine Monoschicht aus Kohlenstoffatomen, die eng in einem zweidimensionalen (2D) Wabengitter angeordnet sind, wurde erstmals 2004 experimentell von Graphit getrennt [1]. Seitdem hat Graphen in der wissenschaftlichen Gemeinschaft enorme Aufmerksamkeit auf sich gezogen, teilweise aufgrund seiner außergewöhnlichen elektronischen und optischen Eigenschaften, einschließlich schneller Ladungsträgergeschwindigkeit, abstimmbarer Leitfähigkeit und hoher optischer Transparenz [2]. Als eine Art aufstrebender 2D-Materialien hat Graphen vielversprechende Potenziale in einer Vielzahl von Bereichen, die von der Optoelektronik [3,4,5,6] über die Plasmonik [7,8,9,10] bis hin zu Metamaterialien [11,12,13 . reichen ,14,15] usw. Aufgrund seiner einzigartigen konischen Bandstruktur von Dirac-Fermionen weist das suspendierte und undotierte Graphen eine universelle Absorption von ca. 2,3% im sichtbaren und nahen Infrarotbereich auf, was mit der Feinstrukturkonstante in . zusammenhängt ein einschichtiges Atomblatt [16, 17]. Die optische Absorptionseffizienz ist beeindruckend, wenn man bedenkt, dass Graphen nur etwa 0,34 nm dick ist. Sie ist jedoch noch zu niedrig, um für optoelektronische Geräte wie Fotodetektoren und Solarzellen nützlich zu sein, die für einen effizienten Betrieb erheblich höhere Absorptionswerte benötigen.

Um dieses Problem zu überwinden, werden verschiedene physikalische Mechanismen [18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37,38 ,39,40,41,42,43] zur Verbesserung der Absorption von Graphen im sichtbaren Bereich wurden vorgeschlagen, die eine starke Photonenlokalisierung auf der Defektschicht in eindimensionalen (1D) photonischen Kristallen beinhalten [18, 28, 33, 38 ], interne Totalreflexion [19, 20, 23, 27], Oberflächenplasmonenresonanzen [21, 22, 30, 31, 33], evaneszente Beugungsordnungen der Anordnungen von Metallnanopartikeln [34] und kritische Kopplung an geführte Modenresonanzen [25, 26, 32, 34, 35, 37, 39, 40, 41]. Neben der Absorptionsverbesserung in Graphen ist das Erreichen einer Multiband- und Breitband-Lichtabsorption in Graphen aus praktischer Sicht auch für einige graphenbasierte optoelektronische Geräte wichtig. Es ist jedoch immer noch eine Herausforderung, wie in den jüngsten Berichten [44, 45, 46] hervorgehoben wurde. Gegenwärtig wurden verschiedene Ansätze vorgeschlagen, um die Bandbreite der Graphen-Absorption in einem weiten Frequenzbereich von THz zu erweitern [44,45,46,47,48,49,50,51,52,53,53,54,55,56,57, 58,59,60,61,62] und Infrarot [63,64,65] auf optische Frequenzen [19, 23, 29, 31, 34, 35, 36, 38, 39, 40, 43]. Insbesondere hat sich ein Multi-Resonator-Ansatz als sehr effektive Methode erwiesen, um die Bandbreitenbeschränkung der Graphen-Absorption im THz- und Infrarotbereich aufzulösen [45, 46, 62, 63]. Beim Multi-Resonator-Ansatz sind mehrere Resonatoren mit tiefen Subwellenlängen mit unterschiedlichen Größen dicht gepackt, was die Absorptionsbandbreite erweitern könnte, wenn sich ihre Resonanzfrequenzen überlappen. Nach unserem besten Wissen gibt es jedoch bisher nur wenige Berichte über einen solchen Multi-Resonator-Ansatz, um eine Multiband- und Breitband-Lichtabsorption von Graphen im sichtbaren Bereich zu erhalten.

In dieser Arbeit werden wir mit einem ähnlichen Multi-Resonator-Ansatz numerisch die Multiband- und Breitband-Absorptionsverstärkung von Monolayer-Graphen im gesamten sichtbaren Wellenlängenbereich demonstrieren, die aus einer Reihe magnetischer Dipolresonanzen in Metamaterialien resultieren. Die Elementarzelle der Metamaterialien besteht aus einer Graphen-Monoschicht, die zwischen vier Ag-Nanoscheiben mit unterschiedlichen Durchmessern und einem SiO₂ . eingebettet ist Spacer auf einem Ag-Substrat. Die Nahfeld-Plasmonenhybridisierungen zwischen einzelnen Ag-Nanoscheiben und dem Ag-Substrat bilden vier unabhängige magnetische Dipolmoden, die zu einer Vierband-Absorptionsverstärkung von Monolayer-Graphen führen. Wenn die magnetischen Dipolmoden so abgestimmt werden, dass sie sich spektral überlappen, indem die Durchmesser der Ag-Nanoscheiben geändert werden, wird eine Breitband-Absorptionsverstärkung erreicht. Die Position der Absorptionsbande in Monolayer-Graphen kann auch durch Variieren der Dicke des SiO₂ . gesteuert werden Abstandshalter oder der Abstand zwischen den Ag-Nanoscheiben.

Methoden/Experimental

Die entworfenen Metamaterialien für die Multiband- und Breitband-Absorptionsverbesserung von Graphen bei optischen Frequenzen sind in Abb. 1 schematisch dargestellt. Die Elementarzelle der Metamaterialien besteht aus einer Graphen-Monoschicht, die zwischen vier Ag-Nanoscheiben mit unterschiedlichen Durchmessern und einem SiO_{2 Spacer auf einem Ag-Substrat. Wir berechnen die Reflexions- und Absorptionsspektren sowie die Verteilungen elektromagnetischer Felder mit dem kommerziellen Softwarepaket „EastFDTD, Version 5.0“, das auf der Finite-Differenz-Zeitbereichs-(FDTD)-Methode basiert (www.eastfdtd.com). In unseren numerischen Berechnungen ist der Brechungsindex von SiO2 beträgt 1,45, und die frequenzabhängige relative Permittivität von Ag wird experimentellen Daten entnommen [66]. Unter der Random-Phase-Approximation ist die komplexe Oberflächenleitfähigkeit σ von Graphen ist die Summe des Intraband-Terms σ intra und der Interband-Term σ inter [67, 68], die wie folgt ausgedrückt werden:}

Schema von Metamaterialien zur Multiband- und Breitband-Absorptionsverstärkung von Graphen bei optischen Frequenzen, die aus einer Graphen-Monoschicht bestehen, die zwischen vier Ag-Nanoscheiben und einem SiO₂ . eingebettet ist Spacer auf einem Ag-Substrat. Geometrische Parameter p _x und p _y sind die Array-Perioden entlang der x und y Richtungen bzw.; t ist die Dicke des SiO₂ Abstandshalter; d ₁ , d ₂ , d ₃ , und d ₄ sind die Durchmesser von vier Ag-Nanoscheiben (d ₁ > d ₂ > d ₃ > d ₄ ); h ist die Höhe der Ag-Nanoscheiben. E _in , H _in , und K _in sind das elektrische Feld, das magnetische Feld und der Wellenvektor des einfallenden Lichts, die entlang der x . verlaufen , y , und z Achsen bzw.

wo ω ist die Frequenz des einfallenden Lichts, e ist die Elektronenladung, ħ ist die reduzierte Planck-Konstante, E _f ist Fermi-Energie (oder chemisches Potenzial), τ ist die Relaxationszeit von Elektron-Phonon, k _B ist Boltzmann-Konstante, T ist die Temperatur in K und i ist die imaginäre Einheit. Graphen hat einen anisotropen Tensor der relativen Permittivität von ε _g ausgedrückt als

wo ε ₀ ist die Permittivität des Vakuums und t _g ist die Dicke der Graphenschicht.

Ergebnisse und Diskussion

Abbildung 2 zeigt die berechneten Absorptionsspektren von Graphen, Ag und den gesamten Metamaterialien bei senkrechtem Einfall. Deutlich sind vier Absorptionspeaks zu erkennen, deren Resonanzwellenlängen λ . sind ₁ = 722,9 nm, λ ₂ = 655,7 nm, λ ₃ = 545,5 nm und λ ₄ = 468,8 nm. Bei vier Absorptionspeaks kann die Lichtabsorption in Graphen bis zu 65,7, 61,2, 68,4 bzw. 64,5% erreichen. Im Vergleich zu einem suspendierten Monolayer-Graphen, dessen Absorptionseffizienz bei optischen Frequenzen nur 2,3% beträgt [16, 17], weist das Monolayer-Graphen in unseren entwickelten Metamaterialien eine mehr als 26-fache Absorptionssteigerung auf. In Abb. 2 ist auch deutlich zu sehen, dass das absorbierte Licht hauptsächlich in Graphen und nicht in Ag zerstreut wird. Darüber hinaus übersteigt die Gesamtabsorption beim dritten Peak 98,5%, sehr ähnlich zu den viel berichteten perfekten Absorbern elektromagnetischer Wellen aus Metamaterial [69,70,71,72,73,74,75], die viele potenzielle Anwendungen wie Solarzellen haben [76 ,77,78,79,80,81].

Absorptionsspektren mit normalem Einfall von Monolayer-Graphen (roter Kreis), Ag (grünes Dreieck) und gesamten Metamaterialien (schwarzes Quadrat) im Wellenlängenbereich von 450 bis 800 nm. Geometrische und physikalische Parameter:p _x = p _y = 400 nm, d ₁ = 140 nm, d ₂ = 110 nm, d ₃ = 80 nm, d ₄ = 50 nm, h = 50 nm, t = 30 nm, E _f = 0,50 eV, τ = 0,50 ps, T = 300 K, t _g = 0,35 nm

Um die physikalischen Ursprünge der obigen vier Absorptionspeaks zu finden, zeigen die Fign. 3 und 4 zeichnen die Verteilungen der elektrischen und magnetischen Felder bei den Resonanzwellenlängen von λ ₁ , λ ₂ , λ ₃ , und λ ₄ . Bei der Resonanzwellenlänge von λ ₁ , konzentrieren sich die elektrischen Felder hauptsächlich in der Nähe des linken und rechten Rands der ersten Ag-Nanoscheibe mit einem Durchmesser von d ₁ (siehe Abb. 3a) und die Magnetfelder sind innerhalb des SiO₂ . stark eingeschränkt Region unter der ersten Ag-Nanoscheibe (siehe Abb. 4a). Solche Feldverteilungen entsprechen der Anregung einer magnetischen Dipolmode [82,83,84,85,86], die von der Nahfeld-Plasmonenhybridisierung zwischen der ersten Ag-Nanoscheibe und dem Ag-Substrat ausgeht. Bei den Resonanzwellenlängen von λ ₂ , λ ₃ , und λ ₄ , haben die elektromagnetischen Felder die gleichen Verteilungseigenschaften, sind jedoch in der Nähe der zweiten, dritten und vierten Ag-Nanoscheibe mit Durchmessern von d . lokalisiert ₂ , d ₃ , und d ₄ , bzw. Kurz gesagt führen die Anregungen von vier unabhängigen magnetischen Dipolmoden zum Auftreten von vier Absorptionspeaks in Abb. 2.

(a )-(d ) Entsprechende normalisierte elektrische Feldstärke (E /E _in ) auf der xoz-Ebene über der Mitte des SiO-Abstandshalters für die Resonanzwellenlängen von λ , λ , λ und λ, die in Abb. 2 markiert sind. Rote Pfeile repräsentieren die Feldrichtung und Farben zeigen die Feldstärke an

Wie in Abb. 3, jedoch für die normierte Magnetfeldstärke (H /H _in ) ²

In unseren entwickelten Metamaterialien bilden die Nahfeldplasmonenhybridisierungen zwischen einzelnen Ag-Nanoscheiben und dem Ag-Substrat vier unabhängige magnetische Dipolmoden, die zu einer Mehrband-Absorptionsverstärkung von Monolayer-Graphen im sichtbaren Wellenlängenbereich von 450 bis 800 nm mit einer durchschnittlichen Absorption . führen Wirkungsgrad über 50 % (siehe Abb. 2). Die Resonanzwellenlänge jeder magnetischen Dipolmode kann bequem durch Ändern des Durchmessers der entsprechenden Ag-Nanoscheibe abgestimmt werden. Wenn die Durchmesser der Ag-Nanoscheiben variiert werden, damit sich die Absorptionspeaks in Fig. 2 einander annähern, wird eine breite hochabsorbierende Bande aus Monoschicht-Graphen gebildet. Um dies zu demonstrieren, zeigt Abb. 5a die Absorptionsspektren mit normalem Einfall von einschichtigem Graphen, wenn die Durchmesser d ₁ , d ₂ , d ₃ , und d ₄ von vier Ag-Nanoscheiben entsprechen 110, 90, 70 bzw. 50 nm. In diesem Fall wird durch das spektrale Design auf den überlappenden Absorptionspeaks eine Breitband-Absorptionsverstärkung im Wellenlängenbereich von 450 bis 650 nm erreicht, wobei die niedrigste (höchste) Absorptionseffizienz mehr als 50 % (73 %) beträgt. Damit die Durchmesser der Ag-Nanoscheiben allmählich vergrößert werden, wird diese breite Bande mit hoher Absorption rotverschoben, wie in Abb. 5b, c gezeigt.

(a )-(d ) Entsprechende Absorptionsspektren mit normalem Einfall von Monolayer-Graphen im Wellenlängenbereich von 450 bis 800 nm mit den Durchmessern von vier Ag-Nanoscheiben werden variiert, aber die anderen Parameter sind die gleichen wie in Abb. 2

Neben den Durchmessern der Ag-Nanoscheiben können wir die Position der Absorptionsbande in Monolayer-Graphen durch Ändern der Dicke t des SiO₂ Abstandshalter. Abbildung 6 zeigt die Absorptionsspektren mit normalem Einfall in Monolayer-Graphen für t von 25 auf 45 nm erhöht werden. Mit zunehmendem t , weist die Absorptionsbande in Monolayer-Graphen eine offensichtliche Blauverschiebung auf, da die Nahfeldplasmonenhybridisierungen zwischen einzelnen Ag-Nanoscheiben und dem Ag-Substrat schwächer werden und somit magnetische Dipolmoden blauverschoben sind [83].

(a )-(d ) Entsprechende Absorptionsspektren mit normalem Einfall von Monolayer-Graphen mit der Dicke des SiO₂ Abstandshalter von 25 auf 40 nm in Schritten von 5 nm erhöht. Die Durchmesser der Ag-Nanoscheiben betragen d₁ =140 nm, d₂ =120 nm, d₃ =100 nm, d₄ =80 nm, und die anderen Parameter sind die gleichen wie in Abb. 2

In den obigen Berechnungen sind die Koordinatenpunkte von vier Ag-Nanoscheiben (±p _x /4, ±p _y /4), also der Achsabstand l zwischen den nächsten benachbarten Ag-Nanoscheiben beträgt 200 nm. Durch Variation von l , können wir auch die Position der Absorptionsbande in Monolayer-Graphen einstellen. Abbildung 7 zeigt die Absorptionsspektren mit normalem Einfall in Monolayer-Graphen für l von 220 auf 160 nm verringert werden. Mit abnehmendem l , ist die Absorptionsbande in Monolayer-Graphen aufgrund der Plasmonen-Wechselwirkungen zwischen den Ag-Nanoscheiben leicht blauverschoben.

Dasselbe wie in Fig. 6, jedoch wird der Mittenabstand l zwischen den nächsten benachbarten Ag-Nanoscheiben von 220 auf 160 nm verringert

Schlussfolgerungen

In dieser Arbeit haben wir die Multiband- und Breitband-Absorptionsverstärkung von Monolayer-Graphen bei optischen Frequenzen aus mehreren magnetischen Dipolresonanzen in Metamaterialien numerisch untersucht. Die Elementarzelle der Metamaterialien besteht aus einer Graphen-Monoschicht, die zwischen vier Ag-Nanoscheiben mit unterschiedlichen Durchmessern und einem SiO₂ . eingebettet ist Spacer auf einem Ag-Substrat. Die Nahfeldplasmonenhybridisierungen zwischen einzelnen Ag-Nanoscheiben und dem Ag-Substrat bilden vier unabhängige magnetische Dipolmoden, die zu einer Mehrband-Absorptionsverstärkung von Monolayer-Graphen im sichtbaren Wellenlängenbereich führen. Wenn die magnetischen Dipolmoden so abgestimmt werden, dass sie sich spektral überlappen, indem die Durchmesser der Ag-Nanoscheiben geändert werden, wird eine Breitband-Absorptionsverstärkung erreicht. Die Position der Absorptionsbande in Monolayer-Graphen kann auch durch Variieren der Dicke des SiO₂ . gesteuert werden Abstandshalter oder der Abstand zwischen den Ag-Nanoscheiben. Die numerischen Ergebnisse können einige potenzielle Anwendungen in optoelektronischen Geräten wie Fotodetektoren haben.

Abkürzungen

1D:

Eindimensional

2D:

Zweidimensional

FDTD:

Zeitbereich mit endlicher Differenz