Skyrmion-Phase in MnSi-Dünnschichten, die durch konventionelles Sputtern auf Saphir gewachsen sind

Einführung

Topologisch geschützte chirale Skyrmionen haben eine wirbelartige, nichttriviale wirbelnde Spintextur, in der magnetische Spins, die durch die Dzyaloshinskii-Moriya-Wechselwirkung (DMI) stabilisiert werden, sich in einer nichtkollinearen Weise um eine Kugel herum ausrichten [1]. In nichtzentrosymmetrischen Ferromagneten wird aufgrund der gebrochenen Inversionssymmetrie im Allgemeinen ein großer DMI induziert [2]. Diese komplexe Spintextur hat aufgrund der faszinierenden physikalischen Eigenschaften sowohl für die Grundlagenforschung als auch für mögliche Anwendungen in der zukünftigen Technologie große Aufmerksamkeit auf sich gezogen [3, 4]. Im Vergleich zu magnetischen Domänenwänden zeigen Skyrmion-Domänen eine stabile stromgetriebene Bewegung bei bemerkenswert niedriger Stromdichte, was Spintronik-Bauelemente mit niedrigem Stromverbrauch ermöglicht [5].

MnSi mit einer nicht zentrosymmetrischen B20-Phase ist ein archetypisches helimagnetisches Material mit einem Skyrmiongitter, das jahrzehntelang theoretisch und experimentell untersucht wurde 6,7,8,9,10]. Im Skyrmiongitter von MnSi wird ein Spin Transfer Torque (STT) beobachtet, was zu weiteren Untersuchungen zur Injektion von spinpolarisierten Strömen führt [5]. Insbesondere die Skyrmiongröße von MnSi liegt im Bereich von  ~ 18 nm, was unter bekannten Gruppen mit Skyrmion-Spintexturen als klein angesehen wird [11]. Die STT nimmt mit abnehmender Skyrmiongröße tendenziell signifikant zu [12, 13]. Obwohl Materialparameter die Skyrmiongröße beeinflussen, tragen DMI und ferromagnetische Austauschwechselwirkung hauptsächlich zur Bestimmung der Skyrmiongröße bei [14]. In dieser Hinsicht hat MnSi hervorragende Aussichten als guter Kandidat für die angewandte Physik.

Um die offensichtlichen Skyrmionen zu bestätigen, wurden verschiedene Messinstrumente wie Lorentz-Transmissionselektronenmikroskopie, magnetische Transmissions-Soft-Röntgenmikroskopie, Magnetkraftmikroskopie und Neutronenkleinwinkelstreuung verwendet 15,16,17,18]. Solche mikroskopischen Werkzeuge ermöglichen die direkte Identifizierung des Skyrmiongitters im Realraum, aber es werden hochwertige Einkristalle oder epitaktische Dünnschichten benötigt, die von speziellen Instrumenten mit einer Hochvakuumkammer gezüchtet werden. Die andere Möglichkeit, die Existenz von Skyrmionen aufzudecken, besteht darin, die Magnetotransporteigenschaften und den topologischen Hall-Effekt (THE) zu messen, wie in früheren Berichten gezeigt [9, 9,19,20,21]. Skyrmionen können sogar in polykristallinen Proben beobachtet werden, da es sich um topologische Objekte handelt, bei denen die topologische Phase weniger anfällig für Verunreinigungen oder kristalline Natur ist [22].

Hier berichten wir über die Magnetotransporteigenschaften von polykristallinem MnSi, das durch konventionelles Sputtern gewachsen ist. Wir verwendeten Röntgenbeugung (XRD) und Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), um die einzelne Phase von MnSi-Kristallen und ihre Kristallinität zu identifizieren. Der magnetische Übergang bei ungefähr 25 K wurde durch die Messung temperaturabhängiger Magnetisierungs- und Widerstandskurven aufgedeckt, wobei die Magnetowiderstandsdaten auch eine unterscheidbare Form an der Grenze der Übergangstemperatur zeigten. Wir extrahierten erfolgreich das THE-Signal aus dem gemessenen Hall-Widerstand und zeichneten eine Konturkartierung des topologischen Hall-Widerstands als Funktion der Temperatur und des Magnetfelds auf. Darüber hinaus implizierte die Analyse des anomalen Hall-Widerstandsbeitrags in MnSi-Filmen die Stabilisierung der Skyrmion-Phase in einem breiteren Temperatur- und Magnetfeldbereich, wenn auch Verunreinigungen und Defekte in der polykristallinen MnSi-Probe. Unsere Ergebnisse zeigen, dass die Skyrmionen in polykristallinen MnSi-Filmen beobachtet werden können, die mit einfachen und kostengünstigen Instrumenten gezüchtet wurden, und dass weitere Untersuchungen ähnlicher Materialien mit Skyrmiongittern angeregt werden können.

Methoden

MnSi-Filme wurden auf Si (001) und c . abgeschieden -geschliffener Saphir (Al₂ .) O₃ ) Substrate durch Gleichstrom-(DC)/Radiofrequenz-(RF)-Magnetron-Sputtern mit einem Basisdruck von 1.0 × 10 ^–6 Torr. Die MnSi-Filme wurden bei Raumtemperatur unter einem Ar-Druck von 10 mTorr durch gemeinsames Sputtern von Mn- und Si-Targets für 5 Minuten gezüchtet. Die DC-Leistung für das Mn-Target betrug 10 bis 20 W und die HF-Leistung für das Si-Target betrug 100 W. Nach der Abscheidung von MnSi wurde das gewachsene MnSi kristallisiert, indem eine in-situ-Glühbehandlung für 2 h in der . eingeleitet wurde Temperaturbereich von 550–590 °C. Die Kristallphase und Struktur der Proben wurden durch XRD mit einer Röntgenquelle von Mo und Ag bei 60 kV untersucht. Die morphologische Charakterisierung und chemische Zusammensetzung der Proben wurde durch Rasterelektronenmikroskopie (REM), Rasterkraftmikroskopie (AFM) und hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie (HR-TEM) mit energiedispersiver Spektroskopie (EDS) analysiert. Die magnetischen und elektrischen Eigenschaften wurden mit einem supraleitenden Quanteninterferenzgerät-Vibrationsproben-Magnetometer (SQUID-VSM) gemessen, bei dem das Magnetfeld und die Temperatur auf bis zu 50 kOe bzw. bis auf 2 K gesenkt wurden.

Ergebnisse und Diskussion

Das Wachstum von MnSi-Filmen wurde in früheren Berichten mit verschiedenen Methoden gut beschrieben [2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. Die meisten Techniken zum Züchten von MnSi erfordern jedoch spezielle Einrichtungen mit einer Ultrahochvakuumumgebung, während die Entwicklung des herkömmlichen Magnetron-Sputterns mit einem relativ niedrigen Basisdruck noch nicht eingeführt wurde. Da die Gitterfehlanpassung zwischen dem Si(001)-Substrat und der kubischen MnSi-Struktur auf ungefähr 19% geschätzt wird, haben wir die optimalen Wachstumsbedingungen der MnSi-Filme auf Si(001)-Substraten getestet. Ein Co-Sputtering-Verfahren mit Mn- und Si-Targets wurde verwendet, und Wachstumsbedingungen wie HF-Leistung, Wachstumstemperatur und Glühbehandlungen wurden genau kontrolliert, um die MnSi-Filme zu wachsen (zusätzliche Datei 1:Tabelle S1). Aguf et al. berichteten, dass MnSi-Filme im abgeschiedenen Zustand amorph waren, es sei denn, sie wurden durch eine Glühbehandlung kristallisiert [23]. Tatsächlich fanden wir, dass sich das ursprünglich abgeschiedene amorphe MnSi nach der Glühbehandlung in eine kristallisierte MnSi-Phase überging (Zusatzdatei 1:Abb. S1). Die meisten Ergebnisse mit Si(001)-Substraten zeigten jedoch, dass Mischphasen aus MnSi und Mn₅ Si₃ wurden durch XRD-Messungen beobachtet. Aus diesem Grund wurden Si(001)-Substrate durch Al₂ . ersetzt O₃ Substrate mit geringer Gitterfehlanpassung (~ 4,2%).

Abbildung 1 zeigt die XRD-Muster der auf Si (schwarze durchgezogene Linie) und Al₂ . aufgewachsenen MnSi-Filme O₃ (blaue und rote durchgezogene Linien) Substrate, bei denen die MnSi-Filme auf Si (001) und auf Al₂ O₃ #1 wurden unter den gleichen Wachstumsbedingungen abgeschieden (15 W Leistung für Mn, 100 W Leistung für Si, 590 °C Glühbehandlung). Beachten Sie, dass die Substratpeaks nicht für alle Proben angezeigt wurden, da die Technik der streifenden Röntgenbeugung verwendet wurde. Das Sternchen in der Abbildung gibt das Mn₅ . an Si₃ (ICSD-Karte Nr. 04–003-4114) Phase. Für den MnSi-Film auf Si (001) wurden hauptsächlich MnSi-Peaks beobachtet; außerdem stimmen fünf Peaks mit dem Mn₅ überein Si₃ Phase und mehrere unbekannte Verunreinigungspeaks wurden festgestellt. Wir haben jedoch festgestellt, dass die Peaks mit dem Mn₅ . zusammenhängen Si₃ Phase wurden unterdrückt und die unbekannten Peaks verschwanden für MnSi auf Al₂ O₃ #1. Darüber hinaus ist das MnSi auf Al₂ O₃ Probe Nr. 2, bei der die Mn-Leistung und die Glühtemperatur auf 10 W bzw. 550 °C abnahmen, zeigte nur MnSi-Peaks (ICSD-Karte Nr. 04-004-7568).

XRD-Muster von MnSi-Filmen auf Si [(001), schwarze durchgezogene Linie] und Al₂ O₃ (blaue und rote durchgezogene Linien) Substrate. Alle Peaks sind auf die kubische MnSi-Phase vom B20-Typ indiziert, die mit grünen gestrichelten Linien markiert ist. Die Sternchen auf schwarzen und blauen durchgezogenen Linien zeigen Peaks von Mn₅ . an Si₃ Phase

Obwohl das gewachsene MnSi auf Al₂ O₃ #2 zeigte eine etwas defekte Oberfläche, eine sehr gleichmäßige und wenig unebene Oberfläche wurde beobachtet, wie in dem SEM-Bild von Fig. 2a und dem topografischen AFM-Bild von Fig. 2b gezeigt. Auf der 15 × 15 μm-Skala des AFM-Bildes wurde gemessen, dass die quadratische Mittelwert-Rauheit (RMS) unter 1 nm lag. Um die detaillierte Struktur und chemische Zusammensetzung zu charakterisieren, TEM-Querschnittsanalysen von gewachsenem MnSi auf Al₂ O₃ #2 durchgeführt. Abbildung 2c zeigt ein repräsentatives TEM-Querschnittsbild von MnSi auf Al₂ . O₃ #2 im Grenzflächenbereich. Beachten Sie, dass keine Stapelfehler oder signifikante Defekte beobachtet wurden. Wenn MnSi-Filme durch konventionelles Sputtern in einer Kammer mit relativ niedrigem Vakuum gezüchtet werden, ist es unter Berücksichtigung von Strukturparametern wie Gitterfehlanpassung und chemischer Bindung schwer zu erwarten, dass MnSi epitaktisch in die bevorzugte Richtung der Oberfläche von Substraten wächst. Unsere auf Al₂ . gewachsenen MnSi-Filme O₃ haben eine polykristalline Natur, wie durch XRD-Muster (Abb. 1) und schnelle Fourier-Transformation (FFT) des TEM-Bildes [Einschub von Abb. 2c] bestätigt wird. Wir untersuchten die chemische Zusammensetzung der gewachsenen MnSi-Filme. Wie in der TEM-EDS-Kartierung von Fig. 2d zu sehen ist, wurde das Vorhandensein von nur Mn- und Si-Elementen in mehreren verschiedenen Regionen nachgewiesen und das Atomverhältnis von Mn/Si  = 1:1,1 wurde geschätzt. Wir testeten die Wachstumsrate von MnSi-Filmen durch Kontrolle der Wachstumszeit. Die Dicke der gewachsenen MnSi-Schichten zeigte ein lineares Verhalten für die Wachstumszeit (Zusatzdatei 1:Abb. S2).

Morphologische und strukturelle Charakterisierung eines auf Al₂ . gewachsenen MnSi-Films O₃ Substrat. a SEM-Bild des gewachsenen MnSi-Films. b Topografisches AFM-Bild entsprechend a . Die RMS-Rauheit wird auf unter 1 nm geschätzt. c Repräsentatives HR-TEM-Bild eines auf Saphir gewachsenen MnSi-Films. Einschub:FFT aus einem ausgewählten Bereich von MnSi im HR-TEM-Bild. d Elementare Kartierung von EDS des MnSi-Films mit Querschnitt

Abbildung 3a zeigt die Temperaturabhängigkeit der Magnetisierung von MnSi auf Al₂ O₃ (Dicke 25 nm), gemessen in einem Magnetfeld von 1 kOe außerhalb der Ebene. Bei Temperaturen über 25 K nahm die Magnetisierung deutlich ab, was auf eine ferromagnetische Übergangstemperatur (T _C ), ähnlich wie Bulk-MnSi [26, 27]. Der spezifische Widerstand in Abhängigkeit von der Temperatur zeigte metallisches Verhalten oberhalb von T _C , wie in Abb. 3b gezeigt. Unten T _C , neigte der spezifische Widerstand dazu, mit T . abzunehmen ² Abhängigkeit mit abnehmender Temperatur aufgrund der Kopplung von Ladungsträgern an Spinfluktuationen in der helimagnetischen Phase [28]. Wie im Einschub von Abb. 3b zu sehen ist, hat die Ableitung des spezifischen Widerstands gegenüber der Temperatur das T . hervorgehoben _C von MnSi-Filmen bei ungefähr 25 K. Die Polykristalle und Defekte auf der Oberfläche führen zu einem niedrigen Restwiderstandsverhältnis, d. h. [ρ (300 K)/ρ (5 K)] ~ 1.7.

a Feldgekühlte Magnetisierung als Funktion der Temperatur für einen 25 nm dicken MnSi-Film in einem externen Magnetfeld von 1 kOe. b Nullfeld-Längswiderstand als Funktion der Temperatur. Einschub:Ableitung des Widerstands als Funktion der Temperatur, die die Anomalie des magnetischen Übergangs hervorhebt. c Senkrechter Magnetowiderstand bei 2, 25 und 50 K. Zur Verdeutlichung wurden beliebige Offsets hinzugefügt und der bei 50 K gemessene Magnetowiderstand um das Zehnfache vergrößert

Abbildung 3c zeigt den Magnetowiderstand für die Magnetfelder senkrecht zur Filmebene bei verschiedenen Temperaturen von 2 K, 25 K und 50 K. Wie oben besprochen, war der magnetische Phasenübergang von der Magnetowiderstand wurde nicht klar beobachtet. Bei niedrigen Magnetfeldern zeigte die Temperaturabhängigkeit des Magnetowiderstands jedoch unterscheidbare Merkmale. Mit steigender Temperatur änderte sich die Form des Magnetowiderstands in der Nähe des Null-Magnetfelds von flachen (2 K) zu scharfen (25 K) und breiten (50 K) Spitzen.

Was den Spinchiralitäts-getriebenen Hall-Effekt betrifft, so kann THE durch DMI induziert werden, die aus einer starken Spin-Bahn-Kopplung und einer nicht zentrosymmetrischen B20-Kristallstruktur resultiert [29], was als ein Kennzeichen für die Existenz der Skyrmion-Phase gilt. Wir haben Hall-Widerstandsmessungen durchgeführt, um einen abnormalen spezifischen Widerstand in Bezug auf THE zu beobachten. Der gesamte spezifische Hallwiderstand kann als Kombination von drei Komponenten ausgedrückt werden:

wo ρ _normal , ρ _AHE , und ρ _DER sind die normalen, anomalen bzw. topologischen Hall-Widerstände. R ₀ der normale Hall-Koeffizient ist und α , β , und b sind die Konstanten, die der Schrägstreuung, dem Seitensprung und den intrinsischen Beiträgen zum anomalen Hall-Widerstand entsprechen. Außerdem n _Skx ist die relative Skyrmiondichte, P ist die Polarisation der Leitungselektronen, R _TH der topologische Hall-Koeffizient ist und B _eff ist das effektive Magnetfeld, das aus der Berry-Phase im realen Raum abgeleitet wird [20, 30]. Der topologische Hall-Beitrag kann durch Subtrahieren der normalen und anomalen Hall-Widerstandsterme vom gemessenen Gesamt-Hall-Widerstand extrahiert werden.

Abbildung 4a zeigt entfaltete Hall-Daten zum Extrahieren des THE-Signals bei 10 K als blaue Kurve, einschließlich normaler (grüne Linie) und anomaler (roter Kurve) Hall-Widerstände. Beachten Sie, dass die positive Steigung von ρ _normal zeigt p . an -Typ Majoritätsträger und ρ _AHE negativ ist, im Einklang mit denen von Bulk-MnSi [31], dünnen Filmen [9] und Nanodrähten [20]. ρ _normal wird aus der linearen Anpassung bei hohen Magnetfeldern erhalten und ρ _AHE wird direkt aus den Magnetisierungsdaten entnommen. Die ρ _DER abhängig von der Temperatur wird in Abb. 4b angezeigt. Interessanterweise ist das Zeichen von ρ _DER an der Grenze von 25 K umgedreht, wo der magnetische Übergang erwartet wurde. Das Zeichen von ρ _DER ist sehr empfindlich gegenüber der Spinpolarisation von Ladungsträgern. In der Bandstruktur von MnSi sind die lokalisierten Elektronen im d Band die Zustandsdichte in der Nähe des Fermi-Niveaus beeinflussen, während wandernde Elektronen in den s band tragen nur spärlich zur Bandstruktur bei [31], wodurch die Spinpolarisation empfindlich ist. Da außerdem die Spinpolarisation durch externe Faktoren wie Zugspannung und Kristallreinheit mit der Temperatur geändert werden kann [9], wird das umgekehrte Vorzeichen von ρ _DER in unserer polykristallinen MnSi-Probe ist vernünftig. Abbildung 4c zeigt die Konturenzuordnung von ρ _DER als Funktion von Magnetfeld und Temperatur. Während die Skyrmion-Phase in massivem MnSi in einem engen Temperaturbereich nahe der magnetischen Übergangstemperatur beobachtet wurde, war ein ρ . ungleich null _DER wurde unabhängig vom Vorzeichen von 2 bis 40 K gesammelt. Der absolute Wert von ρ _DER hatte ein Maximum von 36 nΩ cm bei 10 K und 4 kOe, größer als das von durch MBE gewachsenen dünnen Filmen (10 nΩ cm) [9], Bulk (4,5 nΩ cm) [32] und Nanodraht (15 nΩ cm) [ 20], aber ähnlich wie bei dünnen Filmen, die durch Off-Axis-Magnetron-Sputtern mit einer Ultrahochvakuumkammer hergestellt wurden [25].

a Die repräsentative Hall-Widerstandskurve bei 10 K. Das THE-Signal (blaue Kurve) wird durch Subtrahieren normaler (grüne Linie) und anomaler Hall-Signale (rote Kurve) vom gesamten gemessenen Hall-Widerstand (schwarze Kurve) extrahiert. b Topologische Hall-Widerstände bei verschiedenen Temperaturen, extrahiert mit dem gleichen Verfahren, das im Text beschrieben wird. c Die Konturabbildung des THE-Signals als Funktion des Magnetfelds und der Temperatur, konstruiert durch Interpolation des topologischen Hall-Widerstands zwischen den Temperaturen. d Anomaler Hall-Widerstand als Funktion des quadrierten longitudinalen Magnetowiderstands unterhalb der Temperatur, bei der der topologische Hall-Widerstand ungleich Null ist

ρ _AHE besteht aus drei Komponenten:Schrägstreuung, Seitensprung und intrinsische Beiträge. Eine Implikation bei der Skalierung des anomalen Hall-Beitrags ist, dass ρ _AHE ist proportional zum intrinsischen Beitrag \(\rho_{xx}^{2}\), der mit der Impulsraum-Berry-Phase verbunden ist [33]. In Abb. 4d zeichnen wir ρ _AHE gegen \(\rho_{xx}^{2}\) bei 20 kOe, was eine offensichtliche Abweichung von der linearen Abhängigkeit zeigt. Die Aufschlüsselung der Skalierung legt nahe, dass der anomale Hall-Effekt für extrinsische Schrägstreuung und Seitensprungbeiträge, die durch Verunreinigungen und Defekte in unserer polykristallinen MnSi-Probe verursacht werden, relevant ist, wodurch die Stabilisierung der Skyrmionphase in einem breiteren Temperatur- und Magnetfeldbereich erhalten bleibt.

Schlussfolgerung

Zusammenfassend haben wir eine Methode zum Aufwachsen von MnSi-Filmen auf Al₂ . demonstriert O₃ durch konventionelles Magnetron-Sputtern mit einer relativ niedrigen Vakuumkammer. Es ist zwingend erforderlich, einen einfachen Weg zur Herstellung verschiedener Nanostrukturen zu entwickeln [34, 35]. Die spektroskopischen und morphologischen Analysen bestätigten, dass die MnSi-Filme im abgeschiedenen Zustand eine polykristalline Natur mit einer hochgradig einheitlichen Oberfläche mit geringer Rauhigkeit aufweisen. Die Transporteigenschaften weisen die intrinsischen Eigenschaften von MnSi auf, obwohl die magnetische Übergangstemperatur etwas niedriger war als bei früheren Ergebnissen. Noch wichtiger ist, dass wir selbst in unseren polykristallinen MnSi-Filmen eine stabile Skyrmion-Phase in einem breiten Temperatur- und Magnetfeldbereich beobachten, was auf die komplizierte Implikation des Hall-Widerstandsbeitrags zurückzuführen ist. Diese Arbeit eröffnet die Möglichkeit einer umfassenden Untersuchung von Materialien mit Skyrmion-Phasen, die über die Herstellung von Einkristallen oder epitaktischen Dünnschichten hinausgehen.

Verfügbarkeit von Daten und Materialien

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seinen ergänzenden Informationsdateien enthalten und sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Abkürzungen

DMI:

Dzyaloshinskii-Moriya-Interaktion

STT:

Spinübertragungsdrehmoment

DER:

Topologischer Hall-Effekt

XRD:

Röntgenbeugung

TEM:

Transmissionselektronenmikroskop

Al₂ O₃ :

Saphir

DC:

Gleichstrom

RF:

Funkfrequenz

SEM:

Rasterelektronenmikroskopie

AFM:

Rasterkraftmikroskopie

HR-TEM:

Hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie

EDS:

Energiedispersive Spektroskopie

SQUID-VSM:

Supraleitendes Quanteninterferenzgerät-vibrierendes Probenmagnetometer

RMS:

Quadratischer Mittelwert

FFT:

Schnelle Fourier-Transformation

T _C :

Ferromagnetische Übergangstemperatur